JPS592702B2 - 塩素含有樹脂組成物 - Google Patents
塩素含有樹脂組成物Info
- Publication number
- JPS592702B2 JPS592702B2 JP54154680A JP15468079A JPS592702B2 JP S592702 B2 JPS592702 B2 JP S592702B2 JP 54154680 A JP54154680 A JP 54154680A JP 15468079 A JP15468079 A JP 15468079A JP S592702 B2 JPS592702 B2 JP S592702B2
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- maleate
- bis
- chlorine
- dibutyltin
- group
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Expired
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- Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】
本発明は成型加工時のプレートアウトが極めて少なく、
熱安定性が良好な塩素含有樹脂組成物に関するものであ
る。
熱安定性が良好な塩素含有樹脂組成物に関するものであ
る。
公知の如く塩素含有樹脂は熱、光によつて劣化を受ける
。
。
この樹脂の劣化を防止する為、成型加工時に金属石けん
、有機錫系安定剤、エポキシ化合物、有機亜リン酸エス
テル、抗酸化剤等が樹脂10に添加されている。これら
の中で有機錫系安定剤は、熱安定化効果が優れるので特
に苛酷な加熱条件が与えられる硬質製品を成型する際に
広く使用されている。有機錫系安定剤の中でも特に有機
錫マレエートポリマー及び有機錫アルキルマレエー15
卜等の有機錫マレエート系安定剤が広く使用されている
。しかしこれらの有機錫マレエート系安定剤を含む塩素
含有樹脂は成型加工の際に、加工機械の金属表面を汚染
する所調プレートアウト現象をひき20起す欠点がある
。
、有機錫系安定剤、エポキシ化合物、有機亜リン酸エス
テル、抗酸化剤等が樹脂10に添加されている。これら
の中で有機錫系安定剤は、熱安定化効果が優れるので特
に苛酷な加熱条件が与えられる硬質製品を成型する際に
広く使用されている。有機錫系安定剤の中でも特に有機
錫マレエートポリマー及び有機錫アルキルマレエー15
卜等の有機錫マレエート系安定剤が広く使用されている
。しかしこれらの有機錫マレエート系安定剤を含む塩素
含有樹脂は成型加工の際に、加工機械の金属表面を汚染
する所調プレートアウト現象をひき20起す欠点がある
。
プレートアウトが発生すると製品を汚染し、外観を損う
のみならず、付着物を除去する作業が加わることにより
作業能率の低下を招き、更に製品の透明性を阻害したり
、積層板等を加工する際の積層性、蒸着フィルムを加工
する25際の蒸着性を低下させる等プレートアウトによ
つて生ずる障害は極めて大きい。このプレートアウト発
生の欠点を防止するための方法として特許第81893
4号(特公昭48−38766)、特開昭50−132
058号、30特開昭51−7051号、特開昭51−
2Q251号等が公知である。
のみならず、付着物を除去する作業が加わることにより
作業能率の低下を招き、更に製品の透明性を阻害したり
、積層板等を加工する際の積層性、蒸着フィルムを加工
する25際の蒸着性を低下させる等プレートアウトによ
つて生ずる障害は極めて大きい。このプレートアウト発
生の欠点を防止するための方法として特許第81893
4号(特公昭48−38766)、特開昭50−132
058号、30特開昭51−7051号、特開昭51−
2Q251号等が公知である。
これらの方法は有機錫マレート系安定剤とフタル酸、無
水フタル酸、フタル酸モノエステル、3−クロル無水フ
タル酸、アジピン酸、アゼライン酸、ステアリン酸等を
併用添加35する方法である。しかし、これらの方法に
よつても未だに満足する結果は得られなかつた。本発明
者等はこれらの欠点を改善すべく鋭意研一門”=究を重
ねた結果、塩素含有樹脂に対して有機錫マレエート系安
定剤と一般式(1).(L(式中、R1は水素原子、ア
リル基、アルキル基、ヒドロキシアルキル基、フエニル
基、アラルキル基である。
水フタル酸、フタル酸モノエステル、3−クロル無水フ
タル酸、アジピン酸、アゼライン酸、ステアリン酸等を
併用添加35する方法である。しかし、これらの方法に
よつても未だに満足する結果は得られなかつた。本発明
者等はこれらの欠点を改善すべく鋭意研一門”=究を重
ねた結果、塩素含有樹脂に対して有機錫マレエート系安
定剤と一般式(1).(L(式中、R1は水素原子、ア
リル基、アルキル基、ヒドロキシアルキル基、フエニル
基、アラルキル基である。
nはO又は1である。)で表わされる化合物から選ばれ
る少なくとも1種を併用添加することによりプレートア
ウトが極めて少なく、熱安定性が良好な塩素含有樹脂組
成物を見出し本発明を完成した。有機錫マレエート系安
定剤と含硫黄カルボン酸の併用比率の制限は特にないが
、好ましい併用比率は有機錫マレエート系安定剤に対し
て含硫黄カルボン酸が2〜50重量pである。
る少なくとも1種を併用添加することによりプレートア
ウトが極めて少なく、熱安定性が良好な塩素含有樹脂組
成物を見出し本発明を完成した。有機錫マレエート系安
定剤と含硫黄カルボン酸の併用比率の制限は特にないが
、好ましい併用比率は有機錫マレエート系安定剤に対し
て含硫黄カルボン酸が2〜50重量pである。
又、有機錫マレエート系安定剤の好ましい使用量は、塩
素含有樹脂100重量部に対して0.5〜5重量部であ
る。本発明に用いられる有機錫マレエート系安定剤は、
ジアルキル錫マレエート及びそのポリマー、ジアルキル
錫ビス(アルキル、シクロアルキル又はアラルキルマレ
エート)、並びにビス(ジアルキル錫モノアルキル、シ
クロアルキル又はアラルキルマレエート)マレエート、
及びそのポリマー、2ビス(ジアルキル錫アルキルマレ
エート)オキサイド等であり、例としては、ジメチル錫
マレート、ジブチル錫マレエート、ジオクチル錫マレエ
ート、ジラウリル錫マレエート等のモノマー及びポリマ
ー、ジメチル錫ビス(ブチルマレエート)、ジメチル錫
ビス(ラウリルマレエート)、ジメチル錫ビス(オレイ
ルマレエート)、ジブチル錫ビス(ブチルマレエート)
、ジブチル錫ビス(ベンジルマレエート)、ジブチル錫
ビス(シクロヘキシルマレエート)、ジブチル錫ビス(
2−エチル−キシルマレート)、ジブチル錫ビス(ラウ
リルマレエート)、ジブチル錫ビス(オレイルマレエー
ト)、ジブチル錫ビス(ステアリルマレエート)、ジブ
チル錫ビス(3−メトキシブチルマレエート)、ジブチ
ル錫ビス(エチルベンジルマレエート)、ジオクチル錫
ビス(ブチルマレエート)、ジオクチル錫ビス(ベンジ
ルマレエート)、ジオクチル錫ビス(2−エチルヘキシ
ルマレエート)、ジオクチル錫ビス(オレイルマレエー
ト)、ジオクチル錫ビス(ステアリルマレエート)、ジ
オクチル錫ビス(3−メトキシブチルマレエート)、ジ
ラウリル錫ビス(ブチルマレエート)、並びにビス(ジ
メチル錫ブチルマレエート)オキサイド、ビス(ジメチ
ル錫イソオクチルマレエート)オキサイド、ビス(ジメ
チル錫ラウリルマレエート)マレエート、ビス(ジメチ
ル錫オレイルマレエート)マレエート、ビス(ジブチル
錫ブチルマレエート)マレエート、ビス(ジブチル錫2
−エチルヘキシルマレエート)マレエート、ビス(ジブ
チル錫ベンジルマレエート)マレエート、ビス(ジブチ
ル錫シクロヘキシルマレエート)マレエート、ビス(ジ
ブチル錫ラウリルマレエート)マレエート、ビス(ジブ
チル錫オレイルマレエート)マレエート、ビス(ジブチ
ル錫3−メトキシブチルマレエート)マレエート、ビス
(ジオクチル錫ブチルマレエート)マレエート、ビス(
ジオクチル錫ベンジルマレエート)マレエート、ビス(
ジオクチル錫2−エチルヘキシルマレエート)マレエー
ト、ビス(ジオクチル錫ラウリルマレエート)マレエー
ト、ビス(ジオクチル錫オレイルマレエート)マレエー
ト、ビス(ジラウリル錫ブチルマレエート)マレエート
、これらのポリマー メチル・オクチル錫ビス(イソオ
クチルマレエート)、メチル・ラウリル錫ビス(ブチル
マレエート)、ジブチル錫ブチルマレエート●ベンジル
マレエート等をあげることができる。これら有機錫マレ
エート系安定剤と併用添加される一般式(1).()、
で表わされる含硫黄カルボン酸について説明すると、式
中のR1で示される基は水素原子、アリル基、アルキル
基、ヒドロキシアルキル基、フエニル基、アラルキル基
である。アルキル基としては炭素数1〜18の基が好適
であり、具体例としてはメチル、エチル、プロピル、イ
ソプロビル、ブチル、オクチル、ドデシル、ステアリル
等が挙げられる。ヒドロキシアルキル基としては直鎖状
と分岐状の何れの基も含まれ、直鎖状の基は炭素数2〜
18の基が好適であり、具体例としてはヒドロキシエチ
ル、ヒドロキシプロピル、ヒドロキシオクチル、ヒドロ
キシドデ゛シル、ヒドロキシステアリル等が挙げられる
。分岐状の基は−CH27HOHの構造のものが好適で
、示し、具体例としては R2は炭素数8〜18を 一CH2CH−0H等が挙げられる。
素含有樹脂100重量部に対して0.5〜5重量部であ
る。本発明に用いられる有機錫マレエート系安定剤は、
ジアルキル錫マレエート及びそのポリマー、ジアルキル
錫ビス(アルキル、シクロアルキル又はアラルキルマレ
エート)、並びにビス(ジアルキル錫モノアルキル、シ
クロアルキル又はアラルキルマレエート)マレエート、
及びそのポリマー、2ビス(ジアルキル錫アルキルマレ
エート)オキサイド等であり、例としては、ジメチル錫
マレート、ジブチル錫マレエート、ジオクチル錫マレエ
ート、ジラウリル錫マレエート等のモノマー及びポリマ
ー、ジメチル錫ビス(ブチルマレエート)、ジメチル錫
ビス(ラウリルマレエート)、ジメチル錫ビス(オレイ
ルマレエート)、ジブチル錫ビス(ブチルマレエート)
、ジブチル錫ビス(ベンジルマレエート)、ジブチル錫
ビス(シクロヘキシルマレエート)、ジブチル錫ビス(
2−エチル−キシルマレート)、ジブチル錫ビス(ラウ
リルマレエート)、ジブチル錫ビス(オレイルマレエー
ト)、ジブチル錫ビス(ステアリルマレエート)、ジブ
チル錫ビス(3−メトキシブチルマレエート)、ジブチ
ル錫ビス(エチルベンジルマレエート)、ジオクチル錫
ビス(ブチルマレエート)、ジオクチル錫ビス(ベンジ
ルマレエート)、ジオクチル錫ビス(2−エチルヘキシ
ルマレエート)、ジオクチル錫ビス(オレイルマレエー
ト)、ジオクチル錫ビス(ステアリルマレエート)、ジ
オクチル錫ビス(3−メトキシブチルマレエート)、ジ
ラウリル錫ビス(ブチルマレエート)、並びにビス(ジ
メチル錫ブチルマレエート)オキサイド、ビス(ジメチ
ル錫イソオクチルマレエート)オキサイド、ビス(ジメ
チル錫ラウリルマレエート)マレエート、ビス(ジメチ
ル錫オレイルマレエート)マレエート、ビス(ジブチル
錫ブチルマレエート)マレエート、ビス(ジブチル錫2
−エチルヘキシルマレエート)マレエート、ビス(ジブ
チル錫ベンジルマレエート)マレエート、ビス(ジブチ
ル錫シクロヘキシルマレエート)マレエート、ビス(ジ
ブチル錫ラウリルマレエート)マレエート、ビス(ジブ
チル錫オレイルマレエート)マレエート、ビス(ジブチ
ル錫3−メトキシブチルマレエート)マレエート、ビス
(ジオクチル錫ブチルマレエート)マレエート、ビス(
ジオクチル錫ベンジルマレエート)マレエート、ビス(
ジオクチル錫2−エチルヘキシルマレエート)マレエー
ト、ビス(ジオクチル錫ラウリルマレエート)マレエー
ト、ビス(ジオクチル錫オレイルマレエート)マレエー
ト、ビス(ジラウリル錫ブチルマレエート)マレエート
、これらのポリマー メチル・オクチル錫ビス(イソオ
クチルマレエート)、メチル・ラウリル錫ビス(ブチル
マレエート)、ジブチル錫ブチルマレエート●ベンジル
マレエート等をあげることができる。これら有機錫マレ
エート系安定剤と併用添加される一般式(1).()、
で表わされる含硫黄カルボン酸について説明すると、式
中のR1で示される基は水素原子、アリル基、アルキル
基、ヒドロキシアルキル基、フエニル基、アラルキル基
である。アルキル基としては炭素数1〜18の基が好適
であり、具体例としてはメチル、エチル、プロピル、イ
ソプロビル、ブチル、オクチル、ドデシル、ステアリル
等が挙げられる。ヒドロキシアルキル基としては直鎖状
と分岐状の何れの基も含まれ、直鎖状の基は炭素数2〜
18の基が好適であり、具体例としてはヒドロキシエチ
ル、ヒドロキシプロピル、ヒドロキシオクチル、ヒドロ
キシドデ゛シル、ヒドロキシステアリル等が挙げられる
。分岐状の基は−CH27HOHの構造のものが好適で
、示し、具体例としては R2は炭素数8〜18を 一CH2CH−0H等が挙げられる。
アラルキル基とし151▲37しては炭素数7〜9の基
が好適であり、具体例としてはベンジル、フエネチル、
β−フエニルプロピル等が挙げられる。
が好適であり、具体例としてはベンジル、フエネチル、
β−フエニルプロピル等が挙げられる。
一般式(1)、()で表わされる含硫黄カルボン酸の具
体例を以下(1)〜(至)に示すと、等を挙げることが
できる。
体例を以下(1)〜(至)に示すと、等を挙げることが
できる。
本発明に用いられる塩素含有樹脂とは、塩化ビニル樹脂
(以下、PVCと称す)、塩化ビニリデン樹脂、塩素化
塩化ビ曜嘲月臥塩素化ポリエチレン、並びに塩化ビ勾レ
を主成分としこれとアクリル酸エチル、アクリロニトリ
ル、スチレン、酢酸ビニル、イソブチレン、エチレン酢
酸ビニル等の1種又は2種以上との共重合体、又PVC
と耐衝撃性補強剤(例えば、メチルメタクリレート・ブ
タジエン・スチレン共重合樹脂、アクリロニトリル・ブ
タジエン・スチレン共重合樹脂)等とのブレンド樹脂を
挙げることができる。
(以下、PVCと称す)、塩化ビニリデン樹脂、塩素化
塩化ビ曜嘲月臥塩素化ポリエチレン、並びに塩化ビ勾レ
を主成分としこれとアクリル酸エチル、アクリロニトリ
ル、スチレン、酢酸ビニル、イソブチレン、エチレン酢
酸ビニル等の1種又は2種以上との共重合体、又PVC
と耐衝撃性補強剤(例えば、メチルメタクリレート・ブ
タジエン・スチレン共重合樹脂、アクリロニトリル・ブ
タジエン・スチレン共重合樹脂)等とのブレンド樹脂を
挙げることができる。
本発明に用いられる有機錫マレエート系安定剤と含硫黄
カルボン酸以外の公知の安定剤例えば、金属石けん、有
機錫含硫黄化合物、有機錫脂肪酸塩、エポキシ化大豆油
、エポキシ樹脂、有機亜燐酸エステル、抗酸化剤、紫外
線吸収剤等を併用する事が出来る。
カルボン酸以外の公知の安定剤例えば、金属石けん、有
機錫含硫黄化合物、有機錫脂肪酸塩、エポキシ化大豆油
、エポキシ樹脂、有機亜燐酸エステル、抗酸化剤、紫外
線吸収剤等を併用する事が出来る。
更に、その他必要に応じて、顔料、充填剤、発抱剤、帯
電防止剤、滑剤、難燃剤、加工助剤等を併用する事も出
来る。次に、本発明を実施例で説明するが、本発明はこ
れらに限定されるものではない。
電防止剤、滑剤、難燃剤、加工助剤等を併用する事も出
来る。次に、本発明を実施例で説明するが、本発明はこ
れらに限定されるものではない。
実施例中、部とあるのは重量部を表わす。
実施例 1
プレートアウト試験
PvCceOnlO3EP−8日本ゼオン(株)製〕1
00部にジブチル錫マレエートポリマー(重合度3.5
)2.0音臥 〔表−1〕に示される化合物0.1部及
び赤色顔料〔Φ8040レツド、大日精化(株)製〕1
.0部を混合した後、テストロールにて175℃で5分
間混練しシートを取り除いた。
00部にジブチル錫マレエートポリマー(重合度3.5
)2.0音臥 〔表−1〕に示される化合物0.1部及
び赤色顔料〔Φ8040レツド、大日精化(株)製〕1
.0部を混合した後、テストロールにて175℃で5分
間混練しシートを取り除いた。
この後、ロールに付着したプレートアウト物質をPVC
CGeOnlO3Ep日本ゼオン(株)製〕100部に
、DOP(ジオクチルフタレート)25部、チタン白〔
TA−1001富士チタニウム(株)製)2.0部、ジ
ブチル錫ジラウレート1.0部、カドミウムステアレー
ト0.3部の樹脂組:成物で、混練しながらぬぐい取り
、クリーニングシートを作製した。そして、このクリー
ニングシートの赤色の着色程度により、プレートアウト
を判定した。又、同様に10分間混練した時のプレート
アウトの状態も観察した。これらの結果を〔表−1〕に
示す。 〔表−1〕中のプレートアウトの数字は、次の
状態を示す。プレートアウトなし(クリーニングシート
が乳白色) ・・・・・・1
プレートアウト少しあり(クリーニングシートが淡いピ
ック色) ・・・・・・2プレートアウトや
\多い(クリーニングシートがピック色)
・・・・・・3プレートアウト多い(クリーニン
グシートが赤色) ・・・・・・4熱
安定性試験 PVCCGeOnlO3Ep−8〕1000部にジブチ
ル錫マレエートポリマー(重合度3.5)2.0部及び
〔表−1〕に示される化合物0.1部を混合した後、テ
ストロールにて165℃で5分間混練し厚さ0.5mm
のシートを作製した。
CGeOnlO3Ep日本ゼオン(株)製〕100部に
、DOP(ジオクチルフタレート)25部、チタン白〔
TA−1001富士チタニウム(株)製)2.0部、ジ
ブチル錫ジラウレート1.0部、カドミウムステアレー
ト0.3部の樹脂組:成物で、混練しながらぬぐい取り
、クリーニングシートを作製した。そして、このクリー
ニングシートの赤色の着色程度により、プレートアウト
を判定した。又、同様に10分間混練した時のプレート
アウトの状態も観察した。これらの結果を〔表−1〕に
示す。 〔表−1〕中のプレートアウトの数字は、次の
状態を示す。プレートアウトなし(クリーニングシート
が乳白色) ・・・・・・1
プレートアウト少しあり(クリーニングシートが淡いピ
ック色) ・・・・・・2プレートアウトや
\多い(クリーニングシートがピック色)
・・・・・・3プレートアウト多い(クリーニン
グシートが赤色) ・・・・・・4熱
安定性試験 PVCCGeOnlO3Ep−8〕1000部にジブチ
ル錫マレエートポリマー(重合度3.5)2.0部及び
〔表−1〕に示される化合物0.1部を混合した後、テ
ストロールにて165℃で5分間混練し厚さ0.5mm
のシートを作製した。
このシートを3CTfL×6(1771の大きさに切断
後、予め、190℃に加熱したギヤー式老化試験機に該
シートを入れて熱安定性を評価した。該シートを一定時
間毎に取り出し、そのシートの着色劣化度を肉眼で観察
し、該シートの色を無色・・・・・・A 黄褐色・・
・・・・C黄色・・・・・・B黒色・・・・・・Dとし
て〔表−1〕に示した。
後、予め、190℃に加熱したギヤー式老化試験機に該
シートを入れて熱安定性を評価した。該シートを一定時
間毎に取り出し、そのシートの着色劣化度を肉眼で観察
し、該シートの色を無色・・・・・・A 黄褐色・・
・・・・C黄色・・・・・・B黒色・・・・・・Dとし
て〔表−1〕に示した。
〔表−1〕中の化合物の番号は前記の具体例(1)〜働
中の査号を示す。
中の査号を示す。
実施例 2
PVC(GeOnlO3Ep−8)100部に、ジブチ
ル錫マレエートポリマー(重合度3.5)2.0部、〔
表−2〕に示される化合物を0.01−0.5部の範囲
にわたつて添加し、実施例1と同様の方法で、プレート
アウト及び熱安定性の試験を行なつた。
ル錫マレエートポリマー(重合度3.5)2.0部、〔
表−2〕に示される化合物を0.01−0.5部の範囲
にわたつて添加し、実施例1と同様の方法で、プレート
アウト及び熱安定性の試験を行なつた。
これらの結果を〔表−2〕に示す。実施例 3
PVCCGe0n103Ep−8〕100部に〔表一3
〕に示される安定剤20部、化合物0.1部、更に必要
に応じて滑剤としてヘキストワツクス0P(西独ヘキス
ト社製)0.3部併用し実施例1と同様の方法でプレー
トアウト及び熱安定性の試験を行なつた。
〕に示される安定剤20部、化合物0.1部、更に必要
に応じて滑剤としてヘキストワツクス0P(西独ヘキス
ト社製)0.3部併用し実施例1と同様の方法でプレー
トアウト及び熱安定性の試験を行なつた。
これらの結果を〔表−3〕に示す。〔表−3〕中の安定
剤(イ)〜(ニ)は次のものを示す。(イ)ジオクチル
錫マレエートポリマー(重合度2.7)(ロ)ジブチル
錫ビス(ブチルマレエート)(ハ)ビス(ジブチル錫ベ
ンジルマレエート)オキサイド。
剤(イ)〜(ニ)は次のものを示す。(イ)ジオクチル
錫マレエートポリマー(重合度2.7)(ロ)ジブチル
錫ビス(ブチルマレエート)(ハ)ビス(ジブチル錫ベ
ンジルマレエート)オキサイド。
(ニ)ビス(ジオクチル錫メトキシブチルマレエート)
マレエート。
マレエート。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 1 塩素含有樹脂に対して有機錫マレエート系安定剤と
一般式( I )、(II)、▲数式、化学式、表等があり
ます▼( I )R^1SCH_2COOH(II) (式中、R_1は水素原子、アリル基、アルキル基、ヒ
ドロキシアルキル基、フェニル基、アラルキル基である
。 nは0又は1である。)で表わされる含硫黄カルボン酸
から選ばれる少なくとも1種を併用添加して成ることを
特徴とする塩素含有樹脂組成物。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP54154680A JPS592702B2 (ja) | 1979-11-29 | 1979-11-29 | 塩素含有樹脂組成物 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP54154680A JPS592702B2 (ja) | 1979-11-29 | 1979-11-29 | 塩素含有樹脂組成物 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS5676446A JPS5676446A (en) | 1981-06-24 |
| JPS592702B2 true JPS592702B2 (ja) | 1984-01-20 |
Family
ID=15589559
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP54154680A Expired JPS592702B2 (ja) | 1979-11-29 | 1979-11-29 | 塩素含有樹脂組成物 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS592702B2 (ja) |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH0354245A (ja) * | 1989-07-21 | 1991-03-08 | Nitto Kasei Co Ltd | 安定化された塩素化塩化ビニル樹脂組成物 |
-
1979
- 1979-11-29 JP JP54154680A patent/JPS592702B2/ja not_active Expired
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS5676446A (en) | 1981-06-24 |
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