JPS5951483B2

JPS5951483B2 - 窒化アルミニウムの製造方法

Info

Publication number: JPS5951483B2
Application number: JP2408376A
Authority: JP
Inventors: 操一郎元井
Original assignee: Onoda Cement Co Ltd
Current assignee: Taiheiyo Cement Corp
Priority date: 1976-03-08
Filing date: 1976-03-08
Publication date: 1984-12-14
Also published as: JPS52107299A

Description

【発明の詳細な説明】本発明は窒化アルミニウムの製造方法に関するものであ
る。

窒化アルミニウムは溶融金属にぬれにくく、しかも２０
００℃までの高温でも機械的強度に優れ、熱衝撃抵抗も
高いことから工業的にその発展が期待されている耐火材
料であり、また常温での熱伝導性の大なることからも電
子工業材料としての応用が強く期待されている。

これまで、窒化アルミニウムの製造方法としては、多く
の提案がなされているが、それらを大別すると次の２つ
の方法に分けることができる。

すなわち、第１の方法は、金属アルミニウムに窒素又は
アンモニアを直接反応させる方法であり、第２の方法は
、アルミナとカーボンとの混合物を窒素雰囲気中で加熱
する方法である。

しかし、第１の方法では溶融した金属アルミニウムと窒
素とが約４００℃から反応を開始し、約１４００℃まで
の昇温期間において生成した窒化アルミニウムが金属ア
ルミニウムの表面を覆うため以後の反応の進行が妨げら
れる。

また、金属アルミニウムとしては粉末を使うため比較的
多量の酸化物が混入することは避けえず、窒化アルミニ
ウム生成効率、純度共に低い。

また、第２の方法では１６００℃から１８００℃までの
高温を必要とするばかりでなく、複雑な反応が生起する
ため窒化アルミニウムの純度、生成効率は低い。

本発明者は、水酸化アルミニウムに炭素質物質を混合し
、その混合物を窒素雰囲気中で１３００〜１６００℃に
加熱することにより、従来方法では考えられない低温で
高純度の窒化アルミニウムを高収率で製造しうること、
また上記混合物に対し、さらに弗化カリ、弗化ソーダ等
の弗化アルカリ金属、弗化マグネシウム、弗化カルシウ
ム等の弗化アルカリ土金属などの弗化物、鉄、酸化マグ
ネシウム、酸化力ルシュム、Ｆｅ０１Ｆｅ２０３、Ｆｅ
３Ｏ４ノ鉄の酸化物、ニッケルの酸化物、コバルトの酸
化物、クロムの酸化物、マンガンの酸化物、バナジウム
の酸化物、ニオブの酸化物の１種又は２種以上の化合物
を０．２〜１０重量％添加混合すると窒化反応は促進さ
れ、加熱温度が約１００℃低下するので加熱温度を１２
００〜１５００℃にすることができると共に、加熱時間
が短縮されることを知見した。

本発明は上記知見に基づくものであって、第１の発明は
水酸化アルミニウムと炭素質物質との混合物を窒素雰囲
気中で１３００−１６００℃に加熱することを特徴とす
る窒化アルミニウムの製造方法であり、第２の発明は水
酸化アルミニウムと炭素質物質との混合物に弗化物、鉄
、酸化マグネシウム、酸化カルシウム、鉄の酸化物、ニ
ッケルの酸化物、コバルトの酸化物、クロムの酸化物、
マンガンの酸化物、バナジウムの酸化物及びニオブの酸
化物より選ばれた１種又は２種以上の化合物０．２〜１
０重量％を添加混合して窒素雰囲気中で１２００−１５
００℃に加熱することを特徴とする窒化アルミニウムの
製造方法である。

本発明において、アルミナ製造の中間生成物である水酸
化アルミニウムを使用することもできる。

本発明における炭素質物質としては、カーボンブラック
、オイルコークス、グラファイト等の炭素粉末で、この
ものを１８〜２４重量％、好ましくは２０〜２２重量％
、水酸化アルミニウムに対し内側で混合する。

なお、炭素質物質を１８重量％未満混合したときは、窒
化反応が円満に進行せず、酸化アルミニウムを残存した
窒化アルミニウムとなり、また２４重量％を超すときは
炭素および炭化物が共存した窒化アルミニウムとなって
しまう。

次に、弗化物、鉄、酸化マグネシウム、酸化カルシウム
、鉄の酸化物、ニッケルの酸化物、クロムの酸化物、マ
ンガンの酸化物、バナジウムの酸化物又はニオブの酸化
物の添加混合量は、水酸化アルミニウム７６〜８２重量
％と炭素質物質２４〜１８重量％との混合物に対し、０
．２〜１０重量％、好ましくは０．３〜５重量％である
。

この添加範囲をはずれ、上記化合物を０．２重量％未満
添加した場合は、窒化反応に与える影響は低下し、１０
重量％を超える場合は窒化反応の促進効果は低減するば
かりでなく、過剰の物質が窒化アルミニウム中に残留し
純度が低下する。

加熱温度は化合物を添加混合しないときは１３００〜１
６００℃、化合物を０．２〜１０重量％添加混合したと
きは１２００〜１５００℃であるが、いずれの場合も下
限よりも低い温度で加熱すると反応が容易に完結せず未
反応物が残留し、上限よりも高い温度で加熱するとＡｌ
４Ｃ３、Ａ１２．ＯＣ，Ａ１４０４Ｃなどの炭化物を副
生する。

最後に、本発明の方法における加熱時間は数時間程度で
ある。

本発明の方法によれば、加熱反応過程で金属アルミニウ
ムが生成することはないので、溶融アルミニウムの窒化
反応のように、反応速度が遅くなることがない。

またアルミナとカーボンとの混合物を窒化する場合のよ
うな高温度での加熱を必要としないし、窒化物の収率の
低下も全く認められない。

これは水酸化アルミニウムが低温度域で加熱、脱水され
る過程で、結晶が極めて小さな細片に分割され、構造も
未編成のまま乱れた活性なアルミナとなり、このものが
窒素を吸着することによって窒化反応が促進されるもの
と考えられる。

本発明を実施するに際しての熱源は気体、液体、固体燃
料または電気などのいずれれでもよく、これにより加熱
された窒化炉中に本発明の原料混合物を粉末又は粒状に
して静置又は流動状態にして窒化することができる。

実施例１水酸化アルミニウム粉末（試薬、粒径２０μ以下）にオ
イルコークス粉末（平均粒径１０μ）を内側で２１重量
％混合した混合物をパンペレタイザーにて５〜８ｍｍ径
に造粒し、該造粒物を窒素雰囲気中で１５００℃、３時
間３０分加熱することにより窒化率１００％で高純度の
窒化アルミニウムを得た。

実施例２アルミナ製造の際の中間生成物である水酸化アルミニウ
ム粉末（粒径６０μ以下）にカーボンブラック（平均粒
径３μ）を内側で２０重量％混合した混合物を実施例１
と同様に造粒し、該造粒物を窒素雰囲気中で１５００Ｃ
１３時間加熱することにより窒化率９９％で高純度の窒
化アルミニウムを得た。

比較のためのアルミナ（粒径６０μ以下）にカーボンブ
ラック（平均粒径３μ）を２０重量％混合したものの造
粒物は窒素雰囲気中で１６５０’Ｃで１２時間加熱して
も窒化率が７０％であった。

実施例３アルミナ製造の際の中間生成物である水酸化アルミニウ
ム粉末（粒径６０μ以下）カーボンブラック（平均粒径
３μ）を内削で２０重量％加えた混合物に対し、さらに
弗化アンモン、鉄、酸化マグネシウム、酸化カルシウム
、Ｆｅ２Ｏ３、ニッケルの酸化物、コバルトの酸化物、
クロムの酸化物、マンガンの酸化物、バナジウムの酸化
物、ニオブの酸化物、鉄及び酸化マグネシウムのそれぞ
れを下表の如く外側で添加混合し、実施例１と同様に造
粒した造粒物を窒素雰囲気中で１４００℃に加熱して窒
化アルミニウムを製造した結果は下表のとおりである。

Claims

【特許請求の範囲】１水酸化アルミニウム７６〜８２重量％と炭素質物質
２４〜１８重量％との混合物を窒素雰囲気中で１３００
〜１６００℃に加熱することを特徴とする窒化アルミニ
ウムの製造方法。２炭素質物質がカーボンブラック、オイルコークス、
グラファイトの粉末である特許請求の範囲第１項記載の
窒化アルミニウムの製造方法。３水酸化アルミニウム７６〜８２重量％と炭素質物質
２４〜１８重量％との混合物に対し、弗化物、鉄、酸化
マグネシウム、酸化カルシウム、鉄の酸化物、ニッケル
の酸化物、コバルトの酸化物、クロムの酸化物、マンガ
ンの酸化物、バナジウムの酸化物及びニオブの酸化物よ
り選ばれた１種又は２種以上の化合物を０．２〜１０重
量％重量％添加室素雰囲気中で１２００〜１５００℃に
加熱することを特徴とする窒化アルミニウムの製造方法
。４炭素質物質か勿−ボンブラック、オイルコークス、
グラファイトの粉末である特許請求の範囲第３項記載の
窒化アルミニウムの製造方法。