JPH10237334A - メチン色素 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】染着性、脱色性に優れたメチン色素を提供す
る。 【解決手段】分子内に下記一般式化１で示される置換基
を少なくとも１つ有するメチン色素。 【化１】 ［式中Ｒ₁は、置換もしくは無置換のアルキル基、アリ
ール基、複素環基を表し、ｎは１〜４を表す。］

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、染料、医薬品、分
光増感色素等に有効な新規なメチン色素に関するもので
あり、さらに詳しくはハロゲン化銀写真感光材料に用い
る分光増感色素として有用な色素に関するものである。

【０００２】

【従来の技術】メチン色素はその合成の容易さ、バリエ
ーションの豊富さ、吸光度の高さといった長所のため
に、様々な分野において応用、研究が行われてきた。特
にハロゲン化銀写真感光材料の分野においては、分光増
感色素や減感色素、あるいはハレーションやイラジエー
ションを防止するために不要な波長の光を吸収するフィ
ルター染料として、従来多くのメチン色素が知られてき
た。

【０００３】ハロゲン化銀写真感光材料はその使用目的
に応じて、それぞれ異なる特定波長域において高い感度
をもつことが要求される。そのようなハロゲン化銀写真
感光材料の製造技術の１つとして、いろいろな型のメチ
ン色素が増感色素としてハロゲン化銀写真乳剤に添加さ
れ、そのハロゲン化銀の固有の感光波長域より長波長域
において、特定の波長域における感度を極めて有効に高
めることは一般によく知られている。

【０００４】色素によって分光増感をハロゲン化銀写真
乳剤に適用する場合には、単に分光増感効果の付与およ
び感度の上昇のみならず、次のような諸要求を満足する
ものでなければならない。（１）分光増感域が適当であ
ること。（２）感光材料の保存中において安定な写真特
性を維持していること。（３）現像処理後に分光増感の
ために投与した色素の残存による汚染やカブリを残さな
いこと。（４）他の写真用添加剤との悪い相互作用がな
いこと。

【０００５】上記諸要求を満足させるために、従来から
様々なタイプのメチン色素、例えばシアニン色素やメロ
シアニン色素類が提案されてきている。例えば、Ｈｅ−
Ｎｅレーザー、赤色ＬＤ、赤色ＬＥＤといった赤色光源
対応の増感色素については米国特許４，９６５，１８３
号、同５，１１６，７２２号等に記載の色素などが提案
されており、これらは現像処理後の残色汚染が少ないこ
とを特長の一つとして挙げている。

【０００６】しかし、これらの増感色素でさえ前記諸要
求を完全に満たすものではなく、さらなる改良が求めら
れている。

【０００７】

【発明が解決しようとする課題】本発明の目的は、染着
性、脱色性に優れた新規なメチン色素を提供し、特に写
真用分光増感色素として前記諸要求を満足させる高い感
度を有し、かつ現像処理後の残色汚染が少ない優れた色
素を提供することにある。

【０００８】

【課題を解決するための手段】本発明者らは種々検討の
結果、上記目的を満足させる優れた色素を下記の手段に
より見い出した。

【０００９】（１）分子内に下記一般式化５で示される
置換基を少なくとも１つ有するメチン色素。

【化５】 ［式中Ｒ₁は、置換もしくは無置換のアルキル基、アリ
ール基、複素環基を表し、ｎは１〜４を表す。］

【００１０】（２）メチン色素が下記一般式化６、化
７、または化８で表されることを特徴とする（１）に記
載のメチン色素。

【化６】 ［式中Ｚ₁およびＺ₂は、それぞれ５または６員含窒素複
素環を形成するのに必要な原子群を表す。Ｌ₁は置換あ
るいは無置換のメチン基が７個以下の奇数個共役二重結
合で連結されて形成される３価の基を表す。Ｒ₂および
Ｒ₃は、置換もしくは無置換のアルキル基、アリール基
を表し、これらのうち少なくとも一方は前記一般式化５
で示される置換基を有する。ｐおよびｑはそれぞれ０ま
たは１を表し、Ｘ^-は該分子の電荷を中和するための陰
イオンを表す。］

【化７】 ［式中Ｚ₁，Ｚ₂，Ｒ₂，Ｒ₃，ｐは一般式化６におけるそ
れぞれと同義である。Ｌ₂は置換あるいは無置換のメチ
ン基が６個以下の偶数個共役二重結合をするように連結
された４価の基を表し、Ｌ₃は置換あるいは無置換のメ
チン基が７個以下の奇数個共役二重結合で連結されて形
成される３価の基を表す。Ｙ₁およびＹ₂は、５または６
員含窒素複素環を形成するのに必要な原子群を表し、Ｒ
₂，Ｒ₃，Ｙ₁，Ｙ₂のうち少なくとも１つは前記一般式化
５で示される置換基を有する。ｒは０または１を表し、
Ｘ^-は該分子の電荷を中和するための陰イオンを表
す。］

【化８】 ［式中Ｚ₁，Ｒ₂，ｐは一般式化６におけるそれぞれと同
義であり、Ｌ₂，Ｙ₁，Ｙ₂，ｒは一般式化７におけるそ
れぞれと同義である。Ｙ₃およびＹ₄は、５または６員含
窒素複素環を形成するのに必要な原子群を表し、Ｒ₂，
Ｙ₁，Ｙ₂，Ｙ₃，Ｙ₄のうち少なくとも１つは前記一般式
化１で示される置換基を有する。ｍは０または１を表
す。］

【００１１】

【発明の実施の形態】以下、本発明について具体的に説
明する。本発明のメチン色素は色素分子中に前記一般式
化５で示される置換基を有する。このようなメチン色素
には、シアニン系、メロシアニン系、ローダシアニンに
代表される多核メチン色素系、オキソノール系、スチリ
ル系、ベンジリデン系、アリーリデン系などの構造のも
のが挙げられる。これらのメチン色素は、分子内の電荷
を中和するためのカチオンを有していてもよく、アルカ
リ金属イオン（例えば、ナトリウムイオン、カリウムイ
オン）、置換されていてもよいアンモニウムイオン（例
えば、アンモニウムイオン、トリエチルアンモニウムイ
オン、ピリジウムイオン、モルホリニウムイオン）、シ
アニン色素を形成する複素環オニウムイオン等が挙げら
れる。本発明としてはシアニン系、メロシアニン系、ロ
ーダシアニンに代表される多核メチン色素系のものがよ
り好ましい。

【００１２】本発明の特徴である一般式化５で表される
置換基について具体的に説明する。式中、Ｒ₁は置換さ
れていてもよいアルキル基（例えば、メチル基、エチル
基、ｎ−プロピル基、ｉ−プロピル基、ｎ−ブチル基、
ｎ−アミル基、β−ヒドロキシエチル基、γ−ヒドロキ
シプロピル基、β−アセトキシエチル基、γ−アセトキ
シプロピル基、β−メトキシエチル基、γ−メトキシプ
ロピル基、カルボキシメチル基、β−カルボキシエチル
基、γ−カルボキシプロピル基、δ−カルボキシブチル
基、ω−カルボキシペンチル基、メトキシカルボニルメ
チル基、エトキシカルボニルメチル基、β−メトキシカ
ルボニルエチル基、γ−メトキシカルボニルプロピル
基、δ−メトキシカルボニルブチル基、β−スルホエチ
ル基、γ−スルホプロピル基、γ−スルホブチル基、δ
−スルホブチル基、ベンジル基、フェネチル基、ｐ−カ
ルボキシベンジル基、ｐ−スルホフェネチル基、アリル
基、プロパルギル基、トリフルオロエチル基など）、ア
リール基（例えば、フェニル基、メトキシフェニル基、
クロロフェニル基、ニトロフェニル基など）、複素環基
（例えば、ピリジル基）を表す。これらのうち、炭素数
８個以下の置換もしくは無置換のアルキル基、アリール
基が好ましい。ｎは１〜４を表し、好ましくは１または
２である。

【００１３】次に一般式化６，化７，化８について具体
的に説明する。式中Ｚ₁およびＺ₂は、それぞれ５または
６員含窒素複素環を形成するのに必要な原子群を表す。
これらの含窒素複素環の具体例としては、例えば、オキ
サゾリン環、オキサゾール環、ベンゾオキサゾール環、
ナフトオキサゾール環、チアゾリン環、チアゾール環、
チアジン環、ベンゾチアゾール環、ナフトチアゾール
環、ベンゾセレナゾール環、ナフトセレナゾール環、キ
ノリン環、ベンゾキノリン環、インドレニン環、ベンゾ
インドレニン環、ベンズイミダゾール環、ナフトイミダ
ゾール環等がある。さらにこれらの複素環の炭素原子に
はハロゲン原子（例えば、塩素原子、臭素原子など）、
アルキル基（例えば、メチル基、エチル基、ｎ−プロピ
ル基、ｎ−ブチル基、ｔ−ブチル基、ｎ−アミル基な
ど）、アルコキシ基（例えば、メトキシ基、エトキシ
基、ｎ−プロポキシ基など）、ヒドロキシ基、トリフル
オロメチル基、シアノ基、アルカンスルホニル基（例え
ば、メタンスルホニル基、エタンスルホニル基など）、
スルファモイル基（例えば、スルファモイル基、Ｎ，Ｎ
−ジメチルスルファモイル基、ピペリジノスルホニル
基、モルホリノスルホニル基など）、アリール基（例え
ば、フェニル基、メトキシフェニル基など）などの置換
基がついていても良い。これらの中で好ましいものは、
置換基を含めての炭素数が１２個以下のものである。

【００１４】Ｙ₁、Ｙ₂およびＹ₃、Ｙ₄によって形成され
る含窒素複素環の具体例としては、例えばオキサゾリジ
ン環、チアゾリジン環、イミダゾリジン環、チオバルビ
ツール酸環等があり、これらの複素環の窒素置換基の例
としてはアルキル基（例えば、メチル基、エチル基、ｎ
−プロピル基、ｉ−プロピル基、ｎ−ブチル基、ｎ−ア
ミル基、β−ヒドロキシエチル基、γ−ヒドロキシプロ
ピル基、β−アセトキシエチル基、γ−アセトキシプロ
ピル基、β−メトキシエチル基、γ−メトキシプロピル
基、カルボキシメチル基、β−カルボキシエチル基、γ
−カルボキシプロピル基、δ−カルボキシブチル基、ω
−カルボキシペンチル基、メトキシカルボニルメチル
基、エトキシカルボニルメチル基、β−メトキシカルボ
ニルエチル基、γ−メトキシカルボニルプロピル基、δ
−メトキシカルボニルブチル基、β−スルホエチル基、
γ−スルホプロピル基、γ−スルホブチル基、δ−スル
ホブチル基、ベンジル基、フェネチル基、ｐ−カルボキ
シベンジル基、ｐ−スルホフェネチル基、アリル基、プ
ロパルギル基など）、アリール基（例えば、フェニル
基、メトキシフェニル基など）、複素環基（例えば、２
−ピリジル基、２−チアゾリル基、４−テトラヒドロピ
ラニル基など）等がある。これらの中で好ましいもの
は、置換基を含めての炭素数が１２個以下のものであ
る。

【００１５】Ｒ₂あるいはＲ₃は置換もしくは無置換のア
ルキル基（例えば、メチル基、エチル基、ｎ−プロピル
基、ｉ−プロピル基、ｎ−ブチル基、ｎ−アミル基、β
−ヒドロキシエチル基、γ−ヒドロキシプロピル基、β
−アセトキシエチル基、γ−アセトキシプロピル基、β
−メトキシエチル基、γ−メトキシプロピル基、カルボ
キシメチル基、β−カルボキシエチル基、γ−カルボキ
シプロピル基、δ−カルボキシブチル基、ω−カルボキ
シペンチル基、メトキシカルボニルメチル基、エトキシ
カルボニルメチル基、β−メトキシカルボニルエチル
基、γ−メトキシカルボニルプロピル基、δ−メトキシ
カルボニルブチル基、β−スルホエチル基、γ−スルホ
プロピル基、γ−スルホブチル基、δ−スルホブチル
基、ベンジル基、フェネチル基、ｐ−カルボキシベンジ
ル基、ｐ−スルホフェネチル基、アリル基、プロパルギ
ル基など）、アリ−ル基（例えば、フェニル基、メトキ
シフェニル基など）を表す。これらのうち、炭素数６個
以下の置換もしくは無置換のアルキル基が好ましい。

【００１６】Ｌ₁あるいはＬ₃は置換されていてもよいメ
チン基が７個以下の奇数個共役二重結合で連結されて形
成される３価の基（例えば、＝ＣＨ−、＝ＣＨ−ＣＨ＝
ＣＨ−、＝ＣＨ−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ＝ＣＨ−、＝ＣＨ−
ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ＝ＣＨ−など）を表す。
Ｌ₂は置換されていてもよいメチン基が６個以下の偶数
個共役二重結合を形成するように連結された４価の基
（例えば、＝ＣＨ−ＣＨ＝、＝ＣＨ−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ
＝、＝ＣＨ−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ＝ＣＨ−ＣＨ＝など）を
表す。これらのメチン基の置換基としては、置換されて
いてもよいアルキル基（例えば、メチル基、エチル基、
ベンジル基など）、アリール基（例えば、フェニル基な
ど）、アルコキシ基（例えば、メトキシ基、エトキシ基
など）、アリールオキシ基（例えば、フェノキシ基な
ど）、アルキルチオ基（例えば、メチルチオ基、エチル
チオ基など）、アリールチオ基（例えば、フェニルチオ
基など）、置換アミノ基（例えば、ピペリジノ基な
ど）、またはハロゲン原子（例えば、塩素原子、臭素原
子など）などが挙げられる。また、メチン鎖の置換基同
士で５ないし６員環として環を形成していてもよく、こ
のような環の例としては下記化９などが挙げられる。

【化９】

【００１７】ｐ，ｑ，ｍはそれぞれ０または１を表し、
ｐ，ｑは好ましくは０である。ｒは０または１を表す。

【００１８】Ｘ^-は、該分子の電荷を中和するための陰
イオンを表す。これは、分子内の陽イオンの電荷を中和
するのに必要な数の陰電荷を供給するものであり、一価
でなくてもよく、二価でも、三価でもよい。このような
陰イオンの具体例としては、ハロゲンイオン（例えば、
Ｆ^-，Ｃｌ^-，Ｂｒ^-，Ｉ^-など）、アルキル硫酸イオン
（例えば、ＳＯ₄ ^2-，ＨＳＯ₄ ^-，ＣＨ₃ＯＳＯ₃ ^-など）、
スルホン酸イオン（例えば、ｐ−トルエンスルホン酸イ
オン、メタンスルホン酸イオン、トリフルオロメタンス
ルホン酸イオンなど）、カルボン酸イオン（酢酸イオ
ン、トリフルオロ酢酸イオン、シュウ酸イオンなど）、
あるいは、ＰＦ₆ ^-、ＢＦ₄ ^-、ＣｌＯ₄ ^-、ＩＯ₄ ^-、ＰＯ₄
^3-、ＮＯ₃ ^-、ピクリン酸イオンなどが挙げられる。

【００１９】次に本発明で用いられるメチン色素の具体
例を示す。但し、本発明に用いるメチン色素がこれらに
限定されるものではない。

【００２０】

【化１０】

【００２１】

【化１１】

【００２２】

【化１２】

【００２３】

【化１３】

【００２４】

【化１４】

【００２５】

【化１５】

【００２６】

【化１６】

【００２７】

【化１７】

【００２８】

【化１８】

【００２９】

【化１９】

【００３０】

【化２０】

【００３１】

【化２１】

【００３２】

【化２２】

【００３３】

【化２３】

【００３４】

【化２４】

【００３５】

【化２５】

【００３６】

【化２６】

【００３７】

【化２７】

【００３８】

【化２８】

【００３９】

【化２９】

【００４０】

【化３０】

【００４１】

【化３１】

【００４２】

【化３２】

【００４３】

【化３３】

【００４４】

【化３４】

【００４５】

【化３５】

【００４６】

【化３６】

【００４７】

【化３７】

【００４８】

【化３８】

【００４９】

【化３９】

【００５０】次に代表的な合成例を挙げるが、他の例示
化合物も同様の方法、あるいは、例えば、Frances M. H
amer著“Cyanine Dyes and Related Compounds”（196
4、Interscience Publishers発刊）等に記載された従来
公知の方法を参考に容易に合成することができる。

【００５１】化３２の合成 無水−２−（４−エトキシ−３−メチル−１，３−ブタ
ジエニル）−３−（２−スルホエチル）ベンゾオキサゾ
リウムヒドロキシド１．６９ｇに２−（フェニルスルホ
ニル）エトキシカルボニルメチルローダニン２．０２ｇ
とメタノール６０ｍｌを加え、室温下攪拌する中へトリ
エチルアミン０．５ｇを加え３０分間反応させた。反応
終了後、析出した結晶を濾取した。得られた結晶をメタ
ノール続いてアセトンで洗浄後、乾燥して融点２５４℃
（分解）の濃青紫色結晶２．１６ｇを得た。メタノール
溶液の吸収極大値は５６９ｎｍであった。

【００５２】本発明のメチン色素が分光増感色素として
用いられるハロゲン化銀写真乳剤は、通常の方法によっ
て製造された塩化銀、臭化銀、塩臭化銀、沃臭化銀、塩
沃臭化銀等のいずれでもよい。

【００５３】本発明のメチン色素を増感色素としてこれ
らのハロゲン化銀写真乳剤に添加するには、水溶液や水
と任意に混和可能なメタノール、エタノール、アセト
ン、セルソルブ、ピリジン、ジメチルホルムアミド等の
有機溶媒の単独または混合溶媒の溶液として添加するこ
とができる。また、これらの増感色素をハロゲン化銀写
真乳剤に添加する時期は、一般には第２熟成の終了直後
が好適である。その添加量は増感色素の種類又はハロゲ
ン化銀写真乳剤の種類によって異なるが、硝酸銀に換算
して１００ｇ当りおおよそ４〜１，２００ｍｇの広範囲
で使用することができる。

【００５４】本発明のメチン色素が増感色素として用い
られるハロゲン化銀写真乳剤は貴金属増感、硫黄増感、
還元増感およびそれらの組み合わせられた増感あるいは
ポリアルキレンオキサイド系化合物等の添加などが施さ
れていてもよい。

【００５５】本発明のメチン色素が増感色素として用い
られるハロゲン化銀写真乳剤は必要に応じて他の増感色
素、例えば、公知のシアニン、メロシアニン色素を併用
して分光増感してもよく、さらに公知の方法により安定
剤、界面活性剤、硬膜剤、蛍光増白剤、紫外線吸収剤、
フィルター染料、イラジエーション防止染料、ハレーシ
ョン防止染料、防腐剤、可塑剤、マット化剤、カラーカ
プラー等のような添加剤を含有することができる。さら
に、安定化処理用感光材料に用いられる場合には現像主
薬やその前駆体を含むことができる。

【００５６】本発明のメチン色素が増感色素として用い
られるハロゲン化銀写真乳剤の保護コロイドとしては、
ゼラチンの他にフタル化ゼラチン、マロン化ゼラチンの
ようなゼラチン誘導体やセルローズ誘導体、可溶性デン
プン、水溶性ポリマー等が挙げられる。

【００５７】本発明のメチン色素が増感色素として用い
られるハロゲン化銀写真乳剤の塗布される支持体として
は例えば、バライタ紙、プラスチックがラミネートされ
た紙、合成紙、セルローズトリアセテート、ポリエチレ
ンテレフタレート等の樹脂フイルム等が使用できる。こ
れらの支持体には必要に応じて公知の方法によって下引
き層、ハレーション防止層を設けることもできる。

【００５８】

【実施例】以下、実施例により本発明を具体的に説明す
るが、本発明がこれらに限定されるものではない。

【００５９】実施例１ 慣用のハロゲン化銀写真乳剤の製法によって調製された
塩化銀乳剤に、本発明の増感色素化１３と比較の増感色
素化４０の０．０５％ＤＭＦ溶液を１．２ｍｌ／ｇＡｇ
添加した。これらの乳剤を４０℃の浴で４５分間経時し
て分光増感作用を安定化させた。その後、安定剤、界面
活性剤、硬膜剤の所定量を添加してから、ポリエチレン
をラミネートした紙支持体上に塗布、乾燥し、３５℃で
一夜経時した。次いで適当な大きさに裁断し、試験サン
プルとした。このようにして得た各サンプルをＩＳＯ法
に基づきウエッジ露光し、Ｄ−７２現像液（米国イース
トマンコダック社現像液処方）を用い、２０℃で９０秒
間現像し、停止、定着をさせ、さらに水洗を行い、乾燥
後所定の黒白像をもつストリップスを得た。これを米国
マクベス・コーポレーション社製ＭＡＣＨＢＥＴＨ−Ｔ
Ｄ５０４濃度計を用い濃度測定して、感度、カブリおよ
び残色を評価した。感度を決定した光学濃度の基準点は
［カブリ＋０．７０］の点であった。白光感度は増感色
素を投与していない未添加サンプルの感度を１００とし
た時の相対値、また赤感度はイーストマンコダック社製
ラッテンゼラチンフィルターＮｏ．２９を用いて求め、
比較の増感色素化４０の感度値を１００とした時の相対
値として、それぞれ示した。残色性は未露光部分の色相
を視覚的に評価した。「５」が最もよく、「１」が最も
悪い品質を表す。結果を表１に示した。

【００６０】

【化４０】

【００６１】

【表１】

【００６２】実施例２ 本発明の増感色素化３０と比較の増感色素化４１を用い
たた以外は、実施例１と同様にして、感度、カブリおよ
び残色を評価した。結果を表２に示した。

【００６３】

【化４１】

【００６４】

【表２】

【００６５】実施例３ 本発明の増感色素化３２、化３３、化３４と比較の増感
色素化４２の０．０２５％ＤＭＦ溶液を１．２ｍｌ／ｇ
Ａｇ添加した以外は、実施例１と同様にして、感度、カ
ブリおよび残色を評価した。結果を表３に示した。

【００６６】

【化４２】

【００６７】

【表３】

【００６８】表１、表２および表３より明らかなよう
に、本発明のメチン色素は増感色素として比較用増感色
素に比べ、高感度で、カブリや処理後の残色汚染が少な
く、良好な写真特性を備えていることが分かる。

【００６９】

【発明の効果】本発明のメチン色素は染着性、脱色性に
優れており、特にハロゲン化銀写真感光材料用分光増感
色素として用いた場合には、色素汚染による残色が少な
く、かつ高感度のハロゲン化銀写真感光材料を得ること
ができる。

Claims (2)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 分子内に下記一般式化１で示される置換
   基を少なくとも１つ有するメチン色素。 【化１】 ［式中Ｒ₁は、置換もしくは無置換のアルキル基、アリ
   ール基、複素環基を表し、ｎは１〜４を表す。］
2. 【請求項２】 メチン色素が下記一般式化２、化３、ま
   たは化４で表されることを特徴とする請求項１記載のメ
   チン色素。 【化２】 ［式中Ｚ₁およびＺ₂は、それぞれ５または６員含窒素複
   素環を形成するのに必要な原子群を表す。Ｌ₁は置換あ
   るいは無置換のメチン基が７個以下の奇数個共役二重結
   合で連結されて形成される３価の基を表す。Ｒ₂および
   Ｒ₃は、置換もしくは無置換のアルキル基、アリール基
   を表し、これらのうち少なくとも一方は前記一般式化１
   で示される置換基を有する。ｐおよびｑはそれぞれ０ま
   たは１を表し、Ｘ^-は該分子の電荷を中和するための陰
   イオンを表す。］ 【化３】 ［式中Ｚ₁，Ｚ₂，Ｒ₂，Ｒ₃，ｐは一般式化２におけるそ
   れぞれと同義である。Ｌ₂は置換あるいは無置換のメチ
   ン基が６個以下の偶数個共役二重結合をするように連結
   された４価の基を表し、Ｌ₃は置換あるいは無置換のメ
   チン基が７個以下の奇数個共役二重結合で連結されて形
   成される３価の基を表す。Ｙ₁およびＹ₂は、５または６
   員含窒素複素環を形成するのに必要な原子群を表し、Ｒ
   ₂，Ｒ₃，Ｙ₁，Ｙ₂のうち少なくとも１つは前記一般式化
   １で示される置換基を有する。ｒは０または１を表し、
   Ｘ^-は該分子の電荷を中和するための陰イオンを表
   す。］ 【化４】 ［式中Ｚ₁，Ｒ₂，ｐは一般式化２におけるそれぞれと同
   義であり、Ｌ₂，Ｙ₁，Ｙ₂，ｒは一般式化３におけるそ
   れぞれと同義である。Ｙ₃およびＹ₄は、５または６員含
   窒素複素環を形成するのに必要な原子群を表し、Ｒ₂，
   Ｙ₁，Ｙ₂，Ｙ₃，Ｙ₄のうち少なくとも１つは前記一般式
   化１で示される置換基を有する。ｍは０または１を表
   す。］