JPH0786129B2 - エチレンと不飽和カルボン酸とのインターポリマー - Google Patents

エチレンと不飽和カルボン酸とのインターポリマー

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JPH0786129B2
JPH0786129B2 JP2069877A JP6987790A JPH0786129B2 JP H0786129 B2 JPH0786129 B2 JP H0786129B2 JP 2069877 A JP2069877 A JP 2069877A JP 6987790 A JP6987790 A JP 6987790A JP H0786129 B2 JPH0786129 B2 JP H0786129B2
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エイ エバースダイク，ダビツド
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    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08F—MACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F210/00—Copolymers of unsaturated aliphatic hydrocarbons having only one carbon-to-carbon double bond
    • C08F210/02—Ethene

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Description

【発明の詳細な説明】 （産業上の利用分野） 本発明は高透明性を有し、他の物性にも優れた溶融押し
出しフイルムや塗膜等を与えるランダムインターポリマ
ーに関する。
（従来の技術） エチレンと不飽和カルボン酸（たとえばアクリル酸およ
びメタクリル酸）とのインターポリマーは周知である。
本発明は、非定常状態下で又は非攪拌管状反応器中もし
くはバツチ反応で作つたポリマーとは異なり、及びブロ
ツクコポリマー及びグラフトコポリマーとは異なり、攪
拌反応器中で高温高圧下でフリーラジカル型開始剤を使
用して定常状態下で作つたときのエチレンと不飽和カル
ボン酸とのインターポリマーに関する。
フリーラジカル開始剤の存在下で攪拌反応器中で高温高
圧下で定常状態反応においてエチレンと不飽和カルボン
酸とを相互重合させることを開示する特許として例えば
カナダ特許第655,298号（およびこれに対応する米国特
許第4,351,931号）；米国特許第3,239,370号；同第3,52
0,861号；同第3,568,741号；同第3,884,857号；同第3,9
88,509号；同第4,248,990号；および同第4,252,924号；
があげられる。
米国特許第3,239,370号にはパーオキシ開始剤を使用し
て16,000psiおよび210℃で操作される攪拌オートクレー
ブ中でのエチレンと不飽和カルボン酸（たとえばアクリ
ル酸）とのランダム共重合が記載されており、このよう
にして製造したコポリマーは非金属基質用の被覆として
特に有用であると述べられている。
米国特許第3,520,861号にはフリーラジカル開始剤（た
とえばパーオキサイド）を使用して高温高圧下の攪拌オ
ートクレーブ中で連続的に製造される実質的に均質で組
成的に均一なエチレン／不飽和酸（たとえばアクリル
酸、メタクリル酸、クロトン酸）のランダムコポリマー
が記載されている。重合温度は約120℃〜約300℃好まし
くは約150℃〜約250℃の範囲であると述べられており、
重合圧力は少なくとも1000気圧、好ましくは約1000〜30
00気圧、特に1100〜1900気圧の範囲であると述べられて
いる。
カナダ特許第655,298号およびこれに対応する米国特許
第4,351,913号には少なくとも約90重量％のエチレンを
含み0.01〜30g/10分のメルトインデツクスをもつ均質な
組成的に均一なエチレン／不飽和カルボン酸（たとえば
アクリル酸）のランダムコポリマーが記載されている。
このコポリマーはモノマー（エチレン酸）の比を10,000
/1〜50/1（重量基準）の範囲に保ちながら、少なくとも
1000気圧の圧力で90〜280℃の温度において良く攪拌さ
れている反応器中で製造される。この方法は反応混合物
を除去しながら且つ一定の反応環境を保持しながら、モ
ノマー類を供給して行くことによつて連続的に行なうの
が好ましい。
米国特許第3,658,741号には鎖転移剤、フリーラジカル
触媒、100〜300℃の温度、および100〜1000気圧の圧力
の存在下で乱流攪拌を使用して製造されるエチレン／不
飽和カルボン酸およびエステルの均質コポリマーが記載
されており、この反応は気相で起り且つ非常に低分子量
のコポリマーを生成すると述べられている。
米国特許第3,884,857号および同第3,988,509号には100
〜250℃の温度および1000〜2500気圧の圧力での連続、
高圧、フリーラジカル重合法によるコポリマーたとえば
エチレン／アクリル酸コポリマーの製造が記載されてい
る。
米国特許第4,248,990号には非ランダム性のためにカナ
ダ特許第655,298号および米国特許第3,520,861号のラン
ダムコポリマーと区別されるといわれるコポリマーたと
えばエチレン／アクリル酸コポリマーが記載されてい
る。この非ランダム性は定常状態の高圧攪拌反応器を、
単一相反応混合物を該混合物中のコポリマーの所定濃度
に及びコポリマーの所定の酸コモノマー含量に保持する
に必要なものより０〜約500psi高い圧力および０〜15℃
高い温度で操作する結果であると述べられている。
米国特許第4,252,924号には少なくとも２種の一定の環
境すなわちシリーズの攪拌オートクレーブ（それぞれは
単一相の反応混合物を使用するがそれぞれの連続するオ
ートクレーブは前のオートクレーブよりも少なくとも30
℃高い温度に保たれる）中での非ランダムのコポリマー
たとえばエチレン／アクリル酸コポリマーの製造が記載
されている。
通常の操作過程においては、プロセス操作者は追加経費
から誘導される利益についての認識がない限り、所定の
製品を得るに必要と考えられる以上のエネルギー（温度
および／または圧力）を使用しようとはしないものであ
る。我々はエチレンのインターポリマーの製造に十分で
あると一般に考えられているよりも大きなエネルギー
（温度および圧力）を使用することから誘導される予想
外の利益が存在することを今や発見した。
（発明の開示） 実質的に一定の温度および圧力の条件下に及び実質的に
定常状態の連続操業下にフリーラジカル開始剤の存在に
おいて良く攪拌されたオートクレーブ中で製造されるエ
チレン／オレフイン性不飽和有機コモノマーのランダム
なインターポリマーに関して、温度および圧力の合成条
件を重合混合物中の所定のコモノマー濃度およびポリマ
ー濃度について二相条件と単一相条件との間に存在する
相境界よりも十分に高く保持してそれぞれの分子量分布
（MWD）境界すなわち重量平均分子量／数平均分子量の
比が最大になる合成条件に密接に近づけ、到達させおよ
び／またはこれを越えさせることによつて、実質的な及
び有用な改良が見出されるということが今や驚異的に且
つ予想外に発見された。
本発明のインターポリマーは従来にないものであり、次
のようにして特定される。
少なくとも65重量％のエチレンを含み残余％がアクリル
酸又はメタクリル酸を含み、且つ３以下のゲルレイティ
ングと0.01〜5000g/10分（ASTM D1238Eによる）のメル
トインデックスと1.5〜25.0のMWw/MWn比と3000〜40000
の数平均分子量を有し、ほぼ同じコモノマー濃度、メル
トインデックス、MWw/MWn比及びフィルム厚さをもちほ
ぼ同じ条件で製膜したランダム２相インターポリマー及
び非ランダム単一相インターポリマーよりも高いフィル
ム透明度をもつ均質のランダムインターポリマーであ
る。
第１図は上記の製造法の概念の理解を視覚的に助けるた
めの図である。
第１図において、そこには合成条件が相境界を超過する
条件および単一相操作が達成される条件を越えて実質的
に増大するとき、分子量分布（MWD）境界に到達し次い
でこれを越えるまで重量平均分子量（MWw）／数平均分
子量（MWn）の比が増大すること即ちMWDの広がりが生ず
ることが見出される。第１図を参照して、MWw/MWnの比
の増大は相境界に到達する合成条件よりも十分に高い且
つ米国特許第4,248,990号に記載の非ランダム性範囲よ
りも高い温度および圧力において製造されたコポリマー
から作つたフイルムおよび製品の性質の有利な変化によ
つて達成されていることがわかる。更に有利な効果はMW
D境界を越えてMWDの減少が認められMWw/MWnの比が狭く
なる場合に認められる。
第１図において合成条件増大とは反応圧力と温度とを規
則的に上昇させること又は反応温度以外のプロセス変数
をメルトインデックスの制御のために用いる場合には、
一定のコモノマー濃度とメルトインデックスを保持する
ためにその変数の変化に対応させて反応圧力を規則的に
上昇させることを意味する。
「均質のランダムな」なる用語はコポリマー分子の実質
的すべてが、その分子量は変化しうるけれども、実質的
に同じ化学組成をもつこと；及び該コポリマーは（米国
特許第4,248,990号に従つて測定して0.44未満のコポリ
マー中の隣接酸重量％／全カルボン酸重量％の比をもつ
こと、を意味する。
本発明のコポリマーは強靭性、柔軟性および化学的抵
抗、ならびにすぐれた透明性、増大した熱シール強度、
改良された熱粘着強度および減少したミクロゲル濃度を
兼ね備える。本発明のコポリマーの驚異的寄与の１つは
比較的低いコノモマー濃度（すなわち＜10重量％）でえ
られるすぐれた透明性である。このような低濃度におい
て、本発明のコポリマーは高い酸濃度においてのみ又は
米国特許第3,264,272号、同第4,248,990号、および同第
4,351,931号に記載されているような酸塩中和という追
加調製工程を介してのみ通常達成しうる透明性を示す。
従つてこれらのコポリマーは、異常な延伸、取扱い容易
性、接着性および印刷性（コロナまたは他の予備処理を
必要としない）ならびにすぐれた加工性という追加の利
点の認められる柔軟性包装材のような用途における高透
明度ブローフイルムとして著るしく有用である。
本発明のインターポリマーは改良された延伸率、接着強
度および熱シール強度の認められる被覆フイルム用途に
好適な（エステル化予備処理を必要とすることのあるゲ
ル透過クロマトグラフで測定した）分子量分布をもつて
容易に製造することもできる。
当業技術においてふつうに知られている従来のエチレン
／カルボン酸コポリマーは通常は貧弱なブローフイルム
光学特性しか示さず、そのためある種の包装材用途にお
ける広範囲な利用が妨げられている。それ故、この酸コ
ポリマーに実質的な透明性を付与するために、「イオノ
マー」の製造のための酸塩中和という周知の技術が時と
して使用される。然しながらイオノマーの製造は接着性
を付与するカルボキシル基もしくは酸基を「中和」する
ことによつてもとのバルク接着性をやや損なう傾向があ
る。通常は、ブローフイルムのコンバーター、コーター
及びラミネーターはイオノマー製品を予備処理して適正
な接着性を再獲得しなければならない。透明な、接着フ
イウム等級のまたは被覆等級の製品を得るための周知の
操作の他の欠点は、イオノマーが通常のポリエチレン押
し出し装置上での処理に対してレオロジー的に硬く（す
なわちイオノマーが高いアンペア数を要求し、追加の押
し出し機冷却を必要とする）、要害なほどの湿気感度を
もつという事実である。
商業的に知られているコポリマーの示す透明性欠如はこ
れらの製品が比較的広い分子量分布および／または不適
切な均質性によつて特徴づけられることを物語つてい
る。
PieskiおよびSashihara（米国特許第4,248,990号）は単
一相合成の寄与としてのコポリマー均質性を教示してい
る。それ故、米国特許第4,248,990号の均質な（然し非
ランダムな）コポリマーを製造するためには、相境界
（すなわち二相反応条件から単一相反応条件への転移）
の位置を同定しなければならず、また反応帯域は転移点
よりも０〜約500psi高い反応器圧力および転移点よりも
０〜約15℃高い反応器温度に定常状態において保持しな
ければならない。
米国特許第4,248,990号に記載の「単一相」製品の改良
された均質性は比較される「二相」製品よりもミクロゲ
ルもしくは「グレイン」が低水準にあることによつて実
証される。然しながら、このような「単一相」製品は、
それぞれの相境界に非常に接近した合成条件で製造が行
なわれるため、依然としてかなりな量のグレインを含
む。このような「単一相」製品または（比較しうる「二
相」製品よりも）広い分子量分布を示し、透明性の実質
的減少があり、従つて種々の包装材用途に必要な透明性
に達するためには酸塩中和が必要となる。改良された均
質性によつて埋合せられないこれらの「単一相」製品の
広い分子量分布はまた、比較しうる二相製品と比べてフ
イルム、フイラメント、または被覆のための最大延伸率
の減少をもたらす。
PieskiおよびSashiharaによつて特定された範囲を越え
る合成温度および圧力において、えられる単一相製品は
隣接酸％／全カルボン酸重量％の比の低さによつて示さ
れるように（非ランダムなものに比べて）ランダムであ
るといわれる。このような単一相製品は（相境界のすぐ
上の特定範囲の合成条件で製造されるものと同様に）、
反応器の温度と圧力が累進的に増大するにつれて遂次増
大する広い粒径分布をもつものと想定される。
MWw/MWnの比を合成条件に対してプロツトした第１図を
参照して、そこにはMWD境界として表識される頂点に到
達する曲線が示してある。合成条件の下端に対応する曲
線の下端近くに二相条件と単一相条件との間の相境界が
示してある。曲線の二相部分は符号１で示す。Pieskiお
よびSashihara（米国特許第4,248,990号）の開示する非
ランダムな単一相部分は符号２で示してあり、これは相
境界の起るプロセス条件よりも０〜500psi高い圧力およ
び０〜15℃高い温度で製造したコポリマーの曲線の相対
部分（度は図示していない）を表わす。この相境界より
上の合成条件で製造したすべての製品は単一相製品であ
る。符号３で示す曲線部分は非ランダム単一相部分
（２）とMWD境界（ランダム単一相部分中にある）との
間の曲線の相対部分を表わす。このMWD境界を越える
と、そこには曲線部分（２）および（３）とほぼ同じ範
囲に入る比をもつが予想外に改良された性質をもつ製品
を表わす符号４で示すランダム単一相曲線の部分があ
る。曲線部分（５）は二相条件でえられるものとほぼ同
じ比をもつが二相製品よりもかなり改良された製品を表
わす。更に第１図を参照して、MWD境界の両側に見出さ
れるが非ランダム製品を与えるプロセス条件よりも実質
的に上にある製品の改良が本発明の範囲内に入り、特に
曲線の部分（４）および（５）の製品が好ましい範囲で
ある。
本発明によれば、著るしく改良された透明性、熱シール
強度および熱粘着性をもち、且つ二相製品に類似の分子
量分布をもつ均質でランダムな単一相エチレンコポリマ
ーが相境界の位置より十分上で且つ米国特許第4,248,99
0号に記載の非ランダム性の範囲より上で容易に製造さ
れる。相境界と同様に、我々は広い分子量分布から狭い
分子量分布へ移る転移点が存在することを発見した。相
境界とは異なり、分子量分布（MWD）境界は開始剤要求
量（効率）の劇的変化によつてあるいはまた当業者に周
知の反応器攪拌モータのアンペア数の著るしい変化によ
つて同定されるものではない。然しながらこの位置は、
一定の製品メルトインデツクスおよびコモノマー濃度に
おいて分子量分布の不連続性を観察することによつて所
定のコモノマー濃度において好都合に同定することがで
きる。合成条件は分子量分布（MWD）境界を通過するよ
うに変化するからである（第１図）。この分子量分布
（MWD）境界に到達する前は、ランダムな単一相製品は
比較しうる二相製品および非ランダム単一相製品よりも
広い分子量分布を示す。然しながら、MWD境界に近づく
につれて、ランダム単一相製品は驚くべきことにその広
い粒径分布を埋め合せて著るしく改良された透明性、熱
シール強度および延伸率を可能にする均質性を示す。合
成条件が更に上昇し及び／または累進的にMWD境界を越
えると、それぞれの分子量分布は対応して狭くなる即ち
MWw/MWnの比は減少する。それ故、適正な合成条件を使
用することによつて「二相」製品と均等の分子量分布を
もつ「単一相」製品を好都合に製造することが可能であ
り、その結果として追加の物性改良を得ることが可能で
ある。ランダム単一相製品はMWD境界に近づき、到達し
あるいはこれを越える合成条件下で製造され、既に知ら
れている非ランダム単一相製品および二相製よりすぐれ
ている。それは本発明によるこのような単一相製品は重
合混合物中の均等なコモノマー濃度およびポリマー濃度
において次式によつて定義される重量平均分子量／数平
均分子量の比をもつからである。
式中、MWwは重量平均分子量であり； MWnは数平均分子量であり； C1は所定のコモノマーについての重量フラクシヨンコモ
ノマー対 のプロツトの切片であり； は所定のコモノマーについてのMWD境界における重量平
均分子量の比であり； C2は所定のコモノマーについての重量フラクシヨンコモ
ノマー対 のプロツトの勾配であり； C3は約0.75〜1.0好ましくは約0.85〜約1.0の範囲の数値
であり； C4は約1.0〜約0.1の範囲の数値である。
ただし、C3は単一相非ランダム範囲とMWD境界との間の
製品を製造するプロセス条件において使用され； C4はMWD境界を越える製品を製造するプロセス条件にお
いて使用される。
MWD境界において、C3とC4は共に１に等しい。
製品の製法は分子量分布に密接に関係する（たとえば、
狭い分子量分布はすぐれたコポリマー透明性に一般に要
求され、比較的広いMWDはすぐれた被覆性に通常要求さ
れる）ので、単一製品メルトインデツクスで広範囲の異
なつた分布を作る能力は広範囲のフイルム、被覆、成形
および積層の用途に好適な製品の製造を可能にする。
MWD境界の正確な位置はコモノマー濃度および他の多数
の可変因子に依存するけれども、上記の試験はその位置
が所定のコモノマー濃度について対応する相境界よりも
十分上にあることを実証している。たとえば、９重量％
のアクリル酸を含有するエチレン／アクリル酸コポリマ
ーを製造するとき、MWD境界は相境界よりも＞2000psi高
い温度、＞15゜高い温度において生ずる。
所望の分子量分布を「調製」し、改良された透明性およ
び被覆特性を達成するという能力に加えて、本発明のコ
ポリマーはMWD境界の直下で、MWD境界で又はMWD境界よ
り上で製造した「単一相」製品は比較しうる「二相」製
品よりミクロゲルもしくはグレインが少なく且つたとえ
ば米国特許第4,248,990号で製造される非ランダム「単
一相」製品よりもグレインが少ない。事実、対応するMW
D境界またはそれ以上において、完全に「グレインのな
い」製品が容易に製造される。このミクロゲルもしくは
「グレイン」の減少は美的魅力をもつ。過度の量のグレ
インの存在は不適切な熱シールおよび熱粘着の強度に寄
与することがあり、また接着性を損なうことによる脱積
層の促進をもうながすことがある。これらの「単一相」
製品の熱シールおよび熱粘着の改良強度もまた本発明の
目的である。
本発明のコポリマーは相境界条件をかなり越えている限
り約18,000〜約50,000psiの反応器圧力および約150〜約
350℃の反応器圧力において好都合に製造することがで
きる。好ましい反応器は1:1から約16:1のL/D比をもつ連
続式オートクレーブである。この反応器は当業技術で通
常バツフル系を設置することによつて１種またはそれ以
上の反応帯域から成ることができ、またこの反応器は１
つまたはそれ以上の他の反応器とシリーズに連結されて
いてもよく；更にこの反応器は英国特許第1,096,945号
に記載されているような１つまたはそれ以上のコモノマ
ー入口点を備えることもできる。従つて、２つ以上の反
応帯域を使用するときは、「中部帯域」および／または
「中間帯域」の一定環境を与えるように保持することが
でき、あるいはまた複数の帯域および／または反応器の
間および内部に環境の変化が存在するように操作するこ
ともできる。
本発明のコポリマーはコモノマーおよび／または開始剤
の搬送体および／または担体としての溶媒または炭化水
素を使用してまたは使用することなしに製造することが
できる。これらの製品はまた「イオノマー」として当業
技術において知られているイオン性ポリマー製造のベー
ス樹脂としても有用であり、そこから透明性、化学的抵
抗および熱粘着強度の付加的改良が容易にえられる。
透明性の改良の程度は、ほぼ同じコモノマー濃度、メル
トインデックス、MWw/MWn比及びフィルム厚さもをちほ
ぼ同じ条件で製膜したランダム２相インターポリマー及
び非ランダム単一相インターポリマーに比しブローフィ
ルムのガードナー透明度が透明度（％）の比で表して約
80％又はそれ以上高いという結果を得ている。また被覆
性の改良の程度は、ほぼ同じコモノマー濃度及びメルト
インデックスをもちほぼ同じ条件で押し出し被覆したラ
ンダム２相インターポリマー及び非ランダム単一相イン
ターポリマーに比し押し出し被覆のドローダウン速度が
約45％又はそれ以上高い結果を得ている。
エチレン／カルボン酸のインターポリマーをしばしば特
徴づけるゲルは多くの異なつた形体の、種々の大きさ
の、１種またはそれ以上の発生源から生じるものであり
うる。たとえばミクロゲルもしくは「グレイン」（すな
わち非常に小さくて微細な粒子）は本発明によればそれ
ぞれの相境界内で又は相境界にごく近い点で操作するこ
とにより起因するものとして示され；大きなゲル（すな
わち＞25μの粒径のゲル）は通常は熱的酸化／劣化に起
因するものもしくはその結果である；然しミクロゲルも
しくは「グレイン」に実際にはこれらの大きなゲルの
「種」でありうる。
以下の記述において、、次のゲル・レイテイングを使用
する。
換言すれば前記した重量平均分子量／数平均分子量の比
を満足する本発明のインターポリマーは上記に定義する
ゲルレイテイングが３以下、好ましくは２以下、最も好
ましくは１以下に相当する。
ゲルレイティングをミクロゲル数（10cm2当り）で換算
するとゲルレイティング０は０、１は１〜15、２は16〜
40、３は41〜80、４以上は正確に実測困難な数として表
現できる。
本発明のインターポリマーは通常、数平均分子量が3,00
0〜40,000、より好ましくは4,500〜15,500、重量平均分
子量が4,500〜250,000、より好ましくは11,000〜175,00
0MWD比が1.5〜25.0、より好ましくは2.5〜14.5である、
溶融押し出しフイルムの製造はブロー法、Ｔダイ法等常
法に従つて行なわれる。
次の例によつて本発明の具体例を説明するが、本発明は
これらの具体例に限定されるものではない。
用いた装置は次のいずれかのオートクレーブである。
例 1.（比較のためのもの） 6.5重量％のアクリル酸を含み2.5g/10分のメルトインデ
ツクス（ASTM D1238E）をもつエチレン／アクリル酸コ
ポリマーから1.5ミルのブローフイルムを作つた。この
ポリマーはその相境界よりも約０〜500psi高い圧力およ
び約０〜15℃高い温度で製造したものであり、そしてそ
のフイルムは過度のミクロゲルもしくは「グレイン」を
示し、12％透過のガードナー透明度、25％反射光の20゜
フイルム光沢、5.5％散乱光のフイルム曇り、310゜Fシ
ール棒温度における3.2ポンド／インチの熱シール強度
および300゜Fシール棒温度における150g/インチの熱粘
着強度をもつていた。
例 2. 例１とは異なり対応する相境界よりも約3500〜約4500ps
ig高い圧力（即ち約22,000psig）および約16〜約18℃高
い温度（即ち約425゜F）で攪拌式オートクレーブを用い
例１と同じメルトインデツクスをもつ6.5重量％アクリ
ル酸含有のエチレン／アクリル酸コポリマーを製造し
た。このフイルムから作つたブローフイルムは47％のガ
ードナー透明度、45％の20゜光沢、3.2％のフイルム曇
り、無視しうるミクロゲルもしくは「グレイン」、310
゜Fにおける4.9ポンド／インチの熱シール強度、および
300゜Fにおける200g/インチの熱粘着をもつていた。例
１および２のフィルム試料は共にNRM20/1、L/D押し出し
機（エアリング、マンドレル、環状ダイ、およびテーク
オフユニツトを備える）で1.5ミルのフイルムにしたも
のであつた。いづれの場合も204℃のメルト温度を保持
し、ブローアツプ比は2.25:1であつた。
上記例１および２のデータならびに追加のエチレン／ア
クリル酸コポリマーの試料のデータを以下の表に示す。
例１、５、８、11および15は相境界よりも０〜500psi高
い圧力および０〜15℃高い温度での非ランダムコポリマ
ーの製造に使用する従来技術の例であるのに対して、残
余の例は本発明の種々の具体例（そのすべては相境界温
度よりも高い温度で製造）を示すものである。
ブローフィルムのガードナー透明度は例５（比較）の1
3.3％に比し例６（本発明）では24.1％と81.2％高い。
押し出し被覆のドローダウン速度は例11（比較）の730f
pmに比し例12（本発明）では1075fpmと47.3％高い。
【図面の簡単な説明】
第１図は合成条件とMWw/MWn比の関係を示す線図であ
る。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (56)参考文献 特開 昭55−135115（ＪＰ，Ａ) 特開 昭47−7396（ＪＰ，Ａ) 特公 昭45−20111（ＪＰ，Ｂ１) 特公 昭38−23494（ＪＰ，Ｂ１)

Claims (7)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】少なくとも65重量％のエチレンを含み残余
    ％がアクリル酸又はメタクリル酸を含み、且つ３以下の
    ゲルレイティングと0.01〜5000g/10分（ASTM D1238Eに
    よる）のメルトインデックスと1.5〜25.0のMWw/MWn比と
    3000〜40000の数平均分子量を有し、ほぼ同じコモノマ
    ー濃度、メルトインデックス、MWw/MWn比及びフィルム
    厚さをもちほぼ同じ条件で製膜したランダム２相インタ
    ーポリマー及び非ランダム単一相インターポリマーより
    も高いフィルム透明度をもつ均質のランダムインターポ
    リマー。
  2. 【請求項２】ゲルレイティングが２以下である請求項１
    記載の均質ランダムインターポリマー。
  3. 【請求項３】ゲルレイティングが１以下である請求項１
    記載の均質ランダムインターポリマー。
  4. 【請求項４】エチレンとアクリル酸とのコポリマーから
    なりポリマー鎖中のアクリル酸含量が１〜12重量％であ
    る請求項１記載の均質ランダムインターポリマー。
  5. 【請求項５】ポリマー鎖中のエチレン含量が99〜95重量
    ％である請求項１記載の均質ランダムインターポリマ
    ー。
  6. 【請求項６】ポリマー鎖中のエチレン含量が99〜88重量
    ％である請求項１記載の均質ランダムインターポリマ
    ー。
  7. 【請求項７】インターポリマーが0.2〜30g/10分のメル
    トインデックス、7.5〜14.5のMw/Mn比と３以下のゲルレ
    イティングを有する請求項４記載の均質のランダムイン
    ターポリマー。
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