JPH10218612A - 窒化ケイ素粉末の製造方法 - Google Patents
窒化ケイ素粉末の製造方法Info
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- JPH10218612A JPH10218612A JP9034382A JP3438297A JPH10218612A JP H10218612 A JPH10218612 A JP H10218612A JP 9034382 A JP9034382 A JP 9034382A JP 3438297 A JP3438297 A JP 3438297A JP H10218612 A JPH10218612 A JP H10218612A
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 ガス導入管と排ガス排気管とを備えた窒化ケ
イ素製造用窒化炉を用いて直接窒化法により窒化ケイ素
粉末を製造する際、排気管内への一酸化ケイ素の析出・
付着による排気管の閉塞を防止でき、連続窒化ケイ素製
造用窒化炉を用いても長時間にわたって定常安定で継続
的に運転して、窒化ケイ素粉末を効率よく、工業的に有
利に製造する。 【解決手段】 ガス導入管と排ガス排気管とを備えた窒
化ケイ素製造用窒化炉を用いて金属ケイ素を窒素ガス又
はアンモニアガスを含む非酸化性ガスで１，１５０〜
１，５００℃の温度域で直接窒化し、窒化ケイ素粉末を
製造する方法において、前記排気管中の１，０００〜
１，２００℃の温度域における窒化反応後の排ガス線速
を３〜５０ｍ／ｓの範囲にする。上記窒化ケイ素粉末の
製造方法において、窒化ケイ素製造用窒化炉として連続
窒化ケイ素製造用窒化炉を用い、排出管の１，０００〜
１，２００℃の温度域における窒化生成物／窒化反応後
の排ガス比を０．０３〜０．３ｋｇ／ｍ3とする。
イ素製造用窒化炉を用いて直接窒化法により窒化ケイ素
粉末を製造する際、排気管内への一酸化ケイ素の析出・
付着による排気管の閉塞を防止でき、連続窒化ケイ素製
造用窒化炉を用いても長時間にわたって定常安定で継続
的に運転して、窒化ケイ素粉末を効率よく、工業的に有
利に製造する。 【解決手段】 ガス導入管と排ガス排気管とを備えた窒
化ケイ素製造用窒化炉を用いて金属ケイ素を窒素ガス又
はアンモニアガスを含む非酸化性ガスで１，１５０〜
１，５００℃の温度域で直接窒化し、窒化ケイ素粉末を
製造する方法において、前記排気管中の１，０００〜
１，２００℃の温度域における窒化反応後の排ガス線速
を３〜５０ｍ／ｓの範囲にする。上記窒化ケイ素粉末の
製造方法において、窒化ケイ素製造用窒化炉として連続
窒化ケイ素製造用窒化炉を用い、排出管の１，０００〜
１，２００℃の温度域における窒化生成物／窒化反応後
の排ガス比を０．０３〜０．３ｋｇ／ｍ3とする。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、ガス導入管と排ガ
ス排気管とを備えた窒化ケイ素製造用窒化炉を用いて金
属ケイ素から直接窒化法により窒化ケイ素粉末を製造す
る方法において、排気管内への一酸化ケイ素の析出・付
着による排気管の閉塞を防止し得て、窒化炉を長時間に
わたって定常安定運転して連続的に窒化ケイ素粉末を製
造することができる窒化ケイ素粉末の製造方法に関す
る。
ス排気管とを備えた窒化ケイ素製造用窒化炉を用いて金
属ケイ素から直接窒化法により窒化ケイ素粉末を製造す
る方法において、排気管内への一酸化ケイ素の析出・付
着による排気管の閉塞を防止し得て、窒化炉を長時間に
わたって定常安定運転して連続的に窒化ケイ素粉末を製
造することができる窒化ケイ素粉末の製造方法に関す
る。
【０００２】
【従来の技術及び発明が解決しようとする課題】従来、
金属ケイ素を窒素ガス又はアンモニアガスを含む非酸化
性ガスで直接窒化し、窒化ケイ素粉末を製造する際に
は、前記非酸化性ガスを導入するガス導入管と排ガスを
排出する排気管とを備えた窒化ケイ素製造用窒化炉が使
用されるが、この窒化ケイ素製造用窒化炉においては、
金属ケイ素表面の自然酸化膜から下記反応式で示される
ように一酸化ケイ素ガスが発生する。この一酸化ケイ素
ガスは排ガスに同伴され、排出管内壁に析出・付着し、
排気管が狭小化し易いため、炉内圧が上昇し、定常安定
運転が困難になったり、最悪の場合、排気管が閉塞し、
炉の運転自体を中断せざるを得なくなるといった問題が
あった。
金属ケイ素を窒素ガス又はアンモニアガスを含む非酸化
性ガスで直接窒化し、窒化ケイ素粉末を製造する際に
は、前記非酸化性ガスを導入するガス導入管と排ガスを
排出する排気管とを備えた窒化ケイ素製造用窒化炉が使
用されるが、この窒化ケイ素製造用窒化炉においては、
金属ケイ素表面の自然酸化膜から下記反応式で示される
ように一酸化ケイ素ガスが発生する。この一酸化ケイ素
ガスは排ガスに同伴され、排出管内壁に析出・付着し、
排気管が狭小化し易いため、炉内圧が上昇し、定常安定
運転が困難になったり、最悪の場合、排気管が閉塞し、
炉の運転自体を中断せざるを得なくなるといった問題が
あった。
【０００３】Ｓｉ＋ＳｉＯ2 → ２ＳｉＯ ＳｉＯ2 → ＳｉＯ＋１／２Ｏ2 ＳｉＯ2＋Ｈ2 → ＳｉＯ＋Ｈ2Ｏ
【０００４】この場合、上記一酸化ケイ素析出物は、排
気管内壁に非常に強固に付着するため、高温運転途中で
の除去は困難であり、一般的な方策としては、運転終了
後、排気管内を掃除したり、交換したりする方法が採ら
れていた。
気管内壁に非常に強固に付着するため、高温運転途中で
の除去は困難であり、一般的な方策としては、運転終了
後、排気管内を掃除したり、交換したりする方法が採ら
れていた。
【０００５】しかし、このような方法は、短時間で運転
を終わる場合には効果的であるものの、長時間運転、し
かも常に新しい金属ケイ素を供給して窒化を連続運転で
行う場合には適用が困難であった。特に連続金属ケイ素
窒化炉、例えば流動層反応炉、回転炉、移動層反応炉、
トンネル炉等を使用する場合、とりわけ金属ケイ素と窒
化ガスとの接触効率の高い流動層反応炉、回転炉、移動
層反応炉を用いた場合、その傾向は顕著であり、このた
め、排出管内壁への一酸化ケイ素ガス析出物の析出・付
着を防止する対策が課題となっていた。
を終わる場合には効果的であるものの、長時間運転、し
かも常に新しい金属ケイ素を供給して窒化を連続運転で
行う場合には適用が困難であった。特に連続金属ケイ素
窒化炉、例えば流動層反応炉、回転炉、移動層反応炉、
トンネル炉等を使用する場合、とりわけ金属ケイ素と窒
化ガスとの接触効率の高い流動層反応炉、回転炉、移動
層反応炉を用いた場合、その傾向は顕著であり、このた
め、排出管内壁への一酸化ケイ素ガス析出物の析出・付
着を防止する対策が課題となっていた。
【０００６】本発明は、上記事情に鑑みなされたもの
で、ガス導入管と排ガス排気管とを備えた窒化ケイ素製
造用窒化炉を用いて金属ケイ素から直接窒化法により窒
化ケイ素粉末を製造する方法において、一酸化ケイ素析
出物の排気管内壁への析出・付着を防止でき、窒化炉を
長時間にわたって連続的に定常安定運転して窒化ケイ素
粉末を製造することができる窒化ケイ素粉末の製造方法
を提供することを目的とする。
で、ガス導入管と排ガス排気管とを備えた窒化ケイ素製
造用窒化炉を用いて金属ケイ素から直接窒化法により窒
化ケイ素粉末を製造する方法において、一酸化ケイ素析
出物の排気管内壁への析出・付着を防止でき、窒化炉を
長時間にわたって連続的に定常安定運転して窒化ケイ素
粉末を製造することができる窒化ケイ素粉末の製造方法
を提供することを目的とする。
【０００７】
【課題を解決するための手段及び発明の実施の形態】本
発明者は、上記目的を達成するため鋭意検討を重ねた結
果、ガス導入管と排ガス排気管とを備えた窒化ケイ素製
造用窒化炉を用いて金属ケイ素を窒素ガス又はアンモニ
アガスを含む非酸化性ガスで１，１５０〜１，５００℃
の温度域で直接窒化し、窒化ケイ素粉末を製造する際、
前記排気管中の１，０００〜１，２００℃の温度域にお
ける排ガス線速を３〜５０ｍ／ｓの範囲にすることによ
り、一酸化ケイ素析出物の排気管内壁への析出・付着を
防止でき、窒化炉を長時間にわたって連続的に定常安定
運転して窒化ケイ素粉末を製造し得ることを見出した。
発明者は、上記目的を達成するため鋭意検討を重ねた結
果、ガス導入管と排ガス排気管とを備えた窒化ケイ素製
造用窒化炉を用いて金属ケイ素を窒素ガス又はアンモニ
アガスを含む非酸化性ガスで１，１５０〜１，５００℃
の温度域で直接窒化し、窒化ケイ素粉末を製造する際、
前記排気管中の１，０００〜１，２００℃の温度域にお
ける排ガス線速を３〜５０ｍ／ｓの範囲にすることによ
り、一酸化ケイ素析出物の排気管内壁への析出・付着を
防止でき、窒化炉を長時間にわたって連続的に定常安定
運転して窒化ケイ素粉末を製造し得ることを見出した。
【０００８】即ち、本発明者は、窒化ケイ素製造用窒化
炉を用いた直接窒化では、上記排気管内壁への一酸化ケ
イ素の析出が１，０００〜１，２００℃という特定温度
域で起こっており、その場合、排気管内のガス線速と一
酸化ケイ素の析出量とに相関が見られ、排ガス線速が大
きい程、一酸化ケイ素の析出量が少ないことを見出し、
上記温度域で窒化反応後の一酸化ケイ素を含有する排ガ
ス線速を３〜５０ｍ／ｓの範囲に調整して前記排ガスを
高速で流通させることで、上記一酸化ケイ素の排気管内
壁への析出・付着を防止でき、上記問題点を解決できる
こと、更に、一酸化ケイ素ガスの発生が比較的大きく、
一酸化ケイ素が排気管内壁へ析出・付着し易い流動層反
応炉、回転炉、移動層反応炉のような連続反応方式の場
合、反応炉内で窒化した窒化ケイ素を含む窒化生成物を
連続的に排ガスに同伴させて排出する場合、反応炉内で
窒化した窒化ケイ素を含む窒化生成物を上記特定線速を
有する高速の排ガスに同伴させ、かつ窒化生成物／上記
排ガス比を０．０３〜０．３ｋｇ／ｍ3の一定範囲とす
ることが有効であり、これにより排出管内壁に析出・付
着した一酸化ケイ素を効率的に除去することもでき、反
応炉の運転を途中で中断する必要がなくなること、それ
故、連続反応方式でも長時間にわたって安定的に運転を
行って窒化ケイ素粉末を製造できることを知見し、本発
明をなすに至ったものである。
炉を用いた直接窒化では、上記排気管内壁への一酸化ケ
イ素の析出が１，０００〜１，２００℃という特定温度
域で起こっており、その場合、排気管内のガス線速と一
酸化ケイ素の析出量とに相関が見られ、排ガス線速が大
きい程、一酸化ケイ素の析出量が少ないことを見出し、
上記温度域で窒化反応後の一酸化ケイ素を含有する排ガ
ス線速を３〜５０ｍ／ｓの範囲に調整して前記排ガスを
高速で流通させることで、上記一酸化ケイ素の排気管内
壁への析出・付着を防止でき、上記問題点を解決できる
こと、更に、一酸化ケイ素ガスの発生が比較的大きく、
一酸化ケイ素が排気管内壁へ析出・付着し易い流動層反
応炉、回転炉、移動層反応炉のような連続反応方式の場
合、反応炉内で窒化した窒化ケイ素を含む窒化生成物を
連続的に排ガスに同伴させて排出する場合、反応炉内で
窒化した窒化ケイ素を含む窒化生成物を上記特定線速を
有する高速の排ガスに同伴させ、かつ窒化生成物／上記
排ガス比を０．０３〜０．３ｋｇ／ｍ3の一定範囲とす
ることが有効であり、これにより排出管内壁に析出・付
着した一酸化ケイ素を効率的に除去することもでき、反
応炉の運転を途中で中断する必要がなくなること、それ
故、連続反応方式でも長時間にわたって安定的に運転を
行って窒化ケイ素粉末を製造できることを知見し、本発
明をなすに至ったものである。
【０００９】従って、本発明は、窒素ガス又はアンモニ
アガスを含む非酸化性ガスを導入するガス導入管と、排
ガスを排出する排ガス排気管とを備えた窒化ケイ素製造
用窒化炉を用いて、金属ケイ素を前記非酸化性ガスによ
り１，１５０〜１，５００℃の温度域で直接窒化し、窒
化ケイ素粉末を製造する方法において、前記排気管中の
１，０００〜１，２００℃の温度域における排ガスの線
速を３〜５０ｍ／ｓの範囲にすることを特徴とする窒化
ケイ素粉末の製造方法を提供する。
アガスを含む非酸化性ガスを導入するガス導入管と、排
ガスを排出する排ガス排気管とを備えた窒化ケイ素製造
用窒化炉を用いて、金属ケイ素を前記非酸化性ガスによ
り１，１５０〜１，５００℃の温度域で直接窒化し、窒
化ケイ素粉末を製造する方法において、前記排気管中の
１，０００〜１，２００℃の温度域における排ガスの線
速を３〜５０ｍ／ｓの範囲にすることを特徴とする窒化
ケイ素粉末の製造方法を提供する。
【００１０】更に、本発明は、上記方法において、窒化
炉に金属ケイ素を連続的に供給すると共に、ガス導入管
から非酸化性ガスを連続的に導入し、かつ生成した窒化
ケイ素を含む窒化生成物を排ガスと共に排ガス排気管か
ら連続的に排出して窒化ケイ素粉末を連続的に製造する
際に、排出管の１，０００〜１，２００℃の温度域にお
ける窒化生成物／排ガス比を０．０３〜０．３ｋｇ／ｍ
3とすることを特徴とする連続的な窒化ケイ素粉末の製
造方法を提供する。
炉に金属ケイ素を連続的に供給すると共に、ガス導入管
から非酸化性ガスを連続的に導入し、かつ生成した窒化
ケイ素を含む窒化生成物を排ガスと共に排ガス排気管か
ら連続的に排出して窒化ケイ素粉末を連続的に製造する
際に、排出管の１，０００〜１，２００℃の温度域にお
ける窒化生成物／排ガス比を０．０３〜０．３ｋｇ／ｍ
3とすることを特徴とする連続的な窒化ケイ素粉末の製
造方法を提供する。
【００１１】以下、本発明につき更に詳述する。本発明
の窒化ケイ素粉末の製造方法は、窒素ガス又はアンモニ
アガスを含む非酸化性ガスを導入するガス導入管と、排
ガスを排出する排気管とを備えた窒化ケイ素製造用窒化
炉を用いて金属ケイ素を窒素ガス又はアンモニアガスを
含む非酸化性ガスで１，１５０〜１，５００℃の温度域
で直接窒化する。
の窒化ケイ素粉末の製造方法は、窒素ガス又はアンモニ
アガスを含む非酸化性ガスを導入するガス導入管と、排
ガスを排出する排気管とを備えた窒化ケイ素製造用窒化
炉を用いて金属ケイ素を窒素ガス又はアンモニアガスを
含む非酸化性ガスで１，１５０〜１，５００℃の温度域
で直接窒化する。
【００１２】この場合、窒化ケイ素製造用窒化炉として
は、バッチ炉等の非連続型の窒化ケイ素製造用窒化炉
や、例えば流動層反応炉、回転炉、移動層反応炉、トン
ネル炉等の連続金属ケイ素窒化炉を使用することができ
るが、中でも連続金属ケイ素窒化炉、とりわけ流動層反
応炉が好適に使用される。
は、バッチ炉等の非連続型の窒化ケイ素製造用窒化炉
や、例えば流動層反応炉、回転炉、移動層反応炉、トン
ネル炉等の連続金属ケイ素窒化炉を使用することができ
るが、中でも連続金属ケイ素窒化炉、とりわけ流動層反
応炉が好適に使用される。
【００１３】上記窒化炉に備えられる排ガス排気管は、
１，０００〜１，２００℃の高温に耐えられればその材
質は特に限定されないが、例えばアルミナ、ムライト、
ジルコニア、炭化ケイ素、窒化ケイ素といったセラミッ
クスや、これらの表面をＣＶＤ、ＣＶＲ処理したもの、
あるいはモリブデン、タングステンといった耐熱金属等
が好適に用いられる。
１，０００〜１，２００℃の高温に耐えられればその材
質は特に限定されないが、例えばアルミナ、ムライト、
ジルコニア、炭化ケイ素、窒化ケイ素といったセラミッ
クスや、これらの表面をＣＶＤ、ＣＶＲ処理したもの、
あるいはモリブデン、タングステンといった耐熱金属等
が好適に用いられる。
【００１４】ここで、原料として用いる金属ケイ素粉末
は特に制限されないが、短時間で窒化を終了させるため
に１５０メッシュパス、特に３２５メッシュパスの金属
ケイ素粉末を用いることが好ましい。
は特に制限されないが、短時間で窒化を終了させるため
に１５０メッシュパス、特に３２５メッシュパスの金属
ケイ素粉末を用いることが好ましい。
【００１５】また、流動層反応炉、回転炉、移動層反応
炉等の連続金属ケイ素窒化炉を用いて連続反応を行う場
合には、金属ケイ素粉末の流動性を向上させるため、上
記金属ケイ素粉末にポリビニルアルコール等の結合剤を
添加し、平均粒径が１００μｍ〜１０ｍｍ、特に３００
μｍ〜１ｍｍに造粒したものを使用することがより好適
である。
炉等の連続金属ケイ素窒化炉を用いて連続反応を行う場
合には、金属ケイ素粉末の流動性を向上させるため、上
記金属ケイ素粉末にポリビニルアルコール等の結合剤を
添加し、平均粒径が１００μｍ〜１０ｍｍ、特に３００
μｍ〜１ｍｍに造粒したものを使用することがより好適
である。
【００１６】上記金属ケイ素粉末の窒化に用いる非酸化
性ガスは、窒素ガス及びアンモニアガスのいずれか一方
又は双方を含み、更に必要により水素ガスを混入した
り、アルゴンやヘリウム等の希ガスで希釈した通常の窒
化用ガスとすることができ、その導入量は通常の導入量
でよい。
性ガスは、窒素ガス及びアンモニアガスのいずれか一方
又は双方を含み、更に必要により水素ガスを混入した
り、アルゴンやヘリウム等の希ガスで希釈した通常の窒
化用ガスとすることができ、その導入量は通常の導入量
でよい。
【００１７】また、窒化反応温度は１，１５０〜１，５
００℃、好ましくは１，２００〜１，４００℃である。
００℃、好ましくは１，２００〜１，４００℃である。
【００１８】本発明においては、上記のように直接窒化
法で窒化ケイ素粉末を製造する方法において、窒化の際
に発生する一酸化ケイ素ガスを含む排ガスを排気管内で
高速で流通させることで一酸化ケイ素ガスの析出・付着
を防止させるものであり、特に一酸化ケイ素ガスの析出
が排気管内の１，０００〜１，２００℃の温度域で発生
するため、該温度域でのガス線速を特定範囲とすること
が重要である。
法で窒化ケイ素粉末を製造する方法において、窒化の際
に発生する一酸化ケイ素ガスを含む排ガスを排気管内で
高速で流通させることで一酸化ケイ素ガスの析出・付着
を防止させるものであり、特に一酸化ケイ素ガスの析出
が排気管内の１，０００〜１，２００℃の温度域で発生
するため、該温度域でのガス線速を特定範囲とすること
が重要である。
【００１９】この場合、排気管内のガス線速は、窒化炉
に導入される前記非酸化性ガスの導入量から窒化で使用
される窒素ガス及びアンモニアガスの使用量を差し引い
た量を排ガス量とし、この排ガス量を排気管の断面積で
割った値として計算することができ、本発明では、１，
０００〜１，２００℃の温度域における前記排気管内の
排ガスのガス線速を３〜５０ｍ／ｓ、好ましくは５〜３
０ｍ／ｓ、より好ましくは７〜２０ｍ／ｓの範囲とす
る。ガス線速が３ｍ／ｓ未満では、その効果は少なく、
一酸化ケイ素ガスが排気管に析出・付着してしまい、ガ
ス線速が５０ｍ／ｓより大きくなると、特に効果の向上
が見られないばかりでなく、排気管内が摩耗したり、非
酸化性ガス（窒化ガス）が大量に必要となるため、コス
ト高になるおそれがある。
に導入される前記非酸化性ガスの導入量から窒化で使用
される窒素ガス及びアンモニアガスの使用量を差し引い
た量を排ガス量とし、この排ガス量を排気管の断面積で
割った値として計算することができ、本発明では、１，
０００〜１，２００℃の温度域における前記排気管内の
排ガスのガス線速を３〜５０ｍ／ｓ、好ましくは５〜３
０ｍ／ｓ、より好ましくは７〜２０ｍ／ｓの範囲とす
る。ガス線速が３ｍ／ｓ未満では、その効果は少なく、
一酸化ケイ素ガスが排気管に析出・付着してしまい、ガ
ス線速が５０ｍ／ｓより大きくなると、特に効果の向上
が見られないばかりでなく、排気管内が摩耗したり、非
酸化性ガス（窒化ガス）が大量に必要となるため、コス
ト高になるおそれがある。
【００２０】上記範囲にガス線速を制御するには、非酸
化性ガス量（窒化ガス量）を制御する方法、排気管径を
制御するといった方法を窒化炉の運転条件、状態により
選択することができる。
化性ガス量（窒化ガス量）を制御する方法、排気管径を
制御するといった方法を窒化炉の運転条件、状態により
選択することができる。
【００２１】また、流動層反応炉、回転炉、移動層反応
炉を用いて連続運転を行った場合、常に新しい金属ケイ
素粉末が供給されるため、一酸化ケイ素ガスの発生が大
きくなり、排気管内への一酸化ケイ素の析出・付着が多
くなる場合がある。この場合は、窒化ケイ素粉末を含む
窒化生成物を上記特定範囲のガス線速を有する高速の排
ガスに同伴させ、排気管内壁に析出・付着した一酸化ケ
イ素を掻き取ることが効果的であり、このためには、排
出管の１，０００〜１，２００℃の温度域における窒化
生成物／排ガス比を０．０３〜０．３ｋｇ／ｍ3、特に
０．０５〜０．２ｋｇ／ｍ3とすることが好ましい。窒
化生成物／排ガス比が０．０３ｋｇ／ｍ3未満では、掻
き取る効果が少なくなる場合があり、逆に０．３ｋｇ／
ｍ3より多いと排気管内壁が摩耗し、製品中に不純物と
して存在し、品質が低下する場合がある。
炉を用いて連続運転を行った場合、常に新しい金属ケイ
素粉末が供給されるため、一酸化ケイ素ガスの発生が大
きくなり、排気管内への一酸化ケイ素の析出・付着が多
くなる場合がある。この場合は、窒化ケイ素粉末を含む
窒化生成物を上記特定範囲のガス線速を有する高速の排
ガスに同伴させ、排気管内壁に析出・付着した一酸化ケ
イ素を掻き取ることが効果的であり、このためには、排
出管の１，０００〜１，２００℃の温度域における窒化
生成物／排ガス比を０．０３〜０．３ｋｇ／ｍ3、特に
０．０５〜０．２ｋｇ／ｍ3とすることが好ましい。窒
化生成物／排ガス比が０．０３ｋｇ／ｍ3未満では、掻
き取る効果が少なくなる場合があり、逆に０．３ｋｇ／
ｍ3より多いと排気管内壁が摩耗し、製品中に不純物と
して存在し、品質が低下する場合がある。
【００２２】このようにして窒化反応により得られた窒
化ケイ素粉末は、排ガスに同伴して排出され、回収する
ことができる。
化ケイ素粉末は、排ガスに同伴して排出され、回収する
ことができる。
【００２３】
【発明の効果】本発明の窒化ケイ素粉末の製造方法によ
れば、ガス導入管と排ガス排気管とを備えた窒化ケイ素
製造用窒化炉を用いて直接窒化法により窒化ケイ素粉末
を製造する際、排気管内への一酸化ケイ素の析出・付着
による排気管の閉塞を防止でき、連続窒化ケイ素製造用
窒化炉を用いても長時間にわたって定常安定で継続的に
運転が可能であり、窒化ケイ素粉末を効率よく、工業的
に有利に製造することができる。
れば、ガス導入管と排ガス排気管とを備えた窒化ケイ素
製造用窒化炉を用いて直接窒化法により窒化ケイ素粉末
を製造する際、排気管内への一酸化ケイ素の析出・付着
による排気管の閉塞を防止でき、連続窒化ケイ素製造用
窒化炉を用いても長時間にわたって定常安定で継続的に
運転が可能であり、窒化ケイ素粉末を効率よく、工業的
に有利に製造することができる。
【００２４】
【実施例】以下、実施例及び比較例を示して本発明を具
体的に説明するが、本発明は下記実施例に制限されるも
のではない。
体的に説明するが、本発明は下記実施例に制限されるも
のではない。
【００２５】〔実施例１〕３２５＃アンダーの金属ケイ
素粉末を窒化ケイ素製トレイに１ｋｇ仕込み、このトレ
イ２０個、計２０ｋｇをバッチ炉内に仕込んだ。その
後、窒素６ｍ3／Ｈｒ、水素２ｍ3／Ｈｒの混合ガスを流
入しつつ１００℃／Ｈｒの昇温速度で昇温し、１，４０
０℃で５時間の窒化を行った。なお、この際の排気管は
内径 ４０ｍｍのアルミナ質のものを用いた。この場
合、窒化率が１００％と仮定すると、窒化による窒素消
費量は平均２．１ｍ3／Ｈｒであるから、残ったガス量
より１，１００〜１，２００℃の排気管におけるガス線
速は６．１〜６．６ｍ／ｓと推測できる。
素粉末を窒化ケイ素製トレイに１ｋｇ仕込み、このトレ
イ２０個、計２０ｋｇをバッチ炉内に仕込んだ。その
後、窒素６ｍ3／Ｈｒ、水素２ｍ3／Ｈｒの混合ガスを流
入しつつ１００℃／Ｈｒの昇温速度で昇温し、１，４０
０℃で５時間の窒化を行った。なお、この際の排気管は
内径 ４０ｍｍのアルミナ質のものを用いた。この場
合、窒化率が１００％と仮定すると、窒化による窒素消
費量は平均２．１ｍ3／Ｈｒであるから、残ったガス量
より１，１００〜１，２００℃の排気管におけるガス線
速は６．１〜６．６ｍ／ｓと推測できる。
【００２６】得られた窒化ケイ素粉末は窒化率１００％
であった。また、炉を解体し、排気管内の観察及び一酸
化ケイ素析出量を測定したところ、排気管内への一酸化
ケイ素の析出量は約４ｇであり、ほとんど狭小化は起こ
っていないことが確認された。
であった。また、炉を解体し、排気管内の観察及び一酸
化ケイ素析出量を測定したところ、排気管内への一酸化
ケイ素の析出量は約４ｇであり、ほとんど狭小化は起こ
っていないことが確認された。
【００２７】〔比較例１〕比較のため、窒化ガスとして
窒素３ｍ3／Ｈｒ、水素１ｍ3／Ｈｒの混合ガスを流入す
る以外は実施例１と同様な条件で窒化を行った。この場
合、窒化率が１００％と仮定すると、実施例１と同様に
窒素消費量は２．１ｍ3／Ｈｒであるから、残ったガス
量より１，１００〜１，２００℃の排気管におけるガス
線速は、２．０〜２．１ｍ／ｓと推測できる。
窒素３ｍ3／Ｈｒ、水素１ｍ3／Ｈｒの混合ガスを流入す
る以外は実施例１と同様な条件で窒化を行った。この場
合、窒化率が１００％と仮定すると、実施例１と同様に
窒素消費量は２．１ｍ3／Ｈｒであるから、残ったガス
量より１，１００〜１，２００℃の排気管におけるガス
線速は、２．０〜２．１ｍ／ｓと推測できる。
【００２８】得られた窒化ケイ素粉末は、窒化率１００
％であった。また、炉を解体し、排気管内の観察及び一
酸化ケイ素析出量を測定したところ、排気管内への一酸
化ケイ素の析出量は約５３ｇであり、排気管断面積の７
０％が閉塞しており、直ちに交換が必要な状態であっ
た。
％であった。また、炉を解体し、排気管内の観察及び一
酸化ケイ素析出量を測定したところ、排気管内への一酸
化ケイ素の析出量は約５３ｇであり、排気管断面積の７
０％が閉塞しており、直ちに交換が必要な状態であっ
た。
【００２９】〔実施例２，３、比較例２，３〕図１に示
す連続流動層反応装置を用い、窒化ケイ素粉末を製造し
た。窒化原料は、３２５＃アンダーの金属ケイ素粉末を
平均粒子径０．６ｍｍに造粒したものを用い、この造粒
粒子をホッパー１からスクリューフィーダー２内に仕込
んだ。一方、予め内径２５０ｍｍの処理装置本体（反応
器）３内のガス分散板４上に窒化ケイ素粉末を２５ｋｇ
仕込み、ガスブレンダー５中で混合された表１に示す流
量の窒素ガス／水素ガスの混合ガスをガス導入管６より
ガス分散室７を通してガス分散板４の通気孔より反応域
１ａに流入させ、流動層８を形成した後、加熱装置９を
加熱し、温度を１，３００℃に昇温した。
す連続流動層反応装置を用い、窒化ケイ素粉末を製造し
た。窒化原料は、３２５＃アンダーの金属ケイ素粉末を
平均粒子径０．６ｍｍに造粒したものを用い、この造粒
粒子をホッパー１からスクリューフィーダー２内に仕込
んだ。一方、予め内径２５０ｍｍの処理装置本体（反応
器）３内のガス分散板４上に窒化ケイ素粉末を２５ｋｇ
仕込み、ガスブレンダー５中で混合された表１に示す流
量の窒素ガス／水素ガスの混合ガスをガス導入管６より
ガス分散室７を通してガス分散板４の通気孔より反応域
１ａに流入させ、流動層８を形成した後、加熱装置９を
加熱し、温度を１，３００℃に昇温した。
【００３０】次に、スクリューフィーダー２を作動し、
上記造粒原料を金属ケイ素供給管１０を通して表１に示
す割合で連続的に供給し、１ヶ月の連続運転を行った。
流動層８内で窒化された窒化生成物粉末は表１に示す内
径のアルミナ製排気管１１から排ガスに同伴されて排出
され、回収器１２により回収された。また、圧力計１３
により炉内圧を測定し、排気管の狭小化を予測できるよ
うになっている。
上記造粒原料を金属ケイ素供給管１０を通して表１に示
す割合で連続的に供給し、１ヶ月の連続運転を行った。
流動層８内で窒化された窒化生成物粉末は表１に示す内
径のアルミナ製排気管１１から排ガスに同伴されて排出
され、回収器１２により回収された。また、圧力計１３
により炉内圧を測定し、排気管の狭小化を予測できるよ
うになっている。
【００３１】それぞれの条件における窒化ケイ素反応
率、窒素消費量、排気管ガス線速、窒化ケイ素／排ガス
比を表１に併記する。
率、窒素消費量、排気管ガス線速、窒化ケイ素／排ガス
比を表１に併記する。
【００３２】また、それぞれの実験終了後、装置を解体
し、排気管内への一酸化ケイ素の析出量の重量測定、窒
化生成物内のアルミニウム含有量測定を行った。結果を
表２に示す。
し、排気管内への一酸化ケイ素の析出量の重量測定、窒
化生成物内のアルミニウム含有量測定を行った。結果を
表２に示す。
【００３３】表２の結果より、本発明の製造方法によれ
ば、排気管への一酸化ケイ素の付着を防止して定常安定
に連続運転で窒化ケイ素粉末を製造できることが確認さ
れた。
ば、排気管への一酸化ケイ素の付着を防止して定常安定
に連続運転で窒化ケイ素粉末を製造できることが確認さ
れた。
【００３４】
【表１】
【００３５】
【表２】
【図１】本発明の実施例で使用した連続流動層反応装置
の概略図である。
の概略図である。
１ ホッパー ２ スクリューフィーダー ３ 処理装置本体 ４ ガス分散板 ５ ガスブレンダー ６ ガス導入管 ７ ガス分散室 ８ 流動層 ９ 加熱装置 １０ 金属ケイ素供給管 １１ 排気管 １２ 回収器 １３ 圧力計
Claims (3)
- 【請求項１】 窒素ガス又はアンモニアガスを含む非酸
化性ガスを導入するガス導入管と、排ガスを排出する排
ガス排気管とを備えた窒化ケイ素製造用窒化炉を用い
て、金属ケイ素を前記非酸化性ガスにより１，１５０〜
１，５００℃の温度域で直接窒化し、窒化ケイ素粉末を
製造する方法において、前記排気管中の１，０００〜
１，２００℃の温度域における排ガスの線速を３〜５０
ｍ／ｓの範囲にすることを特徴とする窒化ケイ素粉末の
製造方法。 - 【請求項２】 請求項１記載の製造方法において、窒化
炉に金属ケイ素を連続的に供給すると共に、ガス導入管
から非酸化性ガスを連続的に導入し、かつ生成した窒化
ケイ素を含む窒化生成物を排ガスと共に排ガス排気管か
ら連続的に排出して窒化ケイ素粉末を連続的に製造する
際に、排出管の１，０００〜１，２００℃の温度域にお
ける窒化生成物／排ガス比を０．０３〜０．３ｋｇ／ｍ
3とすることを特徴とする連続的な窒化ケイ素粉末の製
造方法。 - 【請求項３】 窒化ケイ素製造用窒化炉が流動層反応炉
である請求項１又は２記載の窒化ケイ素粉末の製造方
法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP9034382A JPH10218612A (ja) | 1997-02-03 | 1997-02-03 | 窒化ケイ素粉末の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP9034382A JPH10218612A (ja) | 1997-02-03 | 1997-02-03 | 窒化ケイ素粉末の製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH10218612A true JPH10218612A (ja) | 1998-08-18 |
Family
ID=12412629
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP9034382A Pending JPH10218612A (ja) | 1997-02-03 | 1997-02-03 | 窒化ケイ素粉末の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH10218612A (ja) |
Cited By (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2006160548A (ja) * | 2004-12-06 | 2006-06-22 | Japan Atomic Energy Agency | 単結晶窒化ケイ素ナノシートとその製造方法 |
| KR101467438B1 (ko) * | 2013-01-10 | 2014-12-03 | 조항선 | 질화규소 분말의 제조방법 |
| KR20220106119A (ko) | 2019-11-28 | 2022-07-28 | 가부시끼가이샤 도꾸야마 | 질화규소 소결체의 제조 방법 |
| KR20220110741A (ko) | 2019-12-05 | 2022-08-09 | 가부시끼가이샤 도꾸야마 | 금속 질화물의 제조 방법 |
| CN115650183A (zh) * | 2022-10-28 | 2023-01-31 | 福建新航凯材料科技有限公司 | 一种氮化硅生产工艺及设备 |
| KR20230160278A (ko) | 2021-03-30 | 2023-11-23 | 가부시끼가이샤 도꾸야마 | 질화규소 소결체의 제조 방법 |
-
1997
- 1997-02-03 JP JP9034382A patent/JPH10218612A/ja active Pending
Cited By (7)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2006160548A (ja) * | 2004-12-06 | 2006-06-22 | Japan Atomic Energy Agency | 単結晶窒化ケイ素ナノシートとその製造方法 |
| KR101467438B1 (ko) * | 2013-01-10 | 2014-12-03 | 조항선 | 질화규소 분말의 제조방법 |
| KR20220106119A (ko) | 2019-11-28 | 2022-07-28 | 가부시끼가이샤 도꾸야마 | 질화규소 소결체의 제조 방법 |
| KR20220110741A (ko) | 2019-12-05 | 2022-08-09 | 가부시끼가이샤 도꾸야마 | 금속 질화물의 제조 방법 |
| KR20230160278A (ko) | 2021-03-30 | 2023-11-23 | 가부시끼가이샤 도꾸야마 | 질화규소 소결체의 제조 방법 |
| CN115650183A (zh) * | 2022-10-28 | 2023-01-31 | 福建新航凯材料科技有限公司 | 一种氮化硅生产工艺及设备 |
| CN115650183B (zh) * | 2022-10-28 | 2023-12-19 | 福建新航凯材料科技有限公司 | 一种氮化硅生产工艺及设备 |
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