JPS5938980B2 - 塩素含有樹脂組成物 - Google Patents
塩素含有樹脂組成物Info
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- JPS5938980B2 JPS5938980B2 JP9294378A JP9294378A JPS5938980B2 JP S5938980 B2 JPS5938980 B2 JP S5938980B2 JP 9294378 A JP9294378 A JP 9294378A JP 9294378 A JP9294378 A JP 9294378A JP S5938980 B2 JPS5938980 B2 JP S5938980B2
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- Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】
本発明は耐熱安定性及び耐候性のすぐれた塩素含有樹脂
組成物に関する。
組成物に関する。
塩素含有樹脂は最も一般に使用されているプラスチック
であるが、熱や光に対する安定性が小さく、加熱成形の
際に着色したり、機械的強度が低下するとか、成形品を
屋外で使用した際に耐候性が悪いとかの欠点を有してい
る。
であるが、熱や光に対する安定性が小さく、加熱成形の
際に着色したり、機械的強度が低下するとか、成形品を
屋外で使用した際に耐候性が悪いとかの欠点を有してい
る。
これらの欠点を解消するために、塩素含有樹脂に金属石
けん、鉛系安定剤、錫系安定剤、抗酸化剤、紫外線吸収
剤等を添加して成形が行なわれているが、耐熱安定性及
び耐候性の両者が共にすぐれたものはいまだに得られて
いない。
けん、鉛系安定剤、錫系安定剤、抗酸化剤、紫外線吸収
剤等を添加して成形が行なわれているが、耐熱安定性及
び耐候性の両者が共にすぐれたものはいまだに得られて
いない。
杢発明者は上述の欠点に鑑み、耐熱安定性及び耐候性に
すぐれ且無毒性の塩素含有樹脂組成物を得んと鋭意検討
の結果、有機錫化合物と金属石けんよりなる安定剤組成
物に２個以上の硫黄配位子を有するニッケルキレート錯
体を加えて安定剤として使用すると両者の相乗作用によ
り熱安定性のみならず耐候性をも改良され、さらに周期
律表第■族又は第■族の金属の酸化物、水酸化物又は硫
化物及び焼成法で生成された石灰類よりなる群から選ば
れた一種又は二種以上の化合物を添加するとさらに熱安
定性及び耐候性が改善されることを見い出し本発明をな
すに到つた。
すぐれ且無毒性の塩素含有樹脂組成物を得んと鋭意検討
の結果、有機錫化合物と金属石けんよりなる安定剤組成
物に２個以上の硫黄配位子を有するニッケルキレート錯
体を加えて安定剤として使用すると両者の相乗作用によ
り熱安定性のみならず耐候性をも改良され、さらに周期
律表第■族又は第■族の金属の酸化物、水酸化物又は硫
化物及び焼成法で生成された石灰類よりなる群から選ば
れた一種又は二種以上の化合物を添加するとさらに熱安
定性及び耐候性が改善されることを見い出し本発明をな
すに到つた。
即ち本発明の要旨はｌ塩素含有樹脂に、有機錫化合物と
、金属石けんと、２個以上の硫黄配位子を有するニツケ
ルキレート錯化合物とが含有されてなる塩素含有樹脂組
成物、及びＣｌ２）塩素含有樹脂に、有機錫化合物と、
金属石けんと、２個以上の硫黄配位子を有するニツケル
キレート錯化合物と、５周期律表第族又は第族の金属の
酸化物、水酸化物又は硫化物及び焼成法で生成された石
灰類よりなる群から選ばれた一種叉は二種以上の化合物
とが含有されてなる塩素含有樹脂組成物に存する。
、金属石けんと、２個以上の硫黄配位子を有するニツケ
ルキレート錯化合物とが含有されてなる塩素含有樹脂組
成物、及びＣｌ２）塩素含有樹脂に、有機錫化合物と、
金属石けんと、２個以上の硫黄配位子を有するニツケル
キレート錯化合物と、５周期律表第族又は第族の金属の
酸化物、水酸化物又は硫化物及び焼成法で生成された石
灰類よりなる群から選ばれた一種叉は二種以上の化合物
とが含有されてなる塩素含有樹脂組成物に存する。
本発明において使用される塩素含有樹脂とは、その分子
中に塩素を含有する樹脂であつて、たとえばポリ塩化ビ
ニル、ポリ塩化ビニリデン、塩化ビニル一塩化ビニリデ
ン共重合体、塩化ビニル叉は塩化ビニリデンを主体とす
るエチレン、酢酸ビニル、アクリル酸エステル、アクリ
ロニトリル等 １との共重合体、塩素化ポリ塩化ビニル
、塩素化ポリエチレン等があげられる。本発明において
使用される有機錫化合物とは一般に塩素含有樹脂用安定
剤として使用されている一般式ＲａＳｎＸ４−ａ（式中
Ｒは炭素数２〜８のア ２ルキル基、Ｘはアルコール、
カルボン酸、メルカプタン等の残基、ａは１〜３の正の
整数）であられされる化合物であつて、たとえばジブチ
ル錫ジラウレート、ジブチル錫ジステアレート、ジブチ
ル錫ジノニレート等のジアルキル錫ジラウレート ２系
化合物、ジブチル錫ジマレート、ジオクチル錫ジマレー
ト、ジブチル錫モノ−２−エチルヘキシルマレート等の
ジアルキル錫マレート系化合物、ジブチル錫メルカプチ
ド、ジオクチル錫メルカプチド等のジアルキル錫メルカ
プチド、ビス（カルｊボメトキシエチノリ錫ビス（イソ
オクチルメルカプトアセテート）、ビス（カルボメトキ
シエチノリ錫サルフアイド、ジブチル錫ビス（オクチル
チオグリコレート）、ジブチル錫ビス（ベンゾチアゾー
ルメルカプトオクトエート）などがあげられ、ジ Ｊア
ルキル錫マレート系化合物及びジアルキル錫メルカブチ
ドが好ましい。
中に塩素を含有する樹脂であつて、たとえばポリ塩化ビ
ニル、ポリ塩化ビニリデン、塩化ビニル一塩化ビニリデ
ン共重合体、塩化ビニル叉は塩化ビニリデンを主体とす
るエチレン、酢酸ビニル、アクリル酸エステル、アクリ
ロニトリル等 １との共重合体、塩素化ポリ塩化ビニル
、塩素化ポリエチレン等があげられる。本発明において
使用される有機錫化合物とは一般に塩素含有樹脂用安定
剤として使用されている一般式ＲａＳｎＸ４−ａ（式中
Ｒは炭素数２〜８のア ２ルキル基、Ｘはアルコール、
カルボン酸、メルカプタン等の残基、ａは１〜３の正の
整数）であられされる化合物であつて、たとえばジブチ
ル錫ジラウレート、ジブチル錫ジステアレート、ジブチ
ル錫ジノニレート等のジアルキル錫ジラウレート ２系
化合物、ジブチル錫ジマレート、ジオクチル錫ジマレー
ト、ジブチル錫モノ−２−エチルヘキシルマレート等の
ジアルキル錫マレート系化合物、ジブチル錫メルカプチ
ド、ジオクチル錫メルカプチド等のジアルキル錫メルカ
プチド、ビス（カルｊボメトキシエチノリ錫ビス（イソ
オクチルメルカプトアセテート）、ビス（カルボメトキ
シエチノリ錫サルフアイド、ジブチル錫ビス（オクチル
チオグリコレート）、ジブチル錫ビス（ベンゾチアゾー
ルメルカプトオクトエート）などがあげられ、ジ Ｊア
ルキル錫マレート系化合物及びジアルキル錫メルカブチ
ドが好ましい。
そして上記有機錫化合物の添加量は特に限定されるもの
ではないが、塩素含有樹脂１００重量部に対し０．０１
〜５重量部添加されるのが好ましく、より好ましくは０
．１〜２重量部である。
ではないが、塩素含有樹脂１００重量部に対し０．０１
〜５重量部添加されるのが好ましく、より好ましくは０
．１〜２重量部である。
本発明で使用される金属石けんとは、一般に塩素含有樹
脂用の安定剤として使用されている、金属の高級脂肪酸
塩であり、たとえばステアリン酸カルシウム、ラウリン
酸カルシウム、リシノール酸カルシウム、等のカルシウ
ム石けん、ステアリン酸亜鉛、ラウリン酸亜鉛、リシノ
ール酸亜鉛、２−エチルヘキソイン酸亜鉛等の亜鉛石け
ん、ステアリン酸バリウム、ラウリン酸バリウム等のバ
リウム石けん、ステアリン酸カドミウム、ラウリン酸カ
ドミウム等のカドミウム石けん、ステアリン酸鉛、ステ
アリン酸マグネシウム、ステアリン酸ナトリウム、ステ
アリン酸カリウムなどがあげられ、カルシウム石けん及
びマグネシウム石けんが好適に使用される。そしてその
添加量は特に限定されるものではないが塩素含有樹脂１
００重量部に対し０．０５〜１０重量部添加されるのが
好ましく、より好ましくは０．２〜５重量部である。本
発明で使用されるニツケルキレート錯化合物とは２個以
上の硫黄配位子がニツケルに配位結合している化合物で
あつて、これらの化合物は一般に光安定剤として使用さ
れている。
脂用の安定剤として使用されている、金属の高級脂肪酸
塩であり、たとえばステアリン酸カルシウム、ラウリン
酸カルシウム、リシノール酸カルシウム、等のカルシウ
ム石けん、ステアリン酸亜鉛、ラウリン酸亜鉛、リシノ
ール酸亜鉛、２−エチルヘキソイン酸亜鉛等の亜鉛石け
ん、ステアリン酸バリウム、ラウリン酸バリウム等のバ
リウム石けん、ステアリン酸カドミウム、ラウリン酸カ
ドミウム等のカドミウム石けん、ステアリン酸鉛、ステ
アリン酸マグネシウム、ステアリン酸ナトリウム、ステ
アリン酸カリウムなどがあげられ、カルシウム石けん及
びマグネシウム石けんが好適に使用される。そしてその
添加量は特に限定されるものではないが塩素含有樹脂１
００重量部に対し０．０５〜１０重量部添加されるのが
好ましく、より好ましくは０．２〜５重量部である。本
発明で使用されるニツケルキレート錯化合物とは２個以
上の硫黄配位子がニツケルに配位結合している化合物で
あつて、これらの化合物は一般に光安定剤として使用さ
れている。
該化合物としては、たとえばブチルキサントゲン酸ニツ
ケル、ジチオカルバメートニツケル類等があげられ、般
式（式中Ｒ，Ｒｌ，Ｒ２及びＲ３はそれぞれ炭素数１〜
１８の炭化水素基であり、同一又は沢なるアルキル基、
アリル基、アリール基又はシクロアルキル藻である）で
表わされるジチオカルバメートニツケル類がより好適に
使用される。
ケル、ジチオカルバメートニツケル類等があげられ、般
式（式中Ｒ，Ｒｌ，Ｒ２及びＲ３はそれぞれ炭素数１〜
１８の炭化水素基であり、同一又は沢なるアルキル基、
アリル基、アリール基又はシクロアルキル藻である）で
表わされるジチオカルバメートニツケル類がより好適に
使用される。
上記ジチオカルバメートニツケル類としてはジエチルジ
チオカルバメートニツケル、ジプロピルジチオカルバメ
ートニツケル、ジブチルジチオカルバメートニツケル、
ジヘキシルジチオカルバメートニツケル、ジオクチルチ
オカルバメートニツケル、ジラウリルジチオカルバメー
トニツケル、ジステアリルジチオカルバメートニツケル
、ジベンジルジチオカルバメートニツケル、ジシクロヘ
キシルジチオカルバメートニツケル、ジシクロペンチル
ジチオカルバメートニツケル、ジフエニルジチオカルバ
メートニツケル、ジナフチルジチオカルバメートニツケ
ル等があけられる。そしてニツケルキレート錯化合物の
添加量は特に限定されるものではないが、塩素含有樹脂
１００重量部に対し０．０１〜５重量部添加されるのが
好ましくより好ましくは０．１〜３重量部である。
チオカルバメートニツケル、ジプロピルジチオカルバメ
ートニツケル、ジブチルジチオカルバメートニツケル、
ジヘキシルジチオカルバメートニツケル、ジオクチルチ
オカルバメートニツケル、ジラウリルジチオカルバメー
トニツケル、ジステアリルジチオカルバメートニツケル
、ジベンジルジチオカルバメートニツケル、ジシクロヘ
キシルジチオカルバメートニツケル、ジシクロペンチル
ジチオカルバメートニツケル、ジフエニルジチオカルバ
メートニツケル、ジナフチルジチオカルバメートニツケ
ル等があけられる。そしてニツケルキレート錯化合物の
添加量は特に限定されるものではないが、塩素含有樹脂
１００重量部に対し０．０１〜５重量部添加されるのが
好ましくより好ましくは０．１〜３重量部である。
本発明においては塩素含有樹脂に前記有機錫化合物と前
記金属石けんと前記ニツケルキレート錯化合物が加えら
れて塩素含有樹脂組成物となされるのであるが、さらに
周期律表第族又は第族の金属の酸化物、水酸化物又は硫
化物及び焼成法で生成された石灰類よりなる群から選ば
れた一種又は二種以上の化合物が添加されると耐熱性、
耐候性がさらに向上する。本発明で使用される周期律表
第族又は第族の金属の酸化物、水酸化物又は硫化物とは
マグネシウム、カルシウム、亜鉛、カドミウム、チタン
錫等の金属の酸化物、水酸化物又は硫化物であつて、た
とえば酸化マグネシウム、酸化カルシウム、酸化亜鉛、
酸化チタン、水酸化マグネシウム、水酸化カルシウム、
硫化カドミウム、硫化亜鉛、硫化錫、硫化カルシウム等
があげられる。
記金属石けんと前記ニツケルキレート錯化合物が加えら
れて塩素含有樹脂組成物となされるのであるが、さらに
周期律表第族又は第族の金属の酸化物、水酸化物又は硫
化物及び焼成法で生成された石灰類よりなる群から選ば
れた一種又は二種以上の化合物が添加されると耐熱性、
耐候性がさらに向上する。本発明で使用される周期律表
第族又は第族の金属の酸化物、水酸化物又は硫化物とは
マグネシウム、カルシウム、亜鉛、カドミウム、チタン
錫等の金属の酸化物、水酸化物又は硫化物であつて、た
とえば酸化マグネシウム、酸化カルシウム、酸化亜鉛、
酸化チタン、水酸化マグネシウム、水酸化カルシウム、
硫化カドミウム、硫化亜鉛、硫化錫、硫化カルシウム等
があげられる。
又本発明で使用される焼成法で生成された石灰類として
は、たとえば焼成法により得られた硅酸石灰、硅酸二石
灰、硅酸三石灰、３：２一硅酸石灰等の硅酸石灰類、ア
ルミン酸石灰、アルミン酸二石灰、アルミン酸三石灰、
１：４アルミン酸石灰、１：６アルミン酸石灰、１２：
JャAルミン酸石灰等のアルミン酸石灰類、チタン酸石灰
等があげられ、より好ましくは硅酸二石灰である。
は、たとえば焼成法により得られた硅酸石灰、硅酸二石
灰、硅酸三石灰、３：２一硅酸石灰等の硅酸石灰類、ア
ルミン酸石灰、アルミン酸二石灰、アルミン酸三石灰、
１：４アルミン酸石灰、１：６アルミン酸石灰、１２：
JャAルミン酸石灰等のアルミン酸石灰類、チタン酸石灰
等があげられ、より好ましくは硅酸二石灰である。
そして上記周期律表第族又は第族の金属の酸化物、水酸
化物又は硫化物及び上記石灰類の使用量はなんら限定さ
れるものではないが、塩素含有樹脂組成物の成形性等の
物性から塩素含有樹脂１００重量部に対して０．０５〜
２０重量部の範囲で好適に使用されより好ましくは０．
１〜５重量部である。
化物又は硫化物及び上記石灰類の使用量はなんら限定さ
れるものではないが、塩素含有樹脂組成物の成形性等の
物性から塩素含有樹脂１００重量部に対して０．０５〜
２０重量部の範囲で好適に使用されより好ましくは０．
１〜５重量部である。
又上記組成物にさらに他の安定剤例えばペンタエリスリ
トール、ジペンタエリスリトール、マントール、グリセ
リン等の多価アルコールや上記多価アルコールと酢酸、
プロピオン酸等の有機酸とのエステル誘導体等、帯電防
止剤、防曇剤、表面処理剤、紫匁線吸収剤、難然剤、顔
料、滑剤等が必要に応じて添加されてもよい。
トール、ジペンタエリスリトール、マントール、グリセ
リン等の多価アルコールや上記多価アルコールと酢酸、
プロピオン酸等の有機酸とのエステル誘導体等、帯電防
止剤、防曇剤、表面処理剤、紫匁線吸収剤、難然剤、顔
料、滑剤等が必要に応じて添加されてもよい。
本発明の構成は上述の通り塩素含有樹脂に耐熱安定剤と
して有機錫化合物と金属石けんを添加し、さらに２個以
上の硫黄配位子を有するニツケルキ少一ト錯化合物を添
加するのであるから、得られた塩素含有樹脂組成物は、
両者の相乗効果により耐熱安定性にすぐれかつ耐候性に
すぐれているのである。
して有機錫化合物と金属石けんを添加し、さらに２個以
上の硫黄配位子を有するニツケルキ少一ト錯化合物を添
加するのであるから、得られた塩素含有樹脂組成物は、
両者の相乗効果により耐熱安定性にすぐれかつ耐候性に
すぐれているのである。
又さらに周期律表第族又は第族の金属の酸化物、水酸化
物又は硫化物及び焼成法で生成された石灰類よりなる群
から選ばれた一種又は二種以上の化合物を添加するとさ
らに耐熱性及び耐候性が向上するのである。
物又は硫化物及び焼成法で生成された石灰類よりなる群
から選ばれた一種又は二種以上の化合物を添加するとさ
らに耐熱性及び耐候性が向上するのである。
従つて本発明の塩素含有樹脂組成物はパイプ、雨樋、成
型品等を製造するのに好適なものである。
型品等を製造するのに好適なものである。
次に本発明の実施例について説明する。なお以下単に「
部」とあるのは「重量部」を意味する。実施例１、２比
較例１〜５塩化ビニル樹脂（重合度１１００）１００部
、ジオクチル錫メルカブチド又はジオクチル錫マレート
０．５部、ステアリン酸カルシウム０．５部、ジブチル
ジチオカルバメートニツケル０．５部、炭化水素系ワツ
クス０．５部及びベンガラ０．２部よりなる配合物を均
一に分散混合した後、得られた配合物ＪＩＳＫ６７２３
に従つて２００℃の油浴に供給してコンゴーレツド試験
紙が青変するまでの時間を測定し耐熱安定性とした。
部」とあるのは「重量部」を意味する。実施例１、２比
較例１〜５塩化ビニル樹脂（重合度１１００）１００部
、ジオクチル錫メルカブチド又はジオクチル錫マレート
０．５部、ステアリン酸カルシウム０．５部、ジブチル
ジチオカルバメートニツケル０．５部、炭化水素系ワツ
クス０．５部及びベンガラ０．２部よりなる配合物を均
一に分散混合した後、得られた配合物ＪＩＳＫ６７２３
に従つて２００℃の油浴に供給してコンゴーレツド試験
紙が青変するまでの時間を測定し耐熱安定性とした。
次に得られた配合物を２００℃の混練ロールで３分間混
練し、次に１９０℃のプレスで５分間プレスして厚さ１
Ｔｆｉ１ｎのテストピースを得た。得られたテストピー
スを屋め曝露し、白化するまでの時間を測定し耐候性と
した。
練し、次に１９０℃のプレスで５分間プレスして厚さ１
Ｔｆｉ１ｎのテストピースを得た。得られたテストピー
スを屋め曝露し、白化するまでの時間を測定し耐候性と
した。
結果を第１表にしめした。なお比較のため上記ジオクチ
ル錫メルカプチド又はジオクチル錫マレート、ステアリ
ン酸カルシウム、ジブチルジチオカルバメートニツケル
のうち一種がぬけたものについて耐熱安定性及び耐候性
を測定し、結果を第１表に示した。
ル錫メルカプチド又はジオクチル錫マレート、ステアリ
ン酸カルシウム、ジブチルジチオカルバメートニツケル
のうち一種がぬけたものについて耐熱安定性及び耐候性
を測定し、結果を第１表に示した。
実施例３〜７、比較例６〜１０
塩化ビニル樹脂（重合度１１００）１００部に、第２表
に示す所定量のジオクチル錫メルカブチド、ステアリン
酸カルシウム、ジブチルジチオカルバメート、ビスアセ
チルアセトンニツケル、水酸化＊〉ネカルシウム、焼成
法で生成された硅酸２石灰、酸化チタへ硫化カドミウム
及び酸化マグネシウムと炭化水素系ワツクス０．５部及
びベンガラ０．２部を添加し実施例１で行つたと同様に
して耐熱安定性及び耐候性を測定し結果を第２表に示し
た。
に示す所定量のジオクチル錫メルカブチド、ステアリン
酸カルシウム、ジブチルジチオカルバメート、ビスアセ
チルアセトンニツケル、水酸化＊〉ネカルシウム、焼成
法で生成された硅酸２石灰、酸化チタへ硫化カドミウム
及び酸化マグネシウムと炭化水素系ワツクス０．５部及
びベンガラ０．２部を添加し実施例１で行つたと同様に
して耐熱安定性及び耐候性を測定し結果を第２表に示し
た。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ 塩素含有樹脂に、有機錫化合物と、金属石けんと、
２個以上の硫黄配位子を有するニッケルキレート錯化合
物とが含有されてなる塩素含有樹脂組成物。 ２ 有機錫化合物がジアルキルスグマレート系化合物で
ある特許請求の範囲第１項記載の組成物。 ３ 有機錫化合物がジアルキルスズメルカプチド系化合
物である特許請求の範囲第１項記載の組成物。 ４ ニッケルキレート錯化合物がジチオカルバメートニ
ッケル類である特許請求の範囲第１項記載の組成物。 ５ 塩素含有樹脂に、有機錫化合物と、金属石けんと２
個以上の硫黄配位子を有するニッケルキレート錯化合物
と、周期律表第II族又は第IV族の金属の酸化物、水酸化
物又は硫化物及び焼成法で生成された石灰類よりなる群
から選ばれた一種又は二種以上の化合物とが含有されて
なる塩素含有樹脂組成物。 ６ 有機錫化合物がジアルキルスズマレート系化合物で
ある特許請求の範囲第５項記載の組成物。 ７ 有機錫化合物がジアルキルスズメルカプチド系化合
物である特許請求の範囲第５項記載の組成物。 ８ ニッケルキレート錯化合物がジチオカルバメートニ
ッケル類である特許請求の範囲第５項記載の組成物。 ９ 石灰類が硅酸２石灰である特許請求の範囲第５項記
載の組成物。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP9294378A JPS5938980B2 (ja) | 1978-07-28 | 1978-07-28 | 塩素含有樹脂組成物 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP9294378A JPS5938980B2 (ja) | 1978-07-28 | 1978-07-28 | 塩素含有樹脂組成物 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS5521408A JPS5521408A (en) | 1980-02-15 |
| JPS5938980B2 true JPS5938980B2 (ja) | 1984-09-20 |
Family
ID=14068548
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP9294378A Expired JPS5938980B2 (ja) | 1978-07-28 | 1978-07-28 | 塩素含有樹脂組成物 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS5938980B2 (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS6176159A (ja) * | 1984-09-22 | 1986-04-18 | 三木 和則 | 電気きゆう器 |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH02218730A (ja) * | 1989-02-20 | 1990-08-31 | Kyushu Sekisui Kogyo Kk | 塩化ビニル樹脂の配合組成物 |
-
1978
- 1978-07-28 JP JP9294378A patent/JPS5938980B2/ja not_active Expired
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS6176159A (ja) * | 1984-09-22 | 1986-04-18 | 三木 和則 | 電気きゆう器 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS5521408A (en) | 1980-02-15 |
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