JPH06184249A - ホットメルト接着剤組成物 - Google Patents

ホットメルト接着剤組成物

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JPH06184249A
JPH06184249A JP4335998A JP33599892A JPH06184249A JP H06184249 A JPH06184249 A JP H06184249A JP 4335998 A JP4335998 A JP 4335998A JP 33599892 A JP33599892 A JP 33599892A JP H06184249 A JPH06184249 A JP H06184249A
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恒 昭 室
Taku Tokita
田 卓 時
Hajime Inagaki
垣 始 稲
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Abstract

(57)【要約】 【目的】耐熱接着性および耐熱クリープ性に優れたホッ
トメルト接着剤組成物の提供。 【構成】(A)ベースポリマー10〜80重量部に対し
て、(B)特定のスチレン系モノマーと、特定のインデ
ン系モノマーとの共重合体であり、(I)/(II)の
モル比が99/1〜30/70であり、かつ重量平均分
子量が300〜5000である粘着付与樹脂10〜80
重量部を含むホットメルト接着剤組成物。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【産業上の利用分野】本発明は、ホットメルト接着剤組
成物に関し、特に、耐熱接着性および耐熱クリープ性に
優れたホットメルト接着剤組成物に関する。
【0002】
【従来の技術】ゴム系感圧接着剤、エチレン・酢酸ビニ
ル共重合体系およびスチレンブロックコポリマー系のホ
ットメルト接着剤に配合される粘着付与樹脂として、ス
チレン、ビニルトルエン、α−メチルスチレン等の低分
子量重合体や石油樹脂を用いることが試みられている。
しかしながら、前記の樹脂をゴム系感圧接着剤に使用す
ると、充分な接着力、粘着力が得られず、また、ホット
メルト接着剤に使用すると、接着剤の主成分になるエチ
レン・酢酸ビニル共重合体との相溶性が悪いという問題
があった。また、通常の不飽和炭化水素を含有する留分
から製造された石油樹脂は、色相、熱安定性等に問題を
有している。
【0003】本発明者らは、これらの問題を改良するも
のとして、イソプロペニルトルエンと、石油精製や石油
分解の際に副生する炭素数4〜5の留分から選ばれる任
意の留分とを、特定割合で重合して得られる重合体を用
いること、およびイソプロペニルトルエンの単独重合体
を用いることを、先に提案した。(特開昭49−118
729号公報,特開昭49−128945号公報,特公
昭54−34033号公報)
【0004】
【発明が解決しようとする課題】これらの提案により前
記の問題点は改善されたものの、ホットメルト接着剤に
おける耐熱接着性の不足、および耐熱クリープ性の不足
は、依然として解決されたとは言えなかった。また、先
に示したイソプロペニルトルエン単独重合体は、スチレ
ンブロックコポリマー系のホットメルト接着剤に用いる
と耐熱性に向上がみられるものの、例えば、軟化点が1
20℃を超える高軟化点品を高収率で得ることが、製造
上困難であることがわかっている。また、耐熱性を付与
する樹脂として市販されている樹脂は、分子量が高いた
め、耐熱クリープ性は改良されるものの、接着剤の主剤
となるベース樹脂との相溶性が悪いため耐熱接着力が低
い、、接着剤のタックが低下する、あるいはホットメル
ト接着剤の溶融粘度が高くなり、塗工性等の作業性が悪
くなるという欠点を有している。
【0005】また、色相および耐熱性を改良するための
粘着付与剤として、シクロペンタジエン,ジシクロペン
タジエンまたはこれらのアルキル置換体と、インデンま
たはそのアルキル置換体との共重合樹脂を核水素化した
ものが提案されている(特公昭61−8849号公
報)。しかし、重合後に水素添加する工程が必要であ
り、プロセスが煩雑になる上、コストが高くなることは
否めない。
【0006】そこで本発明の目的は、低分子量でかつ色
相の優れた、耐熱性を有する粘着付与樹脂を配合するこ
とで、耐熱接着性および耐熱クリープ性に優れたホット
メルト接着剤組成物を提供することにある。
【0007】
【課題を解決するための手段】本発明は、前記課題を解
決するために、(A)ベースポリマー10〜80重量部
に対して、(B)一般式(I):
【0008】
【化3】
【0009】〔式中、R1 、R2 、R3 およびR4 は同
一でも異なってもよく、水素原子または炭素数4以下の
アルキル基である〕で表されるスチレン系モノマーと、
一般式(II):
【0010】
【化4】
【0011】〔式中、R5 、R6 およびR7 は、同一で
も異なってもよく、水素原子または炭素数6以下のアル
キル基である〕で表されるスチレン系モノマーと、一般
式(II):で表されるインデン系モノマーとの共重合
体であり、(I)/(II)のモル比が99/1〜30
/70であり、かつ重量平均分子量が300〜5000
である粘着付与樹脂10〜80重量部を含むホットメル
ト接着剤組成物を提供するものである。
【0012】以下、本発明のホットメルト接着剤組成物
(以下、「本発明の組成物」という)について詳細に説
明する。
【0013】本発明の組成物に使用される(A)ベース
ポリマーは、ホットメルト接着剤に通常使用されるポリ
マーでよく、特に制限されない。例えば、以下のものを
例示することができる。 1)ポリエチレン 2)エチレンー酢酸ビニル共重合体(EVA) 3)ケン化EVA,グラフト変性EVA等の変性EVA
ポリマー 4)エチレン・(メタ)エチルアクリレート(EEA)
等のエチレン・(メタ)アクリレート共重合体 5)エチレン・(メタ)アクリル酸共重合体を部分中和
してなるアイオノマー樹脂。これらの具体例として、三
井・デュポンポリケミカル社から商品名:ハイミランで
上市されているものなどが挙げられる。 6)エチレン・プロピレン共重合体、エチレン・プロピ
レン・(メタ)アクリル酸ターポリマー 7)ポリアミド:二塩基酸とジアミンの反応生成物であ
り、たとえば、大豆油、桐油、トール油等の脂肪酸の2
量体であるダイマー酸と、エチレンジアミン、ジエチレ
ントリアミン等のアルキルジアミンとの反応生成物、な
らびにナイロン12等のナイロン類等が挙げられる。こ
れらの具体例として、ダイアミド(ダイセル化学工
業)、プラチロン(東亜合成化学工業)、アミラン(東
レ)等の商品名で上市されているもの等を挙げることが
できる。 8)ポリエステル:例えば、エステルレジン200およ
び300(東洋紡)、Vita1200,300(グッ
ドイヤー社)等の商品名で上市されているものを挙げる
ことができる。 9)プロピレン系ポリマー:アタクチックポリプロピレ
ン等が挙げられる。 10)ビニル芳香族化合物と共役ジエン化合物からなる
共重合体、およびその水添物:具体的には、スチレン・
ブタジエンランダム共重合体、スチレン・イソプレンラ
ンダム共重合体、ブタジエン・ポリスチレンブロック共
重合体、ポリスチレン・ポリイソプレンブロック共重合
体、ポリスチレン・ポリイソプレン・ポリスチレントリ
ブロック共重合体、ポリスチレン・ポリブタジエン・ポ
リスチレントリブロック共重合体、ポリ(α−メチルス
チレン)・ポリブタジエン・ポリ(α−メチルスチレ
ン)トリブロック共重合体、およびこれらの水添物を挙
げることができる。これらの重合体は、市販品として入
手することができ、また水添品も市販されている。例え
ば、カリフレックスTR−1101,TR−1107、
TR−4113(シェル化学社製)、クレイトンG−6
500,G−6521,G−1650,G−1652,
G−1657(シェル化学社製)、ソルブレン、水素化
ソルブレン(フィリップス社製)等の商品名で上市され
ているものを例示することができる。 11)その他のポリマー:酢酸ビニル共重合体系ポリマ
ー、酢酸ビニル−クロトン酸共重合体系ポリマー、酢酸
ビニルー無水フタル酸共重合体系ポリマー、酢酸ビニル
−ビニルピロリドン共重合体系ポリマー、セルロース誘
導体系ポリマー、ポリメチルメタクリレート系ポリマ
ー、ポリビニルエーテル系ポリマー、ポリウレタン系ポ
リマー、熱硬化性レジン系ポリマー、シンジオタクチッ
クポリプロピレン、エチレン−プロピレン系ポリマー等
が挙げられる。
【0014】本発明の組成物において、これらの(A)
ベースポリマーは単独でも2種類以上組み合わせて使用
しても良い。
【0015】これらの中でも、(A)ベースポリマーと
して、ビニル芳香族化合物と共役ジエン化合物からなる
共重合体、またはその水添物を使用した場合に、(A)
ベースポリマーが有するスチレンブロックと(B)粘着
付与樹脂が有するスチレンブロックとの相互作用によ
り、高い凝集力を得ることができ、著しく耐熱接着性お
よび耐熱クリープ性が改善されるため、好ましい。
【0016】本発明の組成物に用いられる(B)粘着付
与樹脂は、前記一般式(I)で表されるスチレン系モノ
マーと、一般式(II)で表されるインデン系モノマー
の共重合によって得られる樹脂である。この(B)粘着
付与樹脂は、上記一般式(I)で表されるスチレン系モ
ノマーと、一般式(II)で表されるインデン系モノマ
ーの組み合わせによる、二元共重合体、三元共重合体、
四元共重合体等の多元共重合体のいずれでもよい。
【0017】スチレン系モノマーを表す前記一般式
(I)において、R1 、R2 、R3 およびR4 は同一で
も異なってもよく、水素原子または炭素数4以下のアル
キル基である。この炭素数4以下のアルキル基として
は、例えば、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル
基等が挙げられる。
【0018】この一般式(I)で表されるスチレン系モ
ノマーの具体例として、スチレン、ビニルトルエン、α
−メチルスチレン、イソプロペニルトルエン等が挙げら
れる。
【0019】本発明において、前記一般式(I)で表さ
れるスチレン系モノマーは、1種単独でも2種以上を組
み合わせて用いてもよい。
【0020】これらのスチレン系モノマーの中でも、入
手の容易さ、価格等の点から、スチレン、ビニルトルエ
ン、α−メチルスチレン、イソプロペニルトルエンを使
用することが好ましい。
【0021】また、インデン系モノマーを表す前記一般
式(II)において、R5 、R6 およびR7 は、同一で
も異なってもよく、水素原子または炭素数6以下のアル
キル基である。この炭素原子数6以下のアルキル基とし
ては、例えば、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチ
ル基、ペンチル基、ヘキシル基等が挙げられる。
【0022】このインデン系モノマーの具体例として、
インデン、メチルインデン、エチルインデン等が挙げら
れる。
【0023】本発明において、前記一般式(II)で表
されるインデン系モノマーは、1種単独でも2種以上を
組み合わせて用いてもよい。
【0024】これらのインデン系モノマーの中でも、入
手の容易さ、価格等の点から、インデンが好ましい。
【0025】(B)粘着付与樹脂における一般式(I)
で表されるスチレン系モノマー/一般式(II)で表さ
れるモノマーの含有割合は、(A)ベースポリマーとの
相溶性が良好で、かつ柔軟性を有する接着剤組成物が得
られる点で、モル比で99/1〜30/70の割合、好
ましくは99/5〜45/55の割合である。この
(B)粘着付与樹脂における各モノマーの含有割合の測
定は、反応後の溶液中の残存モノマーをガスクロマトグ
ラフィーで定量することによって行なうことができる。
【0026】また、(B)粘着付与樹脂には、(A)ベ
ースポリマーとの相溶性を更に向上させるために、必要
に応じて、石油精製や石油分解の際に副生する炭素数4
〜5の留分から選ばれる任意の留分を共重合成分として
含有していてもよい。この炭素数4〜5の留分の主成分
は、C4 留分では、ブタン、ブテン−1、ブテン−2、
イソブテン、ブタジエン等であり、C5 留分では、ペン
タン、ペンテン、メチルブテン、ピペリレン、イソプレ
ン、シクロペンテン、シクロペンタジエン等である。
【0027】(B)粘着付与樹脂がこの炭素数4〜5の
留分を共重合成分として含有する場合、(B)粘着付与
樹脂における炭素数4〜5の留分の含有割合は、粘着付
与樹脂が良好な色相を保つ点で、20モル%以下の割合
であることが好ましい。
【0028】(B)粘着付与樹脂の製造は、前記スチレ
ン系モノマー、インデン系モノマー、および必要に応じ
て、前記炭素数4〜5の留分を、触媒の存在下に共重合
反応させて行なうことができる。
【0029】重合に用いられる触媒は、一般にフリーデ
ルクラフツ触媒として知られるものであり、例えば、塩
化アルミニウム、臭化アルミニウム、ジクロルモノエチ
ルアルミニウム、四塩化チタン、四塩化スズ、三フッ化
ホウ素の各種錯体等を挙げることができる。
【0030】触媒の使用量はスチレン系モノマーとイン
デン系モノマーの合計量に対して、0.01〜5.0重
量%の範囲にあることが好ましく、さらに、0.05〜
3.0重量%の範囲にあることが好ましい。
【0031】また、重合反応の際に、反応熱の除去や反
応混合物の高粘度化の抑制等のために、芳香族炭化水
素、脂肪族炭化水素および脂環式炭化水素から選ばれた
少なくとも1種の炭化水素溶媒中で重合反応を行うと、
好ましい。好ましい炭化水素溶媒として、トルエン、キ
シレン、エチルベンゼン、メシチレン、クメン、シメン
等の芳香族炭化水素、あるいはこれらの混合物、または
これらとペンタン、ヘキサン、ヘプタン、オクタン等の
脂肪族炭化水素および/またはシクロペンタン、シクロ
ヘキサン、メチルシクロヘキサン等の脂環式炭化水素と
の混合物を挙げることができる。また、重合の際には、
反応混合物中のモノマーの初期濃度が10〜70重量%
の範囲になるように、炭化水素溶媒の量を調整すること
が好ましい。
【0032】重合温度は、使用するモノマー、ならびに
触媒の種類およびその量によって異なるが、通常、−3
0〜50℃の範囲で行うことが好ましい。
【0033】また、重合時間は、一般に0.5〜5時間
程度であり、通常、1〜2時間で重合はほとんど完結す
る。
【0034】重合様式としては、回分式または連続式の
いずれを採用することもできる。さらに、多段重合を行
うこともできる。
【0035】本発明の(B)粘着付与樹脂の重量平均分
子量は、粘着剤としての保持力および粘着力が良好で、
かつ(A)ベースポリマーとの相溶性が良好で、かつ接
着力、保持力およびタック性のバランスも良好である点
で、300〜5000であるのが好ましく、さらに50
0〜3000の範囲であるのが好ましい。
【0036】また本発明において、(B)粘着付与樹脂
は軟化点が60〜180℃の範囲のものが、粘接着剤等
の耐熱性の向上が著しく、製造が容易である点で、好ま
しい。
【0037】本発明の組成物中における前記(A)ベー
スポリマーと(B)粘着付与樹脂の配合割合は、(A)
ベースポリマー10〜80重量部に対して、(B)粘着
付与樹脂10〜80重量部の割合であり、好ましくは
(A)ベースポリマー20〜70重量部に対して、
(B)粘着付与樹脂20〜70重量部の割合である。
【0038】また、本発明の組成物には、前記(A)ベ
ースポリマーおよび(B)粘着付与樹脂以外に、必要に
応じて種々の添加剤を配合することができる。例えば、
本発明の組成物の溶融粘度を低下させ作業性を改善する
ために、ワックス類を配合することができる。使用され
るワックス類としては、例えば、パラフィンワックス、
マイクロクリスタリンワックス等の天然品;石油系ワッ
クス、サゾ−ルワックス等の合成品;石炭系ワックス、
ポリエチレンワックス、ポリプロピレンワックス等の合
成品石油系ポリオレフィンワックスなどを使用すること
ができる。さらに、合成品石油系ポリオレフィンワック
スは、必要に応じて変性して使用することもできる。
【0039】また、脂肪族系水添タッキファイヤー、ロ
ジン、変性ロジンまたはこれらのエステル化物、脂肪族
系石油樹脂、脂環族系石油樹脂、芳香族系石油樹脂、脂
肪族成分と芳香族成分の共重合石油樹脂、低分子量スチ
レン系樹脂、イソプレン系樹脂、アルキルフェノール樹
脂、テルペン樹脂、クマロン・インデン樹脂等を組み合
わせて配合しても良い。
【0040】本発明の組成物は、必要に応じて、さらに
本発明の目的を損なわない範囲において、各種の配合
剤、例えば、軟化剤、安定剤、充填剤、酸化防止剤等を
配合することができる。
【0041】本発明の組成物の調製は、前記(A)ベー
スポリマー、(B)粘着付与樹脂、および必要に応じ
て、前記各種の成分を、所定の配合割合でブラベンダー
等の混合機に供給し、加熱して溶融混合して、これを所
望の形状、例えば粒状、フレーク状、棒状等に成形する
ことによって行うことができる。
【0042】本発明の組成物は、これを加熱溶融して、
布、クラフト紙、アルミ箔、ポリエステルフィルム等の
被塗布体に、通常の方法によって塗布されて接着剤層を
形成し、使用に供される。
【0043】また、本発明の組成物は、ホットメルト接
着剤に使用される他に、感圧接着剤、印刷インキ、塗料
用の樹脂等にも使用することができる。
【0044】
【実施例】以下に本発明の実施例を示し、本発明をより
具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例により何
等制限されるものではない。
【0045】<粘着付与樹脂の合成> (参考例1〜6)各例において、撹拌翼を備えた実容量
1270mlのオートクレーブに、表1に示す供給割合
で、イソプロペニルトルエンとインデンの合計供給量が
1.0l/hrとなるように、イソプロペニルトルエ
ン、インデン、脱水精製したトルエンお、よび脱水精製
したトルエンで10倍に希釈したボロントリフロライド
フェノラート錯体(フェノール1.6倍当量)を、連続
的に供給して反応温度5℃で重合反応させた。引き続き
反応混合物を2段目のオートクレーブに移送し、5℃で
重合反応を続けさせた後、1段目と2段目のオートクレ
ーブ中での合計滞留時間が2時間になったところで、連
続的に反応混合物を排出し、滞留時間の3倍となったと
ころで重合反応を終了させた。重合終了後、反応混合物
に1NのNaOH水溶液を添加し、重合反応を停止させ
た。得られた反応混合物を多量の水で5回洗浄した後、
エバポレーターで溶媒および未反応モノマーを減圧留去
して、イソプロペニルトルエン・インデン共重合体を得
た。このときの重合条件(モノマー供給比,触媒量,樹
脂組成,収率)を表1に示し、また、得られたイソプロ
ペニルトルエン・インデン共重合体の樹脂物性(色相,
軟化点,分子量Mw,Tg,溶融粘度)を、下記の方法
にしたがって、測定した。結果を表2に示した。
【0046】色相 JIS K 5400に準拠して、ガードナーナンバー
を測定した。
【0047】軟化点 JIS K 2207に準拠して環球法によって測定し
た。
【0048】重量平均分子量 ゲルパーミエーションクロマトグラフィーを用い、下記
の条件で測定した。 溶媒:THF 温度:40℃ カラム:東ソー(株)製 TSK gel G7000HXL TSK gel G4000HXL 2本 TSK gel G2000HXL TSK guard colum HXL
【0049】Tg ASTM D3418−75に準拠して、DSCを用い
て行なった。
【0050】溶融粘度 エミラー粘度計を用いて測定した。
【0051】(参考例7)撹拌翼を備えた実容量127
0mlのオートクレーブに、表1に示す供給割合で、イ
ソプロペニルトルエンの供給量が1.0l/hrとなる
ように、イソプロペニルトルエン、脱水精製したトルエ
ン、および脱水精製したトルエンで10倍に希釈したボ
ロントリフロライドフェノラート錯体(フェノール1.
6倍当量)を、連続的に供給して反応温度5℃で重合反
応させた。引き続き反応液混合物を2段目のオートクレ
ーブに移送し、5℃で重合反応を続けさせた後、1段目
と2段目のオートクレーブ中での合計滞留時間が2時間
になったところで、連続的に反応混合物を排出し、滞留
時間の3倍となったところで反応を終了させた。重合終
了後、反応混合物に1NのNaOH水溶液を添加し、重
合反応を停止させた。得られた反応混合物を多量の水で
5回洗浄した後、エバポレーターで溶媒および未反応モ
ノマーを減圧留去して、イソプロペニルトルエン単独重
合体を得た。このときの重合条件(モノマー供給比,触
媒量,樹脂組成,収率)を表1に示し、また、得られた
イソプロペニルトルエン単独重合体の樹脂物性(色相,
軟化点,分子量Mw,Tg)を測定した。結果を表2に
示した。
【0052】(参考例8)撹拌翼を備えた実容量127
0mlのオートクレーブに、表1に示す供給比で、イソ
プロペニルトルエンとインデンの供給量が1.0l/h
rとなるように、イソプロペニルトルエン、インデン、
脱水精製したトルエン、および脱水精製したトルエンで
10倍に希釈したボロントリフロライドフェノラート錯
体(フェノール1.6倍当量)を、連続的に供給して反
応温度0℃で重合反応させた。引き続き反応混合物を2
段目のオートクレーブに移送し、0℃で重合反応を続け
させた後、1段目と2段目のオートクレーブ中での合計
滞留時間が2時間になったところで、連続的に反応混合
物を排出し、滞留時間の3倍となったところで反応を終
了させた。重合終了後、反応混合物に1NのNaOH水
溶液を添加し、重合反応を停止させた。得られた反応混
合物を多量の水で5回洗浄した後、エバポレーターで溶
媒および未反応モノマーを減圧留去して、イソプロペニ
ルトルエン・インデン共重合体を得た。このときの重合
条件(モノマー供給比,触媒量,樹脂組成,収率)を表
1に示し、また、得られたイソプロペニルトルエン・イ
ンデン共重合体の樹脂物性(色相,軟化点,分子量M
w,Tg)を測定した。結果を表2に示した。
【0053】
【0054】
【0055】(実施例1〜7)各例において、ベースポ
リマーとしてスチレン−ブタジエン−スチレン三元ブロ
ック共重合体の水添物(シェル化学製、クレイトンG−
1657)を、粘着付与樹脂として参考例1〜6で得ら
れたイソプロペニルトルエン・インデン共重合体を、表
3に示す割合で配合し、ラボプラストミルを使用して1
80℃で15分混練しホットメルト接着剤組成物を製造
した。
【0056】得られたホットメルト接着剤組成物をアル
ミ箔(50μm)に厚さ25μmに塗工し、次いで塗工
面同士を張り合わせ、上部バー120℃,下部バー12
0℃、3kg/cm2 ,10秒加熱の条件でヒートシー
ルし、さらに25mm幅に切断し、接着試料を作成し
た。この接着試料を、0℃〜80℃の測定温度下でT型
剥離試験に供し、接着強度を測定した(引張速度:30
0mm/min)。また、この接着試料に500gの荷
重をかけ、昇温速度25℃/hrの雰囲気下で荷重の落
下温度を測定し、耐熱クリープ性を測定した。このとき
のベースポリマーと粘着付与樹脂の配合比、接着剤溶融
粘度を表3に示し、また、接着強度,耐熱クリープ性の
測定結果を表4に示した。
【0057】(比較例1)参考例1〜6で製造した粘着
付与樹脂の代わりに、市販品:アルコンP−100(荒
川化学工業(株))を用いた以外は、実施例1〜7と同
様にして組成物を調製し、さらに接着試料を作成し、接
着試験および耐熱クリープ性の測定を行った。使用した
ベースポリマー/粘着付与樹脂の配合比、接着剤溶融粘
度を表3に示し、また、接着強度,耐熱クリープ性の測
定結果を表4に示した。
【0058】(比較例2、3)各例において、参考例1
〜6で製造した粘着付与樹脂の代わりに、参考例7また
は8の粘着付与樹脂を用いた以外は、実施例1〜7と同
様にして組成物を調製し、さらに接着試料を作成し、接
着試験および耐熱クリープ性の測定を行った。使用した
ベースポリマー/粘着付与樹脂の配合比、接着剤溶融粘
度を表3に示し、また、接着強度,耐熱クリープ性の測
定結果を表4に示した。
【0059】
【0060】
【0061】
【発明の効果】本発明のホットメルト接着剤組成物は、
低分子量でかつ色相の優れた、耐熱性を有する粘着付与
樹脂を含有し、耐熱接着性および耐熱クリープ性に優れ
るものである。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 稲 垣 始 山口県玖珂郡和木町和木六丁目1番2号 三井石油化学工業株式会社内

Claims (1)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】(A)ベースポリマー10〜80重量部に
    対して、(B)一般式(I): 【化1】 〔式中、R1 、R2 、R3 およびR4 は同一でも異なっ
    てもよく、水素原子または炭素数4以下のアルキル基で
    ある〕で表されるスチレン系モノマーと、一般式(I
    I): 【化2】 〔式中、R5 、R6 およびR7 は、同一でも異なっても
    よく、水素原子または炭素数6以下のアルキル基であ
    る〕で表されるインデン系モノマーとの共重合体であ
    り、(I)/(II)のモル比が99/1〜30/70
    であり、かつ重量平均分子量が300〜5000である
    粘着付与樹脂10〜80重量部を含むホットメルト接着
    剤組成物。
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