JPS5895607A - セラミツク粉末の製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 １明の技術分舒 本発明社、セラミック粉末の製造方法ＫＩ＆ＩＬ、更に
評しくは、簡便な方法でサイアロン（Ｓｉ−ムｊ−０−
Ｎ）系のセラミック粉末を製造する方法に関する・ 発明の技術的！量とそのｌｌｌｌＩ点 近等、超高温且つ高腐食性環境下において使用可能な構
造材料として、窒化ケイ素（８１ｓＮｍ）　　系セラミ
ック焼結材料が注目を集めて−る。しかし、この種のセ
ラミックス焼結材料において、純粋な８１ｓＮ＊焼結体
の場合４１ｃは、焼結性が劣り、高密度のものが得Ｉｌ
−と云う問題点を有している。この改曽策として、８４
ｓＮ４にアルミニウム（Ａｊ）や酸素（０）をａｍさせ
た、所謂、サイアロン（８１Ａ７ＯＮ　）と呼ばれる化
合物が関心を寄せられている。

かかるサイア田ン系化合物は、優れた耐食性能を有し、
且つ、焼結体の高密度化も容易であるために、その焼結
体或いは更に希土類酸化物を加えて成る焼結体を、優れ
た耐食性及び機械的特性を要求畜れる構造材料として適
用することが試みられている・かかるサイア胃ン系焼結
体は、窒化珪素（８１８Ｎ４）、窒化アルミニウム（ム
ＩＮ＞及びアルミナ（ムＪｉｏｓ）又はシリカ（８１０
１）　　から成る混合物を焼結することｋよって得られ
るが覧この方法は、高価な８１　＃　Ｎ４を直接の原料
としているために１コスト画から用途が眼寓されると云
う間一点を有している。又、シリカ（５ｌｏｔ　）　、
アルミニウム（ムｊ）及び珪素（Ｓｉ）から成る混合物
を原料として、ｓｉｏ、をムＩで還元し、生成した８１
を窒化して焼結する方法もある。しかし、この方法では
、戻応工程の制御が蒙しく、所望の焼結体を得るｋは高
度の熟練を要するために、量産性に欠けると−う問題点
を有している。

発明の目的 本発明の目的社、上記した開動を解消し、簡便な方法で
、緻密且つ高温時における機械的強度が優れ、焼結時に
優れた耐食性を示すサイアロン系のセラミック粉末の製
造方法を提供するｋある。

発明の概要 本発明者ら社、鋭意検討を重ねた結果、合成原料として
、シリカ（８１０ｆ）よ）も反応性Ｋｌｌ′ｂメチル造
酸（ＣＨｓ８１０ｍ）を使用すること鉱想到した。

黛 そして、メチル珪＊　＜ｃ馬ｇｉｎｓ）をカーダン（Ｃ
）雪 によ勤還元し、生成した珪素（Ｓｌ）を窒化アルミニウ
ム（ムｊＮ）及び／又は酸化アルミニウム（ムｌｍ０１
）の存在下に窒化することＫよシ、簡便な操作で所望の
セラミック粉末が得られることを見−し、本発明を完成
するに到った・ 即ち、本発明のセラミック粉末の製造方法は、口（１）
一般式：　ｇｔ＠−１：Ａｊｚ％−１Ｑｚ（式中、ｚａ
ｏ〜４の数である。但し、Ｚ”＝０を除く。） で示される化合物もしく　＃１８１ＡｌｉＮａＯｔ　、
８ｔＡｊｓ凡Ｏ２，５ｉＡｊ＠Ｎ、Ｏ，Ｘ＃１ＳｔＡｊ
＠Ｎ５Ｏｔ　ノソｔＬソｔＬノ化合１１ＪＫ相応するよ
うに配合された、 メチル珪酸（ＣＨｓ８１０土）、炭素（Ｃ）並びに窒素 化アルミニウム（人ｊＮ）及び／又は酸化アルミニウム
（ム！、偽）から成る混合粉末を出発原料とし、窒素な
・含む非酸化性雰囲気中において、加熱処理を施すとと
ｋより、前記珪素アルミニウムオキシ窒化物（Ｓｉ−ム
ｌ−０−Ｎ系化合物）粉末を合成するととを特徴とする
ものであり、又、 ８１Ａｊ晶Ｏｔ＝　ＲＯ五・Ｓ１ムｊｓＮｓＯい８〇五
・５ｉＡｊ小。

冨　　　　　　　　　　　　　　　　　露０、又はＲ〇
五・８１Ａｊｓ　％　Ｏｔ意 （式中、Ｒはイツシリウム（Ｙ）−セリウム（Ｃ・）、
ランタン（Ｌａ）及びスカンジウムｃ　１ｉｉｅ　）か
ら成る群より選ｔｆｔｌた１種もしくは２種以上のもの
を表わし、ｘｋ’ｉＮの原子価を表わし、ｚａｏ〜４の
数である０但し、ｚ＝０を除く。） で示されるそれぞれの化合物に相応するよう（配合され
た、 メチル珪酸（ＣＨｓＳｉＯ上）、炭素（Ｃ）、窒化アル
ミニウム（ムｊＮ）及び／又社酸化アル電ニウム（ム４
０ｍ）並びに希土類酸化物（′Ｂ〇五（Ｂ−鯰前記と同
意義である。））から成る混合粉末を出発原料とし、窒
素を含む非酸化性雰囲気中にお−て、加熱処理を施す仁
とによ）、前記希土類酸化−・ａｍアルミニウムオキｔ
シ窒化４１ｋ（ＩＬＯ五・Ｓｔ−ムｌ−０−Ｎ系化合物
）粉末を合成することを特徴とするものである。

以下において、本発明を更に詳しく説明する。

本発明は、メチル珪ａｌｌ（Ｃ迅５ｉｌｌ）と炭素（Ｃ
）を出発原料とする蒙化物還元法による窒化珪素（ｓｔ
ｉＮ４）粉末の合成法において、所望のサイアロン系化
合物もしくは希土類酸化物・ｆイア田ン系化合物に相応
するように、　ＣＨｓＳ１０上、Ｃ及び、匂Ｎ１び／又
吐ム４０ｍを所定量配合し、もしく社、更に、Ｒ〇五を
所定量配合して成る混合粉末を出発原料鴬 とする４のである。

上記Ｓ　ｌ　ｓ　Ｎ４粉末を合成する際に、反応は次の
ように進行していると考えられる。

３ＣＨｓ８１０上＋４．５〜１．５０　＋　２Ｎ、→Ｓ
１．Ｎ、　＋　４．５Ｃ０＋４．５− かかる反応忙おいて、Ｃ几ＳｉＯ土のＣによる還元室 反応により生成する、還元されたＳｉが、ＡｊＮ又在す
るＮ、と反応して、所望のサイアロン系化合物が得られ
る４のである。本発明における還元、窒化反応を行なわ
しめる条件状、例えば、１３００〜１５５０℃において
、２〜１０時間程時間比さ破ることが好壜Ｌ％ｌｋ、上
記窒素を含む非酸化性雰囲気として社、例えは、ＮいＮ
馬、Ｎｓ　−Ｈｓ−凡一゛不活性ガス等が挙げられるが
、その主成公社％　Ｎ、又はＮｕｓでなければならな一
、ｌｋｒ：、ムｌ、０．を使用して合成を行なわしめる
場合ＩＩｃ社、かかる窒素源としての凡又社賜の存在は
不可欠である。

本発明において使１１ｉされる出発原料の配合瓦状、目
的とするサイアロン系化合物の組成によ）、適宜選択す
ることが好まし％／ｈ６勿論、ここで最終的に得られる
サイアロン系化合物粉末中に一酸素（０）を残存せしめ
るために１選元に寄与するカーＩン量を適宜減量させる
等のことも可能である。

尚、反応終了後、系内に残存する炭素を除去するために
１例えｄ１酸化性＄囲気中にお≠て、６００〜８００℃
の温度で加熱娘堰して、残存炭素を酸化除責することが
好重し−。

本発明において、反応社次のように進行するものと考え
られる・即ち、先ず、ＣＨｓ８ｉ０１　　の還元窒化反
応にお−て、その反応ＪＩＩＫ＃ｉムｊＮやＭ、０゜等
の他の原料粉本が共存するために、これらムｊＮ粉末等
が反応の積となって、上記還元、窒化反応が容易に促進
される。一方にお−て、前記Ｃ１１，８１０上の還元、
窒化反応の進行に伴な―、残雪 余のムｊＮヤムｊｔ　Ｏｓ　ｌｌｌ１七、還元されたＢ
ｔとの間の反応も容易に生起し、その結果として、微細
且つ粒径の揃った所望のすイアｐン系化合物が得られる
。

上記反応において、８１１［＆して使用されるｃａｓｓ
ｔｏ上が、良好な結果をもたらす理由状定か鵞 で韓な―が、次のよう虻考えることができる。即ち、Ｃ
Ｈｓ８１０１　は加熱により、３００〜５００℃程度の
温度において、有機基（メチル基）が分解脱離し易くな
る。この際に、分解した有機基は、本発明のような非酸
化性雰囲気下において社、更に、ＣとＩｉＫ分解し、Ｃ
は遊離炭素粒子として、大部分８１０土の近傍に存在す
る。ここで、更に如意 熱を続けると、ｇｉＱｓは、例えばシリカ（Ｓｉｆｔ）
等に比べて熱的に不安定であるために、Ｃにより容易に
還元されて、ＳｔＯ，よりも速やかに窒素と反応する魯
又、前述の如く、本発明において社、ＣＨａＳｉＯ上の
熱分解によや生成したＣが、分解後！ も８１０上の近傍に存在して−るために、還元剤と冨 して添加するＣの量を少なくすることができるので、セ
ラミック粉末の収率が著しく改曽されると−う利点をも
有するものである。

以下において、実施例を掲ぜ、本発明を更に詳しく説明
する。

実施例１ 平均粒径０．０２９μの炭素粉末８１　Ｎ　（６，７５
モル）及び平均粒径０．９５　ｓのＡｊＮ粉末８２ＩＣ
２％ル）を混合し、？−＃Ｊ９ングして原料粉末を先ず
調製した。次いで、この原料粉末を、１４５０℃、Ｎ。

雰囲気中でＳ時間還元、窒化反応させてから、７００℃
空気雰闘気中３時間加熱処理して残存炭素を除去した。

上記操作により得られた平均粒径１．１μの灰色粉末に
クーて、Ｘ線回折法によシその組成を分析したとＣろ、
Ｓ１４ムｉｓ　Ｎｓ　Ｏｘ　　で示されるサイア胃ン化
合物である仁とがＴｊａｌｌされ友。

実施例２ 実施例１と同様の組成の原料粉末に１更に、平均、粒径
０．７２μの酸化イツシリウム（Ｙ！　ｏｓ　）粉末３
３．２　Ｎ　（０，１５モル）を添加した混合粉末につ
いて、実施例１の場合と同様の条件において還元、窒化
反応及び炭素除来処理を行なった。

上記操作によ）得られた平均粒径１．１μの灰色粉末に
ついて、同様にＸ線回折法によりその組成を分析したと
ころ、 １１ｖｔ襲ＹＩＯ＠　−９２ｗｔ％８１４ＡＪｔＮｓＯ
＊で示されるサイア―ン・系化合物であることが確認さ
れた。

発明の効果

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １、一般式：　８１ｓ−ｚＡｊｚＮａ−ｚＯｚ（式中、
   蔦ｈｏ〜４の数である。但し、罵＝ＯＶ餘（。） で示される化合物、もしくは、８１　Ａｊ４　Ｎ４０ｇ
   、８１ＡｊｓＮｓ　Ｏ！、８ｉＡｊ＠Ｎ５０ｍ又は８ｉ
   ＡｊｓＮｓＯ＊のそれぞれの化合物に相応するように配
   合された、メチル珪酸（ＣＨｓ８１０Ｓ）、炭素（Ｃ）
   並び忙窒化アル之ニウム（ムＩＮ＞及び／又は酸化アル
   １＝ウム（ム４０８）　から成る混合粉末を出発原料と
   し、窒素を含む非酸化性雰囲気中にお≠て、加熱処理を
   施すことＫより、前記珪素アルミニウムオキシ窒化物（
   ８１−Ａｊ−０−Ｎ系化合物）粉末を合成することを特
   徴とするセラミック粉末のＳ＊方法。 ２、一般式：ＲＯｘ−８ｉｓ−、ＡｊｚＮｓ−２Ｏｚｓ
   ＲＯ：！ｒ−３゜８１ムノーＮ−０，又はＲ〇五・８１
   Ａ４ＮｉＯ＊（式中、ＲＦ！イツ）リウム、セリウム、
   テンタン及びスカンジウムから成る群よシ選ばれた１種
   もしくａ２種以上のものを表わし、Ｉ韓Ｒの原子価を表
   わし、２はＯ〜４の数である。但し、ｚ　＝　０を除く
   。） で示されるそれぞれの化合物に相応するように配合され
   た、 メチル珪酸（Ｃ山８１０上）、炭素（Ｃ）、窒化アルミ
   ニウム（ムｊＮ）及び／又は酸化アル１＝ウム（ムｊｌ
   Ｏｓ）並びに希土−酸化物（ＲＯ五（Ｒ，：ｘは前記と
   同意義である。））から雪 成る混合粉末を出発原料とし、窒素を含む非酸化性雰囲
   気中において、加熱処理を施すととにより、前記希土傾
   酸化物・珪素アルミニウムオキシ窒化物（ＲＯｊＬ−８
   １−ムｌ−０−Ｎ系化金物）粉末を合成することを特徴
   とするセラミック粉末の製造方法。