JPH0689228B2 - 樹脂組成物 - Google Patents
樹脂組成物Info
- Publication number
- JPH0689228B2 JPH0689228B2 JP61026812A JP2681286A JPH0689228B2 JP H0689228 B2 JPH0689228 B2 JP H0689228B2 JP 61026812 A JP61026812 A JP 61026812A JP 2681286 A JP2681286 A JP 2681286A JP H0689228 B2 JPH0689228 B2 JP H0689228B2
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- JP
- Japan
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- weight
- resin composition
- component
- carbon black
- parts
- Prior art date
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- Expired - Lifetime
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- Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】 ＜産業上の利用分野＞ 本発明は、車輌外装板用に利用できる樹脂組成物に関す
る。さらに詳しくは、低温での耐衝撃性に優れ、耐薬品
性、特に耐ガソリン性に優れ、かつ、オンライン塗装が
可能な成形品を射出成形できる熱可塑性樹脂組成物に関
する。
る。さらに詳しくは、低温での耐衝撃性に優れ、耐薬品
性、特に耐ガソリン性に優れ、かつ、オンライン塗装が
可能な成形品を射出成形できる熱可塑性樹脂組成物に関
する。
＜従来技術＞ 車輌外装板は一般的に、機械的強度，耐熱耐寒性，寸法
安定性，耐薬品性，外観等に優れていることが要求され
る。
安定性，耐薬品性，外観等に優れていることが要求され
る。
従来車輌外装板は鉄板が使用されて来たが最近軽量化、
サビ発生防止、デザインの自由性などからボデイの一部
をプラスチツク化する動きがある。一部には、ポリカー
ボネートとABSのアロイが使用されているが、耐熱性の
問題から塗装ラインは、従来のラインとは別の特別の塗
装ラインを作る必要があつた。
サビ発生防止、デザインの自由性などからボデイの一部
をプラスチツク化する動きがある。一部には、ポリカー
ボネートとABSのアロイが使用されているが、耐熱性の
問題から塗装ラインは、従来のラインとは別の特別の塗
装ラインを作る必要があつた。
またシートモールデイングコンパウンド（SMC）を使用
したものもあるが、量産性に問題があり、実用車への使
用は限られていた。
したものもあるが、量産性に問題があり、実用車への使
用は限られていた。
また、ポリカーボネートの耐薬品性を向上させる為に熱
可塑性ポリエステル（例えばポリエチレンテレフタレー
ト，ポリブチレンテレフタレートなど）をブレンドして
車輌外装板として使用する方法が考えられているが、低
温での衝撃強度，耐熱性に問題があり、量産車への使用
は限られていた。現在迄、射出成形が可能でかつ、従来
からの塗装ラインで、オンライン塗装が可能な車輌外装
板として使用できる熱可塑性樹脂は、満足できるレベル
のものは得られていない。
可塑性ポリエステル（例えばポリエチレンテレフタレー
ト，ポリブチレンテレフタレートなど）をブレンドして
車輌外装板として使用する方法が考えられているが、低
温での衝撃強度，耐熱性に問題があり、量産車への使用
は限られていた。現在迄、射出成形が可能でかつ、従来
からの塗装ラインで、オンライン塗装が可能な車輌外装
板として使用できる熱可塑性樹脂は、満足できるレベル
のものは得られていない。
＜発明の目的＞ 本発明の目的は低温での耐衝撃性，耐熱性に優れ従来か
らの塗装ラインでのオンライン塗装可能な射出成形品を
提供できる熱可塑性樹脂組成物を提供することにある。
らの塗装ラインでのオンライン塗装可能な射出成形品を
提供できる熱可塑性樹脂組成物を提供することにある。
＜発明の構成＞ 本発明は、 （Ａ） 芳香族ポリカーボネート ５〜95重量％ （Ｂ） 熱可塑性ポリエステル ５〜95 〃 （Ｃ） ブタジェンゴム含有熱可塑性樹脂20重量％以下 よりなる混合物100重量部当たり （Ｄ） カーボンブラツク １〜10重量部 を添加混合して成り、該カーボンブラツク（Ｄ）が比表
面積（BET式低温窒素吸着法による）が150m2/g以上で、
かつ、吸油量が500ml/100g以上である。ことを特徴とす
る樹脂組成物である。
面積（BET式低温窒素吸着法による）が150m2/g以上で、
かつ、吸油量が500ml/100g以上である。ことを特徴とす
る樹脂組成物である。
本発明において使用する芳香族ポリカーボネート（Ａ）
は、２価フエノールより誘導される平均分子量10,000〜
100,000、好ましくは15,000〜60,000のポリカーボネー
トであり、通常２価フエノールとカーボネート前駆体と
の溶液法あるいは溶融法で製造される。２価フエノール
の代表的な例を挙げるとビスフエノールＡ〔2,2−ビス
（４−ヒドロキシフエニル）プロパン〕，ビス（４−ヒ
ドロキシフエニル）メタン,1,1−ビス（４−ヒドロキシ
フエニル）エタン,2,2−ビス（４−ヒドロキシ−３−メ
チルフエニル）プロパン等がある。好ましい２価フエノ
ールはビス（４−ヒドロキシフエニル）アルカン系化合
物、特にビスフエノールＡである。２価フエノールは単
独で、あるいは２種以上混合して使用することができ
る。また前記カーボネート前駆体としては、カルボニル
ハライド，カーボネート，あるいはハロホルメート等を
挙げることができる。代表的な例としては、ホスゲン，
ジフエニルカーボネート,2価フエノールのジハロホルメ
ート及びこれの混合物が挙げられる。芳香族ポリカーボ
ネートの製造に際しては、適当な分子量調整剤，分岐
剤，触媒等も使用できる。
は、２価フエノールより誘導される平均分子量10,000〜
100,000、好ましくは15,000〜60,000のポリカーボネー
トであり、通常２価フエノールとカーボネート前駆体と
の溶液法あるいは溶融法で製造される。２価フエノール
の代表的な例を挙げるとビスフエノールＡ〔2,2−ビス
（４−ヒドロキシフエニル）プロパン〕，ビス（４−ヒ
ドロキシフエニル）メタン,1,1−ビス（４−ヒドロキシ
フエニル）エタン,2,2−ビス（４−ヒドロキシ−３−メ
チルフエニル）プロパン等がある。好ましい２価フエノ
ールはビス（４−ヒドロキシフエニル）アルカン系化合
物、特にビスフエノールＡである。２価フエノールは単
独で、あるいは２種以上混合して使用することができ
る。また前記カーボネート前駆体としては、カルボニル
ハライド，カーボネート，あるいはハロホルメート等を
挙げることができる。代表的な例としては、ホスゲン，
ジフエニルカーボネート,2価フエノールのジハロホルメ
ート及びこれの混合物が挙げられる。芳香族ポリカーボ
ネートの製造に際しては、適当な分子量調整剤，分岐
剤，触媒等も使用できる。
本発明における熱可塑性ポリエステル（Ｂ）は、芳香族
ジカルボン酸あるいはそのエステル形成性誘導体と、ジ
オールあるいは、そのエステル成形性誘導体とを主原料
として縮合反応させて得られる重合体ないし共重合体で
ある。好ましい芳香族ジカルボン酸類の中には、テレフ
タル酸，イソフタル酸，ナフタレンジカルボン酸などが
含まれる。ジオール成分は、線状メチレン鎖型の２〜10
個の炭素原子を有する脂肪族ジオール，および炭素数６
〜15の脂環式ジオールをいい、代表例としては、エチレ
ングリコール，トリメチレングリコール，テトラメチレ
ングリコール，ヘキサメチレングリコール，ネオペンチ
ルグリコール,3−メチルペンタンジオール（2,4）,2−
メチルペンタジオール（1,4）,2−エチルヘキサンジオ
ール（1,3），ジエチレングリコール，シクロヘキサン
ジメタノールを挙げることができる。好ましい熱可塑性
ポリエステルは合計０〜30モル％の芳香族ジカルボン酸
および／またはジオールを共重合成分として含有するポ
リエチレンテレフタレートまたはポリブチレンテレフタ
レートのそれぞれホモポリマーまたはコポリマーであ
る。これらのポリエステルは、０−クロロフエノールを
溶媒として25℃で測定した極限粘度が0.2〜2.0程度のも
のが好ましい。
ジカルボン酸あるいはそのエステル形成性誘導体と、ジ
オールあるいは、そのエステル成形性誘導体とを主原料
として縮合反応させて得られる重合体ないし共重合体で
ある。好ましい芳香族ジカルボン酸類の中には、テレフ
タル酸，イソフタル酸，ナフタレンジカルボン酸などが
含まれる。ジオール成分は、線状メチレン鎖型の２〜10
個の炭素原子を有する脂肪族ジオール，および炭素数６
〜15の脂環式ジオールをいい、代表例としては、エチレ
ングリコール，トリメチレングリコール，テトラメチレ
ングリコール，ヘキサメチレングリコール，ネオペンチ
ルグリコール,3−メチルペンタンジオール（2,4）,2−
メチルペンタジオール（1,4）,2−エチルヘキサンジオ
ール（1,3），ジエチレングリコール，シクロヘキサン
ジメタノールを挙げることができる。好ましい熱可塑性
ポリエステルは合計０〜30モル％の芳香族ジカルボン酸
および／またはジオールを共重合成分として含有するポ
リエチレンテレフタレートまたはポリブチレンテレフタ
レートのそれぞれホモポリマーまたはコポリマーであ
る。これらのポリエステルは、０−クロロフエノールを
溶媒として25℃で測定した極限粘度が0.2〜2.0程度のも
のが好ましい。
また、ブタジェンゴム含有熱可塑性樹脂（Ｃ）は、ブタ
ジェンゴムをグラフト共重合体の幹成分として、或い
は、ブタジェンゴムを混合物の一成分として含有する熱
可塑性樹脂である。ブタジェンゴム成分としては、例え
ば、ポリブタジェン，スチレン・ブタジェンゴム，ニト
リル・ブタジェンゴムを挙げることができる。グラフト
共重合体の枝成分およびゴムと混合される樹脂成分を構
成するビニルモノマーの例としては、スチレン，アルキ
ルスチレン，アクリロニトリル，アルキルアクリレー
ト，アルキルメタクリレート等を挙げることができる。
従って、ブタジェンゴム含有熱可塑性樹脂（Ｃ）の例と
しては、ABS樹脂、MBS樹脂等を挙げることができる。
ジェンゴムをグラフト共重合体の幹成分として、或い
は、ブタジェンゴムを混合物の一成分として含有する熱
可塑性樹脂である。ブタジェンゴム成分としては、例え
ば、ポリブタジェン，スチレン・ブタジェンゴム，ニト
リル・ブタジェンゴムを挙げることができる。グラフト
共重合体の枝成分およびゴムと混合される樹脂成分を構
成するビニルモノマーの例としては、スチレン，アルキ
ルスチレン，アクリロニトリル，アルキルアクリレー
ト，アルキルメタクリレート等を挙げることができる。
従って、ブタジェンゴム含有熱可塑性樹脂（Ｃ）の例と
しては、ABS樹脂、MBS樹脂等を挙げることができる。
本発明において使用されるカーボンブラツク（Ｄ）は比
表面積（BET式低温窒素吸着法による）が150m2/g以上で
かつ、吸油量が500ml/100g以上のカーボンブラツクであ
る。
表面積（BET式低温窒素吸着法による）が150m2/g以上で
かつ、吸油量が500ml/100g以上のカーボンブラツクであ
る。
より好ましくは比表面積が500m2/g以上でかつ、吸油量
が500ml/100g以上のものである。カーボンブラツクの比
表面積及び吸油量が上記の範囲以外のカーボンブラツク
では、下記垂下長を小さくする効果は、ほとんど見られ
ない。かかるカーボンブラツクの例としては誘導性カー
ボンブラツクとして市販されているもの（例えばライオ
ンアクゾ（株）製ケツチエンブラツクEC、キヤボツト社
製バルカンXC−72、ブラツクパール2000、電気化学工業
（株）製デンカブラツク、デグサ社製プリンテツクス
Ｌ、同Ｌ−６など）、その他、ナフサなどの炭化水素を
水素気および酸素の存在下部分酸化して、水素および一
酸化炭素を含む合成ガスを製造する際に副生するカーボ
ンブラツク、あるいはこれを酸化処理したカーボンブラ
ツクなどがあげられる。
が500ml/100g以上のものである。カーボンブラツクの比
表面積及び吸油量が上記の範囲以外のカーボンブラツク
では、下記垂下長を小さくする効果は、ほとんど見られ
ない。かかるカーボンブラツクの例としては誘導性カー
ボンブラツクとして市販されているもの（例えばライオ
ンアクゾ（株）製ケツチエンブラツクEC、キヤボツト社
製バルカンXC−72、ブラツクパール2000、電気化学工業
（株）製デンカブラツク、デグサ社製プリンテツクス
Ｌ、同Ｌ−６など）、その他、ナフサなどの炭化水素を
水素気および酸素の存在下部分酸化して、水素および一
酸化炭素を含む合成ガスを製造する際に副生するカーボ
ンブラツク、あるいはこれを酸化処理したカーボンブラ
ツクなどがあげられる。
本発明の樹脂組成物は、前述の３種又は４種の成分を混
合することにより製造される。混合割合は（Ａ）成分，
（Ｂ）成分，および（Ｃ）成分，各々５〜95重量％,5〜
95重量％,20重量％以下で、（Ｄ）成分は、（Ａ）＋
（Ｂ）＋（Ｃ）の混合物100重量部当たり、１〜10重量
部である。さらに好ましくは、夫々10〜60重量％,30〜8
0重量％,5〜15重量％，及び１〜７重量部である。
合することにより製造される。混合割合は（Ａ）成分，
（Ｂ）成分，および（Ｃ）成分，各々５〜95重量％,5〜
95重量％,20重量％以下で、（Ｄ）成分は、（Ａ）＋
（Ｂ）＋（Ｃ）の混合物100重量部当たり、１〜10重量
部である。さらに好ましくは、夫々10〜60重量％,30〜8
0重量％,5〜15重量％，及び１〜７重量部である。
熱可塑性樹脂で成形される車輌外装板においては、成形
性，機械的性質，耐溶剤性などに優れ、かつ特に、オン
ライン塗装を行なうために、一定水準以上の耐熱性が必
要である。この耐熱性の評価法としては、一般に、平板
を片持ハリで水平に支持し、高温雰囲気下に保持した時
ハリの先端が水平位置からどれくらい垂れ下がつたかを
みる方法が適当である。オンライン塗装における塗料の
焼付条件は、使用する塗料にもよるが、雰囲気温度は15
0℃，保持時間は１時間とすれば充分であるので、本発
明者はハリの長さ100mm,巾12.5mm,厚さ3.2mmとし、150
℃の雰囲気下に１時間保持した後のハリの先端の垂れ下
がり長（以下垂下長という）が7mm以下であれば合格と
する試験方法を案出した。もちろん、垂下長は小さい程
好ましい。垂下長が7mmを超えるものは、オンライン塗
装の際に変形を生ずるので適当でない。
性，機械的性質，耐溶剤性などに優れ、かつ特に、オン
ライン塗装を行なうために、一定水準以上の耐熱性が必
要である。この耐熱性の評価法としては、一般に、平板
を片持ハリで水平に支持し、高温雰囲気下に保持した時
ハリの先端が水平位置からどれくらい垂れ下がつたかを
みる方法が適当である。オンライン塗装における塗料の
焼付条件は、使用する塗料にもよるが、雰囲気温度は15
0℃，保持時間は１時間とすれば充分であるので、本発
明者はハリの長さ100mm,巾12.5mm,厚さ3.2mmとし、150
℃の雰囲気下に１時間保持した後のハリの先端の垂れ下
がり長（以下垂下長という）が7mm以下であれば合格と
する試験方法を案出した。もちろん、垂下長は小さい程
好ましい。垂下長が7mmを超えるものは、オンライン塗
装の際に変形を生ずるので適当でない。
本発明の樹脂組成物において、（Ａ）成分，（Ｂ）成分
および（Ｃ）成分の混合割合は、成形性，機械的性質，
耐溶剤性に密接に関連しており、どれかの成分でも前記
の混合割合を外れるときは、これらの性能のバランスが
崩れるので適当でない。（Ｄ）成分が（Ａ）成分，
（Ｂ）成分及び（Ｃ）成分によつて、ほヾ決まる前記の
諸性能を保持しながら、垂下長を著しく減少せしめるこ
とは、全く予知されざる驚くべき効果である。この効果
は本発明で規定した以外のカーボンブラツクは全くみら
れないものである。（Ｄ）成分の混合割合が１重量部未
満では、効果の発現が不充分であり、10重量部を超える
と、前記の成形性，機械的性質及び耐溶剤性の性能バラ
ンスが崩れるので適当でない。
および（Ｃ）成分の混合割合は、成形性，機械的性質，
耐溶剤性に密接に関連しており、どれかの成分でも前記
の混合割合を外れるときは、これらの性能のバランスが
崩れるので適当でない。（Ｄ）成分が（Ａ）成分，
（Ｂ）成分及び（Ｃ）成分によつて、ほヾ決まる前記の
諸性能を保持しながら、垂下長を著しく減少せしめるこ
とは、全く予知されざる驚くべき効果である。この効果
は本発明で規定した以外のカーボンブラツクは全くみら
れないものである。（Ｄ）成分の混合割合が１重量部未
満では、効果の発現が不充分であり、10重量部を超える
と、前記の成形性，機械的性質及び耐溶剤性の性能バラ
ンスが崩れるので適当でない。
本発明の樹脂組成物は、これら３種又は４種の成分をタ
ンブラー，ブレンダー，ナウターミキサー，バンバリー
ミキサー，混練ロール，押出機等の如き混合機により混
合して製造することができる。更に本発明の目的を損わ
ない範囲内で、ポリフエニレンエーテル，ポリエーテル
スルホン，等の他の樹脂，安定剤，酸化防止剤，紫外線
吸収剤などを添加しても良い。
ンブラー，ブレンダー，ナウターミキサー，バンバリー
ミキサー，混練ロール，押出機等の如き混合機により混
合して製造することができる。更に本発明の目的を損わ
ない範囲内で、ポリフエニレンエーテル，ポリエーテル
スルホン，等の他の樹脂，安定剤，酸化防止剤，紫外線
吸収剤などを添加しても良い。
＜発明の効果＞ かくして得られる本発明の樹脂組成物は、周知の種々の
成形方法，例えば射出成形，押出成形，圧縮成形，回転
成形等に適用できるが、特に大型射出成形に適してい
る。この様にして得られた成形品は、車輌外装板用とし
てオンライン塗装が可能であり、プラスチツク外板を使
用した自動車の量産が可能となる。工業的に見て有用な
材料である。
成形方法，例えば射出成形，押出成形，圧縮成形，回転
成形等に適用できるが、特に大型射出成形に適してい
る。この様にして得られた成形品は、車輌外装板用とし
てオンライン塗装が可能であり、プラスチツク外板を使
用した自動車の量産が可能となる。工業的に見て有用な
材料である。
以下に実施例を示し、本発明を具体的に説明する。
＜実施例＞ 実施例１〜５および比較例１〜５ 芳香族ポリカーボネート，ポリエチレンテレフタレー
ト，ポリブチレンテレフタレートを120℃にて６時間以
上乾燥後、第１表に示す配合割合に、Ｖ型ブレンダーを
用いてブレンドし、押出機（30mmφベント式押出機ナカ
タニ（株））を用いシリンダー温度260℃にてペレツト
化し、樹脂組成物ペレツトを得た。このペレツトを120
℃で５時間以上乾燥後射出成形機（新潟スチユーベS150
/235型）を用い、シリンダー温度270℃，金型温度70℃
の条件で射出成形し、試験片を得た。得られた試験片の
物性は第１表に示す通りである。
ト，ポリブチレンテレフタレートを120℃にて６時間以
上乾燥後、第１表に示す配合割合に、Ｖ型ブレンダーを
用いてブレンドし、押出機（30mmφベント式押出機ナカ
タニ（株））を用いシリンダー温度260℃にてペレツト
化し、樹脂組成物ペレツトを得た。このペレツトを120
℃で５時間以上乾燥後射出成形機（新潟スチユーベS150
/235型）を用い、シリンダー温度270℃，金型温度70℃
の条件で射出成形し、試験片を得た。得られた試験片の
物性は第１表に示す通りである。
なお、垂下長の測定は前記の方法によつた。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.5 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｃ０８Ｌ 55:02）
Claims (1)
- 【請求項１】（Ａ） 芳香族ポリカーボネート５〜95重
量％、 （Ｂ） 熱可塑性ポリエステル ５〜95 〃 、 （Ｃ） ブタジェンゴム含有熱可塑性樹脂 20重量％以
下、 より成る混合物100重量部当たり、 カーボンブラック １〜10重量部、 を添加混合して成り、該カーボンブラック（Ｄ）が比表
面積（BET式低温窒素吸着法による）が150m2/g以上で、
かつ、吸油量が500ml/100g以上であることを特徴とする
樹脂組成物。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP61026812A JPH0689228B2 (ja) | 1986-02-12 | 1986-02-12 | 樹脂組成物 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP61026812A JPH0689228B2 (ja) | 1986-02-12 | 1986-02-12 | 樹脂組成物 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS62185743A JPS62185743A (ja) | 1987-08-14 |
| JPH0689228B2 true JPH0689228B2 (ja) | 1994-11-09 |
Family
ID=12203699
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP61026812A Expired - Lifetime JPH0689228B2 (ja) | 1986-02-12 | 1986-02-12 | 樹脂組成物 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0689228B2 (ja) |
Families Citing this family (10)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH01204962A (ja) * | 1988-02-10 | 1989-08-17 | Teijin Chem Ltd | 樹脂組成物 |
| EP0356962A3 (en) * | 1988-08-31 | 1990-11-14 | Mitsubishi Kasei Corporation | Film for a resistance layer for an electric-thermal print system |
| JP2767748B2 (ja) * | 1989-01-24 | 1998-06-18 | 三菱化学株式会社 | 電子写真感光体用導電性樹脂支持体 |
| JPH04108854A (ja) * | 1990-08-30 | 1992-04-09 | Teijin Chem Ltd | ポリカーボネート成形物 |
| JP4485167B2 (ja) * | 2003-10-20 | 2010-06-16 | 三菱エンジニアリングプラスチックス株式会社 | 導電性熱可塑性樹脂組成物 |
| JP2005120322A (ja) * | 2003-10-20 | 2005-05-12 | Mitsubishi Engineering Plastics Corp | 導電性熱可塑性樹脂組成物 |
| US20060293438A1 (en) * | 2005-06-23 | 2006-12-28 | 3M Innovative Properties Company | Carrier tapes and compositions thereof |
| CN104788931B (zh) * | 2015-04-28 | 2017-03-08 | 上海锦湖日丽塑料有限公司 | 耐光照性pc/abs合金材料及其制备方法 |
| JP6216104B1 (ja) * | 2016-03-17 | 2017-10-18 | 住化ポリカーボネート株式会社 | ポリカーボネート樹脂組成物、成形体及びキャリアテープ |
| CN105949739B (zh) * | 2016-06-13 | 2018-05-18 | 上海锦湖日丽塑料有限公司 | 导电增强型pc/pbt树脂组合物及其制备方法 |
Family Cites Families (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS559435B2 (ja) * | 1972-08-30 | 1980-03-10 | ||
| DE3274460D1 (en) * | 1981-10-30 | 1987-01-15 | Gen Electric | Modified polyester compositions |
| JPS58117247A (ja) * | 1982-01-05 | 1983-07-12 | Teijin Chem Ltd | 樹脂組成物 |
| JPS58136652A (ja) * | 1982-02-08 | 1983-08-13 | Mitsubishi Chem Ind Ltd | 導電性ポリカ−ボネ−ト樹脂組成物 |
| JPS6126812A (ja) * | 1984-07-17 | 1986-02-06 | Rikagaku Kenkyusho | 距離検知装置 |
-
1986
- 1986-02-12 JP JP61026812A patent/JPH0689228B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS62185743A (ja) | 1987-08-14 |
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