JPH10235192A - 排ガス浄化用触媒 - Google Patents
排ガス浄化用触媒Info
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- JPH10235192A JPH10235192A JP9038653A JP3865397A JPH10235192A JP H10235192 A JPH10235192 A JP H10235192A JP 9038653 A JP9038653 A JP 9038653A JP 3865397 A JP3865397 A JP 3865397A JP H10235192 A JPH10235192 A JP H10235192A
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 自動車（ガソリン、ディーゼル）やボイラー
などの内燃機関から排出される排ガス中の炭化水素（Ｈ
Ｃ）、一酸化炭素（ＣＯ）、および窒素酸化物（ＮＯ
ｘ）を浄化する排ガス浄化用触媒に関するものであり、
特に酸素過剰雰囲気下におけるＮＯｘを効率良く浄化す
ることのできる排気ガス浄化用触媒を提供すること。 【解決手段】 触媒担体上に、パラジウムおよび／また
はロジウムを多孔質担体に担持した粉末と、 次の一般式：（Ｌａ1-x Ａx ）1-αＢＯ1-δ （式中、０＜ｘ＜１、０＜α＜０．２、０≦δ≦１ Ａ＝Ｂａおよび／またはＫ Ｂ＝鉄、コバルト、ニッケルおよびマンガンから成る群
から選ばれた少なくとも一種を示す） で表される複合体に白金を担持した粉末とを有すること
を特徴とする酸素過剰雰囲気下の窒素酸化物を浄化する
排ガス浄化用触媒。
などの内燃機関から排出される排ガス中の炭化水素（Ｈ
Ｃ）、一酸化炭素（ＣＯ）、および窒素酸化物（ＮＯ
ｘ）を浄化する排ガス浄化用触媒に関するものであり、
特に酸素過剰雰囲気下におけるＮＯｘを効率良く浄化す
ることのできる排気ガス浄化用触媒を提供すること。 【解決手段】 触媒担体上に、パラジウムおよび／また
はロジウムを多孔質担体に担持した粉末と、 次の一般式：（Ｌａ1-x Ａx ）1-αＢＯ1-δ （式中、０＜ｘ＜１、０＜α＜０．２、０≦δ≦１ Ａ＝Ｂａおよび／またはＫ Ｂ＝鉄、コバルト、ニッケルおよびマンガンから成る群
から選ばれた少なくとも一種を示す） で表される複合体に白金を担持した粉末とを有すること
を特徴とする酸素過剰雰囲気下の窒素酸化物を浄化する
排ガス浄化用触媒。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、自動車（ガソリ
ン、ディーゼル）やボイラーなどの内燃機関から排出さ
れる排ガス中の炭化水素（ＨＣ）、一酸化炭素（Ｃ
Ｏ）、および窒素酸化物（ＮＯｘ）を浄化する排ガス浄
化用触媒に関するものであり、特に酸素過剰雰囲気下に
おけるＮＯｘを効率良く浄化することのできる排気ガス
浄化用触媒に関する。
ン、ディーゼル）やボイラーなどの内燃機関から排出さ
れる排ガス中の炭化水素（ＨＣ）、一酸化炭素（Ｃ
Ｏ）、および窒素酸化物（ＮＯｘ）を浄化する排ガス浄
化用触媒に関するものであり、特に酸素過剰雰囲気下に
おけるＮＯｘを効率良く浄化することのできる排気ガス
浄化用触媒に関する。
【０００２】
【従来の技術】近年、石油資源の枯渇問題や地球温暖化
問題の観点から、低燃費自動車の要求が高まっており、
特にガソリン自動車に対しては希薄燃焼自動車の開発が
望まれている。希薄燃焼自動車においては、希薄燃焼走
行時の排ガス雰囲気は、理論空燃状態（以下、「ストイ
キ状態」と称す）に比べて酸素過剰雰囲気（以下、「リ
ーン雰囲気」と称す）となるが、リーン雰囲気におい
て、従来の三元触媒を適応させた場合には、過剰な酸素
の影響からＮＯｘ浄化作用が不十分となるという問題が
あった。このため酸素過剰雰囲気下においてもＮＯｘを
浄化できる触媒の開発が望まれていた。
問題の観点から、低燃費自動車の要求が高まっており、
特にガソリン自動車に対しては希薄燃焼自動車の開発が
望まれている。希薄燃焼自動車においては、希薄燃焼走
行時の排ガス雰囲気は、理論空燃状態（以下、「ストイ
キ状態」と称す）に比べて酸素過剰雰囲気（以下、「リ
ーン雰囲気」と称す）となるが、リーン雰囲気におい
て、従来の三元触媒を適応させた場合には、過剰な酸素
の影響からＮＯｘ浄化作用が不十分となるという問題が
あった。このため酸素過剰雰囲気下においてもＮＯｘを
浄化できる触媒の開発が望まれていた。
【０００３】従来から、リーン雰囲気下におけるＮＯｘ
浄化性能を向上させる触媒は、種々提案されており、例
えば白金（Ｐｔ）とランタンを多孔質担体に担持した触
媒（特開平５−１６８８６０号公報）に代表されるよう
に、リーン雰囲気下でＮＯｘを吸収し、ストイキ状態下
でＮＯｘを放出させて浄化する触媒が提案されている。
浄化性能を向上させる触媒は、種々提案されており、例
えば白金（Ｐｔ）とランタンを多孔質担体に担持した触
媒（特開平５−１６８８６０号公報）に代表されるよう
に、リーン雰囲気下でＮＯｘを吸収し、ストイキ状態下
でＮＯｘを放出させて浄化する触媒が提案されている。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、上記技
術に代表されるＮＯｘ吸収型触媒は、耐久後にＮＯｘ吸
収能力が低下し、ＮＯｘ浄化性能が低下するという問題
があった。
術に代表されるＮＯｘ吸収型触媒は、耐久後にＮＯｘ吸
収能力が低下し、ＮＯｘ浄化性能が低下するという問題
があった。
【０００５】従って本発明の目的は、従来の触媒では十
分な活性を示さなかった耐久後においてもＮＯｘ吸収能
力を向上させることができ、かつ三元触媒としての機能
を十分に発現することのできる酸素過剰雰囲気下の窒素
酸化物を浄化する排気ガス浄化用触媒を提供することに
ある。
分な活性を示さなかった耐久後においてもＮＯｘ吸収能
力を向上させることができ、かつ三元触媒としての機能
を十分に発現することのできる酸素過剰雰囲気下の窒素
酸化物を浄化する排気ガス浄化用触媒を提供することに
ある。
【０００６】
【課題を解決するための手段】本発明者らは、上記課題
を解決すべく鋭意研究した結果、以下に述べる新規な排
気ガス浄化用触媒を発明するに至った。
を解決すべく鋭意研究した結果、以下に述べる新規な排
気ガス浄化用触媒を発明するに至った。
【０００７】請求項１記載の排気ガス浄化用触媒は、触
媒担体上に、パラジウムおよび／またはロジウムを多孔
質担体に担持した粉末と、 次の一般式：（Ｌａ1-x Ａx ）1-αＢＯ1-δ （式中、０＜ｘ＜１、０＜α＜０．２、０≦δ≦１ Ａ＝Ｂａおよび／またはＫ Ｂ＝鉄、コバルト、ニッケルおよびマンガンから成る群
から選ばれた少なくとも一種を示す） で表される複合体に白金および／またはパラジウムを担
持した粉末とを有することを特徴とする。
媒担体上に、パラジウムおよび／またはロジウムを多孔
質担体に担持した粉末と、 次の一般式：（Ｌａ1-x Ａx ）1-αＢＯ1-δ （式中、０＜ｘ＜１、０＜α＜０．２、０≦δ≦１ Ａ＝Ｂａおよび／またはＫ Ｂ＝鉄、コバルト、ニッケルおよびマンガンから成る群
から選ばれた少なくとも一種を示す） で表される複合体に白金および／またはパラジウムを担
持した粉末とを有することを特徴とする。
【０００８】請求項２記載の排気ガス浄化用触媒は、触
媒担体上に、白金、パラジウム、ロジウムおよびイリジ
ウムから成る群から選ばれた少なくとも一種を多孔質担
体に担持した粉末と、 次の一般式：（Ｌａ1-x Ａx )1- αＢＺｒβＯ1-δ （式中、０＜ｘ＜１、０＜α＜０．２、０＜β＜３、０
≦δ≦１ Ａ＝Ｂａおよび／またはＫ Ｂ＝鉄、コバルト、ニッケルおよびマンガンから成る群
から選ばれた少なくとも一種を示す） で表される複合体粉末とを有することを特徴とする。
媒担体上に、白金、パラジウム、ロジウムおよびイリジ
ウムから成る群から選ばれた少なくとも一種を多孔質担
体に担持した粉末と、 次の一般式：（Ｌａ1-x Ａx )1- αＢＺｒβＯ1-δ （式中、０＜ｘ＜１、０＜α＜０．２、０＜β＜３、０
≦δ≦１ Ａ＝Ｂａおよび／またはＫ Ｂ＝鉄、コバルト、ニッケルおよびマンガンから成る群
から選ばれた少なくとも一種を示す） で表される複合体粉末とを有することを特徴とする。
【０００９】以下、本発明の作用効果について説明す
る。本発明は、請求項１の構成とすることにより、耐久
後においても高いＮＯX 吸収性能が得られる。特に、複
合体に白金および／またはパラジウムを担持すること
で、この複合体と白金および／またはパラジウムとが密
に接触し、耐久後も相互作用が維持され、本発明の目的
を達成することができる。
る。本発明は、請求項１の構成とすることにより、耐久
後においても高いＮＯX 吸収性能が得られる。特に、複
合体に白金および／またはパラジウムを担持すること
で、この複合体と白金および／またはパラジウムとが密
に接触し、耐久後も相互作用が維持され、本発明の目的
を達成することができる。
【００１０】上記複合体は、例えば１０００℃空気中で
焼成すると比表面積が０．５〜５ｍ 2 ／ｇ程度に低下す
ることから多孔質体としての性質を持たず、熱耐久を行
なうとＮＯｘ吸収機能が低下するため、白金および／ま
たはパラジウムを該複合体に担持すると、耐久後に於い
てもＮＯｘ吸収機能が高活性に維持できる。これはおそ
らく該複合体内で起こるＮＯｘの酸化過程と、酸化され
たＮＯｘを吸収する吸収過程のうちＮＯｘ酸化過程の熱
劣化が大きく、この過程を該複合体に担持された貴金属
が補助するためと考えられる。また、この効果は該複合
体に貴金属を担持した場合に特に大きい事実から、貴金
属と該複合体が複合化して強く相互作用し、その結果上
記効果が発現しているものと推察している。
焼成すると比表面積が０．５〜５ｍ 2 ／ｇ程度に低下す
ることから多孔質体としての性質を持たず、熱耐久を行
なうとＮＯｘ吸収機能が低下するため、白金および／ま
たはパラジウムを該複合体に担持すると、耐久後に於い
てもＮＯｘ吸収機能が高活性に維持できる。これはおそ
らく該複合体内で起こるＮＯｘの酸化過程と、酸化され
たＮＯｘを吸収する吸収過程のうちＮＯｘ酸化過程の熱
劣化が大きく、この過程を該複合体に担持された貴金属
が補助するためと考えられる。また、この効果は該複合
体に貴金属を担持した場合に特に大きい事実から、貴金
属と該複合体が複合化して強く相互作用し、その結果上
記効果が発現しているものと推察している。
【００１１】上記複合体の成分比を上記値とすること
で、耐久後においても高いＮＯX 吸収性能が得られる。
これは上記複合体がＡサイト割合の少ないペロブスカイ
ト型構造をとっており、このため触媒に含まれる他成分
（例えば、アルミナ）との固相反応が回避されたためで
ある。
で、耐久後においても高いＮＯX 吸収性能が得られる。
これは上記複合体がＡサイト割合の少ないペロブスカイ
ト型構造をとっており、このため触媒に含まれる他成分
（例えば、アルミナ）との固相反応が回避されたためで
ある。
【００１２】また、本発明では、パラジウムおよび／ま
たはロジウムを多孔質担体に担持した粉末を含むことを
特徴としている。このような粉末を含有させることで、
リーン雰囲気時に吸収したＮＯX がストイキ時に放出さ
れる際の浄化性能が高いものとなり、高いＮＯX 浄化性
能が得られることになる。こうような作用により、本発
明の目的とする耐久後の高いＮＯX 吸収機能が得られる
こととなる。
たはロジウムを多孔質担体に担持した粉末を含むことを
特徴としている。このような粉末を含有させることで、
リーン雰囲気時に吸収したＮＯX がストイキ時に放出さ
れる際の浄化性能が高いものとなり、高いＮＯX 浄化性
能が得られることになる。こうような作用により、本発
明の目的とする耐久後の高いＮＯX 吸収機能が得られる
こととなる。
【００１３】本発明は、請求項２の構成とすることによ
り、その結果耐久後においても高いＮＯX 吸収性能が得
られる。これは、複合体の成分比を上記値としたこと
で、熱耐久後における比表面積の低下が抑えられたため
である。その原因はまだ明確でないが、各元素が複合化
したことで新たな効果が発現したものと推察している。
り、その結果耐久後においても高いＮＯX 吸収性能が得
られる。これは、複合体の成分比を上記値としたこと
で、熱耐久後における比表面積の低下が抑えられたため
である。その原因はまだ明確でないが、各元素が複合化
したことで新たな効果が発現したものと推察している。
【００１４】本発明は、白金、パラジウム、ロジウムお
よびイリジウムから成る群から選ばれた少なくとも１種
の貴金属を含むことを特徴としている。これら貴金属は
いずれもストイキ時の排気ガス浄化用触媒を持つと同時
に、上記複合体のＮＯX 吸収機能を増幅する作用を持っ
ており、上記複合体と共存させることで高いＮＯX 吸収
作用が得られることになる。このような作用により、本
発明の目的とする耐久後の高いＮＯX 吸収機能が得られ
ることとなる。
よびイリジウムから成る群から選ばれた少なくとも１種
の貴金属を含むことを特徴としている。これら貴金属は
いずれもストイキ時の排気ガス浄化用触媒を持つと同時
に、上記複合体のＮＯX 吸収機能を増幅する作用を持っ
ており、上記複合体と共存させることで高いＮＯX 吸収
作用が得られることになる。このような作用により、本
発明の目的とする耐久後の高いＮＯX 吸収機能が得られ
ることとなる。
【００１５】請求項１の複合体上に貴金属を担持するこ
とで、耐久後においても高いＮＯｘ吸収能を発揮するこ
とができる。これは、該複合体にジルコニウムが添加さ
れたことで耐熱性が向上し、またこのような複合体上に
担持された貴金属もやはり耐熱性が向上するので、その
結果耐久後においても高いＮＯｘ吸収能を発揮すること
となる。
とで、耐久後においても高いＮＯｘ吸収能を発揮するこ
とができる。これは、該複合体にジルコニウムが添加さ
れたことで耐熱性が向上し、またこのような複合体上に
担持された貴金属もやはり耐熱性が向上するので、その
結果耐久後においても高いＮＯｘ吸収能を発揮すること
となる。
【００１６】本発明の触媒は、多孔質担体がアルミナ、
シリカアルミナおよびゼオライトから成る群から選ばれ
た少なくとも１種であることを特徴としている。このよ
うな材料は、耐熱性に優れるため、耐久後においても貴
金属の分散性が確保でき、その結果パラジウムおよび／
またはロジウムに求められるストイキ時のＮＯX 浄化性
能が得られることになる。
シリカアルミナおよびゼオライトから成る群から選ばれ
た少なくとも１種であることを特徴としている。このよ
うな材料は、耐熱性に優れるため、耐久後においても貴
金属の分散性が確保でき、その結果パラジウムおよび／
またはロジウムに求められるストイキ時のＮＯX 浄化性
能が得られることになる。
【００１７】本発明の触媒は、下層に白金および／また
はパラジウム担持複合体を含有することを特徴としてい
る。このような構造とすることでリーン雰囲気下におけ
るＮＯX 吸収性能とストイキ時の放出ＮＯX 浄化性能が
高まることとなる。これは、上層で一旦ＨＣが浄化され
るために下層にはＨＣの少ない排ガスが到達し、その結
果ＮＯX 吸収作用が高まること、また上層ではＨＣ濃度
の高い排ガスと接触できるため、下層からの放出ＮＯX
の浄化が効率良く行えることによる。
はパラジウム担持複合体を含有することを特徴としてい
る。このような構造とすることでリーン雰囲気下におけ
るＮＯX 吸収性能とストイキ時の放出ＮＯX 浄化性能が
高まることとなる。これは、上層で一旦ＨＣが浄化され
るために下層にはＨＣの少ない排ガスが到達し、その結
果ＮＯX 吸収作用が高まること、また上層ではＨＣ濃度
の高い排ガスと接触できるため、下層からの放出ＮＯX
の浄化が効率良く行えることによる。
【００１８】本発明の触媒は、下層に複合体を含有する
ことを特徴としている。このような構造とすることでリ
ーン雰囲気下におけるＮＯX 吸収性能とストイキ時の放
出ＮＯX 浄化性能が高まることとなる。これは、上層で
一旦ＨＣが浄化されるために下層にはＨＣの少ない排ガ
スが到達し、その結果ＮＯX 吸収作用が高まること、ま
た上層ではＨＣ濃度の高い排ガスと接触できるため、下
層からの放出ＮＯX の浄化が効率良く行えることによ
る。
ことを特徴としている。このような構造とすることでリ
ーン雰囲気下におけるＮＯX 吸収性能とストイキ時の放
出ＮＯX 浄化性能が高まることとなる。これは、上層で
一旦ＨＣが浄化されるために下層にはＨＣの少ない排ガ
スが到達し、その結果ＮＯX 吸収作用が高まること、ま
た上層ではＨＣ濃度の高い排ガスと接触できるため、下
層からの放出ＮＯX の浄化が効率良く行えることによ
る。
【００１９】本発明の触媒は、セリウムおよびジルコニ
ウムからなる複合酸化物を含有することを特徴としてい
る。このような複合酸化物を含むことで耐久後の貴金属
のシンタリングを抑えることができ、耐久後においても
高いＮＯX 吸収性能および放出ＮＯX 浄化性能が得られ
る。
ウムからなる複合酸化物を含有することを特徴としてい
る。このような複合酸化物を含むことで耐久後の貴金属
のシンタリングを抑えることができ、耐久後においても
高いＮＯX 吸収性能および放出ＮＯX 浄化性能が得られ
る。
【００２０】本発明の触媒は、セリウムおよびジルコニ
ウムからなる複合酸化物にパラジウムを担持した粉末を
含有することを特徴としている。このような構成とする
ことで耐久後においてもパラジウムの劣化が抑制され、
高い三元性能および放出ＮＯ X 浄化性能が得られる。
ウムからなる複合酸化物にパラジウムを担持した粉末を
含有することを特徴としている。このような構成とする
ことで耐久後においてもパラジウムの劣化が抑制され、
高い三元性能および放出ＮＯ X 浄化性能が得られる。
【００２１】本発明の触媒は、セリウムおよびジルコニ
ウムからなる複合酸化物に白金および／またはパラジウ
ムを担持した粉末を含有することを特徴としている。こ
のような構成とすることで耐久後においても白金および
パラジウムの劣化を抑制することができ、高い三元性能
および放出ＮＯX 浄化性能が得られる。
ウムからなる複合酸化物に白金および／またはパラジウ
ムを担持した粉末を含有することを特徴としている。こ
のような構成とすることで耐久後においても白金および
パラジウムの劣化を抑制することができ、高い三元性能
および放出ＮＯX 浄化性能が得られる。
【００２２】本発明の触媒は、バリウム化合物を含有す
ることを特徴としている。バリウム化合物を含有するこ
とで耐久後においても貴金属の劣化を抑制することがで
き、高い三元性能および放出ＮＯX 浄化性能が得られ
る。
ることを特徴としている。バリウム化合物を含有するこ
とで耐久後においても貴金属の劣化を抑制することがで
き、高い三元性能および放出ＮＯX 浄化性能が得られ
る。
【００２３】本発明の触媒は、空燃比がストイキオメト
リーと１５〜５０の範囲を繰り返すリーンバーンエンジ
ン車から排出される排ガスを浄化することを特徴として
いる。このような使用方法によってＮＯｘ吸収や放出の
サイクルが成立し、効率よくＮＯｘを浄化することがで
きる。
リーと１５〜５０の範囲を繰り返すリーンバーンエンジ
ン車から排出される排ガスを浄化することを特徴として
いる。このような使用方法によってＮＯｘ吸収や放出の
サイクルが成立し、効率よくＮＯｘを浄化することがで
きる。
【００２４】以下、本発明について更に詳細に説明す
る。本発明で用いる触媒担体としては、公知の触媒担体
の中から適宜選択して使用することができるが、特に耐
熱性材料から成るモノリス担体が好ましく、例えばコー
ディライトなどのセラミックまたはフェライト系ステン
レスなどの金属製のものが挙げられる。
る。本発明で用いる触媒担体としては、公知の触媒担体
の中から適宜選択して使用することができるが、特に耐
熱性材料から成るモノリス担体が好ましく、例えばコー
ディライトなどのセラミックまたはフェライト系ステン
レスなどの金属製のものが挙げられる。
【００２５】本発明で用いる多孔質担体としては、アル
ミナ、シリカアルミナおよびゼオライトから成る群から
選ばれた少なくとも１種が好適に用いられるが、特に活
性アルミナが好ましい。また、耐熱比表面積を高める目
的で、これに希土類元素やジルコニウムなどを添加して
もよい。多孔質担体の使用量は触媒１Ｌ当たり５０〜３
００ｇの範囲であることが好ましい。
ミナ、シリカアルミナおよびゼオライトから成る群から
選ばれた少なくとも１種が好適に用いられるが、特に活
性アルミナが好ましい。また、耐熱比表面積を高める目
的で、これに希土類元素やジルコニウムなどを添加して
もよい。多孔質担体の使用量は触媒１Ｌ当たり５０〜３
００ｇの範囲であることが好ましい。
【００２６】本発明で用いる貴金属の量は、ＮＯｘ吸収
機能と三元機能が十分に得られる限り、特に制限されな
いが、一般の三元触媒で用いられているように触媒１Ｌ
当たり０．１〜１０ｇの範囲であることが好ましい。
機能と三元機能が十分に得られる限り、特に制限されな
いが、一般の三元触媒で用いられているように触媒１Ｌ
当たり０．１〜１０ｇの範囲であることが好ましい。
【００２７】請求項１記載の白金および／またはパラジ
ウムを担持する複合体の各構成元素は、これら全てが複
合化しているとその作用は最大限に発揮されるが、少な
くとも一部が複合体を形成している場合でも目的とする
作用は得られる。
ウムを担持する複合体の各構成元素は、これら全てが複
合化しているとその作用は最大限に発揮されるが、少な
くとも一部が複合体を形成している場合でも目的とする
作用は得られる。
【００２８】また、同様に請求項２記載の複合体粉末の
各構成元素も、これら全てが複合化しているとその作用
は最大限に発揮されるが、少なくとも一部が複合体を形
成している場合でも目的とする作用は得られる。
各構成元素も、これら全てが複合化しているとその作用
は最大限に発揮されるが、少なくとも一部が複合体を形
成している場合でも目的とする作用は得られる。
【００２９】上記複合体が複合化して存在することを、
例えばＸ線回折測定により確認することができる。この
複合体中には、構成元素に含まれる不純物を含んでも、
その作用を妨げる量でなければ構わない。例えば複合体
を構成するバリウム中にストロンチウムが微量含まれた
り、またはランタン中にセリウム、ネオジウム、サマリ
ウムなどが微量含まれたり、またジルコニウム中にハフ
ニウムが微量含まれていても構わない。
例えばＸ線回折測定により確認することができる。この
複合体中には、構成元素に含まれる不純物を含んでも、
その作用を妨げる量でなければ構わない。例えば複合体
を構成するバリウム中にストロンチウムが微量含まれた
り、またはランタン中にセリウム、ネオジウム、サマリ
ウムなどが微量含まれたり、またジルコニウム中にハフ
ニウムが微量含まれていても構わない。
【００３０】上記複合体の製造方法としては、例えば各
成分の金属塩（硝酸塩、炭酸塩、酢酸塩、クエン酸塩、
塩酸塩など）の水溶液を調製し、場合によってはこれに
沈澱材（アンモニア、炭酸アンモニウムなど）を添加し
て沈澱物を生成させ、これら溶液または沈澱物を乾燥
し、焼成して複合酸化物粉末を得る方法がある。このよ
うな方法により各成分の少なくとも一部が複合化し、本
発明の目的を達成することができる。但し、上記複合体
の製造方法は上記方法に必ずしも限定されるものでな
く、上記以外の方法でも複合体が形成されるのであれば
よい。
成分の金属塩（硝酸塩、炭酸塩、酢酸塩、クエン酸塩、
塩酸塩など）の水溶液を調製し、場合によってはこれに
沈澱材（アンモニア、炭酸アンモニウムなど）を添加し
て沈澱物を生成させ、これら溶液または沈澱物を乾燥
し、焼成して複合酸化物粉末を得る方法がある。このよ
うな方法により各成分の少なくとも一部が複合化し、本
発明の目的を達成することができる。但し、上記複合体
の製造方法は上記方法に必ずしも限定されるものでな
く、上記以外の方法でも複合体が形成されるのであれば
よい。
【００３１】セリウムとジルコニウムからなる複合酸化
物は、これら全てが複合化しているとその作用は最大限
に発揮することができるが、少なくとも一部が複合体を
形成している場合でも目的とする作用は得られる。この
セリウムとジルコニウムからなる複合酸化物を製造する
際のセリウムとジルコニウムの比は、金属原子比で１／
９〜９／１であることが好ましい。このような比とする
ことで目的とする貴金属の熱劣化抑制作用が充分とな
る。
物は、これら全てが複合化しているとその作用は最大限
に発揮することができるが、少なくとも一部が複合体を
形成している場合でも目的とする作用は得られる。この
セリウムとジルコニウムからなる複合酸化物を製造する
際のセリウムとジルコニウムの比は、金属原子比で１／
９〜９／１であることが好ましい。このような比とする
ことで目的とする貴金属の熱劣化抑制作用が充分とな
る。
【００３２】セリウムとジルコニウムからなる複合酸化
物が複合化して存在することは、例えばＸ線回折測定に
より確認することができる。この複合酸化物中には、構
成元素に含まれる不純物を含んでも、その作用を妨げる
量でなければ構わない。例えば複合酸化物を構成するジ
ルコニウム中にハフニウムが微量含まれたり、またはセ
リウム中にランタン、ネオジウム、サマリウムなどが微
量含まれても構わない。
物が複合化して存在することは、例えばＸ線回折測定に
より確認することができる。この複合酸化物中には、構
成元素に含まれる不純物を含んでも、その作用を妨げる
量でなければ構わない。例えば複合酸化物を構成するジ
ルコニウム中にハフニウムが微量含まれたり、またはセ
リウム中にランタン、ネオジウム、サマリウムなどが微
量含まれても構わない。
【００３３】セリウムとジルコニウムからなる複合酸化
物の製造方法としては、例えば各成分の金属塩（硝酸
塩、炭酸塩、酢酸塩、クエン酸塩、塩酸塩など）の水溶
液を調製し、場合によってはこれに沈澱材（アンモニ
ア、炭酸アンモニウムなど）を添加して沈澱物を生成さ
せ、これら溶液または沈澱物を乾燥し、焼成して複合酸
化物粉末を得る方法がある。このような方法により各成
分の少なくとも一部が複合化し、本発明の目的を達成す
ることができる。但し、複合酸化物の製造方法は上記方
法に必ずしも限定されるものでなく、上記以外の方法で
も複合体が形成されるのであればよい。
物の製造方法としては、例えば各成分の金属塩（硝酸
塩、炭酸塩、酢酸塩、クエン酸塩、塩酸塩など）の水溶
液を調製し、場合によってはこれに沈澱材（アンモニ
ア、炭酸アンモニウムなど）を添加して沈澱物を生成さ
せ、これら溶液または沈澱物を乾燥し、焼成して複合酸
化物粉末を得る方法がある。このような方法により各成
分の少なくとも一部が複合化し、本発明の目的を達成す
ることができる。但し、複合酸化物の製造方法は上記方
法に必ずしも限定されるものでなく、上記以外の方法で
も複合体が形成されるのであればよい。
【００３４】触媒中のバリウム化合物の形態は炭酸バリ
ウムであることが好ましく、一部水酸化物、酸化物が混
合していても良い。炭酸バリウムを含有せしめる方法に
は、例えば酢酸バリウム水溶液を含浸担持し、３００〜
５００℃で焼成する方法がある。
ウムであることが好ましく、一部水酸化物、酸化物が混
合していても良い。炭酸バリウムを含有せしめる方法に
は、例えば酢酸バリウム水溶液を含浸担持し、３００〜
５００℃で焼成する方法がある。
【００３５】貴金属を担持する方法としては、例えば貴
金属塩水溶液を粉末と混合し、乾燥後３００〜５００℃
で焼成する方法が挙げられる。本発明の触媒の製造方法
としては、例えば触媒層を構成する粉末を調製し、混合
し、この混合物に水と場合によっては硝酸性アルミニウ
ムゾル等の増粘剤を加えて湿式粉砕し、得られたスラリ
をハニカム担体に担持して乾燥し、焼成する方法が挙げ
られる。
金属塩水溶液を粉末と混合し、乾燥後３００〜５００℃
で焼成する方法が挙げられる。本発明の触媒の製造方法
としては、例えば触媒層を構成する粉末を調製し、混合
し、この混合物に水と場合によっては硝酸性アルミニウ
ムゾル等の増粘剤を加えて湿式粉砕し、得られたスラリ
をハニカム担体に担持して乾燥し、焼成する方法が挙げ
られる。
【００３６】
【実施例】以下、本発明を実施例によって更に詳細に説
明するが、本発明はこれによって限定されるものではな
い。
明するが、本発明はこれによって限定されるものではな
い。
【００３７】実施例１ 活性アルミナ粉末に硝酸Ｒｈ水溶液を含浸し、乾燥後４
００℃で１時間焼成して、Ｒｈ担持活性アルミナ粉末
（粉末Ａ）を得た。この粉末のＲｈ濃度は２．０重量％
であった。活性アルミナ粉末に硝酸Ｐｄ水溶液を含浸
し、乾燥後４００℃で１時間焼成して、Ｐｄ担持活性ア
ルミナ粉末（粉末Ｂ）を得た。この粉末のＰｄ濃度は
４．０重量％であった。
００℃で１時間焼成して、Ｒｈ担持活性アルミナ粉末
（粉末Ａ）を得た。この粉末のＲｈ濃度は２．０重量％
であった。活性アルミナ粉末に硝酸Ｐｄ水溶液を含浸
し、乾燥後４００℃で１時間焼成して、Ｐｄ担持活性ア
ルミナ粉末（粉末Ｂ）を得た。この粉末のＰｄ濃度は
４．０重量％であった。
【００３８】炭酸ランタン、炭酸バリウムおよび炭酸コ
バルトの混合物にクエン酸を加え、乾燥後７００℃で焼
成し、粉末を得た。この粉末は金属原子比でランタン／
バリウム／コバルト＝４／５／１０であった。この粉末
にジニトロジアンミンＰｔ水溶液を含浸し、乾燥後４０
０℃で１時間焼成して、白金担持粉末（粉末Ｃ）を得
た。この粉末のＰｔ濃度は４．０重量％であった。
バルトの混合物にクエン酸を加え、乾燥後７００℃で焼
成し、粉末を得た。この粉末は金属原子比でランタン／
バリウム／コバルト＝４／５／１０であった。この粉末
にジニトロジアンミンＰｔ水溶液を含浸し、乾燥後４０
０℃で１時間焼成して、白金担持粉末（粉末Ｃ）を得
た。この粉末のＰｔ濃度は４．０重量％であった。
【００３９】粉末Ａ１０６ｇ、粉末Ｂ２６５ｇ、粉末Ｃ
２１２ｇ、活性アルミナ粉末３１８ｇおよび水９００ｇ
を磁性ボールミルに投入し、混合粉砕してスラリ液を得
た。このスラリ液をコーディライト質モノリス担体
（１．０Ｌ、４００セル）に付着させ、空気流にてセル
内の余剰のスラリを取り除いて１３０℃で乾燥した後、
４００℃で１時間焼成した。この作業を２回行い、コー
ト層重量１５０ｇ／Ｌ−担体の（触媒−１）を得た。
２１２ｇ、活性アルミナ粉末３１８ｇおよび水９００ｇ
を磁性ボールミルに投入し、混合粉砕してスラリ液を得
た。このスラリ液をコーディライト質モノリス担体
（１．０Ｌ、４００セル）に付着させ、空気流にてセル
内の余剰のスラリを取り除いて１３０℃で乾燥した後、
４００℃で１時間焼成した。この作業を２回行い、コー
ト層重量１５０ｇ／Ｌ−担体の（触媒−１）を得た。
【００４０】実施例２ 粉末Ｃのコバルトに代えて鉄を用いた以外は、実施例１
と全く同様の方法で作成し、（触媒−２）を得た。
と全く同様の方法で作成し、（触媒−２）を得た。
【００４１】実施例３ 粉末Ｃのコバルトに代えてニッケルを用いた以外は、実
施例１と全く同様の方法で作成し、（触媒−３）を得
た。
施例１と全く同様の方法で作成し、（触媒−３）を得
た。
【００４２】実施例４ 粉末Ｃのコバルトに代えてマンガンを用いた以外は、実
施例１と全く同様の方法で作成し、（触媒−４）を得
た。
施例１と全く同様の方法で作成し、（触媒−４）を得
た。
【００４３】比較例１ 粉末Ｃのランタンを除いた以外は、実施例１と全く同様
の方法で作成し、（触媒−５）を得た。
の方法で作成し、（触媒−５）を得た。
【００４４】比較例２ 粉末Ｃのバリウムを除いた以外は、実施例１と全く同様
の方法で作成し、（触媒−６）を得た。
の方法で作成し、（触媒−６）を得た。
【００４５】比較例３ 粉末Ｃのコバルトを除いた以外は、実施例１と全く同様
の方法で作成し、（触媒−７）を得た。
の方法で作成し、（触媒−７）を得た。
【００４６】実施例５ 粉末Ｃ４２４ｇ、活性アルミナ粉末４７６ｇおよび水９
００ｇを磁性ボールミルに投入し、混合粉砕してスラリ
液を得た。このスラリ液をコーディライト質モノリス担
体（１．０Ｌ、４００セル）に付着させ、空気流にてセ
ル内の余剰のスラリを取り除いて１３０℃で乾燥した
後、４００℃で１時間焼成し、コート層重量７５ｇ／Ｌ
−担体を得た。粉末Ａ２１１ｇ、粉末Ｂ５２９ｇ、活性
アルミナ粉末１６０および水９００ｇを磁性ボールミル
に投入し、混合粉砕してスラリ液を得た。このスラリ液
を上記７５ｇ／Ｌ担体に付着させ、空気流にてセル内の
余剰のスラリを取り除いて１３０℃で乾燥した後、４０
０℃で１時間焼成し、コート層重量１５０ｇ／Ｌ−担体
（触媒８）を得た。
００ｇを磁性ボールミルに投入し、混合粉砕してスラリ
液を得た。このスラリ液をコーディライト質モノリス担
体（１．０Ｌ、４００セル）に付着させ、空気流にてセ
ル内の余剰のスラリを取り除いて１３０℃で乾燥した
後、４００℃で１時間焼成し、コート層重量７５ｇ／Ｌ
−担体を得た。粉末Ａ２１１ｇ、粉末Ｂ５２９ｇ、活性
アルミナ粉末１６０および水９００ｇを磁性ボールミル
に投入し、混合粉砕してスラリ液を得た。このスラリ液
を上記７５ｇ／Ｌ担体に付着させ、空気流にてセル内の
余剰のスラリを取り除いて１３０℃で乾燥した後、４０
０℃で１時間焼成し、コート層重量１５０ｇ／Ｌ−担体
（触媒８）を得た。
【００４７】実施例６ 硝酸セリウム、硝酸ジルコニウムおよび水の混合水溶液
にアンモニアを加え、乾燥後５００℃で焼成し、粉末を
得た。この粉末は金属原子比でセリウム／ジルコニウム
＝８／２であった。この粉末に硝酸Ｐｄ水溶液を含浸
し、乾燥後４００℃で１時間焼成して、Ｐｄ担持粉末
（粉末Ｄ）を得た。この粉末のＰｄ濃度は４．０重量％
であった。粉末Ｂに代えて粉末Ｄを用いた以外は、実施
例１と全く同様の方法で作成し、（触媒−９）を得た。
にアンモニアを加え、乾燥後５００℃で焼成し、粉末を
得た。この粉末は金属原子比でセリウム／ジルコニウム
＝８／２であった。この粉末に硝酸Ｐｄ水溶液を含浸
し、乾燥後４００℃で１時間焼成して、Ｐｄ担持粉末
（粉末Ｄ）を得た。この粉末のＰｄ濃度は４．０重量％
であった。粉末Ｂに代えて粉末Ｄを用いた以外は、実施
例１と全く同様の方法で作成し、（触媒−９）を得た。
【００４８】実施例７ 触媒−１に酢酸バリウム水溶液を含浸担持し、１２０℃
で乾燥後４００℃で焼成し、（触媒−１０）を得た。
で乾燥後４００℃で焼成し、（触媒−１０）を得た。
【００４９】実施例８ 活性アルミナ粉末に硝酸Ｒｈ水溶液を含浸し、乾燥後４
００℃で１時間焼成して、Ｒｈ担持活性アルミナ粉末
（粉末Ａ）を得た。この粉末のＲｈ濃度は２．０重量％
であった。活性アルミナ粉末に硝酸Ｐｄ水溶液を含浸
し、乾燥後４００℃で１時間焼成しし、Ｐｄ担持活性ア
ルミナ粉末（粉末Ｂ）を得た。この粉末のＰｄ濃度は
４．０重量％であった。
００℃で１時間焼成して、Ｒｈ担持活性アルミナ粉末
（粉末Ａ）を得た。この粉末のＲｈ濃度は２．０重量％
であった。活性アルミナ粉末に硝酸Ｐｄ水溶液を含浸
し、乾燥後４００℃で１時間焼成しし、Ｐｄ担持活性ア
ルミナ粉末（粉末Ｂ）を得た。この粉末のＰｄ濃度は
４．０重量％であった。
【００５０】炭酸ランタン、炭酸バリウムおよび炭酸コ
バルトの混合物にクエン酸を加え、乾燥後７００℃で焼
成し、粉末（Ｃ）を得た。この粉末は金属原子比でラン
タン／バリウム／コバルト＝４／５／１０であった。こ
の粉末に硝酸Ｐｄ水溶液を含浸し、乾燥後４００℃で１
時間焼成して、Ｐｄ担持粉末（粉末Ｅ）を得た。この粉
末のＰｄ濃度は４．０重量％であった。
バルトの混合物にクエン酸を加え、乾燥後７００℃で焼
成し、粉末（Ｃ）を得た。この粉末は金属原子比でラン
タン／バリウム／コバルト＝４／５／１０であった。こ
の粉末に硝酸Ｐｄ水溶液を含浸し、乾燥後４００℃で１
時間焼成して、Ｐｄ担持粉末（粉末Ｅ）を得た。この粉
末のＰｄ濃度は４．０重量％であった。
【００５１】粉末Ａを１０６ｇ、粉末Ｂを２６５ｇ、粉
末Ｃを２１２ｇ、活性アルミナ粉末を３１８ｇ、水９０
０ｇを磁性ボールミルに投入し、混合粉砕してスラリ液
を得た。このスラリ液をコーディライト質モノリス担体
（１．０Ｌ、４００セル）に付着させ、空気流にてセル
内の余剰のスラリを取り除いて１３０℃で乾燥した後、
４００℃で１時間焼成した。この作業を２回行い、コー
ト層重量１５０ｇ／Ｌ−担体の（触媒−１１）を得た。
末Ｃを２１２ｇ、活性アルミナ粉末を３１８ｇ、水９０
０ｇを磁性ボールミルに投入し、混合粉砕してスラリ液
を得た。このスラリ液をコーディライト質モノリス担体
（１．０Ｌ、４００セル）に付着させ、空気流にてセル
内の余剰のスラリを取り除いて１３０℃で乾燥した後、
４００℃で１時間焼成した。この作業を２回行い、コー
ト層重量１５０ｇ／Ｌ−担体の（触媒−１１）を得た。
【００５２】実施例９ 活性アルミナ粉末に硝酸Ｒｈ水溶液を含浸し、乾燥後４
００℃で１時間焼成して、Ｒｈ担持活性アルミナ粉末
（粉末Ａ）粒径０．１〜１００μｍを得た。この粉末の
Ｒｈ濃度は２．０重量％であった。活性アルミナ粉末に
硝酸Ｐｄ水溶液を含浸し、乾燥後４００℃で１時間焼成
して、Ｐｄ担持活性アルミナ粉末（粉末Ｂ）粒径０．１
〜１００μｍを得た。この粉末のＰｄ濃度は４．０重量
％であった。
００℃で１時間焼成して、Ｒｈ担持活性アルミナ粉末
（粉末Ａ）粒径０．１〜１００μｍを得た。この粉末の
Ｒｈ濃度は２．０重量％であった。活性アルミナ粉末に
硝酸Ｐｄ水溶液を含浸し、乾燥後４００℃で１時間焼成
して、Ｐｄ担持活性アルミナ粉末（粉末Ｂ）粒径０．１
〜１００μｍを得た。この粉末のＰｄ濃度は４．０重量
％であった。
【００５３】炭酸ランタン、炭酸バリウム、炭酸コバル
トおよび炭酸ジルコニウムの混合物にクエン酸を加え、
乾燥後７００℃で焼成し、粉末（粉末Ｃ）粒径０．１〜
１００μｍを得た。この粉末は金属原子比でランタン／
バリウム／コバルト／ジルコニウム＝２／７／１０／１
０であった。
トおよび炭酸ジルコニウムの混合物にクエン酸を加え、
乾燥後７００℃で焼成し、粉末（粉末Ｃ）粒径０．１〜
１００μｍを得た。この粉末は金属原子比でランタン／
バリウム／コバルト／ジルコニウム＝２／７／１０／１
０であった。
【００５４】粉末Ａ１５９ｇ、粉末Ｂ１９８ｇ、粉末Ｃ
１９８ｇ、活性アルミナ粉末３４４ｇおよび水９００ｇ
を磁性ボールミルに投入し、混合粉砕してスラリ液を得
た。このスラリ液をコーディライト質モノリス担体
（１．０Ｌ、４００セル）に付着させ、空気流にてセル
内の余剰のスラリを取り除いて１３０℃で乾燥した後、
４００℃で１時間焼成した。この作業を２回行い、コー
ト層重量２００ｇ／Ｌ−担体の（触媒−１２）を得た。
１９８ｇ、活性アルミナ粉末３４４ｇおよび水９００ｇ
を磁性ボールミルに投入し、混合粉砕してスラリ液を得
た。このスラリ液をコーディライト質モノリス担体
（１．０Ｌ、４００セル）に付着させ、空気流にてセル
内の余剰のスラリを取り除いて１３０℃で乾燥した後、
４００℃で１時間焼成した。この作業を２回行い、コー
ト層重量２００ｇ／Ｌ−担体の（触媒−１２）を得た。
【００５５】実施例１０ 粉末Ｃのコバルトに代えて鉄を用いた以外は、実施例１
と全く同様の方法で作成し、（触媒−１３）を得た。
と全く同様の方法で作成し、（触媒−１３）を得た。
【００５６】実施例１１ 粉末Ｃのコバルトに代えてニッケルを用いた以外は、実
施例１と全く同様の方法で作成し、（触媒−１４）を得
た。
施例１と全く同様の方法で作成し、（触媒−１４）を得
た。
【００５７】実施例１２ 粉末Ｃのコバルトに代えてマンガンを用いた以外は、実
施例１と全く同様の方法で作成し、（触媒−１５）を得
た。
施例１と全く同様の方法で作成し、（触媒−１５）を得
た。
【００５８】実施例１３ 粉末ＣのＢａに代えてＫを用いた以外は、実施例１と全
く同様の方法で作成し、（触媒−１６）を得た。
く同様の方法で作成し、（触媒−１６）を得た。
【００５９】比較例４ 粉末Ｃのランタンを除いた以外は、実施例９と全く同様
の方法で作成し、（触媒−１７）を得た。
の方法で作成し、（触媒−１７）を得た。
【００６０】比較例５ 粉末Ｃのバリウムを除いた以外は、実施例９と全く同様
の方法で作成し、（触媒−１８）を得た。
の方法で作成し、（触媒−１８）を得た。
【００６１】比較例６ 粉末Ｃのコバルトを除いた以外は、実施例９と全く同様
の方法で作成し、（触媒−１９）を得た。
の方法で作成し、（触媒−１９）を得た。
【００６２】比較例７ 粉末Ｃのジルコニウムを除いた以外は、実施例９と全く
同様の方法で作成し、（触媒−２０）を得た。
同様の方法で作成し、（触媒−２０）を得た。
【００６３】実施例１４ 粉末Ｃ３９７ｇ、活性アルミナ粉末５０３ｇおよび水９
００ｇを磁性ボールミルに投入し、混合粉砕してスラリ
液を得た。このスラリ液をコーディライト質モノリス担
体（１．０Ｌ、４００セル）に付着させ、空気流にてセ
ル内の余剰のスラリを取り除いて１３０℃で乾燥後、４
００℃で１時間焼成し、コート層重量１００ｇ／Ｌ−担
体を得た。
００ｇを磁性ボールミルに投入し、混合粉砕してスラリ
液を得た。このスラリ液をコーディライト質モノリス担
体（１．０Ｌ、４００セル）に付着させ、空気流にてセ
ル内の余剰のスラリを取り除いて１３０℃で乾燥後、４
００℃で１時間焼成し、コート層重量１００ｇ／Ｌ−担
体を得た。
【００６４】粉末Ａ３１８ｇ、粉末Ｂ３９７ｇ、活性ア
ルミナ粉末１８５ｇおよび水９００ｇを磁性ボールミル
に投入し、混合粉砕してスラリ液を得た。このスラリ液
を上記１００ｇ／Ｌ担体に付着させ、空気流にてセル内
の余剰のスラリを取り除いて１３０℃で乾燥した後、４
００℃で１時間焼成し、コート層重量２００ｇ／Ｌ−担
体の（触媒−２１）を得た。
ルミナ粉末１８５ｇおよび水９００ｇを磁性ボールミル
に投入し、混合粉砕してスラリ液を得た。このスラリ液
を上記１００ｇ／Ｌ担体に付着させ、空気流にてセル内
の余剰のスラリを取り除いて１３０℃で乾燥した後、４
００℃で１時間焼成し、コート層重量２００ｇ／Ｌ−担
体の（触媒−２１）を得た。
【００６５】実施例１５ 硝酸セリウム、硝酸ジルコニウムおよび水の混合水溶液
にアンモニアを加え、乾燥後５００℃で焼成し、粉末を
得た。この粉末を金属原子比でセリウム／ジルコニウム
＝８／２であった。この粉末に硝酸Ｐｄ水溶液を含浸
し、乾燥後４００℃で１時間焼成して、Ｐｄ担持粉末
（粉末Ｄ）を得た。この粉末のＰｄ濃度は４．０重量％
であった。粉末Ｂに代えて粉末Ｄを用いた以外は、実施
例９と全く同様の方法で作成し、触媒−２２）を得た。
にアンモニアを加え、乾燥後５００℃で焼成し、粉末を
得た。この粉末を金属原子比でセリウム／ジルコニウム
＝８／２であった。この粉末に硝酸Ｐｄ水溶液を含浸
し、乾燥後４００℃で１時間焼成して、Ｐｄ担持粉末
（粉末Ｄ）を得た。この粉末のＰｄ濃度は４．０重量％
であった。粉末Ｂに代えて粉末Ｄを用いた以外は、実施
例９と全く同様の方法で作成し、触媒−２２）を得た。
【００６６】実施例１６ 触媒−１１に酢酸バリウム水溶液を含浸担持し、１２０
℃で乾燥後４００℃で焼成し、（触媒−２３）を得た。
℃で乾燥後４００℃で焼成し、（触媒−２３）を得た。
【００６７】実施例１７ 粉末Ｂの作成時に硝酸Ｐｄ水溶液を用いる代わりにジニ
トロジアンミンＰｔ水溶液を用いた以外は、実施例９と
全く同様の方法で作成し、（触媒−２４）を得た。
トロジアンミンＰｔ水溶液を用いた以外は、実施例９と
全く同様の方法で作成し、（触媒−２４）を得た。
【００６８】実施例１８ 活性アルミナ粉末に塩化Ｉｒ水溶液を含浸し、乾燥後４
００℃で１時間焼成して、Ｉｒ担持活性アルミナ粉末
（粉末Ｅ）を得た。この粉末のＩｒ濃度は２．０重量％
であった。粉末Ａ１５９ｇ、粉末Ｂ１９８ｇ、粉末Ｃ１
９８ｇ、粉末Ｅ１５９ｇ、活性アルミナ粉末１８６ｇお
よび水９００ｇを磁性ボールミルに投入し、混合粉砕し
てスラリ液を得た。このスラリ液をコーディライト質モ
ノリス担体（１．０Ｌ、４００セル）に付着させ、空気
流にてセル内の余剰のスラリを取り除いて１３０℃で乾
燥した後、４００℃で１時間焼成した。この作業を２回
行い、コート層重量２００ｇ／Ｌ−担体の（触媒−２
５）を得た。
００℃で１時間焼成して、Ｉｒ担持活性アルミナ粉末
（粉末Ｅ）を得た。この粉末のＩｒ濃度は２．０重量％
であった。粉末Ａ１５９ｇ、粉末Ｂ１９８ｇ、粉末Ｃ１
９８ｇ、粉末Ｅ１５９ｇ、活性アルミナ粉末１８６ｇお
よび水９００ｇを磁性ボールミルに投入し、混合粉砕し
てスラリ液を得た。このスラリ液をコーディライト質モ
ノリス担体（１．０Ｌ、４００セル）に付着させ、空気
流にてセル内の余剰のスラリを取り除いて１３０℃で乾
燥した後、４００℃で１時間焼成した。この作業を２回
行い、コート層重量２００ｇ／Ｌ−担体の（触媒−２
５）を得た。
【００６９】実施例１９ 粉末Ｂの作成時に硝酸Ｐｄ水溶液を用いる代わりにジニ
トロジアンミンＰｔ水溶液を用いた以外は、実施例１８
と全く同様の方法で作成し、（触媒−２６）を得た。
トロジアンミンＰｔ水溶液を用いた以外は、実施例１８
と全く同様の方法で作成し、（触媒−２６）を得た。
【００７０】試験例 耐久方法 排気量４４００ｃｃのエンジンの排気系に触媒を装着
し、触媒入口温度７５０℃で５０時間運転した。 評価方法１（実施例１〜８および比較例１〜３） 排気量２０００ｃｃのエンジンの排気系に触媒を装着
し、１）Ａ／Ｆ＝１４．６を６０秒→２）Ａ／Ｆ＝２２
を６０秒→３）Ａ／Ｆ＝４０を６０秒の運転を繰り返し
た。触媒入口温度は３００℃とした。この切り替え運転
１サイクルのトータル転化率を求めた。
し、触媒入口温度７５０℃で５０時間運転した。 評価方法１（実施例１〜８および比較例１〜３） 排気量２０００ｃｃのエンジンの排気系に触媒を装着
し、１）Ａ／Ｆ＝１４．６を６０秒→２）Ａ／Ｆ＝２２
を６０秒→３）Ａ／Ｆ＝４０を６０秒の運転を繰り返し
た。触媒入口温度は３００℃とした。この切り替え運転
１サイクルのトータル転化率を求めた。
【００７１】評価方法２（実施例９〜１８および比較例
４〜７） 排気両２０００ｃｃのエンジンの排気系に触媒を装着
し、１）Ａ／Ｆ＝１４．６を６０秒→２）Ａ／Ｆ＝２２
を６０秒の運転を繰り返した。触媒入口温度は３００℃
とした。この切り替え運転１サイクルのトータル転化率
を求めた。
４〜７） 排気両２０００ｃｃのエンジンの排気系に触媒を装着
し、１）Ａ／Ｆ＝１４．６を６０秒→２）Ａ／Ｆ＝２２
を６０秒の運転を繰り返した。触媒入口温度は３００℃
とした。この切り替え運転１サイクルのトータル転化率
を求めた。
【００７２】
【表１】
【００７３】
【表２】
【００７４】
【表３】
【００７５】
【表４】
【００７６】
フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 ＦＩ Ｂ０１Ｊ 29/076 Ｂ０１Ｊ 23/64 １０４Ａ
Claims (11)
- 【請求項１】 触媒担体上に、パラジウムおよび／また
はロジウムを多孔質担体に担持した粉末と、 次の一般式：（Ｌａ1-x Ａx ）1-αＢＯ1-δ （式中、０＜ｘ＜１、０＜α＜０．２、０≦δ≦１ Ａ＝Ｂａおよび／またはＫ Ｂ＝鉄、コバルト、ニッケルおよびマンガンから成る群
から選ばれた少なくとも一種を示す） で表される複合体に白金および／またはパラジウムを担
持した粉末とを有することを特徴とする酸素過剰雰囲気
下の窒素酸化物を浄化する排ガス浄化用触媒。 - 【請求項２】 触媒担体上に、白金、パラジウム、ロジ
ウムおよびイリジウムから成る群から選ばれた少なくと
も一種を多孔質担体に担持した粉末と、 次の一般式：（Ｌａ1-x Ａx )1- αＢＺｒβＯ1-δ （式中、０＜ｘ＜１、０＜α＜０．２、０＜β＜３、０
≦δ≦１ Ａ＝Ｂａおよび／またはＫ Ｂ＝鉄、コバルト、ニッケルおよびマンガンから成る群
から選ばれた少なくとも一種を示す） で表される複合体粉末とを有することを特徴とする酸素
過剰雰囲気下の窒素酸化物を浄化する排ガス浄化用触
媒。 - 【請求項３】 複合体にジルコニウムを含有することを
特徴とする請求項１記載の酸素過剰雰囲気下の窒素酸化
物を浄化する排ガス浄化用触媒。 - 【請求項４】 多孔質担体がアルミナ、シリカアルミナ
およびゼオライトから成る群から選ばれた少なくとも１
種であることを特徴とする請求項１乃至３記載の酸素過
剰雰囲気下の窒素酸化物を浄化する排ガス浄化用触媒。 - 【請求項５】 触媒層を少なくとも２層設け、下層に白
金および／またはパラジウム担持複合体を含有すること
を特徴とする請求項１または３または４記載の酸素過剰
雰囲気下の窒素酸化物を浄化する排ガス浄化用触媒。 - 【請求項６】 触媒層を少なくとも２層設け、下層に複
合体粉末を含有することを特徴とする請求項２または４
記載の酸素過剰雰囲気下の窒素酸化物を浄化する排ガス
浄化用触媒。 - 【請求項７】 セリウムとジルコニウムとからなる複合
酸化物を含有することを特徴とする請求項１乃至６記載
の酸素過剰雰囲気下の窒素酸化物を浄化する排ガス浄化
用触媒。 - 【請求項８】 セリウムとジルコニウムとからなる複合
酸化物にパラジウムを担持した粉末を含有することを特
徴とする請求項７記載の酸素過剰雰囲気下の窒素酸化物
を浄化する排ガス浄化用触媒。 - 【請求項９】 セリウムとジルコニウムとからなる複合
酸化物に白金および／またはパラジウムを担持した粉末
を含有することを特徴とする請求項７記載の酸素過剰雰
囲気下の窒素酸化物を浄化する排ガス浄化用触媒。 - 【請求項１０】 Ｂａ化合物を含むことを特徴とする請
求項１乃至９記載の酸素過剰雰囲気下の窒素酸化物を浄
化する排ガス浄化用触媒。 - 【請求項１１】 空燃比が、ストイキオメトリーと１５
〜５０の範囲とを繰り返すリーンバーンエンジン車から
排出される排ガスを浄化することを特徴とする請求項１
乃至９記載の酸素過剰雰囲気下の窒素酸化物を浄化する
排ガス浄化用触媒。
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