JPH0671179A - 自動車エンジンの貧排気ガス中の窒素酸化物量を減少させる触媒及び方法 - Google Patents
自動車エンジンの貧排気ガス中の窒素酸化物量を減少させる触媒及び方法Info
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- JPH0671179A JPH0671179A JP5043484A JP4348493A JPH0671179A JP H0671179 A JPH0671179 A JP H0671179A JP 5043484 A JP5043484 A JP 5043484A JP 4348493 A JP4348493 A JP 4348493A JP H0671179 A JPH0671179 A JP H0671179A
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 ２２５℃という低排気ガス温度で窒素酸化物
を転換させる、簡単かつ効率的な、自動車エンジンの排
気ガス浄化のための触媒及び方法を提供する。 【構成】 本発明の触媒は、貴金属成分が１：１０から
１０：１の重量比の範囲にあるイリジウムと白金から成
る第１触媒層と第１層上の温度安定性ゼオライトの第２
触媒層であって、右ゼオライトが銅及び／又は鉄を含有
するモルデナイト型ゼオライトであるものを含有し、担
体が希土類金属及び／又は二酸化ケイ素からなるもので
ある。 【効果】 上記触媒は、ディーゼルエンジン又はオット
ーエンジンの排気ガスの浄化において有用である。
を転換させる、簡単かつ効率的な、自動車エンジンの排
気ガス浄化のための触媒及び方法を提供する。 【構成】 本発明の触媒は、貴金属成分が１：１０から
１０：１の重量比の範囲にあるイリジウムと白金から成
る第１触媒層と第１層上の温度安定性ゼオライトの第２
触媒層であって、右ゼオライトが銅及び／又は鉄を含有
するモルデナイト型ゼオライトであるものを含有し、担
体が希土類金属及び／又は二酸化ケイ素からなるもので
ある。 【効果】 上記触媒は、ディーゼルエンジン又はオット
ーエンジンの排気ガスの浄化において有用である。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、自動車エンジンの貧排
気ガス中の窒素酸化物を減少させるための触媒に関す
る。
気ガス中の窒素酸化物を減少させるための触媒に関す
る。
【０００２】この触媒は、不活性の構造強化体上に触媒
的に活性な貴金属成分のための担体として、希土類金属
及び／又は二酸化ケイ素で適宜安定化されている高表面
積を有する酸化アルミニウム及び／又は酸化セリウムの
混合物からなる第１の触媒コーティング、及び第１層上
のゼオライトからなる第２の触媒コーティングを含む。
的に活性な貴金属成分のための担体として、希土類金属
及び／又は二酸化ケイ素で適宜安定化されている高表面
積を有する酸化アルミニウム及び／又は酸化セリウムの
混合物からなる第１の触媒コーティング、及び第１層上
のゼオライトからなる第２の触媒コーティングを含む。
【０００３】
【従来の技術】内燃機関又はオットー機関中の有害物
質、一酸化炭素、炭素水素及び窒素酸化物の放出は、制
御された、いわゆる三元（three-way）触媒手段によ
り、近年劇的に減少させることができた。
質、一酸化炭素、炭素水素及び窒素酸化物の放出は、制
御された、いわゆる三元（three-way）触媒手段によ
り、近年劇的に減少させることができた。
【０００４】三元触媒は、一酸化炭素及び炭素水素を無
害な化合物の二酸化炭素及び水へ酸化することができ、
同時に窒素酸化物を分子状窒素に還元することができる
（ドイツ国特許出願公開第３８３０３１８号明細書参
照）。排気ガス中に化学量論比の還元及び酸化成分が存
在することが三元触媒を満足に操作するための前提条件
である。この最適比は、排気ガス中のいわゆる空気価
（air number）ラムダが1に等しいときに生ずる。この
空気価ラムダは、ブレットシュナイダー（Brettschneid
er）の式により例えば排気ガス中の種々の成分から計算
できる（J.Brettschneider,Bosch Techn.Berichte ６
（１９７９）１７７）。現実の操作条件下においては、
三元触媒の空気価はラムダコントロールにより常に１の
価に再調節されなければならない。この目的のために、
排気ガス中の酸素濃度がラムダプローブにより測定さ
れ、そして、エンジンの吸入マニホルドにおける空気−
燃料比は排気ガス中の空気価が１に等しくなるように調
節される。
害な化合物の二酸化炭素及び水へ酸化することができ、
同時に窒素酸化物を分子状窒素に還元することができる
（ドイツ国特許出願公開第３８３０３１８号明細書参
照）。排気ガス中に化学量論比の還元及び酸化成分が存
在することが三元触媒を満足に操作するための前提条件
である。この最適比は、排気ガス中のいわゆる空気価
（air number）ラムダが1に等しいときに生ずる。この
空気価ラムダは、ブレットシュナイダー（Brettschneid
er）の式により例えば排気ガス中の種々の成分から計算
できる（J.Brettschneider,Bosch Techn.Berichte ６
（１９７９）１７７）。現実の操作条件下においては、
三元触媒の空気価はラムダコントロールにより常に１の
価に再調節されなければならない。この目的のために、
排気ガス中の酸素濃度がラムダプローブにより測定さ
れ、そして、エンジンの吸入マニホルドにおける空気−
燃料比は排気ガス中の空気価が１に等しくなるように調
節される。
【０００５】この原則は、ディーゼルエンジン及びいわ
ゆる（オットー）リーンエンジン中の排気ガスの浄化の
ためには使用できない。これらのエンジンは常に高い酸
素過剰で操作するので、排気ガスにおいて１より大の空
気価（ラムダ＞１）を生ずる。
ゆる（オットー）リーンエンジン中の排気ガスの浄化の
ためには使用できない。これらのエンジンは常に高い酸
素過剰で操作するので、排気ガスにおいて１より大の空
気価（ラムダ＞１）を生ずる。
【０００６】それゆえ、例えばドイツ特許第３９４０７
５８号明細書に記載されているように“ディーゼル酸化
触媒”がディーゼルエンジン及びリーンエンジン中の排
気ガスを浄化するために開発された。これらの触媒は一
酸化炭素と炭化水素の酸化に関して高転化率を有する
が、排気ガス中の窒素酸化物含量を変化させない。これ
らの触媒に関しては還元により窒素酸化物含量を減少さ
せることは、排気ガス中の酸素の高割合のために困難で
ある。
５８号明細書に記載されているように“ディーゼル酸化
触媒”がディーゼルエンジン及びリーンエンジン中の排
気ガスを浄化するために開発された。これらの触媒は一
酸化炭素と炭化水素の酸化に関して高転化率を有する
が、排気ガス中の窒素酸化物含量を変化させない。これ
らの触媒に関しては還元により窒素酸化物含量を減少さ
せることは、排気ガス中の酸素の高割合のために困難で
ある。
【０００７】窒素酸化物とアンモニアの反応は、ドイツ
特許公開第３６３５２８４号明細書に記載されている。
この方法をエミッションの移動源に使用することは、ア
ンモニアのための付加的な容器及び複雑な供給装置が必
要になるので困難である。加えて、自動車内でアンモニ
アを運搬することは、安全上の理由から勧められない。
特許公開第３６３５２８４号明細書に記載されている。
この方法をエミッションの移動源に使用することは、ア
ンモニアのための付加的な容器及び複雑な供給装置が必
要になるので困難である。加えて、自動車内でアンモニ
アを運搬することは、安全上の理由から勧められない。
【０００８】さらに、未反応アンモニアの二次放出（ア
ンモニアの漏れ）が、化学量論的供給よりも高いので、
このシステムにおいて生じがちである。このプロセスに
おいて、窒素酸化物の高転化率に必要な温度は４００℃
以上である。
ンモニアの漏れ）が、化学量論的供給よりも高いので、
このシステムにおいて生じがちである。このプロセスに
おいて、窒素酸化物の高転化率に必要な温度は４００℃
以上である。
【０００９】特開平１−１２７０４４号公報には、排気
ガス中に含まれる一酸化炭素及び炭化水素を酸化し、並
びに、排気ガスの酸化状態にもかかわらず、窒素酸化物
を窒素に実質的に減少させることが可能な触媒コーティ
ングが記載されている。
ガス中に含まれる一酸化炭素及び炭化水素を酸化し、並
びに、排気ガスの酸化状態にもかかわらず、窒素酸化物
を窒素に実質的に減少させることが可能な触媒コーティ
ングが記載されている。
【００１０】上記コーティングは、酸化反応触媒のため
の第１触媒層と第１触媒層に設けられるゼオライトの第
２層を含有する二重コーティングである。この方法の他
の手段において、銅が第２層に活性成分として使用され
る。
の第１触媒層と第１触媒層に設けられるゼオライトの第
２層を含有する二重コーティングである。この方法の他
の手段において、銅が第２層に活性成分として使用され
る。
【００１１】第１層は、酸化アルミニウム及び希土類酸
化物、例えば酸化セリウムから構成され、白金、パラジ
ウム及びロジウムから成る群からの１又は複数の金属が
含浸されたものでありうる。第１層を貴金属で含浸させ
た後に、ゼオライト及びシリカゲルから成る第２層が適
用される。次いで、予備触媒全体を酢酸銅水溶液に２４
時間浸漬することにより銅を充填する。
化物、例えば酸化セリウムから構成され、白金、パラジ
ウム及びロジウムから成る群からの１又は複数の金属が
含浸されたものでありうる。第１層を貴金属で含浸させ
た後に、ゼオライト及びシリカゲルから成る第２層が適
用される。次いで、予備触媒全体を酢酸銅水溶液に２４
時間浸漬することにより銅を充填する。
【００１２】本分野で知られているこの触媒は５００か
ら６００℃の排気ガス温度で窒素性物質ＮＯｘを転換す
るが、これらの温度は実質的に排気ガス、特にディーゼ
ルエンジンにおいて典型的に生ずる２２５から４００℃
の温度よりも高いものである。２２５から４００℃のデ
ィーゼルエンジンに対する適切な排気ガス温度範囲につ
いてのデータは、特開平１−１２７０４４号公報には与
えられていない。加えて、担体容積リットル当たり２０
ｇという、この公報に与えられた銅の量からわかるよう
に、全担体の連続する含浸は、銅がゼオライト上におい
てのみ浸漬し、酸化アルミニウム上では浸漬しないとい
うことを保証しない。これは極端に大きな量であり、ゼ
オライトの最大交換容量を越えている。さらに、モノリ
ス（monolith）上の銅の均一な分布、特にハチの単状の
もののチャネルにおける均一な分布は、この方法のこの
手段によっては保証されないように見える。
ら６００℃の排気ガス温度で窒素性物質ＮＯｘを転換す
るが、これらの温度は実質的に排気ガス、特にディーゼ
ルエンジンにおいて典型的に生ずる２２５から４００℃
の温度よりも高いものである。２２５から４００℃のデ
ィーゼルエンジンに対する適切な排気ガス温度範囲につ
いてのデータは、特開平１−１２７０４４号公報には与
えられていない。加えて、担体容積リットル当たり２０
ｇという、この公報に与えられた銅の量からわかるよう
に、全担体の連続する含浸は、銅がゼオライト上におい
てのみ浸漬し、酸化アルミニウム上では浸漬しないとい
うことを保証しない。これは極端に大きな量であり、ゼ
オライトの最大交換容量を越えている。さらに、モノリ
ス（monolith）上の銅の均一な分布、特にハチの単状の
もののチャネルにおける均一な分布は、この方法のこの
手段によっては保証されないように見える。
【００１３】ゼオライトの銅の浸漬は、また、極めて高
価で時間のかかるものである（明細書によれば２４時
間）。
価で時間のかかるものである（明細書によれば２４時
間）。
【００１４】
【発明が解決しようとする課題】本発明の目的は、窒素
物質、一酸化炭素及び炭化水素に対して比較的高い転換
率を有し、かつ、２２５℃という低い排気ガス温度で窒
素酸化物を転換し、簡単かつ効率的な方法で生成するこ
とができる、自動車エンジンの貧排気ガス中の窒素酸化
物の量を減少させるための触媒を提供することである。
物質、一酸化炭素及び炭化水素に対して比較的高い転換
率を有し、かつ、２２５℃という低い排気ガス温度で窒
素酸化物を転換し、簡単かつ効率的な方法で生成するこ
とができる、自動車エンジンの貧排気ガス中の窒素酸化
物の量を減少させるための触媒を提供することである。
【００１５】
【課題を解決するための手段】前記課題は請求項１の導
入部に記載された２つの触媒的に活性な層を有する触媒
により解決される。この触媒は第１触媒層の貴金属成分
が１：１０から１０：１、好適には１：２の重量比範囲
にあるイリジウムと白金であり、かつ、ゼオライトが銅
及び／又は鉄を含有するモルデナイト型の温度安定性ゼ
オライトであることを特徴とする。
入部に記載された２つの触媒的に活性な層を有する触媒
により解決される。この触媒は第１触媒層の貴金属成分
が１：１０から１０：１、好適には１：２の重量比範囲
にあるイリジウムと白金であり、かつ、ゼオライトが銅
及び／又は鉄を含有するモルデナイト型の温度安定性ゼ
オライトであることを特徴とする。
【００１６】本発明により製造される触媒は、２２５か
ら４００℃という低温度において有害な物質に対して例
外的な高い転化率により区別され、それゆえディーゼル
エンジンの排気ガス浄化のために有利に使用しうる。こ
れは貧（lean＝希薄混合気）状態で操作されるディーゼ
ル排気ガス及びオットーエンジンの排気ガス中に見い出
される高酸素含量においてさえも窒素酸化物を窒素に還
元することができる。この有利な効率は、それ自体、以
下に示されるように、本発明による第１触媒層における
イリジウムと白金の組みあわせによる。
ら４００℃という低温度において有害な物質に対して例
外的な高い転化率により区別され、それゆえディーゼル
エンジンの排気ガス浄化のために有利に使用しうる。こ
れは貧（lean＝希薄混合気）状態で操作されるディーゼ
ル排気ガス及びオットーエンジンの排気ガス中に見い出
される高酸素含量においてさえも窒素酸化物を窒素に還
元することができる。この有利な効率は、それ自体、以
下に示されるように、本発明による第１触媒層における
イリジウムと白金の組みあわせによる。
【００１７】モルデナイト型の温度安定性ゼオライトを
慎重に選択すると、触媒の劣化特性に肯定的な影響を保
証する。ゼオライトへ導入された亜族（sue-group）金
属の銅及び鉄を組みあわせると、有害物質、一酸化炭
素、炭化水素及び窒素酸化物の転化に対して最適の触媒
活性を提供する。
慎重に選択すると、触媒の劣化特性に肯定的な影響を保
証する。ゼオライトへ導入された亜族（sue-group）金
属の銅及び鉄を組みあわせると、有害物質、一酸化炭
素、炭化水素及び窒素酸化物の転化に対して最適の触媒
活性を提供する。
【００１８】γ−酸化アルミニウムを安定化するために
二酸化ケイ素を使用してもよい。最適の安定性は、γ−
酸化アルミニウムに基づいて、二酸化ケイ素が０．１重
量％以上、好適には０．１から１５重量％、特には４．
５から１１．５重量％の量で存在するときに達成され
る。
二酸化ケイ素を使用してもよい。最適の安定性は、γ−
酸化アルミニウムに基づいて、二酸化ケイ素が０．１重
量％以上、好適には０．１から１５重量％、特には４．
５から１１．５重量％の量で存在するときに達成され
る。
【００１９】ＳｉＯ2：Ａｌ2Ｏ3のモル比が８以上、好
適には１０から５０、及び特には５０から３０であるモ
ルデナイト型のゼオライトは、本発明において特に適し
ている。ＳｉＯ2：Ａｌ2Ｏ3の高いモル比はゼオライト
に好適な温度安定性を与える。このゼオライトは、その
鉄交換容量内で亜族元素の銅及び鉄で充填しうる。完全
な触媒の活性に対する特に有利な効果は、ゼオライトの
重量に基づいて亜族元素の全量が０．１から１３重量
％、好適には１．０から７．０重量％であるときに得ら
れる。それゆえ、銅の含量は０．５から最高５．５重量
％の範囲内にあり、及び／又は鉄の含量は少なくとも
０．５重量％から最高７．５重量％であるべきである。
適には１０から５０、及び特には５０から３０であるモ
ルデナイト型のゼオライトは、本発明において特に適し
ている。ＳｉＯ2：Ａｌ2Ｏ3の高いモル比はゼオライト
に好適な温度安定性を与える。このゼオライトは、その
鉄交換容量内で亜族元素の銅及び鉄で充填しうる。完全
な触媒の活性に対する特に有利な効果は、ゼオライトの
重量に基づいて亜族元素の全量が０．１から１３重量
％、好適には１．０から７．０重量％であるときに得ら
れる。それゆえ、銅の含量は０．５から最高５．５重量
％の範囲内にあり、及び／又は鉄の含量は少なくとも
０．５重量％から最高７．５重量％であるべきである。
【００２０】触媒コーティングは、好適にはセラミック
又は金属のハチの巣形状（honeycomb-form）においてモ
ノリスの構造強化体に適用される。２つのコーティング
の各々の量は、触媒容積のリットル当たり５０から１５
０ｇとすべきである。
又は金属のハチの巣形状（honeycomb-form）においてモ
ノリスの構造強化体に適用される。２つのコーティング
の各々の量は、触媒容積のリットル当たり５０から１５
０ｇとすべきである。
【００２１】本発明の第２の目的は、自動車エンジンの
貧排気ガス中の窒素酸化物の量を減少させる方法を提供
することである。この問題は排気ガス浄化のために請求
項１から９のいずれか１項に従って製造される触媒を使
用することにより解決される。
貧排気ガス中の窒素酸化物の量を減少させる方法を提供
することである。この問題は排気ガス浄化のために請求
項１から９のいずれか１項に従って製造される触媒を使
用することにより解決される。
【００２２】
【実施例】本発明を、ここで、実施例により一層詳細に
説明する。使用される触媒本体は、６２セル／ｃｍ2及
び０．１７ミリのセルの壁厚さを有するハチの巣形状体
の菫（きん）青石（cordierite）であった。
説明する。使用される触媒本体は、６２セル／ｃｍ2及
び０．１７ミリのセルの壁厚さを有するハチの巣形状体
の菫（きん）青石（cordierite）であった。
【００２３】例１ 公知技術により製造される触媒ＶＫ１の比較 特開平１−１２７０４４号公報に従って比較触媒ＶＫ１
を製造するために、触媒本体を、γ−酸化アルミニウム
（ＢＥＴ表面積１４０ｍ2／ｇ）の水性懸濁液（２５％
の固体含量）に浸漬することにより触媒容積のリットル
当たり８０ｇの量で高表面積の酸化層にて最初に被覆し
た。触媒本体を１２０℃で乾燥し、６００℃で２時間か
焼させた後で、酸化層をＰｄＣｌ2水溶液中に浸漬する
ことにより含浸させた。空気中にて５５０℃で２時間焼
入れした後、最後に５５０℃、Ｈ2流の中で３時間貴金
属塩を還元した。他の方法において、９０％Ｈ−モルデ
ナイト及び１０％のシリカゲルからＨ−モルデナイト
（ＳｉＯ2／Ａｌ2Ｏ3モル比２５＝１）の水溶液を製造
した。
を製造するために、触媒本体を、γ−酸化アルミニウム
（ＢＥＴ表面積１４０ｍ2／ｇ）の水性懸濁液（２５％
の固体含量）に浸漬することにより触媒容積のリットル
当たり８０ｇの量で高表面積の酸化層にて最初に被覆し
た。触媒本体を１２０℃で乾燥し、６００℃で２時間か
焼させた後で、酸化層をＰｄＣｌ2水溶液中に浸漬する
ことにより含浸させた。空気中にて５５０℃で２時間焼
入れした後、最後に５５０℃、Ｈ2流の中で３時間貴金
属塩を還元した。他の方法において、９０％Ｈ−モルデ
ナイト及び１０％のシリカゲルからＨ−モルデナイト
（ＳｉＯ2／Ａｌ2Ｏ3モル比２５＝１）の水溶液を製造
した。
【００２４】この懸濁液は、再度浸漬コーティングによ
り触媒容積リットル当たり８０ｇの固体含量中で最初の
層に適用した。触媒は再び１２０℃で乾燥し、５５０℃
で２時間か焼させた後、Ｈ−モルデナイトは０．０２モ
ル／ｌの酢酸銅溶液中で２４時間銅を含浸させ、そし
て、触媒は再び３００℃で２時間乾燥させた。
り触媒容積リットル当たり８０ｇの固体含量中で最初の
層に適用した。触媒は再び１２０℃で乾燥し、５５０℃
で２時間か焼させた後、Ｈ−モルデナイトは０．０２モ
ル／ｌの酢酸銅溶液中で２４時間銅を含浸させ、そし
て、触媒は再び３００℃で２時間乾燥させた。
【００２５】こうして製造された比較触媒ＶＫ１は触媒
容積リットル当たり１．７６ｇのパラジウムと１２．６
ｇの銅で被覆されていた。
容積リットル当たり１．７６ｇのパラジウムと１２．６
ｇの銅で被覆されていた。
【００２６】例２ 本発明により製造された触媒Ｋ１ 最初に触媒本体を、比較実施例におけるように、触媒容
積リットル当たり８０ｇの量で大表面積の酸化アルミニ
ウム層にて被覆した。これを、次いで、空気中で１２０
°にて乾燥し、５５０℃で空気中にて２時間担体をか焼
した。酸化アルミニウム層を、ＩｒＣｌ3及びＨ2ＰｔＣ
ｌ6の水溶液中に浸漬することによりイリジウム及び白
金を１：２の重量比で含浸させた。次いで、これを空気
中５５０℃で２時間か焼させ、担体物質上に沈積した貴
金属塩は最後にＨ2流中５５０℃で３時間還元した。
積リットル当たり８０ｇの量で大表面積の酸化アルミニ
ウム層にて被覆した。これを、次いで、空気中で１２０
°にて乾燥し、５５０℃で空気中にて２時間担体をか焼
した。酸化アルミニウム層を、ＩｒＣｌ3及びＨ2ＰｔＣ
ｌ6の水溶液中に浸漬することによりイリジウム及び白
金を１：２の重量比で含浸させた。次いで、これを空気
中５５０℃で２時間か焼させ、担体物質上に沈積した貴
金属塩は最後にＨ2流中５５０℃で３時間還元した。
【００２７】他の工程において、Ｃｕ／Ｆｅモルデナイ
トの第２触媒層を触媒容積リットル当たり８０ｇのＣｕ
／Ｆｅモルデナイトの量で第１触媒層に適用した。触媒
本体を９５％のＣｕ／Ｆｅモルデナイト及び５％のベン
トナイトの水性懸濁液中に浸漬することによりコーティ
ングを再び実施した。懸濁液の固体含量は約３５％であ
った、次いで触媒は１２０℃で乾燥させ、５５０℃で２
時間か焼させた。
トの第２触媒層を触媒容積リットル当たり８０ｇのＣｕ
／Ｆｅモルデナイトの量で第１触媒層に適用した。触媒
本体を９５％のＣｕ／Ｆｅモルデナイト及び５％のベン
トナイトの水性懸濁液中に浸漬することによりコーティ
ングを再び実施した。懸濁液の固体含量は約３５％であ
った、次いで触媒は１２０℃で乾燥させ、５５０℃で２
時間か焼させた。
【００２８】使用したＣｕ／Ｆｅモルデナイトの物理化
学データは第１表に示され得る。
学データは第１表に示され得る。
【００２９】例３ 本発明による触媒Ｋ２ 本発明による触媒Ｋ２は本発明による触媒Ｋ１と同様に
製造したが、貴金属成分は酸化アルミニウム懸濁物中に
直接添加した。この方法は中間のか焼を省略させること
ができる。
製造したが、貴金属成分は酸化アルミニウム懸濁物中に
直接添加した。この方法は中間のか焼を省略させること
ができる。
【００３０】例４ 比較触媒ＶＫ２ 比較触媒ＶＫ２は例２の本発明に従って製造した触媒Ｋ
１と同様に製造したが、例２とは対照的に貴金属成分は
完全にＨ2ＰｔＣｌ6から構成されていた。
１と同様に製造したが、例２とは対照的に貴金属成分は
完全にＨ2ＰｔＣｌ6から構成されていた。
【００３１】例５ 比較触媒ＶＫ３ 比較触媒ＶＫ３も、本発明の例２に従う触媒Ｋ１と同様
に製造した。例２とは対照的に、貴金属成分は完全にＩ
ｒＣｌ3から構成されていた。
に製造した。例２とは対照的に、貴金属成分は完全にＩ
ｒＣｌ3から構成されていた。
【００３２】例６ 本発明に従う触媒Ｋ３ 本発明に従う触媒Ｋ３を、また、本発明の例２に従う触
媒Ｋ１と同様に製造したが、例２とは対照的に使用した
貴金属成分ＩｒＣｌ3とＨ2ＰｔＣｌ6が１０：１の重量
比であった。
媒Ｋ１と同様に製造したが、例２とは対照的に使用した
貴金属成分ＩｒＣｌ3とＨ2ＰｔＣｌ6が１０：１の重量
比であった。
【００３３】例７ 本発明による触媒Ｋ４ 本発明による触媒Ｋ４を、また、本発明の例２に従う触
媒Ｋ１と同様に製造したが、例２とは対照的に使用した
貴金属成分はＩｒＣｌ3とＨ2ＰｔＣｌ6を１：１０の重
量比で使用した。
媒Ｋ１と同様に製造したが、例２とは対照的に使用した
貴金属成分はＩｒＣｌ3とＨ2ＰｔＣｌ6を１：１０の重
量比で使用した。
【００３４】例８ 本発明に従う触媒Ｋ５ 本発明に従う触媒Ｋ５を、また、本発明の例２に従うＫ
１と同様に製造した。例２とは対照的に、使用したゼオ
ライトは鉄を含まず、１．７重量％のＣｕ含量を有する
モルデナイトであった。
１と同様に製造した。例２とは対照的に、使用したゼオ
ライトは鉄を含まず、１．７重量％のＣｕ含量を有する
モルデナイトであった。
【００３５】例９ 本発明に従う触媒Ｋ６ 本発明に従う触媒Ｋ６を、また、本発明の例２に従うＫ
１と同様に製造した。例２とは対照的に、用いたゼオラ
イトは銅を有しない、１．５重量％のＦｅ含量を有する
モルデナイトであった。
１と同様に製造した。例２とは対照的に、用いたゼオラ
イトは銅を有しない、１．５重量％のＦｅ含量を有する
モルデナイトであった。
【００３６】例１０ 本発明に従う触媒Ｋ７ 本発明に従う触媒Ｋ７を、また、本発明の例２に従うＫ
１と同様に製造した。例２とは対照的に、１０重量％の
ＳｉＯ2で安定化された酸化アルミニウムを第１酸化コ
ーティングにおいて使用した。
１と同様に製造した。例２とは対照的に、１０重量％の
ＳｉＯ2で安定化された酸化アルミニウムを第１酸化コ
ーティングにおいて使用した。
【００３７】例１１ 本発明に従う触媒Ｋ８ 本発明に従う触媒Ｋ８を、また、本発明の例２に従い触
媒Ｋ１と同様に製造した。例２とは対照的に、酸化セリ
ウムを、第１酸化コーティングにおいて用いた。
媒Ｋ１と同様に製造した。例２とは対照的に、酸化セリ
ウムを、第１酸化コーティングにおいて用いた。
【００３８】各触媒の正確な組成は、第２表に示されて
いる。
いる。
【００３９】例１２ 活性試験 例１から１１の排気ガス浄化触媒の触媒活性を、モデル
ガス試験装置において、新鮮な状態及び１６時間の老化
後に測定した。
ガス試験装置において、新鮮な状態及び１６時間の老化
後に測定した。
【００４０】老化は、炉中で空気中７５０℃に触媒を置
くことにより実施した。
くことにより実施した。
【００４１】活性試験に使用した排気ガス組成は第３表
に示される。これは６容量％の高酸素含量を有する貧排
気ガスから構成されている。ブレットシュナイダー式か
ら計算された空気価ラムダは、この排気ガス組成物に対
して１．３５である。
に示される。これは６容量％の高酸素含量を有する貧排
気ガスから構成されている。ブレットシュナイダー式か
ら計算された空気価ラムダは、この排気ガス組成物に対
して１．３５である。
【００４２】活性試験のため、一酸化炭素、炭化水素及
び窒素酸化物の転化は、触媒前面における５０，０００
ｈ-1の容積速度で排気ガス温度の関数として測定した。
び窒素酸化物の転化は、触媒前面における５０，０００
ｈ-1の容積速度で排気ガス温度の関数として測定した。
【００４３】活性試験の結果は、第４表及び第５表に掲
げる。これらによれば、本発明に従う触媒Ｋ１は従来の
技術のＶＫ１に比較して、特に、リーン状態で操作され
るディーゼルエンジン及びオットーエンジンに適した２
２５〜３５０℃の範囲の温度の排気ガスにおいてかなり
有利であることを示している。これらの利点は、窒素酸
化物ＮＯｘの転化に限定されることなく、一酸化炭素Ｃ
Ｏ及び炭化水素ＨＣの転化のためにも有利であることが
判明した。本発明に従う触媒は僅か２２５℃の排気ガス
温度においてその完全な転化に到達するにもかかわら
ず、比較触媒はこの温度ではほとんど活性を示さない。
これは３５０℃において有害物質ＣＯ及びＨＣに対して
本発明に従う触媒の性能とほぼ同様になるが、ＮＯｘの
転化は依然として本発明に従う触媒の性能よりもずっと
低い。
げる。これらによれば、本発明に従う触媒Ｋ１は従来の
技術のＶＫ１に比較して、特に、リーン状態で操作され
るディーゼルエンジン及びオットーエンジンに適した２
２５〜３５０℃の範囲の温度の排気ガスにおいてかなり
有利であることを示している。これらの利点は、窒素酸
化物ＮＯｘの転化に限定されることなく、一酸化炭素Ｃ
Ｏ及び炭化水素ＨＣの転化のためにも有利であることが
判明した。本発明に従う触媒は僅か２２５℃の排気ガス
温度においてその完全な転化に到達するにもかかわら
ず、比較触媒はこの温度ではほとんど活性を示さない。
これは３５０℃において有害物質ＣＯ及びＨＣに対して
本発明に従う触媒の性能とほぼ同様になるが、ＮＯｘの
転化は依然として本発明に従う触媒の性能よりもずっと
低い。
【００４４】これらのすぐれた特性は、第１触媒層にお
ける２個の貴金属成分のイリジウムと白金を、第２触媒
層のＣｕ／Ｆｅモルデナイトと本発明に従い組み合わせ
ることから生ずる。
ける２個の貴金属成分のイリジウムと白金を、第２触媒
層のＣｕ／Ｆｅモルデナイトと本発明に従い組み合わせ
ることから生ずる。
【００４５】亜族成分の銅と鉄の組み合わせは、又、有
害成分の一酸化炭素、炭化水素及び窒素酸化物の転化に
関して有意な利点を示している。
害成分の一酸化炭素、炭化水素及び窒素酸化物の転化に
関して有意な利点を示している。
【００４６】第１触媒層に貴金属成分として白金のみを
含有する比較触媒ＶＫ２は排気ガス温度が上昇するにつ
れて窒素酸化物に対する転化率が減少することを示して
いるのに対して、第１層にイリジウムのみを含有する比
較触媒ＶＫ３は排気ガス温度の増加につれて窒素酸化物
に対する増大する転化率を示している。本発明に従う触
媒Ｋ１からＫ８における２個の貴金属成分の組み合わせ
は、与えられた貧排気ガス状態下での排気ガス温度とは
比較的に無関係に窒素酸化物に対する高い転化率を生
じ、その結果、これらの触媒はディーゼルエンジン及び
リーン−操作オットーエンジンの排気ガス浄化のために
著しく適している。
含有する比較触媒ＶＫ２は排気ガス温度が上昇するにつ
れて窒素酸化物に対する転化率が減少することを示して
いるのに対して、第１層にイリジウムのみを含有する比
較触媒ＶＫ３は排気ガス温度の増加につれて窒素酸化物
に対する増大する転化率を示している。本発明に従う触
媒Ｋ１からＫ８における２個の貴金属成分の組み合わせ
は、与えられた貧排気ガス状態下での排気ガス温度とは
比較的に無関係に窒素酸化物に対する高い転化率を生
じ、その結果、これらの触媒はディーゼルエンジン及び
リーン−操作オットーエンジンの排気ガス浄化のために
著しく適している。
【００４７】第 １ 表 用いたＣｕ−Ｆｅモルデナイトの物理化学的データ 化学分析 Ｎａ2Ｏ ０．４９重量％ Ａｌ2Ｏ3 ５．４重量％ ＳｉＯ2 ７４．０重量％ ＣｕＯ １．１重量％ Ｆｅ2Ｏ3 １．２重量％ モル比 ＳｉＯ2＝Ａｌ2Ｏ3 ２３．３：１ アニール時の損失（１０００℃） １３％ 添加物 ５％ベントナイト 比表面積 ４７５ｍ2／ｇ 微小孔容積 ０．２１ｍｌ／ｇ 中間孔容積 ０．０３ｍｌ／ｇ 巨大孔容積 １．３６ｍｌ／ｇ 全孔容積 １．６０ｍｌ／ｇ 平均粒子径 １１．８μｍ
【００４８】
【表１】
【００４９】
【表２】
【００５０】
【表３】
【００５１】
【表４】
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.5 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｂ０１Ｊ 37/02 ＺＡＢ 7821−4Ｇ ３０１ Ｌ 7821−4Ｇ (72)発明者 ベルント エングラー ドイツ連邦共和国 ハーナウ トロイエナ ー シュトラーセ ２
Claims (10)
- 【請求項１】 不活性な構造強化体上において、触媒的
に活性な貴金属成分のための担体としての希土類金属及
び／又は二酸化ケイ素で適宜安定化された大表面積の酸
化アルミニウム及び／又は酸化セリウムの混合物から成
る第１触媒コーティング及び第１層上のゼオライトの第
２触媒コーティングを含む、自動車エンジンの貧排気中
の窒素酸化物の量を減少させるための触媒であって、第
１触媒層の貴金属成分が１：１０から１０：１の重量比
のイリジウム及び白金であり、ゼオライトが銅及び／又
は鉄を含有するモルデナイト型の温度安定性のゼオライ
トであることを特徴とする、自動車エンジンの貧排気ガ
ス中の窒素酸化物を減少させる触媒。 - 【請求項２】 安定化された酸化アルミニウムの金Ｓｉ
ｏ2含量が０．１重量％以上である、請求項の１記載の
触媒。 - 【請求項３】 モルデナイト型のゼオライトが８以上の
Ｓｉｏ2：Ａｌ2Ｏ3モル比を有する、請求項１及び２記
載の触媒。 - 【請求項４】 使用するゼオライトがそのイオン交換能
の範囲内において亜族元素の銅及び／又は鉄で充填され
たものである、請求項１から３までのいずれか１項記載
の触媒。 - 【請求項５】 使用するゼオライトがゼオライトの重量
に基づいて、合計０．１から１３．０重量％の亜族金属
を含有するものである、請求項４記載の触媒。 - 【請求項６】 使用するゼオライトがゼオライトの重量
に対して少なくとも０．５重量％及び最高５．５重量％
の銅を含有する、請求項５記載の触媒。 - 【請求項７】 使用するゼオライトがゼオライトの重量
に対して少なくとも０．５重量％及び最高７．５重量％
の鉄を含有する、請求項５記載の触媒。 - 【請求項８】 使用する構造強化体がセラミック又は金
属担体である、請求項１から７までのいずれか１項記載
の触媒。 - 【請求項９】 第１及び第２触媒コーティングの両方が
それぞれ触媒容積リットル当たり５０から１５０ｇの量
で適用される、請求項８記載の触媒。 - 【請求項１０】 上記請求項１から９までのいずれか１
項に記載の触媒を使用することを特徴とする自動車エン
ジンの貧排気ガス中の窒素酸化物の量を減少させる方
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