JPH0949609A - 可燃性ガスの燃焼方法 - Google Patents
可燃性ガスの燃焼方法Info
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- JPH0949609A JPH0949609A JP7204289A JP20428995A JPH0949609A JP H0949609 A JPH0949609 A JP H0949609A JP 7204289 A JP7204289 A JP 7204289A JP 20428995 A JP20428995 A JP 20428995A JP H0949609 A JPH0949609 A JP H0949609A
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 可燃性ガスを幅広い温度範囲で安定して燃焼
させうる触媒燃焼方法に関する。 【解決手段】 可燃性ガス流路の前段に、アルミナ、シ
リカ、チタニア、ジルコニアの酸化物のうち少なくとも
２種以上の酸化物からなる複合酸化物及び希土類元素の
酸化物を含有する担体にパラジウム以外の白金族元素及
び酸化パラジウムを担持させた粉末を耐熱基材にコート
した触媒を、またその触媒の後段に、Ｌａ1-x Ａx Ｍｅ
1-αＯ3 （０＜ｘ≦０．６、Ａ：Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａの一
種以上、Ｍｅ：Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉの一種以
上の元素、α＞０）で表されるランタン系ペロブスカイ
ト型酸化物の粉末を耐熱基材にコートした触媒を配置し
て可燃性ガスを燃焼させる方法。
させうる触媒燃焼方法に関する。 【解決手段】 可燃性ガス流路の前段に、アルミナ、シ
リカ、チタニア、ジルコニアの酸化物のうち少なくとも
２種以上の酸化物からなる複合酸化物及び希土類元素の
酸化物を含有する担体にパラジウム以外の白金族元素及
び酸化パラジウムを担持させた粉末を耐熱基材にコート
した触媒を、またその触媒の後段に、Ｌａ1-x Ａx Ｍｅ
1-αＯ3 （０＜ｘ≦０．６、Ａ：Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａの一
種以上、Ｍｅ：Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉの一種以
上の元素、α＞０）で表されるランタン系ペロブスカイ
ト型酸化物の粉末を耐熱基材にコートした触媒を配置し
て可燃性ガスを燃焼させる方法。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は可燃性ガス、例えば
一酸化炭素、水素、炭化水素などのガスを用いて燃焼さ
せる方法に関し、特に最も燃焼しにくいメタンを低温か
ら高温の幅広い温度範囲で安定して燃焼させうる触媒燃
焼法に関する。
一酸化炭素、水素、炭化水素などのガスを用いて燃焼さ
せる方法に関し、特に最も燃焼しにくいメタンを低温か
ら高温の幅広い温度範囲で安定して燃焼させうる触媒燃
焼法に関する。
【０００２】
【従来の技術】従来から、メタンなど低級炭化水素ガス
を燃料として用い、しかも一般的には燃焼条件範囲とは
いえない希釈状態で燃焼反応させて高温のガスを得るた
めの触媒燃焼法は従来より知られている。
を燃料として用い、しかも一般的には燃焼条件範囲とは
いえない希釈状態で燃焼反応させて高温のガスを得るた
めの触媒燃焼法は従来より知られている。
【０００３】この従来法における燃焼触媒としてはハニ
カム型のコージェライトやムライトなどセラミックスを
基材として、この基材にアルミナ、シリカ、チタニア、
ジルコニア単独またはこれらの酸化物のうち少なくとも
２種以上の酸化物からなる複合酸化物を含有する担体を
コートし、活性成分として酸化パラジウムなどを担持さ
せた触媒などが提案されている。また最近ではアルミ
ナ、シリカ、チタニア、ジルコニア単独またはこれらの
酸化物のうち少なくとも２種以上の酸化物からなる複合
酸化物を含有する担体に活性成分として酸化パラジウム
などを担持させた粉末を耐熱基材にコートした触媒を可
燃性ガス流路の前段に配置し、またその後段に、アルミ
ナ、シリカ、チタニア、ジルコニア単独またはこれらの
酸化物のうち少なくとも２種以上の酸化物からなる複合
酸化物及び希土類元素の酸化物を含有する担体に酸化パ
ラジウム及び酸化マグネシウムなどを耐熱基材にコート
した触媒を配置する方法などが提案されている。（特願
平４−３２０４５２、同５−１２２３４０、同５−１２
２３４１）
カム型のコージェライトやムライトなどセラミックスを
基材として、この基材にアルミナ、シリカ、チタニア、
ジルコニア単独またはこれらの酸化物のうち少なくとも
２種以上の酸化物からなる複合酸化物を含有する担体を
コートし、活性成分として酸化パラジウムなどを担持さ
せた触媒などが提案されている。また最近ではアルミ
ナ、シリカ、チタニア、ジルコニア単独またはこれらの
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酸化物を含有する担体に活性成分として酸化パラジウム
などを担持させた粉末を耐熱基材にコートした触媒を可
燃性ガス流路の前段に配置し、またその後段に、アルミ
ナ、シリカ、チタニア、ジルコニア単独またはこれらの
酸化物のうち少なくとも２種以上の酸化物からなる複合
酸化物及び希土類元素の酸化物を含有する担体に酸化パ
ラジウム及び酸化マグネシウムなどを耐熱基材にコート
した触媒を配置する方法などが提案されている。（特願
平４−３２０４５２、同５−１２２３４０、同５−１２
２３４１）
【０００４】さらには可燃性ガス流路の前段に、アルミ
ナ、シリカ、チタニア、ジルコニアの酸化物のうち少な
くとも２種以上の酸化物からなる複合酸化物及び希土類
元素の酸化物を含有する担体に酸化パラジウムを担持さ
せた粉末を耐熱基材にコートした触媒を、またその触媒
の後段に、Ｌａ1-x Ａx Ｍｅ1-αＯ3 （０＜ｘ≦０．
６、Ａ：Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａの一種以上、Ｍｅ：Ｃｒ、Ｍ
ｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉの一種以上の元素、α＞０）で表
されるランタン系ペロブスカイト型酸化物の粉末を耐熱
基材にコートした触媒を配置する方法など提案されてい
る。（特願平６−８６３３９）
ナ、シリカ、チタニア、ジルコニアの酸化物のうち少な
くとも２種以上の酸化物からなる複合酸化物及び希土類
元素の酸化物を含有する担体に酸化パラジウムを担持さ
せた粉末を耐熱基材にコートした触媒を、またその触媒
の後段に、Ｌａ1-x Ａx Ｍｅ1-αＯ3 （０＜ｘ≦０．
６、Ａ：Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａの一種以上、Ｍｅ：Ｃｒ、Ｍ
ｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉの一種以上の元素、α＞０）で表
されるランタン系ペロブスカイト型酸化物の粉末を耐熱
基材にコートした触媒を配置する方法など提案されてい
る。（特願平６−８６３３９）
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、上述し
た可燃性ガスの燃焼法において、可燃性ガス流路の前段
に用いられる各種担体に酸化パラジウムを担持させた粉
末を耐熱基材にコートした触媒は初期の燃焼活性は優れ
ているが、活性が経時的に低下するという問題点があ
る。
た可燃性ガスの燃焼法において、可燃性ガス流路の前段
に用いられる各種担体に酸化パラジウムを担持させた粉
末を耐熱基材にコートした触媒は初期の燃焼活性は優れ
ているが、活性が経時的に低下するという問題点があ
る。
【０００６】本発明は上記技術水準に鑑み、低温でも可
燃性ガスを燃焼させることができ、しかも安定して酸化
燃焼させうる方法を提供するものである。
燃性ガスを燃焼させることができ、しかも安定して酸化
燃焼させうる方法を提供するものである。
【０００７】
【課題を解決するための手段】本発明は可燃性ガス流路
の前段に、アルミナ、シリカ、チタニア、ジルコニアの
酸化物のうち少なくとも２種以上の酸化物からなる複合
酸化物及び希土類元素の酸化物を含有する担体にパラジ
ウム以外の白金族元素及び酸化パラジウムを担持させた
粉末を耐熱基材にコートした触媒を、またその触媒の後
段に、Ｌａ1-xＡx Ｍｅ1-αＯ3 （０＜ｘ≦０．６、
Ａ：Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａの一種以上、Ｍｅ：Ｃｒ、Ｍｎ、
Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉの一種以上の元素、α＞０）で表され
るランタン系ペロブスカイト型酸化物の粉末を耐熱基材
にコートした触媒を配置して可燃性ガスを燃焼させるこ
とを特徴とする可燃性ガスの燃焼方法である。
の前段に、アルミナ、シリカ、チタニア、ジルコニアの
酸化物のうち少なくとも２種以上の酸化物からなる複合
酸化物及び希土類元素の酸化物を含有する担体にパラジ
ウム以外の白金族元素及び酸化パラジウムを担持させた
粉末を耐熱基材にコートした触媒を、またその触媒の後
段に、Ｌａ1-xＡx Ｍｅ1-αＯ3 （０＜ｘ≦０．６、
Ａ：Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａの一種以上、Ｍｅ：Ｃｒ、Ｍｎ、
Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉの一種以上の元素、α＞０）で表され
るランタン系ペロブスカイト型酸化物の粉末を耐熱基材
にコートした触媒を配置して可燃性ガスを燃焼させるこ
とを特徴とする可燃性ガスの燃焼方法である。
【０００８】
【発明の実施の形態】本発明でいう触媒とは、アルミ
ナ、シリカ、チタニア、ジルコニアの酸化物のうち少な
くとも２種以上の酸化物からなる複合酸化物及び希土類
元素の酸化物を含有した担体に酸化パラジウムを１〜７
０重量％（触媒粉末全重量基準）とパラジウム以外の白
金族元素を０．１〜２０重量％（触媒粉末全重量基準）
担持させた触媒粉末、またはＬａ1-x Ａx Ｍｅ1-αＯ3
（０＜ｘ≦０．６、Ａ：Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａの一種以上、
Ｍｅ：Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉの一種以上の元
素、α＞０）で表されるランタン系ペロブスカイト型酸
化物の粉末をムライト、コージェライト、アルミニウム
チタネート、ジルコニア、ジルコニアスピネルなどの耐
熱性セラミックスまたは耐熱性金属をモノリシスタイプ
にした耐熱基材にウォッシュコートしたものを意味す
る。
ナ、シリカ、チタニア、ジルコニアの酸化物のうち少な
くとも２種以上の酸化物からなる複合酸化物及び希土類
元素の酸化物を含有した担体に酸化パラジウムを１〜７
０重量％（触媒粉末全重量基準）とパラジウム以外の白
金族元素を０．１〜２０重量％（触媒粉末全重量基準）
担持させた触媒粉末、またはＬａ1-x Ａx Ｍｅ1-αＯ3
（０＜ｘ≦０．６、Ａ：Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａの一種以上、
Ｍｅ：Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉの一種以上の元
素、α＞０）で表されるランタン系ペロブスカイト型酸
化物の粉末をムライト、コージェライト、アルミニウム
チタネート、ジルコニア、ジルコニアスピネルなどの耐
熱性セラミックスまたは耐熱性金属をモノリシスタイプ
にした耐熱基材にウォッシュコートしたものを意味す
る。
【０００９】また、前段に使用する触媒の担体とは、ア
ルミナ、シリカ、チタニア、ジルコニアの酸化物のうち
少なくとも２種以上の酸化物からなる複合酸化物：１０
０重量部当たり希土類元素の酸化物を１〜３０重量部の
範囲で含有させたものである。
ルミナ、シリカ、チタニア、ジルコニアの酸化物のうち
少なくとも２種以上の酸化物からなる複合酸化物：１０
０重量部当たり希土類元素の酸化物を１〜３０重量部の
範囲で含有させたものである。
【００１０】モノリシス型の耐熱基材に触媒粉末をウォ
ッシュコートする場合のコート量は基材１リットル当た
り触媒粉末２０〜５００重量部の範囲が好ましい。
ッシュコートする場合のコート量は基材１リットル当た
り触媒粉末２０〜５００重量部の範囲が好ましい。
【００１１】本発明にいうＬａ1-x Ａx Ｍｅ1-αＯ
3 （０＜ｘ≦０．６、Ａ：Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａの一種以
上、Ｍｅ：Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉの一種以上の
元素、α＞０）で表されるランタン系ペロブスカイト型
酸化物とは、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉの欠損を生
じさせることで熱によるシンタリングを防止しているも
のであり、本発明者らにより、既に提案しているもので
ある（特開平４−１３５６３９号、１３５６４０号、１
５０９４４号各公報）。
3 （０＜ｘ≦０．６、Ａ：Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａの一種以
上、Ｍｅ：Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉの一種以上の
元素、α＞０）で表されるランタン系ペロブスカイト型
酸化物とは、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉの欠損を生
じさせることで熱によるシンタリングを防止しているも
のであり、本発明者らにより、既に提案しているもので
ある（特開平４−１３５６３９号、１３５６４０号、１
５０９４４号各公報）。
【００１２】例えばＬａ1-x Ａx Ｃｏ1-αＯ3 の場合を
例に説明すると、下記方法で製造される。 Ｌａ1-x Ａx Ｃｏ1-αＯ3 の組成になるように、Ｌ
ａ化合物、Ｃａ及び／又はＳｒ及び／又はＢａ化合物及
びＣｏ化合物を配合してか焼する。 Ｌａ1-x Ａx ＣｏＯ3 の組成になるように、Ｌａ化
合物、Ｃａ及び／又はＳｒ及び／又はＢａ化合物及びＣ
ｏ化合物を配合した上に、さらに少量のＣａ及び／又は
Ｓｒ及び／又はＢａ化合物を配合してか焼する。
例に説明すると、下記方法で製造される。 Ｌａ1-x Ａx Ｃｏ1-αＯ3 の組成になるように、Ｌ
ａ化合物、Ｃａ及び／又はＳｒ及び／又はＢａ化合物及
びＣｏ化合物を配合してか焼する。 Ｌａ1-x Ａx ＣｏＯ3 の組成になるように、Ｌａ化
合物、Ｃａ及び／又はＳｒ及び／又はＢａ化合物及びＣ
ｏ化合物を配合した上に、さらに少量のＣａ及び／又は
Ｓｒ及び／又はＢａ化合物を配合してか焼する。
【００１３】Ｌａ1-x Ａx ＣｏＯ3 （０＜ｘ≦０．６、
Ａ＝Ｃａ及び／又はＳｒ及び／又はＢａ）は、例えばＬ
ａ2 Ｏ3 、ＣａＣＯ3 及び／又はＳｒＣＯ3 及び／又は
ＢａＣＯ3 、及びＣｏ2 Ｏ3 を各元素が目標組成となる
ように配合してか焼することによって製造されるが、か
焼温度を１３５０℃ともなれば、か焼物はるつぼの中で
固結した状態となる。ところが、Ｌａ1-x Ａx Ｃｏ1-α
Ｏ3 （α＞０）となるようにＣｏ2 Ｏ3 を前記より少な
く配合してか焼すると、全く固結することなしに、か焼
物を得ることができる。更にＬａ2 Ｏ3 、ＣａＣＯ3 及
びＣｏ2 Ｏ3 をＬａ1-x ＣａＣｏＯ3 の組成に合わせ
て、またＬａ2 Ｏ3 、ＳｒＣＯ3 及びＣｏ 2 Ｏ3 をＬａ
1-x Ｓｒx ＣｏＯ3 の組成に合わせて配合し、これらに
各々微量のＢａＯを加えてか焼すると、これらも固結す
ることなしに、か焼物を得ることができる。ＣａＣＯ3
やＳｒＣＯ3 を余分に加えても同様である。
Ａ＝Ｃａ及び／又はＳｒ及び／又はＢａ）は、例えばＬ
ａ2 Ｏ3 、ＣａＣＯ3 及び／又はＳｒＣＯ3 及び／又は
ＢａＣＯ3 、及びＣｏ2 Ｏ3 を各元素が目標組成となる
ように配合してか焼することによって製造されるが、か
焼温度を１３５０℃ともなれば、か焼物はるつぼの中で
固結した状態となる。ところが、Ｌａ1-x Ａx Ｃｏ1-α
Ｏ3 （α＞０）となるようにＣｏ2 Ｏ3 を前記より少な
く配合してか焼すると、全く固結することなしに、か焼
物を得ることができる。更にＬａ2 Ｏ3 、ＣａＣＯ3 及
びＣｏ2 Ｏ3 をＬａ1-x ＣａＣｏＯ3 の組成に合わせ
て、またＬａ2 Ｏ3 、ＳｒＣＯ3 及びＣｏ 2 Ｏ3 をＬａ
1-x Ｓｒx ＣｏＯ3 の組成に合わせて配合し、これらに
各々微量のＢａＯを加えてか焼すると、これらも固結す
ることなしに、か焼物を得ることができる。ＣａＣＯ3
やＳｒＣＯ3 を余分に加えても同様である。
【００１４】本発明の可燃性ガスの触媒燃焼法において
は、前段（ガス入口側）にアルミナ、シリカ、チタニ
ア、ジルコニアの酸化物のうち少なくとも２種以上の酸
化物からなる複合酸化物及び希土類元素の酸化物を含有
した担体に活性成分のパラジウム以外の白金族元素及び
酸化パラジウムを担持した粉末を耐熱基材にコートした
触媒を、後段にＬａ1-x Ａx Ｍｅ1-αＯ3 （０＜ｘ≦
０．６、Ａ：Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａの一種以上、Ｍｅ：Ｃ
ｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉの一種以上の元素、α＞
０）で表されるランタン系ペロブスカイト型酸化物の粉
末を耐熱基材にコートした触媒を配置することにより、
前段の触媒では、酸化パラジウムの凝集が起こりやすい
８００℃以上の高温にしないように、かつ後段のランタ
ン系ペロブスカイト型酸化物をコートした触媒では、８
００℃以上でも安定して燃焼させることができる。最も
燃焼しにくいメタンの燃焼を例に説明すると前段の触媒
で４００℃以下でメタンの酸化を開始させ、前段の触媒
層出口ガス温度を１０００℃以下に、後段の触媒層出口
ガス温度を１２００℃以下になるように制御することに
より常に安定した燃焼を保つことができる。また、前段
の触媒の活性成分として、パラジウム以外の白金族元素
及び酸化パラジウムを用いることにより、長時間安定し
た燃焼を保つことができる。なお、後段の触媒としてラ
ンタン系ペロブスカイト型酸化物を使用する理由は、８
００℃以上の高温では酸化パラジウムを担持した触媒よ
りランタン系ペロブスカイト型酸化物の方が安定燃焼す
ることによるものである。以下、実施例により本発明を
具体的に説明する。
は、前段（ガス入口側）にアルミナ、シリカ、チタニ
ア、ジルコニアの酸化物のうち少なくとも２種以上の酸
化物からなる複合酸化物及び希土類元素の酸化物を含有
した担体に活性成分のパラジウム以外の白金族元素及び
酸化パラジウムを担持した粉末を耐熱基材にコートした
触媒を、後段にＬａ1-x Ａx Ｍｅ1-αＯ3 （０＜ｘ≦
０．６、Ａ：Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａの一種以上、Ｍｅ：Ｃ
ｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉの一種以上の元素、α＞
０）で表されるランタン系ペロブスカイト型酸化物の粉
末を耐熱基材にコートした触媒を配置することにより、
前段の触媒では、酸化パラジウムの凝集が起こりやすい
８００℃以上の高温にしないように、かつ後段のランタ
ン系ペロブスカイト型酸化物をコートした触媒では、８
００℃以上でも安定して燃焼させることができる。最も
燃焼しにくいメタンの燃焼を例に説明すると前段の触媒
で４００℃以下でメタンの酸化を開始させ、前段の触媒
層出口ガス温度を１０００℃以下に、後段の触媒層出口
ガス温度を１２００℃以下になるように制御することに
より常に安定した燃焼を保つことができる。また、前段
の触媒の活性成分として、パラジウム以外の白金族元素
及び酸化パラジウムを用いることにより、長時間安定し
た燃焼を保つことができる。なお、後段の触媒としてラ
ンタン系ペロブスカイト型酸化物を使用する理由は、８
００℃以上の高温では酸化パラジウムを担持した触媒よ
りランタン系ペロブスカイト型酸化物の方が安定燃焼す
ることによるものである。以下、実施例により本発明を
具体的に説明する。
【００１５】
【実施例】以下、本発明の具体的な実施例及び比較例を
あげ、本発明の効果を明らかにする。
あげ、本発明の効果を明らかにする。
【００１６】〇（前段の触媒の調製） 四塩化チタン溶液：２５０ｇをイオン交換水に溶解さ
せ、ｐＨ＝３になるようにイオン交換水を加える。次に
γ−アルミナ：３１５ｇを加え、３時間攪拌後、アンモ
ニア水をｐＨ＝９になるまで滴下する。１時間そのまま
攪拌後、沈殿物をろ過、イオン交換水で洗浄した。さら
に乾燥器で一昼夜乾燥後、電気炉で５００℃、５時間焼
成、１０００℃、２４時間焼成してチタニア−アルミナ
複合酸化物（ＴｉＯ2 ：Ａｌ2 Ｏ3 ＝２５：７５重量
比）の粉末を得た。この粉末を硝酸ネオジウム水溶液に
浸漬し、１２０℃で乾燥後、５００℃で５時間焼成、１
０００℃で２４時間焼成し、チタニア−アルミナ複合酸
化物：１００重量部当たり酸化ネオジウムを１０重量部
担持した担体１を調製した。担体１を硝酸パラジウム及
びジニトロジアンミン白金の混合水溶液に浸漬し、乾燥
後、５００℃、５時間焼成、１０００℃で１０時間焼成
して、触媒粉末に対して酸化パラジウムを１０重量％及
び白金を１重量％担持した触媒粉末１を調製した。
せ、ｐＨ＝３になるようにイオン交換水を加える。次に
γ−アルミナ：３１５ｇを加え、３時間攪拌後、アンモ
ニア水をｐＨ＝９になるまで滴下する。１時間そのまま
攪拌後、沈殿物をろ過、イオン交換水で洗浄した。さら
に乾燥器で一昼夜乾燥後、電気炉で５００℃、５時間焼
成、１０００℃、２４時間焼成してチタニア−アルミナ
複合酸化物（ＴｉＯ2 ：Ａｌ2 Ｏ3 ＝２５：７５重量
比）の粉末を得た。この粉末を硝酸ネオジウム水溶液に
浸漬し、１２０℃で乾燥後、５００℃で５時間焼成、１
０００℃で２４時間焼成し、チタニア−アルミナ複合酸
化物：１００重量部当たり酸化ネオジウムを１０重量部
担持した担体１を調製した。担体１を硝酸パラジウム及
びジニトロジアンミン白金の混合水溶液に浸漬し、乾燥
後、５００℃、５時間焼成、１０００℃で１０時間焼成
して、触媒粉末に対して酸化パラジウムを１０重量％及
び白金を１重量％担持した触媒粉末１を調製した。
【００１７】オキシ塩化ジルコニウム：１０６ｇをイオ
ン交換水に溶解させ、ｐＨ＝２になるようにイオン交換
水を加える。次にγ−アルミナ：３６５ｇを加え、３時
間攪拌後、アンモニア水をｐＨ＝９になるまで滴下す
る。１時間そのまま攪拌後、沈殿物をろ過、洗浄した。
さらに乾燥器で一昼夜乾燥後、電気炉で５００℃、５時
間焼成、１０００℃、２４時間焼成してジルコニア−ア
ルミナ複合酸化物（ＺｒＯ2 ：Ａｌ2 Ｏ3 ＝１０：９０
重量比）の粉末を得た。この粉末を硝酸セリウム水溶液
に浸漬し、１２０℃で乾燥後、５００℃で５時間焼成、
１０００℃で２４時間焼成し、酸化セリウムを２０重量
部担持した担体２を調製した。担体２を硝酸パラジウム
及び硝酸ロジウムの混合水溶液に浸漬し、乾燥後５００
℃で５時間焼成、１０００℃で１０時間焼成して触媒粉
末全重量基準で、酸化パラジウム：３０重量％及びロジ
ウムを５重量％担持した触媒粉末２を調製した。
ン交換水に溶解させ、ｐＨ＝２になるようにイオン交換
水を加える。次にγ−アルミナ：３６５ｇを加え、３時
間攪拌後、アンモニア水をｐＨ＝９になるまで滴下す
る。１時間そのまま攪拌後、沈殿物をろ過、洗浄した。
さらに乾燥器で一昼夜乾燥後、電気炉で５００℃、５時
間焼成、１０００℃、２４時間焼成してジルコニア−ア
ルミナ複合酸化物（ＺｒＯ2 ：Ａｌ2 Ｏ3 ＝１０：９０
重量比）の粉末を得た。この粉末を硝酸セリウム水溶液
に浸漬し、１２０℃で乾燥後、５００℃で５時間焼成、
１０００℃で２４時間焼成し、酸化セリウムを２０重量
部担持した担体２を調製した。担体２を硝酸パラジウム
及び硝酸ロジウムの混合水溶液に浸漬し、乾燥後５００
℃で５時間焼成、１０００℃で１０時間焼成して触媒粉
末全重量基準で、酸化パラジウム：３０重量％及びロジ
ウムを５重量％担持した触媒粉末２を調製した。
【００１８】オキシ塩化ジルコニウム：１３１ｇをイオ
ン交換水に溶解させ、ｐＨ＝２．５になるようにイオン
交換水を加える。次にシリカ粉末：１５０ｇを加え、３
時間攪拌後、アンモニア水をｐＨ＝９になるまで滴下す
る。１時間そのまま攪拌後、沈殿物をろ過、洗浄した。
さらに乾燥器で一昼夜乾燥後、電気炉で５００℃、５時
間焼成、１０００℃、２４時間焼成してジルコニア−シ
リカ複合酸化物（ＺｒＯ2 ：ＳｉＯ2 ＝２５：７５重量
比）の粉末を得た。この粉末を硝酸ランタン水溶液に浸
漬し、１２０℃で乾燥後、５００℃で５時間焼成、１０
００℃で２４時間焼成し、酸化ランタンを１５重量部担
持した担体３を調製した。担体３を硝酸パラジウム水溶
液に浸漬し、乾燥後、５００℃で５時間焼成、１０００
℃で１０時間焼成して触媒粉末全重量基準で酸化パラジ
ウムを２０重量％担持し、さらに、塩化イリジウム水溶
液に浸漬し、乾燥後、５００℃で５時間焼成して触媒粉
末全重量基準でイリジウムを０．２重量％担持させた触
媒粉末３を得た。
ン交換水に溶解させ、ｐＨ＝２．５になるようにイオン
交換水を加える。次にシリカ粉末：１５０ｇを加え、３
時間攪拌後、アンモニア水をｐＨ＝９になるまで滴下す
る。１時間そのまま攪拌後、沈殿物をろ過、洗浄した。
さらに乾燥器で一昼夜乾燥後、電気炉で５００℃、５時
間焼成、１０００℃、２４時間焼成してジルコニア−シ
リカ複合酸化物（ＺｒＯ2 ：ＳｉＯ2 ＝２５：７５重量
比）の粉末を得た。この粉末を硝酸ランタン水溶液に浸
漬し、１２０℃で乾燥後、５００℃で５時間焼成、１０
００℃で２４時間焼成し、酸化ランタンを１５重量部担
持した担体３を調製した。担体３を硝酸パラジウム水溶
液に浸漬し、乾燥後、５００℃で５時間焼成、１０００
℃で１０時間焼成して触媒粉末全重量基準で酸化パラジ
ウムを２０重量％担持し、さらに、塩化イリジウム水溶
液に浸漬し、乾燥後、５００℃で５時間焼成して触媒粉
末全重量基準でイリジウムを０．２重量％担持させた触
媒粉末３を得た。
【００１９】オキシ塩化ジルコニウム：５２ｇ及び硝酸
ランタン：５３ｇをイオン交換水に溶解させ、ｐＨ＝３
になるようにイオン交換水を加える。次にγ−アルミ
ナ：１６０ｇを加え、３時間攪拌後、アンモニア水をｐ
Ｈ＝９になるまで滴下する。１時間そのまま攪拌後、沈
殿物をろ過、洗浄した。さらに乾燥器で一昼夜乾燥後、
電気炉で５００℃、５時間焼成、１０００℃、２４時間
焼成して担体４（Ｌａ2Ｏ3 ：ＺｒＯ2 ：Ａｌ2 Ｏ3 ＝
１０：１０：８０重量比）を調製した。担体４を硝酸パ
ラジウム及びジニトロジアンミン白金の混合水溶液に浸
漬し、乾燥後、５００℃で５時間焼成、１０００℃で１
０時間焼成して触媒粉末全重量基準で酸化パラジウムを
５０重量％及び白金を１０重量％担持させた触媒粉末４
を調製した。
ランタン：５３ｇをイオン交換水に溶解させ、ｐＨ＝３
になるようにイオン交換水を加える。次にγ−アルミ
ナ：１６０ｇを加え、３時間攪拌後、アンモニア水をｐ
Ｈ＝９になるまで滴下する。１時間そのまま攪拌後、沈
殿物をろ過、洗浄した。さらに乾燥器で一昼夜乾燥後、
電気炉で５００℃、５時間焼成、１０００℃、２４時間
焼成して担体４（Ｌａ2Ｏ3 ：ＺｒＯ2 ：Ａｌ2 Ｏ3 ＝
１０：１０：８０重量比）を調製した。担体４を硝酸パ
ラジウム及びジニトロジアンミン白金の混合水溶液に浸
漬し、乾燥後、５００℃で５時間焼成、１０００℃で１
０時間焼成して触媒粉末全重量基準で酸化パラジウムを
５０重量％及び白金を１０重量％担持させた触媒粉末４
を調製した。
【００２０】上記触媒粉末１〜４を１平方インチ当たり
２００個の開口部（２００セル／ｉｎｃｈ2 ）を有する
コージェライト製ハニカム基材にウォッシュコートし、
５００℃で５時間焼成、１０００℃で２４時間焼成して
触媒１〜４を得た。また、板厚５０μｍの川崎製鉄
（株）製の耐熱性ステンレス鋼箔 River Lite ２０−５
ＳＲ（Ｆｅ−２０％Ｃｒ−５％ＡｌにＬａを微量添加し
たもの）を格子状に成型したハニカム基材（２００セル
／ｉｎｃｈ2 相当、セルピッチ約１．８ｍｍ）に触媒粉
末４をウォッシュコートし、５００℃で５時間焼成、１
０００℃で２４時間焼成して触媒５を得た。なお、触媒
粉末１〜５のハニカム基材１リットル当たりのコート量
は２００重量部であった。
２００個の開口部（２００セル／ｉｎｃｈ2 ）を有する
コージェライト製ハニカム基材にウォッシュコートし、
５００℃で５時間焼成、１０００℃で２４時間焼成して
触媒１〜４を得た。また、板厚５０μｍの川崎製鉄
（株）製の耐熱性ステンレス鋼箔 River Lite ２０−５
ＳＲ（Ｆｅ−２０％Ｃｒ−５％ＡｌにＬａを微量添加し
たもの）を格子状に成型したハニカム基材（２００セル
／ｉｎｃｈ2 相当、セルピッチ約１．８ｍｍ）に触媒粉
末４をウォッシュコートし、５００℃で５時間焼成、１
０００℃で２４時間焼成して触媒５を得た。なお、触媒
粉末１〜５のハニカム基材１リットル当たりのコート量
は２００重量部であった。
【００２１】〇（後段の触媒の調製） Ｃｒ2 Ｏ3 、Ｍｎ2 Ｏ3 、Ｆｅ2 Ｏ3 、Ｎｉ2 Ｏ3 、Ｃ
ｏ2 Ｏ3 のうちの一種の酸化物及びＣａＣＯ3 、ＢａＣ
Ｏ3 、ＳｒＣＯ3 のうちの一種または二種以上の炭酸塩
及びＬａ2 Ｏ3 の粉末を原料として表１に示す配合で混
合し、１３５０℃５時間のか焼を行い、表１に示す組成
のＣｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、ＮｉまたはＣｏ欠損タイプのラン
タン系ペロブスカイト型酸化物を調製し、これらの粉末
を２００セル／ｉｎｃｈ2 のアルミニウムチタネート
（ＭｇＯ・４Ａｌ2 Ｏ3 ・６ＴｉＯ 2 ）基材または前述
したメタル製基材にウォッシュコートし、５００℃で５
時間焼成、１０００℃で２４時間焼成して触媒６〜１０
を得た。なお、ランタン系複合酸化物のハニカム基材１
リットル当たりのコート量は１００重量部であった。
ｏ2 Ｏ3 のうちの一種の酸化物及びＣａＣＯ3 、ＢａＣ
Ｏ3 、ＳｒＣＯ3 のうちの一種または二種以上の炭酸塩
及びＬａ2 Ｏ3 の粉末を原料として表１に示す配合で混
合し、１３５０℃５時間のか焼を行い、表１に示す組成
のＣｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、ＮｉまたはＣｏ欠損タイプのラン
タン系ペロブスカイト型酸化物を調製し、これらの粉末
を２００セル／ｉｎｃｈ2 のアルミニウムチタネート
（ＭｇＯ・４Ａｌ2 Ｏ3 ・６ＴｉＯ 2 ）基材または前述
したメタル製基材にウォッシュコートし、５００℃で５
時間焼成、１０００℃で２４時間焼成して触媒６〜１０
を得た。なお、ランタン系複合酸化物のハニカム基材１
リットル当たりのコート量は１００重量部であった。
【００２２】
【表１】
【００２３】〇（燃焼試験） 燃焼試験は触媒１〜５を前段（ガス入口側、触媒長さ８
０ｍｍ）、触媒６〜１０を後段（ガス出口側、触媒長さ
４０ｍｍ）に配置し、圧力：５ｋｇ／ｃｍ2 Ｇ、メタ
ン：３．６ｍｏｌ％（残部空気）、実ガス流速：２０ｍ
／ｓの条件で、触媒層入口温度を２℃／ｍｉｎで昇温さ
せて行った。メタンが急激に反応を開始する温度（着火
温度）及び入口温度４００℃でのメタン燃焼率を測定し
た結果を表２に示す。なお、表２には１０００時間燃焼
試験後の触媒の試験結果も併記している。
０ｍｍ）、触媒６〜１０を後段（ガス出口側、触媒長さ
４０ｍｍ）に配置し、圧力：５ｋｇ／ｃｍ2 Ｇ、メタ
ン：３．６ｍｏｌ％（残部空気）、実ガス流速：２０ｍ
／ｓの条件で、触媒層入口温度を２℃／ｍｉｎで昇温さ
せて行った。メタンが急激に反応を開始する温度（着火
温度）及び入口温度４００℃でのメタン燃焼率を測定し
た結果を表２に示す。なお、表２には１０００時間燃焼
試験後の触媒の試験結果も併記している。
【００２４】
【表２】
【００２５】なお、燃焼試験初期における前段及び後段
の触媒層出口ガスは表３に示すように、それぞれ１００
０℃以下、１２００℃以下にすることができた。
の触媒層出口ガスは表３に示すように、それぞれ１００
０℃以下、１２００℃以下にすることができた。
【００２６】
【表３】
【００２７】（比較例）触媒１〜４を前段（触媒長さ８
０ｍｍ）及び後段（触媒長さ４０ｍｍ）に配置し、実施
例と同様の試験を行った結果を表４に示す。また、触媒
１、２において、酸化パラジウムのみを担持した触媒粉
末を用いること以外は、同じ方法で触媒１１、１２（特
願平６−８６３３９号参照）を調製し、触媒１１、１２
を前段（触媒長さ８０ｍｍ）、触媒７、８を後段（触媒
長さ４０ｍｍ）に配置し、実験例と同様の試験を行った
結果を表４に付記した。
０ｍｍ）及び後段（触媒長さ４０ｍｍ）に配置し、実施
例と同様の試験を行った結果を表４に示す。また、触媒
１、２において、酸化パラジウムのみを担持した触媒粉
末を用いること以外は、同じ方法で触媒１１、１２（特
願平６−８６３３９号参照）を調製し、触媒１１、１２
を前段（触媒長さ８０ｍｍ）、触媒７、８を後段（触媒
長さ４０ｍｍ）に配置し、実験例と同様の試験を行った
結果を表４に付記した。
【００２８】
【表４】
【００２９】表４のようにパラジウム以外の白金元素及
び酸化パラジウムを担持した触媒同志を組合せた場合、
初期の活性は着火温度、燃焼率共に優れているが、後段
の触媒層温度が８００〜１２００℃の範囲になるため、
後段の酸化パラジウム担持触媒において酸化パラジウム
の凝集が起こり、１０００時間試験後の活性は急激に低
下し、かつ燃焼率が周期的に変動する燃焼振動を起こ
し、安定して燃焼させることができなかった。また、酸
化パラジウムのみを担持した触媒１１、１２を前段触媒
に使用した場合、１０００時間試験後において着火温度
が３７５℃以上になり、かつ４００℃における燃焼率も
５０％以下に低下した。
び酸化パラジウムを担持した触媒同志を組合せた場合、
初期の活性は着火温度、燃焼率共に優れているが、後段
の触媒層温度が８００〜１２００℃の範囲になるため、
後段の酸化パラジウム担持触媒において酸化パラジウム
の凝集が起こり、１０００時間試験後の活性は急激に低
下し、かつ燃焼率が周期的に変動する燃焼振動を起こ
し、安定して燃焼させることができなかった。また、酸
化パラジウムのみを担持した触媒１１、１２を前段触媒
に使用した場合、１０００時間試験後において着火温度
が３７５℃以上になり、かつ４００℃における燃焼率も
５０％以下に低下した。
【００３０】
【発明の効果】以上詳述したように、本発明によれば酸
化開始温度が低く（着火性がよく）しかも高温において
も安定して可燃性ガスを完全燃焼させる方法を提供する
ことができる。
化開始温度が低く（着火性がよく）しかも高温において
も安定して可燃性ガスを完全燃焼させる方法を提供する
ことができる。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｂ０１Ｊ 23/78 Ｂ０１Ｊ 23/78 Ｍ 23/84 23/84 Ｍ 23/86 23/86 Ｍ Ｃ０１Ｇ 37/00 Ｃ０１Ｇ 37/00 45/00 45/00 49/00 49/00 Ａ 51/00 51/00 Ａ 53/00 53/00 Ａ
Claims (1)
- 【請求項１】 可燃性ガス流路の前段に、アルミナ、シ
リカ、チタニア、ジルコニアの酸化物のうち少なくとも
２種以上の酸化物からなる複合酸化物及び希土類元素の
酸化物を含有する担体にパラジウム以外の白金族元素及
び酸化パラジウムを担持させた粉末を耐熱基材にコート
した触媒を、またその触媒の後段に、Ｌａ1-x Ａx Ｍｅ
1-αＯ3 （０＜ｘ≦０．６、Ａ：Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａの一
種以上、Ｍｅ：Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉの一種以
上の元素、α＞０）で表されるランタン系ペロブスカイ
ト型酸化物の粉末を耐熱基材にコートした触媒を配置し
て可燃性ガスを燃焼させることを特徴とする可燃性ガス
の燃焼方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP7204289A JPH0949609A (ja) | 1995-08-10 | 1995-08-10 | 可燃性ガスの燃焼方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP7204289A JPH0949609A (ja) | 1995-08-10 | 1995-08-10 | 可燃性ガスの燃焼方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0949609A true JPH0949609A (ja) | 1997-02-18 |
Family
ID=16488020
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP7204289A Withdrawn JPH0949609A (ja) | 1995-08-10 | 1995-08-10 | 可燃性ガスの燃焼方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0949609A (ja) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2000048261A1 (en) * | 1999-02-10 | 2000-08-17 | Kabushiki Kaisha Toshiba | Carbon monoxide converting apparatus for fuel cell and generating system of fuel cell |
| KR20010008730A (ko) * | 1999-07-02 | 2001-02-05 | 손재익 | 란타늄 도핑 알루미나와 금속 산화물 후처리에 의한 메탄 연소용 팔라듐 촉매의 제조방법 |
| JP2008104928A (ja) * | 2006-10-24 | 2008-05-08 | Toyota Motor Corp | 触媒担体及びその製造方法、並びに排ガス浄化触媒 |
-
1995
- 1995-08-10 JP JP7204289A patent/JPH0949609A/ja not_active Withdrawn
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2000048261A1 (en) * | 1999-02-10 | 2000-08-17 | Kabushiki Kaisha Toshiba | Carbon monoxide converting apparatus for fuel cell and generating system of fuel cell |
| KR20010008730A (ko) * | 1999-07-02 | 2001-02-05 | 손재익 | 란타늄 도핑 알루미나와 금속 산화물 후처리에 의한 메탄 연소용 팔라듐 촉매의 제조방법 |
| JP2008104928A (ja) * | 2006-10-24 | 2008-05-08 | Toyota Motor Corp | 触媒担体及びその製造方法、並びに排ガス浄化触媒 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| A300 | Withdrawal of application because of no request for examination |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A300 Effective date: 20021105 |