JPH07507002A - 触媒溶液 - Google Patents

触媒溶液

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JPH07507002A
JPH07507002A JP5515024A JP51502493A JPH07507002A JP H07507002 A JPH07507002 A JP H07507002A JP 5515024 A JP5515024 A JP 5515024A JP 51502493 A JP51502493 A JP 51502493A JP H07507002 A JPH07507002 A JP H07507002A
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カルネル，ベニアミン
ブラギン，アレクサンドル
モイセエフ，ニコライ
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ブルー　プラネット　テクノロジーズ　カンパニー　リミティド　パートナーシップ
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるため要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 触媒溶液 発明の分野 本発明は触媒溶液に関する。より詳しくは自動車エンジンからの排気ガス中に存 在するような物質の変換を助けるのに有用な金属化合物を含む溶液に関する。
発明の背景 自動車エンジン等から排出される一酸化炭素、未燃焼炭化水素類の燃焼及び窒素 酸化物（Ｎｏ工）の還元を同時に行う反応において触媒を用いるという需要が長 い間存在している。自動車排気ガス制御における触媒、特に三元触媒の役割が、 この技術分野で広く研究されてきた。例えば、Ｔａｙ　１　ｅ　ｒ、　“Ａｕｔ ｏｍｏｂｉｌｅＣａｔａｌｙｔｉｃ　Ｃｏｎｖｅｒｔｅｒ”、　Ｃａｔａｌｙｓ ｉｓ、　５ｃｉｅｎｃｅ　ａｎｄ　°Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇ３’、　ｐｐ。
１１９−６７　（Ａｎｄｅｒｓｏｎ、　ｅｔ　ａｌ、　ｅｄｓ、１９８４）は、 排気ガス制御法、三元触媒の組成、及び触媒担体を記載している。
従来の自動車排気ガス転換用のシステムは、組立式の担持された触媒、典型的に は触媒物質の固体層、例えばハニカム状のセラミック構造体であって、自動車の 排気部分に置かれるものを用いている。前記排気ガスかこの固体を通過する時、 この層の上に存在する触媒金属は、Ｃｏ、Ｎｏ、及び未燃焼炭化水素類をＣ０２ 、Ｎ２及びＮ２０に変換するのを助ける。しかしながら、この固体層型触媒コン バーターは、結局は消耗され、取り外し、エンジンのＩＪ［気部分に置き換えが 必要になる。更に、ハニカム状担体の様な構造体は複雑であり、製作が比較的高 価である。三元触媒反応を行いうる技術水準のシステムは、ロジウム及び白金金 属のような担持された貴金属を有するものを含むが、次の反応にはロジウムが好 ましい＝ＮＯ＋ＣＯ→　１／２　Ｎ２十Ｃ（Ｌ 白金はＣＯ及び未燃焼炭化水素類の酸化に好ましい触媒である。
前記貴金属は高価であり、供給が制約されている。特にロジウムはそうである。
現在の白金及びロジウムの三元触媒における使用はＲｈ／Ｐｔの鉱物比（ｍｉｎ ｅ　ｒａｔｉｏ）を超えているという事実によって、この状況は悪化されている 。従って、貴金属の使用を減らすことは、三元触媒における１つの課題となって いる。従って、排気ガス制御への代替アプローチを開発する必要がある。
従って、自動車の排気系において、従来の付加的な、組立式の、再生不能の固体 触媒物質を有する担体を使用しない自動車排気ガス変換の代替方法の需要がある 。
米国特許Ｎｏ、　４２９５８１６１．４３８２０１７及び４４７５４８３は、燃 焼室の効率を改善するための触媒溶液及び配送システムを記載している。米国特 許Ｎｏ、４３８２０１７に記載された触媒溶液は、単一の金属触媒、８２ＰｔＣ １ｇ　・６　Ｈｔ　Ｏ；塩素化合物、例えばＨＣＩ、ＬｉＣｌ、又はＮａＣ１； 不凍性化合物、例えばエチレングリコール：及び約５０容量％の水からなる。前 記塩化物は、前記白金化合物の沈殿と破壊を防ぐブロッキング剤（ｂｌｏｃｋｉ ｎｇ　ａｇｅｎｔ）てあり、さもなければ不凍性化合物の使用によりこれらか生 ずると言われている。これら溶液は、自動車の排気ガスの変換を助けるのに用い ることは教示も示唆もされておらず、塩化物「ブロッキング剤」が必要であり、 望ましくない多量の水を含んでいる。
米国特許Ｎｏ、４２９５８１６は、水中の単一の白金族金属触媒を含む触媒配送 システムを記載している。マンガン触媒を含む油層が水の表面の上に設けられる 。空気が水を通して泡立てられ、燃焼室そして少量の触媒を燃焼系へ計量供給し 、ここでこの触媒は燃焼反応で消費されると言われている。この特許はグリコー ル誘導体のような溶媒の使用を教示も示唆もせず、溶液の上を空気が通るとき金 属化合物を同伴させるような望ましい粘度及び他の性質を有することも、自動車 の排気ガス系内の表面上への析出のためにこの溶液が使用できることも、教示せ ず示唆もしていない。この特許は燃焼室からの排気ガスの変換を教示せずも示唆 もしていない。
米国特許Ｎｏ、４’４７５４８３は、米国特許Ｎｏ、　４２９５８１６に記載さ れているものと似た触媒配送システムで、水中の白金族金属の代わりに単一のレ ニウム金属触媒用いるものを記載している。この特許は更に、グリコールのよう な不凍剤が触媒と共に水を溶解したことを述へている。この特許は、もし不凍剤 を用いるときは、触媒の沈殿を防ぐために、ＮａＣｌ、ＨＣＩ又はＬｉＣ１のよ うなブロッキング剤を用いなければならないことを教えている。この特許は燃焼 室からの排気ガスの変換を教えも、示唆もしていない。
発明の目的及び要約 上述のことに照らして、本発明の１つの目的は自動車エンジンからの排気ガスを 変換できる触媒物質を提供することである。
本発明の他の目的は、エンジンの排気部分において、付加的な、再生不能の固体 担体系の必要がなく、自動車排気ガスの変換の可能な触媒含有物質を提供するこ とである。本発明の更に他の目的は、必要に応じて液体の源から触媒を反復的に 配送することにより、自動車のｔＪｊ気ガスを変換しつる触媒物質を提供するこ とである。
少なくとも１つの金属触媒化合物、好ましくは３つの金属触媒化合物、並びにグ リコール誘導体、好ましくはジエチレングリコール誘導体、アルキルピロリドン 及びアルコキシエチルエーテルからなる群から選ばれる有機溶媒を含む触媒溶液 であって、追加の塩素含有化合物をこの溶液に加えていないものによって、これ ら本発明の目的は達成される。前記金属は白金、レニウム及びロジウムからなる 群から選ぶことができる。前記化合物は、Ｈｚ　Ｐ　ｔ　ＣＩ　ｓ　・６Ｈ−２ ０，Ｒｅ２　（Ｃｏ）Ｉｏ、Ｒｅ２０ｔ　、ＬｉＲｅｏａ及びＲｈＣｌ３　・４ Ｈ２０からなる群から選ぶことができる。前記溶液は、自動車エンジン等からの 環境汚染物質の減少に有用である。
図面の簡単な説明 図１は、ある温度範囲に亘る本発明の溶液の粘度のグラフである図２は、酢酸濃 度の増加分対本発明溶液の溶液粘度のグラフである。
好ましい態様の詳細な説明 本発明の触媒溶液は、適当な溶媒中の１又はそれ以上の金属化合物を含む。本発 明において有用な金属は、レニウムを含む第Ｖ［Ｉ　Ａ族金属のような中央（ｍ ｉｄｄｌｅ）遷移金属、並びに白金及びロジウムを含む第ＶｒｌｌＡ族金属のよ うな末端（ｅｎｄｉｎｇ）遷移金属を含む。
これら金属は、例えば塩化物、カルボニル化合物、過レニウム酸塩、及び酸化物 のような化合物の形で、溶液中に存在する。これら化合物は、前記金属を前記溶 媒中に溶解性にさせ、前記金属を自動車エンジン中に入って来る空気流のような 空気流中に同伴させ、そして前記金属を望みの温度及び圧力条件下に自動車の排 気系のような表面上に金属を析出（ｄｅｐｏｓ　ｉｔ　１ｏｎ）させる形のもの であるへきである。適当な化合物の選択はまた、後部排気管、マフラー、又は排 気系中の他の適当な析出表面上に前記金属が析出したとき、触媒物質の有効な析 出がこれら表面上におこって、Ｃｏ、Ｎ。
８及び未燃焼炭化水素か析出した金属に接触したとき、これら化合物の有効な変 換が起こる様なものであるへきである。
本発明において金属として白金が用いられる場合は、好ましい化合物の形はＨｚ ＰｔＣ］、・６Ｈ２０である。レニウムについては、適当な化合物はＲｅ２　（ Ｃｏ）　Ｉｏ、Ｒｅ２０を又はｌ、　ｉ　Ｒｅ　Ｏａであり、Ｌ　Ｉ　Ｒｅ　Ｏ ４及びＲｅｚ　（Ｃｏ）Ｉｏが好ましく、ＬｉＲｅＯ４か特に好ましい。ロジウ ムについては、好ましい化合物はＲｈＣＬ　・４Ｈ２０である。
これら金属にとって好ましい溶媒は、グリコール溶媒を含み、特にジエチレング リコール誘導体、例えばダイグライム（ＣＨ３０（ＣＨ２）２０　（ＣＨ２）２ ０ＣＨａ°〕、トリグライム及びテトラグライムである。他の適当な溶媒として は、アルキルピロリドン類、例えばＮ−メチルピロリドン及びアルコキシエチル エーテル、例えばヒス−（２−（２−メトキシ−エトキシ）エチルエーテルが挙 げられる。ダイグライムか特に好ましい溶媒である。
本発明溶液には、追加の成分、例えば温度変化に対して安定させる成分又は溶媒 の粘度を改善する成分を加えうる。好ましい追加の成分は酢酸であり、これは溶 媒の粘度を増し、またＲｈＣｌ３　・４Ｈ，Ｏを含む金属化合物の溶解性も増す 。
非腐食性である本発明溶媒は、この溶媒がグリコール誘導体、例えばダイグライ ムであっても塩化リチウム又は塩酸のような追加の塩化物を必要としない。これ は、触媒の沈殿と破壊を防ぐような塩化物を必要とした米国特許Ｎｏ、４４７５ ４８３及び４３８２０１７に記載されたもののような先行の溶媒と対照的である 。本発明溶液は、約−１０〜６０°Ｃの範囲て安定である。更に、これら溶液は 時間経過に対して安定であり、金属触媒の分解又は沈殿が殆ど又は全くない。
本発明の溶液の安定性は、用いられる金属化合物がＨ，ＰｔＣ１、・６Ｈ２０、 Ｌ　ｉ　Ｒｅ　Ｏ４又はＲｈＣｌ２　・４Ｈ２０であるときは、水含量と独立で あることが見いだされた。他のレニウム化合物、例えばＲｅ２　（Ｃｏ）　Ｉｏ を、Ｌ　ｉ　Ｒｅ　Ｏ４と置換すると、溶液の水含量は溶液の安定性に影響を与 える。そのような溶液にとって、水含量は、溶液５００ｍＬあたり約２〜１５ｍ Ｌに維持されるのが好ましく、約７ｍＬＨ２０が特に好ましい。系中に水が少な 過ぎると金属化合物、例えばロジウム塩の沈殿が起こるし、また、系中に水が少 な過ぎると、Ｒｅ２　（Ｃｏ）＋。のような化合物の分離が起こるが、そのよう に水の含量を制御することは、金属化合物の沈殿を防ぐであろう。
好ましくは、この溶液は３つの異なった金属化合物を含む。溶液中に複数の金属 化合物、特に溶液中に３種の金属化合物を用いることは、酸化及び還元条件の両 方のバランスを必要とする自動車排気ガスの減少にとって最も有利な結果を与え る。最も好ましい態様において、コノ溶液は、Ｈ２ＰｔＣｌ５　・ｅＨｔ　Ｏ， ＬｉＲｅ０ａ及びＲｈＣｌ、・４Ｈ２０を含む。この態様におけるＰｔ　：Ｒｅ 　：Ｒｈの好ましイー１１−ル比は、約１．　５〜２．　５　：　１．　０〜２ ．　０　：　０゜５〜１．５である。これらの好ましい化合物の形にとって、Ｈ ２Ｐｔｃ１．’６Ｈ２０：ＬｉＲｅＣＬ　：ＲｈＣｌｓ　’４Ｈ２０の好ましい モル比は、約３．０〜４．０　：　０．　４〜１．　４　：　０．　５〜１゜５ である。最も好ましい態様は、これらの化合物を重量比約３．５：０．９：１． ０て含み、これはモル比約１．０：１．４４：１゜９２に対応する。これら金属 化合物の溶液中の好ましい重量濃度は、好ましくは次の通りである・ Ｈ，ＰｔＣ１ｇ　・６８２０　３．０〜４．０ｇ／リットルＬｉＲｅ０．　０． ４〜１．４ｇ／リットルＲｈＣｌ！　・４Ｈ２００，５〜１．５ｇ／リットル最 も好ましい重量濃度は、Ｈ２ＰｔＣ１ｓ　・６Ｈ２０が３．５ｇ／Ｌ、ＬｉＲｅ ＣＬが０．８８ｇ／Ｌ、及びＲｈＣ１２・４Ｈ２０が１．Ｏｇ／してある。Ｈ， ＰｔＣｌ５　−６Ｈ２０、Ｌ　ｉ　Ｒｅ　Ｏ４及びＲｈＣ１，・４Ｈ２０を含む 好ましい溶液については、溶液中の全金属含量は約５．４ｇ／Ｌ溶媒であり、各 化合物の相対的割合は上述の通りである。
本発明溶液は、自動車排気ガスの変換に対する触媒物質を提供するのに有用であ る。好ましい態様においては、前記溶液は、自動車エンジンへと入って来る空気 吸い込み口に近い適当な容器中に保持される。空気がエンジンに通って行く間に 、これら金属化合物は空気流中に注入されるか、又は他の方法で空気流中へ導入 され、エンジンへと運ばれる。触媒物質か燃焼室からこの系の排出部へと運び出 されるとき、触媒は排出系中に析出される。排出系中の析出の場所は、排出系を 通る金属の流速、温度及び圧力のようなファクターにより制御される。次いで、 析出された触媒は、エンジンから排出されるＣ０１ＮＯ８及び未燃焼炭化水素の 変換を助ける。触媒が消費されたとき、触媒担体系の物理的置換の必要性は全く ない。新しい触媒がエンジンを通って運ばれ、排気系中に析出する。
金属化合物は本発明溶液からガス相中に同伴され、結局は蒸発され、ガス相中に 金属触媒を残す。この触媒は燃焼室の下流の地点に運ばれ、固体表面上に沈殿し 又は析出する。触媒効率は本発明溶液を用いて有利に改善される。
エンジンが比較的低いアイドルスピードで運転しているとき、好ましくは、空気 流速、温度及び圧力を適切に制御すれば、望ましい量の汚染物質を変換する量の 触媒を配送するに充分な触媒を同伴し析出するであろう。本発明溶液は、９８％ のｃｏ、９８％のＮＯ。
及び１００％の未燃焼炭化水素をＣＯ２、Ｎ２及びＨ，Ｏに変換するのに利用さ れうる。ここに出願した２つの同時係属中の出願は、本発明溶液の適当な使用の 更に詳細な事項及び具体的態様を含み、これら出願の開示事項をここに引用して 記載に含める。
以下の例は本発明を説明するものである。
例１ １リツトルのジエチレングリコールジメチルエーテル（ダイグライム）、純粋グ レート、を１５ｇの粒状Ｋ　ＯＨ１分析上純粋なもの（ｐｕｒｅ　ｆｏｒ　ａｎ ａｌｙｓｉｓ）、と共に１日貯蔵し、次いて水酸化カリウムの存在下に減圧下に （約２０　ｍｍＨｇ）蒸留した。
１５０ｍＬのダイグライムを、２５０ｍＬのガラス容器中の１．７６６ｇのＨ２ ＰｔＣＩｇ　・６Ｈ２０の分散体上に注ぎ入れた。次いて、この混合物を、１〜 ２分かけて磁気攪拌機により強く混合し残渣を充分に溶解させた。次いてこの混 合物を更に３０分強く攪拌した磁気撹拌機によって攪拌しつつ、１５０ｍＬのダ イグライムに０゜７２４ｇのＲｅ２　（Ｃｏ）ｔｏの分散体を加え、２５０ｍＬ のガラス容器中で約４５〜５５℃に加熱した。３０〜４０分の混合の後、残渣を 完全に溶解し、この溶液を室温に冷却した。
５０　ｍＬ（７）ｕ　ラス容器中で、０．４９９ｇ（７）ＲｈＣＪｚ　・４Ｈ２ ０の分散体に２ｍＬのＨ，Ｏ及び５ｍＬの酢酸を加えた。得られた混合物を完全 に溶解するまで１時間磁気攪拌機で攪拌した。次いて、混合しなから２０ｍＬの ダイグライムを滴々添加した。３０分の攪拌の後、この溶液を２５０ｍ１のガラ ス容器に入れ、混合しつつ３ｍＬのＨ２Ｏ及び５ｍＬの酢酸をこれに加えた。混 合を５分続け、次いて１３０ｍＬのダイグライムを加えた。混合を１＃間続けた 。得られた溶液は暗赤色になった。
前記調製した８２　ＰｔＣ１ｍ　・６Ｈ２０及びＲｅ２　（Ｃｏ）ｔｏのダイグ ライム溶液を８００ｍＬのガラス容器中で１５分間混合した。
前記調製したＲ　ｈ　ＣＩ　２　・４Ｈ２０を、混合しながら黄橙色であるこの 混合溶液に注意深く加えた。その結果、得られた溶液の色が、光を屈折させる不 透明な溶液から光をより少なく屈折させる溶液へ弱まることが観察された。次に この溶液に２ｍＬのＨ，Ｏを加え、そしてダイグライムを加えて、溶液の全体の 体積を５００ｍＬとした。
この溶液を４時間の間完全に混合した。過剰の未溶解金属を１０〜１２時間沈降 させた後、前記溶液を多孔度３のガラスフィルターでろ過した。得られた溶液は 次の組成を持っていた：０．６６５０ｇのｐｔ、ｏ、４４１０ｇのＲｅ及°び０ ．１８３ｇのＲｈ。これはモル比１．Ｏ：１．４４：１．９２に対応する。
前記最終溶液を温度安定性について試験した。この溶液の温度を＝１０″Ｃ〜５ ５°Ｃで変化させ、その範囲で種々の点で溶液粘度を測定した。図１は、前記試 験温度範囲に亘って得られた粘度を示す。
図１から温度が上がるに連れて溶液粘度が下がったことか見てとれる。しかしな がら、この溶液はこの全温度範囲に亘って安定であった。
長期間溶液安定性も測定した。この溶液を８０’Ｃて２０時間保持したが、はっ きりした変化も分解も見られなかった。室温及び−１Ｏ°Ｃの両方ての試験は、 ４０日を超える溶液の安定性を示した。
酢酸添加の溶液粘度への影響も測定した。一連の溶液を、種々の酢酸体積濃度に ついて、この例に従って調製した。得られたデータを図２に示す。図２は、酢酸 濃度を増加すると溶液粘度が増すことを示している。
例２ ジエチレングリコールジメチルエーテル中の化合物Ｌ　ｉ　Ｒｅ　Ｏ４、Ｈ２Ｐ ｔＣ１，・６Ｈ，Ｏ及びＲｈＣ１２・４ＨｔＯの触媒溶液１リツトルを次のよう にして調製した。
ジエチレングリコールジメチルエーテル（ダイグライム）を先の例に記載したよ うにして調製した。
過レニウム酸リチウムのダイグライム溶液を以下のようにして調製した。１０． ６５ｇの商業的アンモニウム化合物Ｎ　Ｈ４Ｒｅ　Ｏ４、「化学線（ｃｈｅｍ、 ｐｕｒｅ）Ｊグレード、の分散体を１００ｍＬのＨ２Ｏに５０〜５５°Ｃの温度 で溶解した。次に、１．１ｇのＬｉＯＨを含む水酸化リチウムの水溶液３０ｍＬ を、温かいＮＨ，Ｒｅ　Ｏａ溶液に加えた。この溶液を磁気攪拌機で攪拌し、３ 時間かけて５０〜５５℃に加熱し、約ｌＯ〜１５ｍＬの体積になるまで蒸発させ た。次いで、この濃縮物を約２０〜２５ｍＬの水で少し薄め、ｐＨ６〜７になる まで、得られた溶液中にＣＯｔを泡立たせた。次に、この溶液をろ過し、乾燥す るまで蒸発させた。残渣を、５５〜６５°Ｃて真空中（１０−２ｍｍＨｇ）にて ６時間更に乾燥させた。特定の過レニウム酸リチウム及び炭酸リチウムを含む、 得られた乾燥混合物を、５０ｍＬのダイグライム中に１時間かき混ぜながら溶解 し、ろ過した。フィルター上の沈殿物を１５ｍＬのダイグライムで洗浄し、この ろ液を混合した。ダイグライムを加えてこの溶液の体積を１００ｍＬにし、この 溶液は溶液１０ｍＬあたり０．７３９ｇのレニウムを含んでいた。以下に述へる 様に使用するために、１１．９ｍＬのアリコートをＬｉＲｅＣＬ／ダイグライム 溶液の１００ｍＬから採った。
３００ｍＬの蒸留ダイグライム及び１ｍＬのＨ，Ｏを、５００ｍＬのガラス容器 中の３．５３２ｇのＨ２ＰｔＣ１，・６Ｈ２０に加え、この混合物を１〜２分以 内に完全な溶解が起こるまで磁気攪拌機で強く混合した。そうしている内に、非 常に多数のキラキラした橙赤色の落下物が容器の底に観察された。３０分間強く 攪拌した後、これらの落下物は溶解し、橙色の真の溶液が形成された。
ＲｈＣ１，−４８２０を溶解するために、２０ｍＬのＨ２Ｏを、１５０ｍＬのガ ラス容器中の０．９９８ｇのＲｈｃＬ　・４Ｈ２０に加え、得られた混合物を完 全な溶解が生ずるまで１時間磁気攪拌機で混合した。次いで、得られた溶液に、 かき混ぜなから１００ｍＬのダイグライムを滴々添加した。かき混ぜを３０分続 けた。得られた溶液は暗赤色を呈した。
調製されたＨ２　Ｐ　ｔｃ］ｓ　・６Ｈ２０及びＬｉＲｅ０．の各ダイグライム 溶液をを１５００ｍＬのガラス容器中で一緒にし、１５分かき混ぜた。かき混ぜ なから、この溶液に前記調製されたＲｈＣｌ３・４Ｈ２０溶液を注意深く加え、 ２０ｍＬの０２０をも加えた。ダイプライムを加えて、全体積を１０１００Ｏに し、全溶液を４時間徹底的にかき混せた。１０−１２時間の貯蔵の後、この溶液 を多孔度３のガラスフィルターでろ過した。得られた溶液は最終体積１リツトル であった。２０ｍＬのアリコートは、０．０２６６ｇのＰｔ、０゜００７３ｇの Ｒｈ及び０．０１７６ｇのＲｅを含み、これはモル比約１．３６：０．７２：０ ．９４に相当する。
例３ ０．０４７５ｇのＲｈＣＩｚ　−４Ｈ２０を５ｍＬのＮ−メチルピロリドンに室 温で混合したところ、溶解性が非常に低いことか観察された。この混合物を８０ °Ｃて５分加熱し、前記塩を溶解したところ、赤褐色の溶液が形成された。得ら れた溶液を冷却したところ安定であった。
０．０５０４ｇのＨ２Ｐ　ｔ　Ｃｌ　ｓ　・６Ｈ２０を５ｍＬのＮ−メチルピロ リドンに混合したところ、この塩をゆっくり溶解した。この混合物を８０°Ｃに 加熱したところ、残った塩は迅速に溶解し、淡黄色の溶液を形成した。得られた 溶液を冷却したところ安定であった。
０．０２２２ｇのＬ　ｉ　Ｒｅ　Ｏ４を０．３ｍＬのダイグライムに加えた。ジ メチルピロリドンを加えてこの溶液の体積を１０ｍＬにした。
得られた溶液は安定であった。
２ｍＬの前記ＲｈＣＩ２　”　４Ｈ２０溶液、４ｍＬの前記Ｈ，ＰｔＣｌ６　・ ６Ｈ２０溶液、及び５ｍｌの前記Ｌ　ｉ　Ｒｅ　Ｏ＜溶液を混合することにより 、ある溶液を調製した。この混合液は透明な赤色であり、０．０１９０ｇ＋７） ＲｈＣｌ３　”４Ｈ２０，０，０４０３ｇのＨ，ＰｔｃＩｇ　”　６Ｈｔ　Ｏｌ 及び０．０１５３ｇのＬ　ｉ　Ｒｅ　Ｏａを含んでいた。この混合溶液は安定で あった。
例４ ０．０３５９ｇ（７）Ｈ２ＰｔＣ１ｊ　’６Ｈ２０を５ｍＬのテトラグライムと 混合した。この塩は当初溶解しなかったが、８０″Ｃに加熱したところ、この塩 は完全に溶解し、この溶液は黄緑色を呈した。この溶液は安定であった。
０．０３３３ｇ（７）ＲｈＣＩｚ　’　４Ｈ２０を０．２ｍＬのＨｚＯ＋＝溶解 し、次いで２．５ｍＬのテトラグライムを添加して幾分曇った溶液を形成した。
次いで、０．３ｍＬの８２０をこの溶液に加え、テトラグライムを加えてこの溶 液の体積を５ｍＬにした。この溶液は透明となり、安定であった。
０．０２２２ｇのレニウムを含むＬ　ｉ　Ｒｅ　Ｏ４サンプルを０．３ｍＬのダ イグライム中に濃縮した。テトラグライムを加えて全体積が１０ｍＬである溶液 を形成した。この溶液は安定であった。
４ｍＬの前記Ｈ２ＰｔＣ］ｓ　・６Ｈ２０溶液、３ｍＬのＲｈＣ１，−４Ｈ２０ 溶液、及び５ｍＬのＬ　ｉ　Ｒｅ　Ｏ４溶液を混合して１つの溶液を調製した。
０．０２００ｇのＨｚＰｔＣｌｇ　・６Ｈ２０，０，０２８７ｇのＲｈＣ１，− ４Ｈ２０、及び０．０１５３ｇのＬｉＲｅＯ４を含む透明赤色の溶液が形成され た。この溶液は安定であったＴ　（’Ｃ） Ｃａａ 補正書の翻訳文提出書 （特許法第１８４条の８） 平成６年８月２十日

Claims (18)

    【特許請求の範囲】
  1. １．金属触媒の少なくとも１つの化合物、並びにグリコール誘導体、アルキルピ ロリドン及びアルコシキエチルエーテルからなる群から選ばれる１つの溶媒を含 む触媒溶液であって、追加の塩化物含有化合物が前記溶液に加えられていないも の。
  2. ２．前記金属が白金、レニウム及びロジウムからなる群から選ばれる請求の範囲 １の溶液。
  3. ３．前記化合物がＨ２ＰｔＣｌ６・６Ｈ２Ｏ、Ｒｅ２（ＣＯ）１０、Ｒｅ２Ｏ７ 、ＬｉＲｅＯ４及びＲｈＣｌ３・４Ｈ２Ｏからなる群から選ばれる請求の範囲２ の溶液。
  4. ４．白金化合物、レニウム化合物、及びロジウム化合物を含む請求の範囲２の溶 液。
  5. ５．前記Ｐｔ化合物がＨ２ＰｔＣｌ６・６Ｈ２Ｏであり、前記Ｒｅ化合物がＬｉ ＲｅＯ４であり、前記Ｒｈ化合物がＲｈＣｌ３・４Ｈ２Ｏである請求の範囲４の 溶液。
  6. ６．前記Ｐｔ化合物がＨ２ＰｔＣｌ６・６Ｈ２Ｏであり、前記Ｒｅ化合物がＲｅ ２（ＣＯ）１０であり、前記Ｒｈ化合物がＲｈＣｌ３・４Ｈ２Ｏである請求の範 囲４の溶液。
  7. ７．更に酢酸を含む請求の範囲１の溶液。
  8. ８．前記溶媒がダイグライムである請求の範囲５の溶液。
  9. ９．金属触媒の少なくとも１つの化合物、並びにグリコール誘導体、アルキルピ ロリドン及びアルコシキエチルエーテルからなる群から選ばれる１つの溶媒から 本質的になる触媒溶液。
  10. １０．前記金属が白金、レニウム及びロジウムからなる群から選ばれる請求の範 囲９の溶液。
  11. １１．前記化合物がＨ２ＰｔＣｌ６・６Ｈ２Ｏ、Ｒｅ２（ＣＯ）１０、Ｒｅ２Ｏ ７、ＬｉＲｅＯ４及びＲｈＣｌ２・４Ｈ２Ｏからなる群から選ばれる請求の範囲 １０の溶液。
  12. １２．前記金属化合物がＨ２ＰｔＣｌ６・６Ｈ２Ｏ、ＬｉＲｅＯ４及びＲｈＣｌ ３・４Ｈ２Ｏである請求の範囲１１の溶液。
  13. １３．前記金属化合物がＨ２ＰｔＣｌ６・６Ｈ２Ｏ、Ｒｅ２（ＣＯ）１０、及び ＲｈＣｌ３・４Ｈ２Ｏである請求の範囲１１の溶液。
  14. １４．更に酢酸を含む請求の範囲９の溶液。
  15. １５．前記溶媒がダイグライムである請求の範囲１２の溶液。
  16. １６．Ｈ２ＰｔＣｌ６・６Ｈ２Ｏ：ＬｉＲｅＯ４：ＲｈＣｌ３・４Ｈ２Ｏの重量 比が３．０〜４．０：０．４〜１．４：０．５〜１５である請求の範囲１３の溶 液。
  17. １７．Ｈ２ＰｔＣｌ６・６Ｈ２Ｏの重量濃度が３．０〜４．０グラム／リットル であり、ＬｉＲｅＯ４の重量濃度が０．４〜１．４グラム／リットルであり、Ｒ ｈＣｌ３・４Ｈ２Ｏの重量濃度が０．５〜１．５グラム／リットルである請求の 範囲１３の溶液。
  18. １８．請求の範囲１５の溶液からＨ２ＰｔＣｌ６・６Ｈ２Ｏ、ＬｉＲｅＯ４及び ＲｈＣｌ２・４Ｈ２Ｏを同伴させ、固体表面上にＰｔ、Ｒｅ及びＲｈを析出させ 自動車の排気ガスを析出したＰｔ、Ｒｅ及びＲｈに通過させ、前記自動車の排気 ガスをＰｔ、Ｒｅ及びＲｈと反応させることを含む自動車の排気ガスの変換方法 。
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