JPH10139852A - 変性エポキシ樹脂の製造法、変性エポキシ樹脂組成物、接着剤及び接着フィルム - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 安価な多価カルボン酸、ジイソシアネート、
ジアミンを原料とするポリアミド樹脂、ポリアミドイミ
ド樹脂及びエポキシ樹脂を原料とし、高い接着性と耐熱
性を有する変性エポキシ樹脂を得る。 【解決手段】 ビスフェノールＡ及び／又は水添ビスフ
ェノールＡにポリアルキレングリコールを反応して得ら
れるポリエーテルユニットを分子構造中に有する酸末端
ポリアミド樹脂並びに／或は酸末端ポリアミドイミド樹
脂（ａ）とエポキシ樹脂（ｂ）とを、［エポキシ樹脂
（ｂ）のエポキシ基］／［酸末端ポリアミド樹脂並びに
／或は酸末端ポリアミドイミド樹脂（ａ）のカルボキシ
ル基］の比（モル比）を１より大きくして反応させる変
性エポキシ樹脂の製造法。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、変性エポキシ樹脂
の製造法、その製造法により得られる変性エポキシ樹脂
を用いた接着性と耐熱性に優れた変性エポキシ樹脂組成
物、接着剤及び接着フィルムに関する。

【０００２】

【従来の技術】近年、プリント配線基板においては、配
線占有面積が小さくなり、多層配線板化、フレキシブル
配線板（ＦＰＣ）化等の要求が益々高まっている。これ
らの製造工程においては、種々の接着剤或は接着フィル
ムが用いられている。

【０００３】特開平５−５１４４７号公報には、脂肪族
ジカルボン酸のダイマー酸と脂肪族ジイソシアネートの
イソフォロンジイソシアネートを主成分とするカルボキ
シル基末端ポリアミド樹脂に対して、概ね当量のエポキ
シ樹脂を反応させるエポキシ末端ポリアミド樹脂の製造
方法が開示されている。しかしながら得られる樹脂は、
エポキシ樹脂硬化剤と組み合わせてもガラス転移点（Ｔ
ｇ）が低く、耐熱性が不十分であり、また銅箔、特に銅
箔の光沢面に対する接着性が十分ではない。

【０００４】特開平６−２００２１６号公報にはポリジ
メチルシロキサン変性ポリイミド樹脂が開示され、接着
フィルムとして有用であることが記載されている。しか
しながら、このものは、十分な耐熱性と接着性を有して
いるものの製造に非常にコストの高い原料を必要とす
る。

【０００５】

【発明が解決しようとする課題】本発明は、これらの問
題を解決するものであり、安価な多価カルボン酸、ジイ
ソシアネート、ジアミンを原料とするポリアミド樹脂、
ポリアミドイミド樹脂及びエポキシ樹脂を原料とし、高
い接着性と耐熱性を有する変性エポキシ樹脂を得ること
を目的とする。

【０００６】本発明は、また、この変性エポキシ樹脂に
エポキシ樹脂及びエポキシ樹脂硬化剤を組み合わせるこ
とにより、２００℃以下の低温圧着でも十分な接着強度
が得られ、耐薬品性、はんだ耐熱性、加工性にも優れる
変性エポキシ樹脂組成物、接着剤、接着フィルムを得る
ことを目的とする。

【０００７】

【課題を解決するための手段】すなわち本発明は、ビス
フェノールＡ及び／又は水添ビスフェノールＡにポリア
ルキレングリコールを反応して得られるポリエーテルユ
ニットを分子構造中に有する酸末端ポリアミド樹脂並び
に／或は酸末端ポリアミドイミド樹脂（ａ）とエポキシ
樹脂（ｂ）とを、［エポキシ樹脂（ｂ）のエポキシ基］
／［酸末端ポリアミド樹脂並びに／或は酸末端ポリアミ
ドイミド樹脂（ａ）のカルボキシル基］の比（モル比）
を１より大きくして反応させることを特徴とする変性エ
ポキシ樹脂の製造法を提供するものである。

【０００８】本発明は、また、上記の製造法により得ら
れた変性エポキシ樹脂を必須成分とするエポキシ樹脂及
びエポキシ樹脂硬化剤とからなる変性エポキシ樹脂組成
物を提供するものである。

【０００９】本発明は、また、上記の変性エポキシ樹脂
組成物を溶媒に溶解してなる接着剤を提供するものであ
る。

【００１０】本発明は、また、上記の変性エポキシ樹脂
組成物をフィルム状に形成してなる接着フィルムを提供
するものである。

【００１１】

【発明の実施の形態】本発明で用いられるビスフェノー
ルＡ及び／又は水添ビスフェノールＡ（以下、（水添）
ビスフェノールＡと略す。）にポリアルキレングリコー
ルを反応して得られるポリエーテルユニットを分子構造
中に有する酸末端ポリアミド樹脂又は酸末端ポリアミド
イミド樹脂（ａ）は、多価カルボン酸とジイソシアネー
ト或はジアミンから縮合反応によりポリアミド樹脂又は
ポリイミド樹脂（以下、ポリアミド（イミド）樹脂と略
す。）を合成する際に、多価カルボン酸成分の一成分と
して、（水添）ビスフェノールＡにポリアルキレングリ
コールを反応して得られるポリエーテルユニットを有す
る多価カルボン酸を用いることにより製造できる。

【００１２】この多価カルボン酸は、（水添）ビスフェ
ノールＡのポリアルキレングリコール反応物に前記のポ
リアミド（イミド）樹脂の製造に使用する多価カルボン
酸を反応させることにより得られる。

【００１３】（水添）ビスフェノールＡに反応するポリ
アルキレングリコールとしては、特に限定されないが、
ポリテトラメチレンエーテルグリコール、ポリプロピレ
ングリコール、ポリエチレングリコール等が挙げられ、
これらポリアルキレングリコールは２種以上混合して使
用してもよい。

【００１４】変性エポキシ樹脂中の（水添）ビスフェノ
ールＡにポリアルキレングリコールを反応して得られる
ポリエーテルユニットの含有量は、変性エポキシ樹脂中
に１０〜７０重量％存在させることが好ましい。１０重
量％未満では接着性が劣る傾向にあり、７０重量部を超
えると耐熱性が低下する傾向がある。さらに好ましい含
有量は３０〜５０重量％である。また、ポリエーテルユ
ニットは接着性、耐吸水性の点から（水添）ビスフェノ
ールＡにポリテトラメチレンエーテルグリコール又はポ
リプロピレングリコールを反応させた化合物を用いて導
入したものが好ましい。また、その際用いられる（水
添）ビスフェノールＡにポリアルキレングリコールを反
応させた化合物は分子量が２００〜４，０００のものが
好ましい。

【００１５】本発明で用いられる酸末端ポリアミド（イ
ミド）樹脂（ａ）の製造に用いられる多価カルボン酸と
しては、コハク酸、グルタル酸、アジピン酸、アゼライ
ン酸、セバシン酸、デカン二酸、ドデカン二酸、ダイマ
ー酸等の脂肪族ジカルボン酸、イソフタル酸、テレフタ
ル醸、フタル酸、ナフタレンジカルボン酸、オキシジ安
息香酸等の芳香族ジカルボン酸、トリメリット酸、ピロ
メリット酸、ジフェニルスルホンテトラカルボキシリッ
クジアンハイドライド等の芳香族カルボン酸無水物など
が挙げられる。これらは、単独又は２種類以上を組み合
わせて用いられ、ポリアミド（イミド）樹脂中にこれら
に基づく構造が５〜４０重量％含有されるように使用さ
れる。

【００１６】本発明で用いられるポリアミド（イミド）
樹脂（ａ）の製造に用いられる有機ジイソシアネートと
しては４，４′−ジフエニルメタンジイソシアネート、
２，４−トリレンジイソシアネート、２，６−トリレン
ジイソシアネート、１，５−ナフタレンジイソシアネー
ト、３，３′−ジメチル−４，４′−ジフェニルメタン
ジイソシアネート、ｐ−フェニレンジイソシアネート、
ｍ−キシレンジイソシアネート、ｍ−テトラメチルキシ
レンジイソシアネート等の芳香族イソシアネート、ヘキ
サメチレンジイソシアネート、２，２，４−トリメチル
ヘキサメチレンジイソシアネート、イソホロンジイソシ
アネート、４，４′−ジシクロヘキシルメタンジイソシ
アネート、トランスシクロヘキサン−１，４−ジイソシ
アネート、水添ｍ−キシレンジイソシアネート、リジン
ジイソシアネート等の脂肪族イソシアネートなどが挙げ
られる。これらのうちでは耐熱性の点から芳香族イソシ
アネートが好ましく、４，４′−ジフェニルメタンジイ
ソシアネート、トリレンジイソシアネートが特に好まし
い。これらは単独で使用してもよいが、結晶性が高くな
るので２種類以上を組み合わせて使用することが好まし
い。

【００１７】上記ジイソシアネートの代わりにジアミン
も使用できる。ジアミンとしてはフェニレンジアミン、
ジアミノジフェニルプロパン、ジアミノジフェニルメタ
ン、ベンジジン、４，４′−ジアミノジフェニルスルホ
ン、４，４′−ジアミノジフェニルスルファイド、ジア
ミノジフェニルエーテル等が挙げられる。有機溶剤に対
する可溶性を向上させるためには２，２−ビス（３−ア
ミノフェノキシフェニル）プロパン、２，２−ビス（４
−アミノフェノキシフェニル）プロパン、３，３′−ビ
ス（３−アミノフェノキシフェニル）スルホン、４，
４′−ビス（３−アミノフェノキシフェニル）スルホ
ン、ビス［４−（３−アミノフェノキシ）フェニル］ス
ルホン）、３，３′−ビス（４−アミノフェノキシフェ
ニル）スルホン、４，４′−ビス（４−アミノフェノキ
シフェニル）スルホン、２，２−ビス（３−アミノフェ
ノキシフェニル）へキサフルオロプロパン、２，２−ビ
ス（４−アミノフェノキシフェニル）ヘキサフルオロプ
ロパン、１，４−ビス（４−アミノフェノキシ）ベンゼ
ン、１，３−ビス（４−アミノフェノキシ）ベンゼン、
４，４′−（ｐ−フェニレンジイソプロピリデン）ビス
アニリン、４，４′−（ｍ−フェニレンジイソプロピリ
デン）ビスアニリン等のジアミンを用いることが好まし
い。

【００１８】これらジアミン及びジイソシアネートは単
独で使用してもよいが、２種類以上を組み合わせて使用
しても良い。ただしジアミンとジイソシアネートは同時
に用いると反応し耐熱性の劣る尿素結合ができるので好
ましくない。

【００１９】酸末端ポリアミド（イミド）樹脂（ａ）の
合成に用いる多価カルボン酸成分はジイソシアネート成
分とジアミン成分の合計に対してモル比で１以上、好ま
しくは１．１〜２．０となるように配合される。

【００２０】上記の反応はγ−ブチロラクトン等のラク
トン類、Ｎ−メチルピロリドン（ＮＭＰ）、ジメチルホ
ルムアミド（ＤＭＦ）等のアミド系溶媒、テトラメチレ
ンスルホン等のスルホン類、ジエチレングリコールジメ
チルエーテル等エーテル類などの溶媒を使用し５０℃〜
２５０℃で反応させる。反応収率、溶解性及び後工程で
の揮散性を考慮するとγ−ブチロラクトンを溶媒の主成
分にすることが好ましい。

【００２１】本発明の酸末端ポリアミド（イミド）樹脂
（ａ）と反応させるエポキシ樹脂（ｂ）としては、特に
制限はないが、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビス
フェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型エポ
キシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレ
ゾールノボラック型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキ
シ樹脂及びその変性物、ビキシレニルジグリシジルエー
テル、ＹＤＣ１３１２（東都化成社、商品名）、テクモ
アＶＧ３１０１（三井石油化学社、商品名）、ＴＭＨ５
７４（住友化学社、商品名）、エピコート１０３１Ｓ
（油化シェル社、商品名）等として市販されている芳香
族系エポキシ樹脂、ネオペンチルグリコールジグリシジ
ルエーテル、ポリプロピレングリコールジグリシジルエ
ーテル、テトラヒドロフタル酸ジグリシジルエステル等
の脂肪族系エポキシ樹脂、トリグリシジルイソシアネー
ト等の複素環式エポキシ化合物などが挙げられる。これ
らのうちでは、反応制御の点から２官能エポキシ樹脂が
好ましく、耐熱性の点から芳香族系あるいは複素環式エ
ポキシ樹脂が好ましい。また難燃性を付与するためには
臭素化ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂等の臭素化エポ
キシ樹脂が好ましい。これらは単独又は２種類以上組み
合わせて使用される。

【００２２】また、これらのエポキシ樹脂を酸末端ポリ
アミド（イミド）樹脂に、エポキシ樹脂のエポキシ基／
酸末端ポリアミド（イミド）樹脂のカルボキシル基の比
（モル比）が１より大きい条件、好ましくは１．０５〜
２．０で反応させる。エポキシ基／カルボキシル基の比
（モル比）が１より小さくてはエポキシ末端の樹脂が得
られない。このようにして得られる変性エポキシ樹脂の
エポキシ当量は１，０００〜４０，０００であることが
好ましい。１，０００より小さくては分子量が低く接着
性が劣る傾向にあり、４０，０００を超えると分子量が
高すぎ作業性に劣る傾向にある。

【００２３】本発明により得られた変性エポキシ樹脂は
通常のエポキシ樹脂、エポキシ樹脂硬化剤と組み合わせ
てエポキシ樹脂組成物、接着剤、接着フィルム等に応用
できる。

【００２４】本発明の変性エポキシ樹脂組成物におい
て、変性エポキシ樹脂と併用するエポキシ樹脂は変性エ
ポキシ樹脂との混合が可能であれば特に限定されるもの
ではなく、変性エポキシ樹脂の製造に用いたエポキシ樹
脂を、官能基数に関係なく１種類以上組み合わせて使用
できる。配合割合としては、変性エポキシ樹脂が全エポ
キシ樹脂中に好ましくは４０〜９５重量％含有されるよ
うに用いる、さらに好ましくは５０〜８５重量％含有さ
れるように用いる。

【００２５】本発明の変性エポキシ樹脂組成物におい
て、エポキシ樹脂硬化剤としては特に限定されるもので
はなく例えば、無水ヘキサヒドロフタル酸、無水メチル
ヘキサヒドロフタル酸、無水メチルテトラヒドロフタル
酸等の酸無水物、脂肪族ポリアミン、芳香族ポリアミ
ン、２級又は３級アミン、有機酸、２−エチル−４−メ
チルイミダゾール等のイミダゾール類、ジシアンジアミ
ド、ポリメルカプタン、ビスフェノールＡ、テトラブロ
モビスフェノールＡ、トリメチロールアリルオキシフェ
ノール、フェノールノボラック樹脂、ブチル化フェノー
ル樹脂等のフェノール類等が挙げられる。これらは接着
性、耐熱性その他の特性の観点から、硬化剤の種類によ
り適量使用する。好ましい配合割合は全エポキシ樹脂１
００重量部に対して０．５〜５０重量部である。

【００２６】本発明の変性エポキシ樹脂組成物において
は、上記各成分の他に必要に応じて、従来より公知の硬
化促進剤、カップリング剤、充填剤、顔料等を適宜配合
しても良い。

【００２７】本発明の変性エポキシ樹脂組成物は溶媒に
溶解し接着剤として使用することができる。またこの変
性エポキシ樹脂組成物溶液を、表面が剥離処理された金
属箔、ポリエステルフィルム、ポリイミドフィルム、ペ
ーパー等の基材上に従来公知の方法によリコーティング
した後、乾燥させ、基材から剥離するなどして、好まし
くは厚さ２０〜１００μｍのフィルム状に形成すること
により接着フィルムとすることができる。

【００２８】溶媒としては、前記ポリアミド（イミド）
樹脂製造時に用いた溶媒をそのまま使用してよいが、他
にテトラヒドロフラン、ジオキサン、シクロヘキサノ
ン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、ト
ルエン、キシレン、エチルアセテート、ブチルセロソル
ブ、クロロフェノール等の各種溶媒が挙げられる。

【００２９】本発明の変性エポキシ樹脂組成物は、ガラ
ス繊維−エポキシ配線板、紙−フェノール配線板、フレ
キシブル配線板、フレックスリジッド配線板、メタルコ
ア配線板，ＴＡＢ（テープオートメイテドボンデイン
グ）等の電気、電子部品実装用の基板用途に使用される
接着剤、接着フィルム、カバーレイ、コーティング材、
導電ペースト、導電フィルムとして使用できる。またＢ
ＧＡ（ボールグリッドアレイ）、ＭＧＭ（マルチチップ
モジュール）等の高密度実装部品用コーティング材、接
着剤や、液晶シール材等の液晶関連のコーティング材、
接着剤にも使用できる。さらに鉄、ステンレス、ブリ
キ、銅等の金属用あるいはプラスチック用の塗料用樹脂
や耐熱塗料用樹脂として使用できる。またガラス繊維、
炭素繊維等の無機質繊維を補強材とする繊維強化プラス
チックのマトリックス樹脂としても使用できる。

【００３０】

【実施例】以下実施例により本発明を具体的に説明する
が、本発明はこれに限定されるものではない。なお、以
下の記載において％は重量％を、分子量はＧＰＣによる
標準ポリスチレン換算の重量平均分子量を意味する。

【００３１】〔ビスフェノールＡのポリテトラメチレン
エーテルグリコール反応物（Ｂｉｓ−ＰＴＧ）の両末端
カルボン酸物（Ａ−１）の製造例〕攪拌機、還流冷却
器、不活性ガス導入口及び温度計を備えたフラスコに、
Ｂｉｓ−ＰＴＧ（分子量１，０００）；１，０００ｇ，
セバシン酸；４０５ｇを仕込み、２時間かけて２００℃
に昇温し、さらに３時間反応させた後冷却し、酸価８
１．９、分子量１，３７０のＰＴＧの両末端カルボン酸
物を得た。

【００３２】上記と同様にして水添化ビスフェノールＡ
のポリプロピレングリコール反応物（ＨＢｉｓ−ＰＰ
Ｇ：分子量９５０）の両末端カルボン酸物（Ａ−２）及
びビスフェノールＡのポリプロピレングリコール反応物
（Ｂｉｓ−ＰＰＧ：分子量２，０００）の両末端カルボ
ン酸物（Ａ−３）を表１の配合により得た。得られたポ
リジオールの両末端カルボン酸物の特性を表１に示す。

【００３３】

【表１】 〔変性エポキシ樹脂（Ｂ−１）の製造例〕撹拌機、還流
冷却器、不活性ガス導入口及び温度計を備えたフラスコ
に、γ−ブチロラクトン；１００ｇ、ＮＭＰ；５０ｇを
仕込み、さらに上記（Ａ−１）；３７．９ｇ、アジピン
酸；７．９ｇ、セバシン酸；１０．９ｇ、イソフタル
酸；１８．０ｇ、４，４′−ジフェニルメタンジイソシ
アネート（ＭＤＩ）；２５．５ｇ、コロネートＴ８０
（トリレンジイソシアネート；ＴＤｌ；日本ポリウレタ
ン工業社製）；１７．７ｇを仕込み２００℃に昇温し、
４時間保温後冷却した。加熱残分４０％，酸価（固形
分）；５４．８のポリアミド樹脂を得た。さらにエポキ
シ樹脂ＥＰＯＭＩＫ Ｒ１４０（三井石油化学工業社製
商品名、ビスフェノールΑ型エポキシ樹脂）２２．０ｇ
を仕込み１５０℃で３時間保温後ジメチルフォルムアミ
ドを加え加熱残分３５％にし、エポキシ当量（固形分換
算）９，３００の変性エポキシ樹脂を得た。

【００３４】〔変性エポキシ樹脂（Ｂ−２）の製造例〕
攪拌機、還流冷却器、不活性ガス導入口及び温度計を備
えたフラスコに、ＮＭＰ；５０ｇを仕込み、２，２−ビ
ス（４−アミノフェノキシフェニル）プロパン（以下Ｂ
ＡＰＰと記す）；１２．４ｇ（０．０３０モル）、無水
トリメリット酸；１１．６ｇ（０．０６０モル）を仕込
み２００℃で２．５時間保温した。これに上記（Ａ−
２）；４１．０ｇ（０．０３３モル）、アジピン酸；
４．３ｇ（０．０２９モル）、セバシン酸；５．９ｇ
（０．０２９モル）、イソフタル酸；４．９ｇ（０．０
２９モル）、４，４′−ジフェニルメタンジイソシアネ
ート（ＭＤＩ）；１８．９ｇ（０．０７５モル）、コロ
ネートＴ８０（トリレンジイソシアネート；ＴＤｌ；日
本ポリウレタン工業社製）：８．８ｇ（０．０５０モ
ル）及びγ−ブチロラクトン１００ｇを仕込み２００℃
に昇温し、４時間保温後冷却した。加熱残分４０％，酸
価（固形分）；３３．２のポリアミドイミド樹脂を得
た。さらにカルボン酸基の１．２倍量になるようエポキ
シ樹脂；プラサームＥＰ１６（大日本インキ化学工業社
製臭素化ビスフェノール型エポキシ樹脂）５６．８ｇを
仕込み１５０°Ｃで３時間保温後、ジメチルフォルムア
ミド（ＤＭＦ）を加え加熱残分３５％にし、エポキシ当
量（固形分換算）９，１００の変性エポキシ樹脂を得
た。

【００３５】上記と同様にして、表２に示す配合割合
（ｇ）で変性エポキシ樹脂（Ｂ−３〜Ｂ−４）を得た。
得られた変性エポキシ樹脂の特性を表２に示す。

【００３６】

【表２】 ＊ポリアミド配合：出来高１００配合 ＊＊大日本インキ化学工業社製；臭素化ビスフェノール
Α型エポキシ樹脂 ＊＊＊油化シェルエポキシ社製；ビスフェノールΑ型エ
ポキシ樹脂 実施例１ 変性エポキシ樹脂（Ｂ−１）、エピコート１００１及び
２−エチル−４−メチルイミダゾールを下記のように配
合し接着剤溶液を作製した。

【００３７】 この接着剤溶液を電解銅箔（３５μｍ）の光沢面及び粗
化面に乾燥後厚さ３０μｍになるように均一に塗布し１
２０℃で１０分間乾燥させた。光沢面には光沢面、粗化
面には粗化面がくるように張り合わせ熱プレスで１７０
℃、６０分間、４ＭＰａで硬化させた。Ｔ字ピール強度
及び２６０℃のはんだ浴に３０秒間浸漬させ、その接着
状態を観察した。結果を表３に示す。

【００３８】実施例２〜４、比較例１、２ 実施例１において変性エポキシ樹脂（Ｂ−１）に代えて
変性エポキシ樹脂（Ｂ−２〜４）（Ｃ−１、２）を用い
た他は同様にして接着剤溶液を作製し、実施例１と同様
に特性を評価し、結果を表３に示した。なお、特性は次
のように測定した。

【００３９】ガラス転移温度（Ｔｇ）：接着剤溶液をブ
リキ板に乾燥膜厚が５０μｍになるように塗布し、１７
０℃、３０分間硬化乾燥後、水銀アマルガム法によりフ
ィルムとして単離した後、ＴＭΑ引っ張りモードにより
測定した。

【００４０】耐薬品性：１０％ＮａＯＨ、１０％ＨＣｌ
水溶液中に上記で作成したフィルムを２４時間浸漬後、
外観を観察した。良好は、はがれとふくれのないことを
意味する。

【００４１】

【表３】 実施例５〜７、比較例３ 上記で製造された変性エポキシ樹脂（Ｂ−１、２、３）
と比較用変性エポキシ樹脂（Ｃ−１）を用いて表４に示
す配合割合（ｇ）で接着フィルム用溶液を作製した。各
々をポリエステルフィルムの上に乾燥膜厚５０μｍとな
るように塗布し、１２０℃、１０分間乾燥後、剥離しフ
ィルムを得た。このフィルム電解銅箔光沢面の間、粗化
面の間に装入し熱プレスにより１７０℃、６０分間、４
ＭＰａの条件で硬化させた。Ｔ字ピール強度及び２６０
℃、３０秒間はんだ浴に浸漬させ、ふくれ、はがれ等の
外観を観察した。結果を表４に示す。

【００４２】

【表４】 ＊東都化成社製臭素化ビスフェノールΑ型エポキシ樹脂

【００４３】

【発明の効果】本発明によれば、接着剤、接着フィルム
に好適に利用できる変性エポキシ樹脂が製造でき、得ら
れる接着剤、接着フィルムは接着性、耐熱性、加工性、
耐薬品性に優れている。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 田中 勝 茨城県鹿島郡波崎町大字砂山五番壱 日立 化成工業株式会社鹿島工場内 (72)発明者 七海 憲 茨城県下館市大字小川1500番地 日立化成 工業株式会社下館研究所内 (72)発明者 広沢 清 茨城県下館市大字小川1500番地 日立化成 工業株式会社下館研究所内

Claims (6)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 ビスフェノールＡ及び／又は水添ビスフ
   ェノールＡにポリアルキレングリコールを反応して得ら
   れるポリエーテルユニットを分子構造中に有する酸末端
   ポリアミド樹脂並びに／或は酸末端ポリアミドイミド樹
   脂（ａ）とエポキシ樹脂（ｂ）とを、［エポキシ樹脂
   （ｂ）のエポキシ基］／［酸末端ポリアミド樹脂並びに
   ／或は酸末端ポリアミドイミド樹脂（ａ）のカルボキシ
   ル基］の比（モル比）を１より大きくして反応させるこ
   とを特徴とする変性エポキシ樹脂の製造法。
2. 【請求項２】 ポリアルキレングリコールがポリプロピ
   レングリコール及び／又はポリテトラメチレンエーテル
   グリコールである請求項１記載の変性エポキシ樹脂の製
   造法。
3. 【請求項３】 変性エポキシ樹脂中のポリエーテルユニ
   ットの含有量が１０〜７０重量％である請求項１又は２
   記載の変性エポキシ樹脂の製造法。
4. 【請求項４】 請求項１、２又は３記載の変性エポキシ
   樹脂の製造法により得られた変性エポキシ樹脂を必須成
   分として含有するエポキシ樹脂及びエポキシ樹脂硬化剤
   とからなるエポキシ樹脂組成物。
5. 【請求項５】 請求項４記載の変性エポキシ樹脂組成物
   を溶媒に溶解してなる接着剤。
6. 【請求項６】 請求項４記載の変性エポキシ樹脂組成物
   をフィルム状に形成してなる接着フィルム。