JPH11207182A - 窒素酸化物接触還元用触媒 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】炭化水素や含酸素有機化合物を還元剤として用
いる窒素酸化物の接触還元において、酸素の共存下にお
いても、そして、特に、酸素、硫黄酸化物及び水分の共
存下においても、窒素酸化物を選択的に還元剤と反応さ
せることによって、多量の還元剤を用いることなく、排
ガス中の窒素酸化物を効率よく還元することができる窒
素酸化物接触還元用触媒を提供するにある。 【解決手段】本発明によれば、(a) イリジウムと、(b)
インジウム及びガリウムから選ばれる少なくとも１種が
酸化物担体に担持されてなることを特徴とする炭化水素
及び／又は含酸素有機化合物を還元剤として用いる窒素
酸化物接触還元用触媒が提供される。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、炭化水素や含酸素有機
化合物を還元剤として使用する窒素酸化物接触還元用触
媒に関し、詳しくは、工場、自動車等から排出される排
ガスの中に含まれる有害な窒素酸化物を還元除去するの
に好適である窒素酸化物接触還元用触媒に関する。

【０００２】

【従来の技術】従来、排ガス中に含まれる窒素酸化物
は、窒素酸化物を酸化した後、アルカリに吸収させる方
法や、アンモニア、水素、一酸化炭素、炭化水素等の還
元剤を用いて、窒素に変換する方法等によって除去され
ている。

【０００３】しかしながら、前者の方法によれば、生成
するアルカリ廃液を処理して、公害の発生を防止する方
策が必要である。他方、後者の方法によれば、還元剤と
してアンモニアを用いるときは、これが排ガス中の硫黄
酸化物と反応して塩類を生成し、その結果、触媒の還元
活性が低下する問題がある。また、水素、一酸化炭素、
炭化水素等を還元剤として用いる場合でも、これらが低
濃度に存在する窒素酸化物よりも高濃度に存在する酸素
と反応するので、窒素酸化物を低減するためには、多量
の還元剤を必要とするという問題がある。

【０００４】そこで、最近では、還元剤の不存在下に窒
素酸化物を触媒にて直接分解する方法も提案されている
が、しかし、従来、知られているそのような触媒は、窒
素酸化物分解活性が低いので、実用に供し難いという問
題がある。

【０００５】他方、炭化水素や含酸素化合物を還元剤と
して用いる新たな窒素酸化物接触還元用触媒として、種
々のゼオライト等が提案されており、特に、Ｃｕ−ＺＳ
Ｍ−５やＨ型ＺＳＭ−５（ＳｉＯ₂ ／Ａｌ₂ Ｏ₃ モル比
＝３０〜４０）が最適であるとされている。しかしなが
ら、このようなＣｕ−ＺＳＭ−５やＨ型ＺＳＭ−５で
も、未だ十分な還元活性を有するものとはいい難く、特
に、排ガスが水分を含む場合、ゼオライト構造体中のア
ルミニウムが脱アルミニウムして、性能が急激に低下す
る。従って、一層高い還元活性を有し、更に、水分の存
在下にもすぐれた耐久性を有する窒素酸化物接触還元用
触媒が要望されている。

【０００６】銀や銀酸化物を無機酸化物に担持させてな
る触媒も提案されているが、そのような触媒は、酸化活
性が高く、窒素酸化物に対する選択反応性が低いため
に、窒素酸化物の除去率が低い。更に、硫黄酸化物の共
存下での触媒活性の劣化が著しいという問題もある（特
開平５−３１７６４７号公報）。

【０００７】このほか、イリジウムを酸化バリウムに担
持させてなる触媒も提案されているが、この触媒も、十
分な還元活性を有しておらず、選択反応性の一層の向上
を図ることが強く要望されている。

【０００８】

【発明が解決しようとする課題】本発明は、上述したよ
うな事情に鑑みてなされたものであつて、その目的とす
るところは、炭化水素や含酸素有機化合物を還元剤とし
て用いる窒素酸化物の接触還元において、酸素の共存下
においても、そして、特に、酸素、硫黄酸化物及び水分
の共存下においても、窒素酸化物を選択的に還元剤と反
応させることによって、多量の還元剤を用いることな
く、排ガス中の窒素酸化物を効率よく還元することがで
きる窒素酸化物接触還元用触媒を提供するにある。

【０００９】

【課題を解決するための手段】本発明によれば、(a) イ
リジウムと、(b) インジウム及びガリウムから選ばれる
少なくとも１種が酸化物担体に担持されてなることを特
徴とする炭化水素及び／又は含酸素有機化合物を還元剤
として用いる窒素酸化物接触還元用触媒が提供される。

【００１０】

【発明の実施の形態】本発明による触媒は、炭化水素及
び／又は含酸素有機化合物を還元剤として用いる窒素酸
化物接触還元用触媒であって、(b) 成分であるインジウ
ム及びガリウムから選ばれる少なくとも１種が(a) 成分
であるイリジウムと共に、後述する酸化物担体に担持さ
れてなるものである。

【００１１】ここに、本発明によれば、(a) 成分である
イリジウムは、触媒の調製方法や排ガスの処理条件によ
って、金属、イオン又は酸化物の形態で酸化物担体に担
持されており、他方、(b) 成分であるインジウム又はガ
リウムは、触媒の調製方法によるが、イオン又は酸化物
の形態で酸化物担体に担持されている。

【００１２】例えば、上記(a) 又は(b) 成分をイオン交
換法にて担体に担持させるときには、上記成分はそれぞ
れイオンとして担持され、他方、含浸法にて担持させる
ときには、酸化物として担持される。また、(a) 又は
(b) 成分を含浸法にて担体に担持させた後、水素雰囲気
中、加熱して（例えば、３００℃以上）、還元処理すれ
ば、イリジウム金属を担持させることができる。

【００１３】しかしながら、本発明において、実施例に
おける各成分がそうであるように、(a) 成分は、（一
部、酸化物を含む）金属として酸化物担体に担持されて
おり、(b) 成分は、酸化物として酸化物担体に担持され
ていることが好ましい。

【００１４】本発明において、酸化物担体としては、従
来より知られているもの、例えば、酸化チタン、シリ
カ、アルミナ、ジルコニア、シリカアルミナ等が適宜に
用いられるが、しかし、なかでも、酸化チタンとシリカ
アルミナは、これに上記(a) 及び(b) 成分を担持させる
ことによって、触媒性能に相乗効果がみられ、窒素酸化
物に対する高い還元活性を有するので、特に、好ましく
用いられる。

【００１５】本発明による触媒においては、上記(a) 又
は(b) 成分のうち、(a) 成分であるイリジウムの担持量
は、金属換算にて、0.１〜１０重量％の範囲であり、他
方、(b) 成分であるインジウム及びガリウムから選ばれ
る少なくとも１種の担持量は、金属換算にて、合計で0.
１〜２０重量％の範囲であることが好ましい。

【００１６】(a) 成分の担持量が金属換算にて１０重量
％を越え、また、(b) 成分の担持量が金属換算にて２０
重量％を越えるときは、得られる触媒の酸化力が高すぎ
て、選択性に劣る。しかし、(a) 成分又は(b) 成分の担
持量が金属換算にて0.１重量％よりも少ないときは、得
られる触媒が窒素酸化物の還元活性において十分でな
い。特に、本発明によれば、(a) 成分の担持量が金属換
算にて、0.５〜５重量％の範囲にあり、(b) 成分の担持
量が重量換算にて、１〜１０重量％の範囲にあることが
好ましい。

【００１７】本発明に従って、(a) 及び(b) 成分がこの
ような範囲で酸化物担体に担持されてなる触媒は、従来
より知られている触媒に比べて、適度な酸化力を有し、
その理由は、完全には明らかではないが、炭化水素又は
含酸素有機化合物の部分酸化又はクラッキングが促進さ
れるので、炭化水素や含酸素有機化合物を還元剤として
用いる窒素酸化物の接触還元反応において、極めて高い
活性と選択性とを有するものとみられる。しかも、本発
明による触媒は、耐硫黄酸化物性にもすぐれるので、例
えば、ディーゼルエンジンからの排ガスのための脱硝触
媒や、ディーゼル車、リーンバーンガソリン車用の触媒
として、好適に用いることができる。更に、本発明によ
る触媒は、排ガス中の窒素酸化物の接触還元反応のＳＶ
（空間速度）依存性が極めて小さいというすぐれた特性
も有している。

【００１８】本発明による触媒は、通常、粉末乃至粒状
物として得ることができるので、従来、知られている成
形方法によって、それ自体にて、ハニカム状、球状等の
種々の形状に成形することができる。この成形の際に、
成形助剤、成形体補強体、無機繊維、有機バインダー等
を適宜配合してもよい。また、予めハニカム状に成形し
た担体に本発明による触媒を担持させてもよい。

【００１９】特に、本発明によれば、触媒を粉末状に調
製し、別に、不活性な基材を予め所要形状に成形し、こ
れに上記触媒をウオッシュ・コート法等の適宜の方法に
よって、被覆担持させてなる触媒構造体として、有利に
用いることができる。ここに、上記不活性な基材として
は、例えば、コージェライトのような鉱物物質を用い、
これをハニカムや球状物や環状物等のような構造体と
し、これらに触媒を担持させて、触媒構造体とすること
ができる。

【００２０】本発明によれば、このように、不活性な基
材からなるハニカムや球状物や環状物等のような構造体
にウオッシュ・コート法等によってその表面に触媒層を
形成して、触媒を担持させる場合、触媒層がその表面か
ら１０μｍ以上にわたる厚み（以下、簡単のために、触
媒層厚みという。）を有するように構造体の表面に担持
させることが好ましい。このように構造体に担持されて
いる触媒層をその表面から１０μｍ以上の厚みにわたる
ものとすることによって、窒素酸化物に対する反応性、
即ち、窒素酸化物の選択還元性の高い触媒構造体を得る
ことができる。しかし、本発明によれば、触媒層厚み
は、通常、２００μｍ以下であればよい。触媒層厚みを
２００μｍを越える厚みとしても、それに見合うような
選択還元性の改善を得ることができず、触媒製造の費用
面からも好ましくない。

【００２１】本発明による触媒を用いる窒素酸化物の接
触還元において、炭化水素からなる還元剤としては、例
えば、気体状のものとして、メタン、エタン、プロパ
ン、プロピレン、ブチレン等の炭化水素ガス、液体状の
ものとして、ペンタン、ヘキサン、オクタン、ヘプタ
ン、ベンゼン、トルエン、キシレン等の単一成分系の炭
化水素、ガソリン、灯油、軽油、重油等の鉱油系炭化水
素等を用いることができる。特に、本発明によれば、上
記したなかでも、エチレン、プロピレン、イソブチレ
ン、１−ブテン、２−ブテン等の低級アルケン、プロパ
ン、ブタン等の低級アルカン、軽油、灯油等が還元剤と
して好ましく用いられる。これら炭化水素は、単独で用
いてもよく、また、必要に応じて、２種以上を併用して
もよい。

【００２２】含酸素有機化合物からなる還元剤として
は、例えば、アセトアルデヒド、ホルムアルデヒド、ア
クロレイン等のアルデヒド類、メタノール、エタノー
ル、プロパノール、オクタノール等のアルコール類、例
えば、ジメチルエーテル、ジエチルエーテル、ジプロピ
ルエーテル等のエーテル類、酢酸メチル、酢酸エチル、
油脂類等のエステル類、例えば、アセトン、メチルエチ
ルケトン、メチルイソブチルケトン等のケトン類を挙げ
ることができる。これらのなかでも、最も好ましい含酸
素有機化合物はアルデヒド類である。これら含酸素有機
化合物も、単独で用いてもよく、また、必要に応じて、
２種以上を併用してもよい。

【００２３】更に、本発明においては、上記炭化水素と
含酸素有機化合物との混合物を還元剤として用いてもよ
い。

【００２４】本発明においては、上記還元剤は、用いる
具体的な炭化水素や含酸素有機化合物によっても異なる
が、通常、窒素酸化物に対するモル比にて、0.１〜３程
度の範囲にて用いられる。還元剤の使用量が窒素酸化物
に対するモル比にて、0.１未満であるときは、窒素酸化
物に対して十分な還元活性を得ることができず、他方、
モル比が３を越えるときは、未反応の還元剤の排出量が
多くなるために、窒素酸化物の接触還元処理の後に、こ
れを回収するための後処理が必要となる。

【００２５】尚、排ガス中に存在する燃料等の未燃焼物
乃至不完全燃焼生成物、即ち、炭化水素類やパティキュ
レート類等も還元剤として有効であり、これらも本発明
における炭化水素に含まれる。このことから、見方を変
えれば、本発明による触媒は、排ガス中の炭化水素類や
パティキュレート類等の低減乃至除去用触媒としても、
有用であるということができる。

【００２６】本発明による触媒が窒素酸化物に対して還
元活性を示す最適の温度は、用いる還元剤や触媒種によ
り異なるが、通常、１００〜６００℃の範囲であり、好
ましくは、２００〜４００℃の範囲である。本発明によ
れば、このような温度領域において、５００〜１０００
００ｈｒ^-1程度の空間速度（ＳＶ）にて、触媒を充填し
た反応器に排ガスを流通させることによって、効率よく
排ガス中の窒素酸化物を還元除去することができる。

【００２７】

【実施例】以下に実施例を挙げて本発明を説明するが、
本発明はこれら実施例により何ら限定されるものではな
い。以下、担持量は金属換算である。

【００２８】（１）触媒の調製 実施例１ 塩化イリジウム水溶液（イリジウムとして5.００重量
％）7.７５ｇと塩化インジウム（ＩｎＣｌ₃ ）1.４９ｇ
と活性酸化チタン（比表面積１０９ｍ² ／ｇ、堺化学工
業（株）製ＳＳＰ−Ｍ）３8.７４ｇをイオン交換水１０
０ｍＬに加えた。得られたスラリーをスプレードライヤ
ーにて乾燥し、５００℃にて３時間焼成して、酸化チタ
ンにＩｒを１重量％とＩｎを２重量％担持させてなる粉
末を得た。

【００２９】この粉末６０ｇとシリカゾル（日産化学工
業（株）製スノーテックスＮ）６ｇとを適当量の水と混
和し、これをジルコニアボール１００ｇを粉砕媒体とし
て遊星ミルで５分間湿式粉砕して、ウォッシュ・コート
用スラリーを調製した。このスラリーをセル数２００／
平方インチのコージェライトからなるハニカム基材に塗
布して、Ｉｒ−Ｉｎ／酸化チタンを約１４０ｇ／Ｌ（層
厚み６１μｍ）の割合で担持させた。この触媒をＡ−１
という。

【００３０】実施例２ 塩化イリジウム水溶液（イリジウムとして5.００重量
％）１5.００ｇと塩化インジウム（ＩｎＣｌ₃ ）1.４９
ｇと活性酸化チタン（比表面積１０９ｍ² ／ｇ、堺化学
工業（株）製ＳＳＰ−Ｍ）３8.７４ｇをイオン交換水１
００ｍＬに加えた。得られたスラリーをスプレードライ
ヤーにて乾燥し、５００℃にて３時間焼成して、酸化チ
タンにＩｒを２重量％とＩｎを２重量％担持させてなる
粉末を得た。

【００３１】この粉末６０ｇとシリカゾル（日産化学工
業（株）製スノーテックスＮ）６ｇとを適当量の水と混
和し、これをジルコニアボール１００ｇを粉砕媒体とし
て遊星ミルで５分間湿式粉砕して、ウォッシュ・コート
用スラリーを調製した。このスラリーをセル数２００／
平方インチのコージェライトからなるハニカム基材に塗
布して、Ｉｒ−Ｉｎ／酸化チタンを約１４０ｇ／Ｌ（層
厚み６１μｍ）の割合で担持させた。この触媒をＡ−２
という。

【００３２】実施例３ 塩化イリジウム水溶液（イリジウムとして5.００重量
％）２4.２５ｇと塩化インジウム（ＩｎＣｌ₃ ）1.４９
ｇと活性酸化チタン（比表面積１０９ｍ² ／ｇ、堺化学
工業（株）製ＳＳＰ−Ｍ）３8.７４ｇをイオン交換水１
００ｍＬに加えた。得られたスラリーをスプレードライ
ヤーにて乾燥し、５００℃にて３時間焼成して、酸化チ
タンにＩｒを３重量％とＩｎを２重量％担持させてなる
粉末を得た。

【００３３】この粉末６０ｇとシリカゾル（日産化学工
業（株）製スノーテックスＮ）６ｇとを適当量の水と混
和し、これをジルコニアボール１００ｇを粉砕媒体とし
て遊星ミルで５分間湿式粉砕して、ウォッシュ・コート
用スラリーを調製した。このスラリーをセル数２００／
平方インチのコージェライトからなるハニカム基材に塗
布して、Ｉｒ−Ｉｎ／酸化チタンを約１４０ｇ／Ｌ（層
厚み６１μｍ）の割合で担持させた。この触媒をＡ−３
という。

【００３４】実施例４ 塩化イリジウム水溶液（イリジウムとして5.００重量
％）7.７５ｇと塩化インジウム（ＩｎＣｌ₃ ）3.７３ｇ
と活性酸化チタン（比表面積１０９ｍ² ／ｇ、堺化学工
業（株）製ＳＳＰ−Ｍ）３8.７４ｇをイオン交換水１０
０ｍＬに分散させた。このスラリーをスプレードライヤ
ーにて乾燥し、５００℃にて３時間焼成して、酸化チタ
ンにＩｒを１重量％とＩｎを５重量％担持させてなる粉
末を得た。

【００３５】この粉末６０ｇとシリカゾル（日産化学工
業（株）製スノーテックスＮ）６ｇとを適当量の水と混
和し、これをジルコニアボール１００ｇを粉砕媒体とし
て遊星ミルで５分間湿式粉砕して、ウォッシュ・コート
用スラリーを調製した。このスラリーをセル数２００／
平方インチのコージェライトからなるハニカム基材に塗
布して、Ｉｒ−Ｉｎ／酸化チタンを約１４０ｇ／Ｌ（層
厚み６１μｍ）の割合で担持させた。この触媒をＡ−４
という。

【００３６】実施例５ 塩化イリジウム水溶液（イリジウムとして5.００重量
％）7.７５ｇと塩化インジウム（ＩｎＣｌ₃ ）3.７３ｇ
とシリカアルミナ（比表面積３２０ｍ² ／ｇ、デビソン
ケミカル（株）製Ｍ−１５）３8.７４ｇをイオン交換水
１００ｍＬに加えた。得られたスラリーをスプレードラ
イヤーにて乾燥し、５００℃にて３時間焼成して、酸化
チタンにＩｒを１重量％とＩｎを５重量％担持させてな
る粉末を得た。

【００３７】この粉末６０ｇとシリカゾル（日産化学工
業（株）製スノーテックスＮ）６ｇとを適当量の水と混
和し、これをジルコニアボール１００ｇを粉砕媒体とし
て遊星ミルで５分間湿式粉砕して、ウォッシュ・コート
用スラリーを調製した。このスラリーをセル数２００／
平方インチのコージェライトからなるハニカム基材に塗
布して、Ｉｒ−Ｉｎ／シリカアルミナを約１４０ｇ／Ｌ
（層厚み８８μｍ）の割合で担持させた。この触媒をＡ
−５という。

【００３８】実施例６ 塩化イリジウム水溶液（イリジウムとして5.００重量
％）7.７５ｇと塩化インジウム（ＩｎＣｌ₃ ）3.７３ｇ
とγ−アルミナ粉末（住友化学工業（株）製ＡＣ１１
Ｋ）３8.７４ｇをイオン交換水１００ｍＬに加えた。得
られたスラリーをスプレードライヤーにて乾燥し、５０
０℃にて３時間焼成して、アルミナにＩｒを１重量％と
Ｉｎを５重量％担持させてなる粉末を得た。

【００３９】この粉末６０ｇとシリカゾル（日産化学工
業（株）製スノーテックスＮ）６ｇとを適当量の水と混
和し、これをジルコニアボール１００ｇを粉砕媒体とし
て遊星ミルで５分間湿式粉砕して、ウォッシュ・コート
用スラリーを調製した。このスラリーをセル数２００／
平方インチのコージェライトからなるハニカム基材に塗
布して、Ｉｒ−Ｉｎ／アルミナを約１４０ｇ／Ｌ（層厚
み７４μｍ）の割合で担持させた。この触媒をＡ−６と
いう。

【００４０】実施例７ 塩化イリジウム水溶液（イリジウムとして5.００重量
％）7.７５ｇと硝酸ガリウム（Ｇａ（ＮＯ₃ ）₃ ・ｎＨ
₂ Ｏ）7.１２ｇとシリカアルミナ（比表面積３２０ｍ²
／ｇ、デビソンケミカル（株）製Ｍ−１５）３8.７４ｇ
をイオン交換水１００ｍＬに加えた。得られたスラリー
をスプレードライヤーにて乾燥し、５００℃にて３時間
焼成して、シリカアルミナにＩｒを１重量％とＧａを２
重量％担持させてなる粉末を得た。

【００４１】この粉末６０ｇとシリカゾル（日産化学工
業（株）製スノーテックスＮ）６ｇとを適当量の水と混
和し、これをジルコニアボール１００ｇを粉砕媒体とし
て遊星ミルで５分間湿式粉砕して、ウォッシュ・コート
用スラリーを調製した。このスラリーをセル数２００／
平方インチのコージェライトからなるハニカム基材に塗
布して、Ｉｒ−Ｇａ／シリカアルミナを約１４０ｇ／Ｌ
（層厚み８８μｍ）の割合で担持させた。この触媒をＡ
−７という。

【００４２】実施例８ 塩化イリジウム水溶液（イリジウムとして5.００重量
％）２4.２５ｇと硝酸ガリウム（Ｇａ（ＮＯ₃ ）₃ ・ｎ
Ｈ₂ Ｏ）7.１２ｇとシリカアルミナ（比表面積３２０ｍ
² ／ｇ、デビソンケミカル（株）製Ｍ−１５）３8.７４
ｇをイオン交換水１００ｍＬに加えた。このスラリーを
スプレードライヤーにて乾燥し、５００℃にて３時間焼
成して、シリカアルミナにＩｒを３重量％とＧａを２重
量％担持させてなる粉末を得た。

【００４３】この粉末６０ｇとシリカゾル（日産化学工
業（株）製スノーテックスＮ）６ｇとを適当量の水と混
和し、これをジルコニアボール１００ｇを粉砕媒体とし
て遊星ミルで５分間湿式粉砕して、ウォッシュ・コート
用スラリーを調製した。このスラリーをセル数２００／
平方インチのコージェライトからなるハニカム基材に塗
布して、Ｉｒ−Ｇａ／シリカアルミナを約１４０ｇ／Ｌ
（層厚み８８μｍ）の割合で担持させた。この触媒をＡ
−８という。

【００４４】実施例９ 塩化イリジウム水溶液（イリジウムとして5.００重量
％）２4.２５ｇと硝酸ガリウム（Ｇａ（ＮＯ₃ ）₃ ・ｎ
Ｈ₂ Ｏ）１7.８０ｇとシリカアルミナ（比表面積３２０
ｍ² ／ｇ、デビソンケミカル（株）製Ｍ−１５）３8.７
４ｇをイオン交換水１００ｍＬに加えた。得られたスラ
リーをスプレードライヤーにて乾燥し、５００℃にて３
時間焼成して、シリカアルミナにＩｒを３重量％とＧａ
を５重量％担持させてなる粉末を得た。

【００４５】この粉末６０ｇとシリカゾル（日産化学工
業（株）製スノーテックスＮ）６ｇとを適当量の水と混
和し、これをジルコニアボール１００ｇを粉砕媒体とし
て遊星ミルで５分間湿式粉砕して、ウォッシュ・コート
用スラリーを調製した。このスラリーをセル数２００／
平方インチのコージェライトからなるハニカム基材に塗
布して、Ｉｒ−Ｇａ／シリカアルミナを約１４０ｇ／Ｌ
（層厚み８８μｍ）の割合で担持させた。この触媒をＡ
−９という。

【００４６】比較例１ 塩化イリジウム水溶液（イリジウムとして5.００重量
％）２4.２５ｇとシリカアルミナ（比表面積３２０ｍ²
／ｇ、デビソンケミカル（株）製Ｍ−１５）３8.７４ｇ
をイオン交換水１００ｍＬに加えた。得られたスラリー
をスプレードライヤーにて乾燥し、５００℃にて３時間
焼成して、シリカアルミナにＩｒを３重量％担持させて
なる粉末を得た。

【００４７】この粉末６０ｇとシリカゾル（日産化学工
業（株）製スノーテックスＮ）６ｇとを適当量の水と混
和し、これをジルコニアボール１００ｇを粉砕媒体とし
て遊星ミルで５分間湿式粉砕して、ウォッシュ・コート
用スラリーを調製した。このスラリーをセル数２００／
平方インチのコージェライトからなるハニカム基材に塗
布して、Ｉｒ／シリカアルミナを約１４０ｇ／Ｌ（層厚
み８８μｍ）の割合で担持させた。この触媒をＢ−１と
いう。

【００４８】比較例２ 塩化イリジウム水溶液（イリジウムとして5.００重量
％）２4.２５ｇと硫酸バリウム（1.９ｍ² ／ｇ、堺化学
工業（株）製硫酸バリウムＢＡ）３8.７４ｇをイオン交
換水１００ｍＬに加えた。得られたスラリーをスプレー
ドライヤーにて乾燥し、５００℃にて３時間焼成して、
硫酸バリウムにＩｒを３重量％を担持させてなる粉末を
得た。

【００４９】この粉末６０ｇとシリカゾル（日産化学工
業（株）製スノーテックスＮ）６ｇとを適当量の水と混
和し、これをジルコニアボール１００ｇを粉砕媒体とし
て遊星ミルで５分間湿式粉砕して、ウォッシュ・コート
用スラリーを調製した。このスラリーをセル数２００／
平方インチのコージェライトからなるハニカム基材に塗
布して、Ｉｒ／硫酸バリウムを約１４０ｇ／Ｌ（層厚み
５３μｍ）の割合で担持させた。この触媒をＢ−２とい
う。

【００５０】（２）評価試験 以上の本発明による触媒（Ａ−１〜９）と比較例の触媒
（Ｂ−１〜２）を用いて、下記の試験条件にて、窒素酸
化物含有ガスの窒素酸化物接触還元を行ない、窒素酸化
物の除去率をケミカル・ルミネッセンス法にて求めた。

【００５１】 （但し、還元剤として軽油を用いた場合、軽油はＣ換算
でＣ１２とした。） （２）空間速度 ５００００（ｈｒ^-1） （３）反応温度 ２００℃、２５０℃、３００℃、
３５０℃、４００℃又は４５０℃ 結果を表１に示す。

【００５２】

【表１】

【００５３】

【発明の効果】以上のように、本発明による窒素酸化物
接触還元用触媒は、炭化水素及び／又は含酸素有機化合
物を還元剤として用いて、酸素、硫黄酸化物及び水分の
共存下においても、排ガス中の窒素酸化物を効率よく接
触還元することができ、更に、耐久性や耐硫黄酸化物性
にもすぐれる。

フロントページの続き (72)発明者 田畑 啓一 大阪府堺市戎島町５丁１番地 堺化学工業 株式会社中央研究所内 (72)発明者 植田 計幸 大阪府堺市戎島町５丁１番地 堺化学工業 株式会社中央研究所内

Claims (3)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】(a) イリジウムと、(b) インジウム及びガ
   リウムから選ばれる少なくとも１種が酸化物担体に担持
   されてなることを特徴とする炭化水素及び／又は含酸素
   有機化合物を還元剤として用いる窒素酸化物接触還元用
   触媒。
2. 【請求項２】(a) 成分が金属換算にて0.１〜１０重量％
   の範囲で担持され、(b) 成分が金属換算にて0.１〜２０
   重量％の範囲で担持されている請求項１に記載の触媒。
3. 【請求項３】酸化物担体が酸化チタン、シリカ、アルミ
   ナ、ジルコニア又はシリカアルミナである請求項１又は
   ２に記載の触媒。