JPH0891880A - 複層ガラスならびにその製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【目的】 ２枚のガラス板の間にデッド・エア・ぺース
を設け、周囲はシーリングされた状態として、２枚のガ
ラス板を長期間に亘って接着し、かつデッド・エア・ぺ
ースに密封された乾燥空気中に湿気を透過・進入させな
いようにした複層ガラス、ならびに該複層ガラスを製造
する製造方法を提供する。 【構成】 シーリング剤自身あるいはスペーシング部材
により、デッド・エア・ぺースを保持して置かれたガラ
ス板の周縁部分を、反応性ケイ素基を有する飽和炭化水
素系シーリング剤により、ゲル分率が５０〜１００％と
なるように架橋して、上記両ガラス板間あるいは、両ガ
ラス板とスペーシング部材を接着・シールして製造する
複層ガラスの製造方法。前記製造方法によって製造され
た複層ガラス。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、複層ガラスならびにそ
の製造方法に関する。

【０００２】

【従来の技術と問題点】従来より、建築、自動車、電気
分野等において、組立加工の際に、同種あるいは異種の
材料間の接着、あるいは、補強・補充の為に各種シーリ
ング材料が用いられており、これまでに、各用途に応じ
て硬化様式や主鎖構造の違う種々の材料が提案されてい
る。しかしながら、シーリング材料の中でも、従来より
使用されている複層ガラスシーリング材料では、（１）
高耐候性、（２）高耐熱性、（３）速硬化性、（４）低
湿気透過性ならびに（５）無機および有機材料との接着
の諸特性を合わせ持つことが望まれているが、（１）、
（２）、（３）、（４）ならびに（５）の諸特性を合わ
せ持つ材料は無く、さらに（６）一液安定性の特性をも
合わせ持つ材料は無かった。たとえば、付加型硬化系の
シリコーン系シーリング材料は（１）（２）（３）
（５）および、場合によっては（６）の諸特性を満足し
ているが、（４）の特性が無く、このシリコーン系シー
リング材料をシーリング剤として用いた場合には、シー
リング剤を原因とする周辺の石材、アルミニウム製材料
およびガラスの汚染といった不安要因が観察されてい
る。

【０００３】また従来より、特に断熱性や防音性などの
特性の改善が望まれている複層ガラスでは、ガラス板を
２枚以上重ね、その内側中央部分（ガラスとスペーサを
接着シールする周縁部以外の部分でシールにより外部か
ら遮断されている。）ではデッド・エア・ぺースを形成
して特に断熱性や防音性などの特性を改善することが行
われている。複層ガラスでは、中央部にデッド・エア・
ぺースを形成するために、前記２枚のガラス板の周辺部
に、必要な場合にはその周辺部にスペーシング部材を介
在させて、シーリング剤を用いてスペーシング部材を含
めて周辺部をシーリングすることが行われている。この
断熱性や防音性などの特性複層ガラスの製造に使用され
ているシーリング剤に必要な特性として、 ２枚のガラス板あるいは２枚のガラス板を間隔を置い
て保持するための金属製などのスペーシング部材と２枚
のガラス板とを長期間に亘って安定して接着・シールす
ること デッド・エア・ぺースに密封された乾燥空気中に湿気
を透過・進入させないこと などが挙げられる。

【０００４】しかしながら、従来から使用されているシ
ーリング剤では、１種類のシーリング剤で上記および
の特性をいずれも満足させる物はない。例えば、の
特性を有する物としては、ブチル系のホットメルトシー
リング剤が挙げられるが、耐候接着性および力学的特性
に対して充分な結果が得られない。すなわちの特性を
満たすことができない。従って、およびの両特性を
満足するための方法としては、従来、それぞれの１特性
を有するシーリング剤を２種、例えばの特性を有する
物としては、シリコーン系やチオコール系のシーリング
剤を、またはの特性を有する物としては、ブチル系ホ
ットメルトシーリング剤を使用して、いわゆるダブルシ
ールとして必要特性を満たす方法しかなかった。しかし
ながら、かかるダブルシールの方式は、デッド・エア・
ペースを有する複層ガラスの製造するに当たって、製品
の特性上も、経済的見地からも満足できる方法とはいえ
ない。

【０００５】

【発明が解決しようとする課題】本発明は、かかる現状
を鑑み、ガラス間を接着する複層ガラスシーリング材料
として前記（１）〜（６）の諸特性を合わせ持ち、か
つ、力学的特性にも優れた、硬化性組成物、および、複
層ガラスシーリング材料を得て、前記課題を解決するこ
とにある。また、本発明は、ガラス板の間にデッド・エ
ア・ぺースを設け、その周辺部をシールするのに使用す
るシーリング剤としては、前記およびの２つの特性
を１種類の組成物で満たすと共に、縮合型硬化性を有
し、かつ保存安定性が良く、１液タイプのシーリング剤
としても用いることが可能なデッド・エア・ぺースを有
する複層ガラスの製造に使用するシーリング剤を得て、
前記課題を解決することにある。

【０００６】

【問題点を解決する為の手段】本発明者らは、前記本発
明の課題を解決する為に鋭意検討を重ねた結果、縮合型
硬化様式を採用し、かつ、（５）無機および有機材料と
の接着性、（６）一液性、の諸特性をも満足する技術を
見いだした。このことにより、本発明の課題を解決しう
る硬化性組成物およびシーリング材料を得ることがで
き、本発明を完成するに至った。すなわち、〔１〕一定
間隔を置いて対向保持された２枚のガラス板の間に、前
記ガラス板の周縁部分にゲル分率が５０〜１００％であ
る架橋型の飽和炭化水素系シーリング剤を介在させ、そ
の内側中央部分にデッド・エア・ペースを形成してなる
ことを特徴とする複層ガラス。 〔２〕 スペーサを２枚のガラス板の周縁部分に沿って
挟持し、前記２枚のガラス板を一定間隔に対向保持し、
該スペーサの外側と２枚のガラス板の間を架橋型の飽和
炭化水素系シーリング剤によりシールし、その内側中央
部分にデッド・エア・ペースを形成してなることを特徴
とする複層ガラス。 〔３〕前記架橋型の飽和炭化水素系シーリング剤が、分
子中に少なくとも１個の架橋し得る反応性ケイ素含有基
を含有し、分子量が５００〜３０００００である飽和炭
化水素系重合体を必須成分として含有する飽和炭化水素
系シーリング剤であることを特徴とする前記〔１〕また
は〔２〕に記載の複層ガラス。

【０００７】〔４〕前記架橋型の飽和炭化水素系シーリ
ング剤が、分子中に少なくとも１個の下記反応性ケイ素
含有基を含有し、分子量が５００〜３０００００である
飽和炭化水素系重合体を必須成分として含有する飽和炭
化水素系シーリング剤であることを特徴とする前記
〔１〕または〔２〕に記載の複層ガラス。前記反応性ケ
イ素含有基は、一般式（１）：

【０００８】

【化５】

【０００９】｛式中、Ｒ¹およびＲ²はいずれも炭素数１
〜２０のアルキル基、炭素数６〜２０のアリール基、炭
素数７〜２０のアラルキル基または（Ｒ′）₃ ＳｉＯ−
（Ｒ′は炭素数１〜２０の１価の炭化水素基であり、３
個のＲ′は同じであってもよく、異なっていてもよい）
で示されるトリオルガノシロキシ基であり、Ｒ¹または
Ｒ²が２個以上存在するとき、それらは同じであっても
よく、異なっていてもよい、Ｘは水酸基または加水分解
性基であり、２個以上存在するとき、それらは同じであ
ってもよく、異なっていてもよい、ａは０、１、２また
は３、ｂは０、１または２、ただしａ＋ｍｂ≧１、また
ｍ個の下記式（１）で表す反応基

【００１０】

【化６】

【００１１】におけるｂは同じである必要はない、ｍは
０または１〜１９の整数｝で表わされる反応性ケイ素含
有基である。 〔５〕一定間隔を置いて２枚のガラス板を対向保持し、
前記２枚のガラス板の間の周縁部分に架橋型の飽和炭化
水素系シーリング剤を介在させ、ゲル分率が５０〜１０
０％となるように架橋して２枚のガラス板を接着・シー
ルし、その内側中央部分にデッド・エア・ペースを形成
してなることを特徴とする複層ガラスの製造方法。 〔６〕スペーサを２枚のガラス板によりその周縁部に沿
って挟持し、前記２枚のガラス板を一定間隔に対向保持
し、ガラス板の外側を枠で囲って複層ガラスを製作する
ための枠組形成し、該枠とスペーサの間の部分に架橋型
の飽和炭化水素系シーリング剤を注入し、該シーリング
剤をゲル分率が５０〜１００％となるように架橋して、
２枚のガラス板とスペーサを接着・シールし、その内側
中央部分にデッド・エア・ペースを形成し、前記枠を取
外して成形することを特徴とする複層ガラスの製造方
法。 〔７〕前記未架橋の飽和炭化水素系シーリング剤が、分
子中に少なくとも１個の架橋し得る反応性ケイ素含有基
を含有し、分子量が５００〜３０００００である飽和炭
化水素系重合体を必須成分として含有することを特徴と
する前記〔５〕または〔６〕に記載の複層ガラスの製造
方法。 〔８〕下記反応性ケイ素含有基を含有し、分子量が５０
０〜３０００００である飽和炭化水素系重合体を必須成
分として含有することを特徴とする前記〔５〕または
〔６〕に記載の複層ガラスの製造方法。前記反応性ケイ
素含有基は、一般式（１）：

【００１２】

【化７】

【００１３】｛式中、Ｒ¹およびＲ²はいずれも炭素数１
〜２０のアルキル基、炭素数６〜２０のアリール基、炭
素数７〜２０のアラルキル基または（Ｒ′）₃ ＳｉＯ−
（Ｒ′は炭素数１〜２０の１価の炭化水素基であり、３
個のＲ′は同じであってもよく、異なっていてもよい）
で示されるトリオルガノシロキシ基であり、Ｒ¹または
Ｒ²が２個以上存在するとき、それらは同じであっても
よく、異なっていてもよい、Ｘは水酸基または加水分解
性基であり、２個以上存在するとき、それらは同じであ
ってもよく、異なっていてもよい、ａは０、１、２また
は３、ｂは０、１または２、ただしａ＋ｍｂ≧１、また
ｍ個の下記式（１）で表す反応基

【００１４】

【化８】

【００１５】におけるｂは同じである必要はない、ｍは
０または１〜１９の整数｝で表わされる反応性ケイ素含
有基である。

〔９〕前記反応性ケイ素含有基を表す一般式（１）中の
Ｘが水素原子、水酸基、アルコキシ基、アシルオキシ
基、ケトキシメート基、アミノ基、アミド基、アミノオ
キシ基、メルカプト基またはアルケニルオキシ基であ
り、Ｘが２個以上存在するとき、それらは同じであって
もよく、異なっていてもよい前記〔５〕または〔６〕に
記載の複層ガラスの製造方法。 〔１０〕前記反応性ケイ素含有基を含有し、分子量が５
００〜３０００００である前記飽和炭化水素系重合体
中、イソブチレンに起因する繰り返し単位の総量が５０
重量％以上である前記〔５〕または〔６〕に記載の複層
ガラスの製造方法。

【００１６】前記〔１〕及び〔５〕において、２枚のガ
ラス板の間に架橋型の飽和炭化水素系シーリング剤を介
在させるという意味は、複層ガラスならびにその製造方
法において、一定間隔を置いて対向して保持された２枚
のガラス板の間に、ガラス板の周縁部に架橋された飽和
炭化水素系シーリング剤を充填してシールし、複層ガラ
スとすることを意味する。前記〔２〕及び〔６〕におい
てはガラス板の周縁部にスペーシング部材を介在させた
上でシーリング剤でシールして複層ガラスを製造してい
る。上記したように、本発明の複層ガラスの製造におい
ては、必要な場合にはその周辺部に種々の種類及び厚み
のスペーシング部材を介在させて周辺部をシールするな
ど種々のシーリングの方法が採り得る。

【００１７】本発明において前記飽和炭化水素系重合体
とは、前記反応性ケイ素含有基を少なくとも１個有する
前記飽和炭化水素系重合体のことである。この反応性ケ
イ素含有基を少なくとも１個有する前記飽和炭化水素系
重合体のことを以下に飽和炭化水素系重合体（Ａ）とい
うこともある。ここで、前記反応性ケイ素含有基とは、
詳しくは、ケイ素原子に結合した水酸基または加水分解
性基を有しシロキサン結合を形成することにより架橋し
得るケイ素含有基のことである。また以下に、前記反応
性ケイ素含有基を単に反応性ケイ素基ということもあ
る。前記ケイ素原子に結合した水酸基または加水分解性
基は、１個のケイ素原子に１〜３個の範囲で結合するこ
とができ、反応性ケイ素基を表す前記一般式（１）中の
（ａ＋ｍｂ）の値は１〜５の範囲が好ましい。また、前
記加水分解性基や水酸基がケイ素含有基中に２個以上結
合する場合には、それらは同じであってもよく、異なっ
ていてもよい。前記反応性ケイ素含有基を形成するケイ
素原子は１個でもよく、２個以上であってもよいが、シ
ロキサン結合などにより連結されたケイ素原子の場合に
は、２０個のものまでであるのが好ましい。とくに下記
式（２）：

【００１８】

【化９】

【００１９】｛式（２）中、Ｒ²、Ｘ、ａは前記と同
じ｝で表わされる反応性ケイ素基が、入手が容易である
ので好ましい。反応性ケイ素含有基は、飽和炭化水素系
重合体１分子中に少なくとも１個、好ましくは１．１〜
５個存在する。分子中に含まれる反応性ケイ素含有基の
数が１個未満になると、硬化性が不充分になり、良好な
ゴム弾性挙動を発現しにくくなる。反応性ケイ素含有基
は、飽和炭化水素系重合体分子鎖の末端に存在してもよ
く、内部に存在してもよく、両方に存在してもよい。と
くに反応性ケイ素含有基が分子鎖末端に存在する場合に
は、最終的に形成される硬化物に含まれる飽和炭化水素
系重合体（Ａ）の有効網目鎖量が多くなるため、高強度
で高伸びのゴム状硬化物が得られ易くなるなどの点から
好ましい。また、これら反応性ケイ素含有基を有する飽
和炭化水素系重合体（Ａ）は単独で使用してもよく、２
種以上併用してもよい。

【００２０】本発明に用いる反応性ケイ素含有基を有す
る飽和炭化水素系重合体（Ａ）の骨格をなす重合体は、
（１）エチレン、プロピレン、１−ブテン、イソブチレ
ンなどのような炭素数１〜６のオレフィン系化合物を主
モノマーとして重合させる方法、や（２）ブタジエン、
イソプレンなどのようなジエン系化合物を単独重合させ
たり、（３）上記オレフィン系化合物とジエン系化合物
とを共重合させたりした後、水素添加する方法、などの
諸種の方法により得ることができるが、末端に官能基を
導入し易い、分子量が制御し易い、末端官能基の数を多
くすることができるなどの点からイソブチレン系重合体
や水添ポリブタジエン系重合体であるのが好ましい。な
お、本明細書にいう飽和炭化水素系重合体とは、芳香環
以外の炭素−炭素不飽和結合を実質的に含有しない重合
体を意味する概念である。前記イソブチレン系重合体
は、単量体単位のすべてがイソブチレン単位から形成さ
れていてもよく、イソブチレンと共重合性を有する単量
体単位をイソブチレン系重合体中に好ましくは５０％
（重量％、以下同様）以下、さらに好ましくは３０％以
下、とくに好ましくは１０％以下の範囲で含有してもよ
い。

【００２１】このようなイソブチレンと共重合性を有す
る単量体成分としては、たとえば炭素数４〜１２のオレ
フィン、ビニルエーテル、芳香族ビニル化合物、ビニル
シラン類、アリルシラン類などが挙げられる。このよう
な共重合性を有する単量体成分の具体例としては、たと
えば１−ブテン、２−ブテン、２−メチル−１−ブテ
ン、３−メチル−１−ブテン、ペンテン、４−メチル−
１−ペンテン、ヘキセン、ビニルシクロヘキサン、メチ
ルビニルエーテル、エチルビニルエーテル、イソブチル
ビニルエーテル、スチレン、α−メチルスチレン、ジメ
チルスチレン、モノクロロスチレン、ジクロロスチレ
ン、β−ピネン、インデン、ビニルトリクロロシラン、
ビニルメチルジクロロシラン、ビニルジメチルクロロシ
ラン、ビニルジメチルメトキシシラン、ビニルトリメチ
ルシラン、ジビニルジクロロシラン、ジビニルジメトキ
シシラン、ジビニルジメチルシラン、１，３−ジビニル
−１，１，３，３−テトラメチルジシロキサン、トリビ
ニルメチルシラン、テトラビニルシラン、アリルトリク
ロロシラン、アリルメチルジクロロシラン、アリルジメ
チルクロロシラン、アリルジメチルメトキシシラン、ア
リルトリメチルシラン、ジアリルジクロロシラン、ジア
リルジメトキシシラン、ジアリルジメチルシラン、γ−
メタクリロイルオキシプロピルトリメトキシシラン、γ
−メタクリロイルオキシプロピルメチルジメトキシシラ
ンなどが挙げられる。なお、前記イソブチレンと共重合
性を有する単量体としてビニルシラン類やアリルシラン
類を使用するとケイ素含量が増加し、シランカップリン
グ剤として作用しうる基が多くなり、得られる組成物の
接着性が向上する。

【００２２】前記水添ポリブタジエン系重合体や他の飽
和炭化水素系重合体においても、上記イソブチレン系重
合体の場合と同様に、主成分となる単量体単位の他に他
の単量体単位を含有させてもよい。また本発明に用いる
飽和炭化水素系重合体には、本発明の目的が達成される
範囲でブタジエン、イソプレンのようなポリエン化合物
のごとき重合後２重結合の残るような単量体単位を、好
ましくは１０％以下、さら好ましくは５％以下、とくに
好ましくは１％以下の範囲で含有させてもよい。前記飽
和炭化水素系重合体（Ａ）、好ましくはイソブチレン系
重合体または水添ポリブタジエン系重合体の数平均分子
量は、５００〜３０，０００程度であるのが好ましく、
とくに１，０００〜１５，０００程度の液状〜流動性を
有するものが取扱い易いなどの点から好ましい。

【００２３】つぎに反応性ケイ素基（反応性ケイ素含有
基）を有する飽和炭化水素系重合体の製造方法について
説明する。前記反応性ケイ素基を有するイソブチレン系
重合体のうち、分子鎖末端に反応性ケイ素基を有するイ
ソブチレン系重合体は、イニファー法と呼ばれる重合法
により製造することができる。すなわち、イニファー法
と呼ばれる重合法は、イニファーと呼ばれる開始剤と連
鎖移動剤を兼用する特定の化合物を用いるカチオン重合
法であり、このイニファー法と呼ばれる重合法によって
得られた末端官能型、好ましくは全末端官能型イソブチ
レン系重合体を用いて分子鎖末端に反応性ケイ素基を有
するイソブチレン系重合体を製造することができる。こ
のような製造法は、たとえば特願昭６１−１４８８９５
号、同６１−１５００８８号、同６２−９００７８号、
同６２−１７９７３３号、同６２−１９４８３８号の各
明細書などに記載されている。

【００２４】これに対して、分子鎖内部に反応性ケイ素
基を有するイソブチレン系重合体を製造する場合は、イ
ソブチレンを主体とするモノマー中に、反応性ケイ素基
を有するビニルシラン類やアリルシラン類を添加し、共
重合せしめることにより製造される。さらに、前記分子
鎖末端に反応性ケイ素基を有するイソブチレン系重合体
を製造する際の重合に際して、主成分であるイソブチレ
ンモノマー以外に、反応性ケイ素基を有するビニルシラ
ン類やアリルシラン類などを共重合せしめた後、末端に
反応性ケイ素基を導入することにより、末端および分子
鎖内部の両部分に反応性ケイ素基を有するイソブチレン
系重合体を製造することができる。前記反応性ケイ素基
を有するビニルシラン類やアリルシラン類などの具体例
としては、たとえばビニルトリクロロシラン、ビニルメ
チルジクロロシラン、ビニルジメチルクロロシラン、ビ
ニルジメチルメトキシシラン、ジビニルジクロロシラ
ン、ジビニルジメトキシシラン、アリルトリクロロシラ
ン、アリルメチルジクロロシラン、アリルジメチルクロ
ロシラン、アリルジメチルメトキシシラン、ジアリルジ
クロロシラン、ジアリルジメトキシシラン、γ−メタク
リロイルオキシプロピルトリメトキシシラン、γ−メタ
クリロイルオキシプロピルメチルジメトキシシランなど
が挙げられる。

【００２５】前記水添ポリブタジエン系重合体は、たと
えば、先ず末端ヒドロキシ水添ポリブタジエン系重合体
の水酸基を−ＯＮａや−ＯＫなどのオキシメタル基にし
た後、一般式（２）： ＣＨ₂＝ＣＨ−Ｒ³−Ｙ 一般式（２） ｛式中、Ｙは塩素原子、ヨウ素原子などのハロゲン原
子、Ｒ³は−Ｒ⁴−、−Ｒ⁴−Ｏ−（Ｃ＝Ｏ）−または−
Ｒ⁴−（Ｃ＝Ｏ）−（Ｒ⁴は炭素数１〜２０の２価の炭化
水素基で、好ましい具体例としてはアルキレン基、シク
ロアルキレン基、アリーレン基、アラルキレン基が挙げ
られる）で示される２価の有機基で、−ＣＨ ₂−、−
Ｒ″−（Ｃ₆Ｈ₅）−ＣＨ₂−（Ｒ″は炭素数１〜１０の
炭化水素基）より選ばれる２価の基がとくに好ましい｝
で示される有機ハロゲン化合物を反応させることによ
り、末端オレフィン基を有する水添ポリブタジエン系重
合体（以下、末端オレフィン水添ポリブタジエン系重合
体ともいう）が製造される。

【００２６】末端ヒドロキシ水添ポリブタジエン系重合
体の末端水酸基をオキシメタル基にする方法としては、
Ｎａ、Ｋのごときアルカリ金属；ＮａＨのごとき金属水
素化物；ＮａＯＣＨ₃のごとき金属アルコキシド；苛性
ソーダ、苛性カリのごとき苛性アルカリなどと反応させ
る方法が挙げられる。前記方法では、出発原料として使
用した末端ヒドロキシ水添ポリブタジエン系重合体とほ
ぼ同じ分子量をもつ末端オレフィン水添ポリブタジエン
系重合体が得られるが、より高分子量の重合体を得たい
場合には、一般式（２）の有機ハロゲン化合物を反応さ
せる前に、塩化メチレン、ビス（クロロメチル）ベンゼ
ン、ビス（クロロメチル）エーテルなどのごとき、１分
子中にハロゲンを２個以上含む多価有機ハロゲン化合物
と反応させれば分子量を増大させることができ、その後
一般式（２）で示される有機ハロゲン化合物と反応させ
れば、より高分子量でかつ末端にオレフィン基を有する
水添ポリブタジエン系重合体を得ることができる。前記
一般式（２）で示される有機ハロゲン化合物の具体例と
しては、たとえばアリルクロライド、アリルブロマイ
ド、ビニル（クロロメチル）ベンゼン、アリル（クロロ
メチル）ベンゼン、アリル（ブロモメチル）ベンゼン、
アリル（クロロメチル）エーテル、アリル（クロロメト
キシ）ベンゼン、１−ブテニル（クロロメチル）エーテ
ル、１−ヘキセニル（クロロメトキシ）ベンゼン、アリ
ルオキシ（クロロメチル）ベンゼンなどが挙げられる
が、それらに限定されるものではない。これらの中で
は、安価で、かつ容易に反応することからアリルクロラ
イドが好ましい。

【００２７】前記末端オレフィン水添ポリブタジエン系
重合体への反応性ケイ素基の導入は、分子鎖末端に反応
性ケイ素基を有するイソブチレン系重合体の場合と同
様、たとえば一般式（１）で表わされる基に水素原子が
結合したヒドロシラン化合物、好ましくは一般式
（３）：

【００２８】

【化１０】

【００２９】｛一般式（３）中、Ｒ²、Ｘ、ａは前記に
同じ｝で示される化合物を白金系触媒を用いて付加反応
をさせることにより製造される。前記一般式（１）で表
わされる基に水素原子が結合したヒドロシラン化合物の
具体例としては、たとえばトリクロロシラン、メチルジ
クロロシラン、ジメチルクロロシラン、フェニルジクロ
ロシランのごときハロゲン化シラン類；トリメトキシシ
ラン、トリエトキシシラン、メチルジエトキシシラン、
メチルジメトキシシラン、フェニルジメトキシシランの
ごときアルコキシシラン類；メチルジアセトキシシラ
ン、フェニルジアセトキシシランのごときアシロキシシ
ラン類；ビス（ジメチルケトキシメート）メチルシラ
ン、ビス（シクロヘキシルケトキシメート）メチルシラ
ンのごときケトキシメートシラン類などが挙げられるが
これらに限定されるものではない。これらの中ではとく
にハロゲン化シラン類、アルコキシシラン類が好まし
い。

【００３０】前記のように反応性ケイ素基を有する飽和
炭化水素系重合体が、芳香環でない不飽和結合を分子中
に実質的に含有しないものの場合、不飽和結合を有する
有機系重合体やオキシアルキレン系重合体のような従来
のゴム系重合体よりなるシーリング剤などと比べて、著
しく耐候性がよくなる。また、該重合体は炭化水素系重
合体であるので湿気遮断性や耐水性がよく、ガラス、ア
ルミなどの各種無機質基材に対して優れた接着性能を有
するとともに、湿気透過性の低い硬化物になる。本発明
のシーリング剤中の飽和炭化水素系重合体（Ａ）の含有
率は１０％以上が好ましく、３０％以上がさらに好まし
く、５０％以上がとくに好ましい。

【００３１】本発明のシーリング剤には、必要に応じて
各種添加物が添加される。このような添加物の例として
は、たとえばシラノール縮合反応を促進する硬化触媒、
生成する硬化物の引張特性を調整する物性調整剤、本発
明のシーリング剤が保存中に硬化することを防ぐ保存性
改良剤、可塑剤、充填剤、接着性向上剤、老化防止剤、
ラジカル禁止剤、紫外線吸収剤、金属不活性化剤、オゾ
ン劣化防止剤、光安定剤、リン系過酸化物分解剤、滑
剤、顔料、発泡剤などが挙げられる。前記硬化触媒の具
体例としては、たとえばテトラブチルチタネート、テト
ラプロピルチタネートなどのチタン酸エステル類；ジブ
チルスズジラウレート、ジブチルスズマレエート、ジブ
チルスズジアセテート、オクチル酸スズ、ナフテン酸ス
ズなどのスズカルボン酸塩類；ジブチルスズオキサイド
とフタル酸エステルとの反応物；ジブチルスズジアセチ
ルアセトナート；アルミニウムトリスアセチルアセトナ
ート、アルミニウムトリスエチルアセトアセテート、ジ
イソプロポキシアルミニウムエチルアセトアセテートな
どの有機アルミニウム化合物類；ジルコニウムテトラア
セチルアセトナート、チタンテトラアセチルアセトナー
トなどのキレート化合物類；オクチル酸鉛；ブチルアミ
ン、オクチルアミン、ジブチルアミン、モノエタノール
アミン、ジエタノールアミン、トリエタノールアミン、
ジエチレントリアミン、トリエチレンテトラミン、オレ
イルアミン、シクロヘキシルアミン、ベンジルアミン、
ジエチルアミノプロピルアミン、キシリレンジアミン、
トリエチレンジアミン、グアニジン、ジフェニルグアニ
ジン、２，４，６−トリス（ジメチルアミノメチル）フ
ェノール、モルホリン、Ｎ−メチルモルホリン、２−エ
チル−４−メチルイミダゾール、１，８−ジアザビシク
ロ（５，４，０）ウンデセン−７（ＤＢＵ）などのアミ
ン系化合物あるいはそれらのカルボン酸などとの塩；過
剰のポリアミンと多塩基酸とからえられる低分子量ポリ
アミド樹脂；過剰のポリアミンとエポキシ化合物との反
応生成物；アミノ基を有するシランカップリング剤、た
とえばγ−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−
（β−アミノエチル）アミノプロピルメチルジメトキシ
シランなどのシラノール縮合触媒、さらには他の酸性触
媒、塩基性触媒などの公知のシラノール縮合触媒などが
挙げられる。これらの触媒は単独で使用してもよく、２
種以上併用してもよい。硬化触媒を用いる場合の使用量
は、飽和炭化水素系重合体（Ａ）１００部（重量部、以
下同様）に対して０．１〜２０部が好ましく、１〜１０
部がさらに好ましい。

【００３２】前記物性調整剤としては、ケイ素原子に結
合した水酸基や加水分解性基を有する各種ケイ素化合物
を挙げることができる。このような化合物の具体例とし
ては、たとえば

【００３３】

【化１１】

【００３４】

【化１２】

【００３５】

【化１３】

【００３６】

【化１４】

【００３７】

【化１５】

【００３８】

【化１６】

【００３９】などの加水分解性基やシラノール基を１個
以上含有するケイ素化合物やこれらケイ素化合物の部分
加水分解縮合物が挙げられるが、これらに限定されるも
のではない。なお式中のＲは水素原子または炭素数１〜
２０の炭化水素基である。物性調整剤を用いる場合の使
用量は、飽和炭化水素系重合体（Ａ）１００部に対して
０．１〜１０部が好ましく、１〜５部がさらに好まし
い。

【００４０】前記保存安定性改良剤としては、たとえば
ケイ素原子に加水分解性基が結合した化合物やオルト有
機酸エステルが挙げられる。このような保存安定性改良
剤の具体例としては、上記物性調整剤の具体例のうちケ
イ素原子に加水分解性基が結合した化合物や、オルトギ
酸メチルなどが挙げられる。保存安定性改良剤を用いる
場合の使用量は、飽和炭化水素系重合体（Ａ）１００部
に対して０．５〜２０部が好ましく、１〜１０部がさら
に好ましい。

【００４１】前記可塑剤にもとくに限定はなく、一般に
用いられている可塑剤が使用できるが、本発明の組成物
と相溶性のよいものが好ましい。このような可塑剤の具
体例としては、たとえばポリブテン、水添ポリブテン、
エチレン−α−オレフィンオリゴマー、α−メチルスチ
レンオリゴマー、ビフェニル、トリフェニル、トリアリ
ールジメタン、アルキレントリフェニル、水添液状ポリ
ブタジエン、アルキルジフェニル、部分水素添加ターフ
ェニル、パラフィン油、ナフテン油、アタクチックポリ
プロピレンなど、好ましくは不飽和結合を含まない水添
ポリブテン、水添液状ポリブタジエン、パラフィン油、
ナフテン油、アタクチックポリプロピレンなどの炭化水
素系化合物類；塩化パラフィン類；ジブチルフタレー
ト、ジヘプチルフタレート、ジ（２−エチルヘキシル）
フタレート、ブチルベンジルフタレート、ブチルフタリ
ルブチルグリコレートなどのフタル酸エステル類；ジオ
クチルアジペート、ジオクチルセバケートなどの非芳香
族２塩基酸エステル類；ジエチレングリコールベンゾエ
ート、トリエチレングリコールジベンゾエートなどのポ
リアルキレングリコールのエステル類；トリクレジルホ
スフェート、トリブチルホスフェートなどのリン酸エス
テル類などが挙げられる。これらは単独で用いてもよ
く、２種以上併用してもよい。これらのうちでは炭素−
炭素不飽和結合を有さない炭化水素系化合物類が、飽和
炭化水素系重合体（Ａ）との相溶性および耐候性が良好
で、シーリング剤の硬化速度への影響が小さく、かつ安
価なため好ましい。これらの可塑剤は反応性ケイ素基を
導入する飽和炭化水素系重合体に反応性ケイ素基を導入
する際に、反応温度の調節、反応系の粘度の調節などの
目的で溶剤のかわりに用いてもよい。可塑剤を用いる場
合の使用量は、飽和炭化水素系重合体（Ａ）１００部に
対して１０〜５００部が好ましく、２０〜３００部がさ
らに好ましい。

【００４２】前記充填剤の具体例としては、たとえばア
スベスト、ガラス繊維、炭素繊維、マイカ、グラファイ
ト、ケイソウ土、白土、ヒュームシリカ、沈降性シリ
カ、無水ケイ酸、カーボンブラック、炭酸カルシウム、
クレー、タルク、酸化チタン、炭酸マグネシウム、石
英、アルミニウム微粉末、フリント粉末、亜鉛末などが
あげられる。これら充てん剤のうちでは沈降性シリカ、
ヒュームシリカ、カーボンブラックなどのチキソトロピ
ック性を有する充てん剤や、炭酸カルシウム、酸化チタ
ン、タルクなどが好ましい。充填剤を用いる場合の使用
量は、飽和炭化水素系重合体（Ａ）１００部に対して１
０〜５００部が好ましく、２０〜３００部がさらに好ま
しい。前記接着性改良剤としては、一般に用いられてい
る接着剤やアミノシラン化合物、エポキシシラン化合物
などのシランカップリング剤、その他の化合物を用いる
ことができる。こにような接着性改良剤の具体例として
は、フェノール樹脂、エポキシ樹脂、γ−アミノプロピ
ルトリメトキシシラン、Ｎ−（β−アミノエチル）アミ
ノプロピルメチルジメトキシシラン、クマロン−インデ
ン樹脂、ロジンエステル樹脂、テルペン−フェノール樹
脂、α−メチルスチレン−ビニルトルエン共重合体、ポ
リエチルメチルスチレン、アルキルチタネート類、芳香
族ポリイソシアネートなどをあげることができる。接着
性改良剤の使用量は、飽和炭化水素系重合体（Ａ）１０
０部に対して１〜５０部が好ましく、５〜３０部がさら
に好ましい。

【００４３】前記老化防止剤としては、一般に用いられ
ている老化防止剤、たとえばクエン酸やリン酸や硫黄系
老化防止剤などが用いられ得る。前記硫黄系老化防止剤
としては、メルカプタン類、メルカプタンの塩類、スル
フィドカルボン酸エステル類やヒンダードフェノール系
スルフィド類を含むスルフィド類、ポリスルフィド類、
ジチオカルボン酸塩類、チオウレア類、チオホスフェイ
ト類、スルホニウム化合物、チオアルデヒド類、チオケ
トン類、メルカプタール類、メルカプトール類、モノチ
オ酸類、ポリチオ酸類、チオアミド類、スルホキシド類
などが挙げられる。このような硫黄系老化防止剤の具体
例としては、メルカプタン類である２−メルカプトベン
ゾチアゾール、メルカプタンの塩類である２−メルカプ
トベンゾチアゾールの亜鉛塩、スルフィド類である４，
４′−チオ−ビス（３−メチル−６−ｔ−ブチルフェノ
ール）、４，４′−チオ−ビス（２−メチル−６−ｔ−
ブチルフェノール）、２，２′−チオ−ビス（４−メチ
ル−６−ｔ−ブチルフェノール）、ビス（３−メチル−
４−ヒドロキシ−５−ｔ−ブチルベンジル）スルフィ
ド、テレフタロイルジ（２，６−ジ−メチル−４−ｔ−
ブチル−３−ヒドロキシベンジルスルフィド、フェノチ
アジン、２，２′−チオ−ビス（４−オクチルフェノー
ル）ニッケル、ジラウリルチオジプロピオネイト、ジス
テアリルチオジプロピオネイト、ジミリスチルチオジプ
ロピオネイト、ジトリデシルチオジプロピオネイト、ジ
ステアリルβ，β′−チオジブチレイト、ラウリル−ス
テアリルチオジプロピオネイト、２，２−チオ〔ジエチ
ル−ビス−３（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキ
シフェノール）プロピオネイト〕、ポリスルフィド類で
ある２−ベンゾチアゾールジスルフィド、ジチオカルボ
ン酸塩類であるチンクジブチルジチオカルバメイト、チ
ンクジエチルジチオカルバメイト、ニッケルジブチルジ
チオカルバメイト、チンクジ−ｎ−ブチルジチオカルバ
メイト、ジブチルアンモニウムジブチルジチオカルバメ
イト、チンクエチル−フェニル−ジチオカルバメイト、
チンクジメチルカルバメイト、チオウレア類である１−
ブチル−３−オキシ−ジエチレン−２−チオウレア、ジ
−ｏ−トリル−チオウレア、エチレンチオウレア、チオ
ホスフェイト類であるトリラウリルトリチオホスフェイ
トなどを挙げることができる。前記のごとき硫黄系老化
防止剤は、他の老化防止剤に比べて本発明の組成物に用
いた場合、主鎖の熱による分解劣化を大幅に防止するこ
とができ、表面タック（ベトツキ）の発生などを防止す
ることができる。前記老化防止剤、たとえば硫黄系老化
防止剤を用いる場合の使用量は、飽和炭化水素系重合体
（Ａ）１００部に対して０．０１〜５０部が好ましく
０．１〜５部がさらに好ましい。

【００４４】前記ラジカル禁止剤としては、たとえば
２，２′−メチレン−ビス（４−メチル−６−ｔ−ブチ
ルフェノール）、テトラキス〔メチレン−３（３，５−
ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネ
ート〕メタンなどのフェノール系ラジカル禁止剤や、フ
ェニル−β−ナフリルアミン、α−ナフチルアミン、
Ｎ，Ｎ′−第二ブチル−ｐ−フェニレンジアミン、フェ
ノチアジン、Ｎ，Ｎ′−ジフェニル−ｐ−フェニレンジ
アミンなどのアミン系ラジカル禁止剤などが挙げられ
る。前記紫外線吸収剤としては、たとえば２（２′−ヒ
ドロキシ−３′，５′−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ベン
ゾトリアゾール、ビス（２，２，６，６−テトラメチル
−４−ピペリジン）セバケートなどが挙げられる。

【００４５】本発明のシーリング剤の適用されるガラス
は無機ガラスが一般的であるが、有機ガラスであっても
よい。また複層ガラスの製造に用いるスペーシング部材
は典型的にはＡｌ製や鉄製などの金属製部材であるが、
プラスチック製、強化プラスチック製、ガラス製、木
製、コンクリート製などのものであってもよい。複層ガ
ラスは合わせガラスのようにそれ自体一枚のガラスのよ
うに取扱われるように製造された複層ガラスであっても
よく、内外両側からガラスを入れるようにした窓わくを
スペーシング部材とし、両側からガラスを入れて形成す
るようなタイプのものであってもよく、さらにはたとえ
ばコンクリート製などの建造物の窓にあたる部分に内側
と外側にガラスを入れるようにし、コンクリート製の壁
をスペーシング部材として使用するようなものであって
もよい。ただし、コンクリートのように湿気透過性のあ
るものをスペーシング部材に使用するような場合には、
複層ガラスの内部に湿気が入らないようにするのが好ま
しい。

【００４６】なお本発明のシーリング剤を使用して複層
ガラスを製造する場合、硬化時に湿気を吸収するため複
層ガラス内部の空気を予め乾燥させておかなくてもよい
という利点もある。上述のごとく、本発明のシーリング
剤に用いる重合体は室温で容易に硬化させることがで
き、優れた機械的性質を有し、ガラスやスペーシング部
材に長時間にわたって安定して接着させることが可能な
ゴム状物にすることができる。また、本発明のシーリン
グ剤は保存安定性が良好であり、湿気を遮断した状態で
は長時間安定であるので、作業性のよい１液型シーリン
グ剤としても用いることが可能である。さらに、本発明
のシーリング剤は、常温で適度な粘性、構造粘性（チキ
ソトロピック性）を有する流動物にすることができ、複
層ガラス製造時の作業性などが良好である。そして、本
発明のシーリング剤が硬化したゴム状物は湿気透過性が
低く、耐候性、耐候接着性が良好である。本発明のシー
リング剤はこのような特性を有しており、ダブルシール
が不要な１液型複層ガラス用シーリング剤として用いる
ことができる。もちろん、従来のダブルシールによる複
層ガラスにも用いることができるし、２液型シーリング
剤としても用いることができる。

【００４７】

【実施例】以下、本発明の実施例を図面に従って説明す
る。図１及び図２は、本発明の実施例に関わる複層ガラ
スの横断面図を示した物であり、この複層ガラス１は、
ガラス板２および３をその周縁部に沿ってスペーサー４
を配して隔置し、ガラス板２、３の間に中空層５を形成
し、ガラス板２、３とスペーサー４との間の上記中空層
５側およびガラス板２、３とスペーサー４との問の複層
ガラス１の周縁部側に飽和炭化水素系シーラント７を密
封した物である。本発明の複層ガラスにおいては、一定
間隔をおいて対向保持させたガラス板間に介在するシー
リング剤が、ヒドロシリル化反応によって硬化架橋する
飽和炭化水素系シーリング剤であり、かつ上記硬化物の
ゲル分率が、５０〜１００％である事を特徴とする。

【００４８】このゲル分率は、シーラントの硬化物試料
を秤量し、これを１００ｍｌのトルエン中に２４時間浸
漬し、その後溶媒を１００℃にて２４時間乾燥し、完全
に溶媒を揮発させた後の硬化物試料の重量を測定し、次
式によって算出される物である。 ゲル分率＝［｛（溶媒に浸漬する前の重量）−（溶媒に
浸漬した後の乾燥重量）｝／（溶媒に浸漬する前の重
量）］×１００ また、上記したシーリング剤の硬化架橋の割合は、ゲル
分率であらわして５０〜１００％の間である事が好まし
く７０〜１００％の間が特に好ましい。ゲル分率が、５
０％未満の場合には、シーリング部材が熱により溶融す
ることに起因して、ガラスのずれが生じる場合があるた
め好ましくない。

【００４９】また、本発明においてシーリング部材は、
図１に示されるような構造、図２に示される構造いずれ
の場合においても一体的に成形される必要があり、その
ための好ましい成形法としては、ＲＩＭ法あるいは射出
成形法が用いられる。例えばＲＩＭ法においては、図３
に示すように、シーリング部材の形状の空間を有する型
枠１０を２枚の板ガラス２および３とスペーサー４を介
して１次シール６で仮止めした物の周辺部に型枠１０を
用いて枠組みし、該型枠１０と板ガラス２および３との
間をシール材９で密閉して、矢印１１方向から注入口を
通しこの型枠内に、飽和炭化水素系シーリング剤７を注
入し、内部でこれら原料を加熱あるいは超高周波加熱に
より反応硬化せしめる。本方法においては、型枠からの
離型性を良くするために、型枠内部にあらかじめフッ素
系樹脂またはシリコン系樹脂を塗布する事が有効であ
る。

【００５０】一方、射出成形法においても同様に、型枠
内に飽和炭化水素系シーリング剤を射出圧入し、内部で
硬化させるという方法をとる。この射出成形法でもＲＩ
Ｍ法と同様に、型枠内に離型剤を塗布する事は有効であ
る。また、成形法の特徴として、型枠内の圧力の高い射
出成形法では、比較的小面積の物に、また、型枠内の圧
力の低いＲＩＭ法は、やや大面積の物に適用する事が、
経済性の面からも有効となる。以上、本発明の実施例に
ついて説明したが、スペーサーにそれ自体が接着性を有
する物を使用すれば、１次シールを省く事ができるた
め、飽和炭化水素系シーリング剤のみによるシングルシ
ール化も可能となる。

【００５１】本発明の複層ガラスを構成するガラス板と
しては、生板ガラスであっても良いし、これに強化処
理、曲げ加工、着色加工、熱反射加工、電導性加工、そ
の他各種光学処理を施した物であっても良いし、また、
板ガラス、プラスチックフィルムあるいはプラスチック
板と合わせ加工などの加工を施した物であっても良い。
また、複層ガラスは、２枚の板ガラスから構成される物
であっても良いし、３枚あるいは４枚以上のガラス板か
ら構成される物であっても良い。また、ガラス板として
は、無機ガラスに限らず、アクリル板、ポリカーボネー
ト板などの有機ガラスと呼ばれる透明プラスチック板で
あっても良い。スペーサーは、アルミニウム、鉄等から
通常は内部に乾燥剤を封入するための中空部を持った形
状に成形され、その幅は複層ガラスの空隙の間隔に合わ
せて適宜決められる。ダブルシールの場合には、１次シ
ールとしてガラスとスペーサーとを接着する防水性を有
するポリイソブチレン系あるいはブチルゴム系の物が一
般的に利用可能であるが、本発明中の飽和炭化水素系シ
ーリング剤を用いる事により硬化後に架橋体となるた
め、ガラスおよびスペーサーとの耐候接着性が向上す
る。これらのシーリング剤は使用時に紐状に押出し使用
しても良いが、あらかじめ紐状、テープ状に成形してお
いても良い。

【００５２】

【発明の効果】本発明の複層ガラスは、飽和炭化水素系
シーリング剤を用いている事により、湿気透過性が低
く、耐候性、耐候接着性、耐熱性に優れている。さらに
従来のダブルシールをシングルシールにできる事が可能
となるメリットもある。勿論この方法を用いる事によ
り、従来のダブルシールによる複層ガラスを製造する事
も可能である。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明によって得られる複層ガラスの基本的構
成の１例を示す概念図。

【図２】本発明によって得られる複層ガラスの基本的構
成の他の１例を示す概念図。

【図３】本発明における複層ガラスの製造方法を示す概
念図。

【符号の説明】

１： 複層ガラス ２： 板ガラス ３： 板ガラス ４： スペーサー ５： 中空の空隙 ６： １次シーリング剤 ７： シーリング剤 ８： 乾燥剤 ９： シール材 １０： 型枠 １１： 注入口を示す矢印

Claims (10)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 一定間隔を置いて対向保持された２枚の
   ガラス板の間に、前記ガラス板の周縁部分にゲル分率が
   ５０〜１００％である架橋型の飽和炭化水素系シーリン
   グ剤を介在させ、その内側中央部分にデッド・エア・ペ
   ースを形成してなることを特徴とする複層ガラス。
2. 【請求項２】 スペーサを２枚のガラス板の周縁部分に
   沿って挟持し、前記２枚のガラス板を一定間隔に対向保
   持し、該スペーサの外側と２枚のガラス板の間を架橋型
   の飽和炭化水素系シーリング剤によりシールし、その内
   側中央部分にデッド・エア・ペースを形成してなること
   を特徴とする複層ガラス。
3. 【請求項３】 前記架橋型の飽和炭化水素系シーリング
   剤が、分子中に少なくとも１個の架橋し得る反応性ケイ
   素含有基を含有し、分子量が５００〜３０００００であ
   る飽和炭化水素系重合体を必須成分として含有する飽和
   炭化水素系シーリング剤であることを特徴とする請求項
   １または請求項２に記載の複層ガラス。
4. 【請求項４】 前記架橋型の飽和炭化水素系シーリング
   剤が、分子中に少なくとも１個の下記反応性ケイ素含有
   基を含有し、分子量が５００〜３０００００である飽和
   炭化水素系重合体を必須成分として含有する飽和炭化水
   素系シーリング剤であることを特徴とする請求項１また
   は請求項２に記載の複層ガラス。前記反応性ケイ素含有
   基は、一般式（１）： 【化１】 ｛式中、Ｒ¹およびＲ²はいずれも炭素数１〜２０のアル
   キル基、炭素数６〜２０のアリール基、炭素数７〜２０
   のアラルキル基または（Ｒ′）₃ ＳｉＯ−（Ｒ′は炭素
   数１〜２０の１価の炭化水素基であり、３個のＲ′は同
   じであってもよく、異なっていてもよい）で示されるト
   リオルガノシロキシ基であり、Ｒ¹またはＲ²が２個以上
   存在するとき、それらは同じであってもよく、異なって
   いてもよい、Ｘは水酸基または加水分解性基であり、２
   個以上存在するとき、それらは同じであってもよく、異
   なっていてもよい、ａは０、１、２または３、ｂは０、
   １または２、ただしａ＋ｍｂ≧１、またｍ個の下記式
   （１）で表す反応基 【化２】 におけるｂは同じである必要はない、ｍは０または１〜
   １９の整数｝で表わされる反応性ケイ素含有基である。
5. 【請求項５】 一定間隔を置いて２枚のガラス板を対向
   保持し、前記２枚のガラス板の間の周縁部分に架橋型の
   飽和炭化水素系シーリング剤を介在させ、ゲル分率が５
   ０〜１００％となるように架橋して２枚のガラス板を接
   着・シールし、その内側中央部分にデッド・エア・ペー
   スを形成してなることを特徴とする複層ガラスの製造方
   法。
6. 【請求項６】 スペーサを２枚のガラス板によりその周
   縁部に沿って挟持し、前記２枚のガラス板を一定間隔に
   対向保持し、ガラス板の外側を枠で囲って複層ガラスを
   製作するための枠組形成し、該枠とスペーサの間の部分
   に架橋型の飽和炭化水素系シーリング剤を注入し、該シ
   ーリング剤をゲル分率が５０〜１００％となるように架
   橋して、２枚のガラス板とスペーサを接着・シールし、
   その内側中央部分にデッド・エア・ペースを形成し、前
   記枠を取外して成形することを特徴とする複層ガラスの
   製造方法。
7. 【請求項７】 前記未架橋の飽和炭化水素系シーリング
   剤が、分子中に少なくとも１個の架橋し得る反応性ケイ
   素含有基を含有し、分子量が５００〜３０００００であ
   る飽和炭化水素系重合体を必須成分として含有すること
   を特徴とする請求項５または請求項６に記載の複層ガラ
   スの製造方法。
8. 【請求項８】 下記反応性ケイ素含有基を含有し、分子
   量が５００〜３０００００である飽和炭化水素系重合体
   を必須成分として含有することを特徴とする請求項５ま
   たは請求項６に記載の複層ガラスの製造方法。前記反応
   性ケイ素含有基は、一般式（１）： 【化３】 ｛式中、Ｒ¹およびＲ²はいずれも炭素数１〜２０のアル
   キル基、炭素数６〜２０のアリール基、炭素数７〜２０
   のアラルキル基または（Ｒ′）₃ ＳｉＯ−（Ｒ′は炭素
   数１〜２０の１価の炭化水素基であり、３個のＲ′は同
   じであってもよく、異なっていてもよい）で示されるト
   リオルガノシロキシ基であり、Ｒ¹またはＲ²が２個以上
   存在するとき、それらは同じであってもよく、異なって
   いてもよい、Ｘは水酸基または加水分解性基であり、２
   個以上存在するとき、それらは同じであってもよく、異
   なっていてもよい、ａは０、１、２または３、ｂは０、
   １または２、ただしａ＋ｍｂ≧１、またｍ個の下記式
   （１）で表す反応基 【化４】 におけるｂは同じである必要はない、ｍは０または１〜
   １９の整数｝で表わされる反応性ケイ素含有基である。
9. 【請求項９】 前記反応性ケイ素含有基を表す一般式
   （１）中のＸが水素原子、水酸基、アルコキシ基、アシ
   ルオキシ基、ケトキシメート基、アミノ基、アミド基、
   アミノオキシ基、メルカプト基またはアルケニルオキシ
   基であり、Ｘが２個以上存在するとき、それらは同じで
   あってもよく、異なっていてもよい請求項５または請求
   項６記載の複層ガラスの製造方法。
10. 【請求項１０】 前記反応性ケイ素含有基を含有し、分
    子量が５００〜３０００００である前記飽和炭化水素系
    重合体中、イソブチレンに起因する繰り返し単位の総量
    が５０重量％以上である請求項５または請求項６記載の
    複層ガラスの製造方法。