JPS6074269A - 燃料電池 - Google Patents
燃料電池Info
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- JPS6074269A JPS6074269A JP58180421A JP18042183A JPS6074269A JP S6074269 A JPS6074269 A JP S6074269A JP 58180421 A JP58180421 A JP 58180421A JP 18042183 A JP18042183 A JP 18042183A JP S6074269 A JPS6074269 A JP S6074269A
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- JP
- Japan
- Prior art keywords
- solid electrolyte
- fuel cell
- ion conductive
- gamma
- beta
- Prior art date
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- Pending
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Classifications
-
- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
- H01M8/10—Fuel cells with solid electrolytes
- H01M8/12—Fuel cells with solid electrolytes operating at high temperature, e.g. with stabilised ZrO2 electrolyte
- H01M8/124—Fuel cells with solid electrolytes operating at high temperature, e.g. with stabilised ZrO2 electrolyte characterised by the process of manufacturing or by the material of the electrolyte
- H01M8/1246—Fuel cells with solid electrolytes operating at high temperature, e.g. with stabilised ZrO2 electrolyte characterised by the process of manufacturing or by the material of the electrolyte the electrolyte consisting of oxides
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/30—Hydrogen technology
- Y02E60/50—Fuel cells
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
- Y02P70/00—Climate change mitigation technologies in the production process for final industrial or consumer products
- Y02P70/50—Manufacturing or production processes characterised by the final manufactured product
Landscapes
- Engineering & Computer Science (AREA)
- Manufacturing & Machinery (AREA)
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- Sustainable Energy (AREA)
- Chemical & Material Sciences (AREA)
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- Electrochemistry (AREA)
- General Chemical & Material Sciences (AREA)
- Oxygen, Ozone, And Oxides In General (AREA)
- Fuel Cell (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
本発明は固体燃料電池、特に高い起電力を有する新規な
醇素イオン導電性固体電解質を用いた燃料電池に係るも
のである。
醇素イオン導電性固体電解質を用いた燃料電池に係るも
のである。
燃料１に池はオンサイト型の発電設備として以外に各種
エレクトロニクスの発展に伴ない種々の用途が期待され
、又宇宙開発が進むにつれ、これへの利用も拡けつつあ
る。
エレクトロニクスの発展に伴ない種々の用途が期待され
、又宇宙開発が進むにつれ、これへの利用も拡けつつあ
る。
燃料電池は電解質として燐酸を用いるものが当初提案さ
れた。このものは約２００°Ｃ程度の比較的低温で使用
し得るので用いる材料が比較的広範囲から選釈し得る利
点がある反面、電極には高価な白金を用いねばならない
。また起゛屯力がやや小さい欠点を有している。
れた。このものは約２００°Ｃ程度の比較的低温で使用
し得るので用いる材料が比較的広範囲から選釈し得る利
点がある反面、電極には高価な白金を用いねばならない
。また起゛屯力がやや小さい欠点を有している。
又、Ｌｉ２００３ ＊ Ｎａ７ ＧＯ３、Ｌｉ７ Ｇ０
３ ｍ Ｋ７ ＧＯ３等のアルカリ炭酸塩の溶融塩を電
解質として用いる方法が提案されている。この方法は６
００°Ｃ程度の高温を用いるのでこの点では前記手段よ
り材料面等で不利ではあるが、起電力は１０者より大き
く、実用性の高いものとして？ｉ：Ｌ＋されている。し
かしながら溶融塩を用いるのと高温での使用を余儀なく
される為、特に各部のシールが困難であり、実際これの
解決がなされない為、未だ実用に供されていない。
３ ｍ Ｋ７ ＧＯ３等のアルカリ炭酸塩の溶融塩を電
解質として用いる方法が提案されている。この方法は６
００°Ｃ程度の高温を用いるのでこの点では前記手段よ
り材料面等で不利ではあるが、起電力は１０者より大き
く、実用性の高いものとして？ｉ：Ｌ＋されている。し
かしながら溶融塩を用いるのと高温での使用を余儀なく
される為、特に各部のシールが困難であり、実際これの
解決がなされない為、未だ実用に供されていない。
他方、電解質としてＹ２Ｏ−ＩやＣａＯを含有した安定
化ジルコニアが提案されている。これは固体であり取り
扱い等は前記三者に比してはるかに容易であり、又起電
力も実用に供し得る程度ではあるが、使用温度が約１０
００°Ｃと極めて高く、これに耐えられる材料が極めて
限られ、この近味で実用に供し難い欠点がある。
化ジルコニアが提案されている。これは固体であり取り
扱い等は前記三者に比してはるかに容易であり、又起電
力も実用に供し得る程度ではあるが、使用温度が約１０
００°Ｃと極めて高く、これに耐えられる材料が極めて
限られ、この近味で実用に供し難い欠点がある。
本発明渚は、これら従来から提案されている酸素イオン
導電性固体電解質が有する諸欠点を克服した材料を見い
出すことを目的として種々研究、検討した結果、特定組
成を有する弗化酸化物が前記ｌ」的を達成し得ることを
見出した。
導電性固体電解質が有する諸欠点を克服した材料を見い
出すことを目的として種々研究、検討した結果、特定組
成を有する弗化酸化物が前記ｌ」的を達成し得ることを
見出した。
かぐして本発明は、一般式ＮｄαＹ７３Ｆγ０ δ （
イ１１ し α ＝ ４．５〜 ７ ５． β ＝ ７
．５ 〜 ４．５゜γ二１４〜２４．δ＝１１〜６で、
且３α＋ ３β＝γ＋ ２δ且α＋β＝１２）で示され
る酸素イオン導′；１ｉ性固体電＃質を用いた燃料電池
を提供するにある。
イ１１ し α ＝ ４．５〜 ７ ５． β ＝ ７
．５ 〜 ４．５゜γ二１４〜２４．δ＝１１〜６で、
且３α＋ ３β＝γ＋ ２δ且α＋β＝１２）で示され
る酸素イオン導′；１ｉ性固体電＃質を用いた燃料電池
を提供するにある。
本発明に用いられる前記固体電解質は、これをカチオン
、アニオンの夫々のイオン比率で表わすと、Ｙ／Ｎｄ＝
０．５〜１．８？、Ｆｌｏ ＝］、２７〜４である。
、アニオンの夫々のイオン比率で表わすと、Ｙ／Ｎｄ＝
０．５〜１．８？、Ｆｌｏ ＝］、２７〜４である。
そしてこれら固体電解質の組成範囲中、α＝ ５〜７．
β＝ ７〜５．γ＝１６．５□−２２，δ＝９．８〜７
で、且３α＋３β＝γ＋２δ且α＋β−１２を採用する
場合には、特しこ高い導電性を示すので特に好ましい。
β＝ ７〜５．γ＝１６．５□−２２，δ＝９．８〜７
で、且３α＋３β＝γ＋２δ且α＋β−１２を採用する
場合には、特しこ高い導電性を示すので特に好ましい。
又これをカチオン、アニオンの夫々イオン比率で表わす
と、 Ｙ／ Ｎｄ −〇、７〜１．４ 、Ｆｌｏ ＝１
．７〜３．１に相当する。
と、 Ｙ／ Ｎｄ −〇、７〜１．４ 、Ｆｌｏ ＝１
．７〜３．１に相当する。
これら固体電解質は、従来提案されていたそれらよりも
低温において十分高い導電性を有する利点がある。
低温において十分高い導電性を有する利点がある。
本発明に用いられる酸素イオン導電性固体電解質の製法
は、酸化ネオジムと共に弗化イツトリウム若しくは酸化
イツトリウムと弗化ネオジムを粉砕混合し、不活性カス
雰囲気下１０００〜１２００°Ｃに１〜３時間程度保持
せしめることにより得ることが出来る。例えばＮｄ２Ｙ
２Ｆ。
は、酸化ネオジムと共に弗化イツトリウム若しくは酸化
イツトリウムと弗化ネオジムを粉砕混合し、不活性カス
雰囲気下１０００〜１２００°Ｃに１〜３時間程度保持
せしめることにより得ることが出来る。例えばＮｄ２Ｙ
２Ｆ。
Ｏ，を得る場合には、１モルのＮｄ、Ｏうと２モルのＹ
Ｆ３．若しくは１モルのＹ２Ｏ３と２モルのＮｄＦ３を
粉砕混合し、アルゴンカス雰囲気下に１１００°Ｃにお
いて２時間程度焼成せしめることにより容易に得ること
が出来る。
Ｆ３．若しくは１モルのＹ２Ｏ３と２モルのＮｄＦ３を
粉砕混合し、アルゴンカス雰囲気下に１１００°Ｃにお
いて２時間程度焼成せしめることにより容易に得ること
が出来る。
又これら、固体電解質の形状付与は、例えば薄膜状物を
得る際にはプラズマ溶射法、真空蒸着法、スパッタリン
グ法等を、比較的厚い形状の場合にはホットプレス法、
ラバープレス法。
得る際にはプラズマ溶射法、真空蒸着法、スパッタリン
グ法等を、比較的厚い形状の場合にはホットプレス法、
ラバープレス法。
熱間静水圧焼結法等を適宜採用することが出来る。
本発明に用いられる固体電解質の厚さは一般に１用〜５
ｍｍ、４１度が適当である。厚さが前記範囲に満たな
い場合には、不均一でガス漏れが起り易いものとなり、
逆に前記範囲を超える場合には抵抗損失が著しく大きく
なる虞れがあるので何れも好ましくない。
ｍｍ、４１度が適当である。厚さが前記範囲に満たな
い場合には、不均一でガス漏れが起り易いものとなり、
逆に前記範囲を超える場合には抵抗損失が著しく大きく
なる虞れがあるので何れも好ましくない。
又、本発明に用いられる陽極の材質としては、例えば白
金、銀、コバルト或はＬａＣｏＯ３などのペロブスカイ
ト系材料等が又陰極の材質としては例えば白金、銀、ニ
ッケルなど金属系材料或はペロブスカイト系酸化物材料
等を適宜採用することが出来る。
金、銀、コバルト或はＬａＣｏＯ３などのペロブスカイ
ト系材料等が又陰極の材質としては例えば白金、銀、ニ
ッケルなど金属系材料或はペロブスカイト系酸化物材料
等を適宜採用することが出来る。
又これら陰、陽極は何れもガスが透過することか必要で
あり、この為これら電極の有する物性としては、多孔質
で半融しにくく固体電解質との電着性がよいものを採用
するのが適当である。
あり、この為これら電極の有する物性としては、多孔質
で半融しにくく固体電解質との電着性がよいものを採用
するのが適当である。
又、これら電極の厚さは一般に数千へ〜 １００角程度
を採用するのが適当である。
を採用するのが適当である。
これらの電極は固体電解質に対しスクリーン印刷法、ス
パッタリング法等の手段により設けることが出来る。
パッタリング法等の手段により設けることが出来る。
次に本発明を実施例により説明する。
実施例１
１モルのＮｄｚ０３粉末と２モルのＹＦ、粉末をボール
ミルを用いて十分に粉砕混合した後、う／ヘープレスを
用いて直径２０ｍｍ、厚さ １ｍｍのペレットに成型し
た。このペレットをアルゴンカス雰囲気中１１００℃で
２時間焼成した。このペレットをｘＨ回折にかけた結果
はＩｉ図に示す通りであり、組成はＮｄ６Ｙ６Ｆ、、０
９の焼結体であった。これにｐｔ粒粉末焼き伺けた後、
ざらにｐｔリード線をとりつけ、これを゛焼結アルミナ
製チューブにアルミナセメントを用いて装着した。これ
を炉心管が石英製の電気炉に挿入し、 ７００°Ｃに加
熱保持し、内側に１％圧の水素ガスを流量５０ ｍ文／
分で供給し、外側には１気川の酪素ガスを流量２５ｍ文
／分で供給した。１時間後、定電流放電して電圧−電流
特性を測定した。その結果電流密度１００ｍＡ／ ｃｎ
のときの端子電圧は０゜７３Ｖであった。
ミルを用いて十分に粉砕混合した後、う／ヘープレスを
用いて直径２０ｍｍ、厚さ １ｍｍのペレットに成型し
た。このペレットをアルゴンカス雰囲気中１１００℃で
２時間焼成した。このペレットをｘＨ回折にかけた結果
はＩｉ図に示す通りであり、組成はＮｄ６Ｙ６Ｆ、、０
９の焼結体であった。これにｐｔ粒粉末焼き伺けた後、
ざらにｐｔリード線をとりつけ、これを゛焼結アルミナ
製チューブにアルミナセメントを用いて装着した。これ
を炉心管が石英製の電気炉に挿入し、 ７００°Ｃに加
熱保持し、内側に１％圧の水素ガスを流量５０ ｍ文／
分で供給し、外側には１気川の酪素ガスを流量２５ｍ文
／分で供給した。１時間後、定電流放電して電圧−電流
特性を測定した。その結果電流密度１００ｍＡ／ ｃｎ
のときの端子電圧は０゜７３Ｖであった。
実施例２
０．２７モルのＮｄ２Ｏ３粉末と０．７３モルのＹＦ３
粉末を実施例１と同じ方法で、混合、成型、焼成した。
粉末を実施例１と同じ方法で、混合、成型、焼成した。
この試料をＸ線回折にかけた結果は第２図に示す通りで
あり、組成はＮｄ５、Ｙ６９Ｆ２ｏ６０７７の焼結体で
あった。これを用いて燃料電池を作製し、実施例１と同
じ条件下でＨ２ガス、 ０２カスを供給した結果、電流
密度１００ｍＡ／ＣＴｌ１のときの端子電圧はｏ、ｅ８
ｖであった。
あり、組成はＮｄ５、Ｙ６９Ｆ２ｏ６０７７の焼結体で
あった。これを用いて燃料電池を作製し、実施例１と同
じ条件下でＨ２ガス、 ０２カスを供給した結果、電流
密度１００ｍＡ／ＣＴｌ１のときの端子電圧はｏ、ｅ８
ｖであった。
実施例３
０．３７モルのＮｄ２Ｏ：ａ粉末と０．８３モルのＹＦ
３粉末を実施例１と同し方法で混合、成型、焼成した。
３粉末を実施例１と同し方法で混合、成型、焼成した。
この試料をＸ線回折にかけた結果は第３図に；ｉ＼す通
りであり、組成はＮｄ６５Ｙ５５Ｆ１６．０９□の焼結
体であった。これを用いて燃料電池を作製し、実施例１
と同じ条件下で定電流放電］７電圧−電流特性曲線を測
定した結果、’ｉｌｉ流畜度１００ｍＡ／ｃｎｔのとき
の端子電圧は０．７０Ｖであった。
りであり、組成はＮｄ６５Ｙ５５Ｆ１６．０９□の焼結
体であった。これを用いて燃料電池を作製し、実施例１
と同じ条件下で定電流放電］７電圧−電流特性曲線を測
定した結果、’ｉｌｉ流畜度１００ｍＡ／ｃｎｔのとき
の端子電圧は０．７０Ｖであった。
第１〜３図は実施例中に示された本発明に用いられた組
成物のＸ線回折図である。 ２θ ０ 手糸売：？ｒ（を二ｉロ己）（方式） １１？（和５９イ１２月＾グ［１ 特、ｉ１庁長官゛ ジ： イｅ 和 夫１Ｇ１、小ｆ１
の表示 １１召和５８イ「牛５３・１願第 １１３０４ ２１、
発明の名称 釘ツ 才′［；ｆ ン屯 ａ、ｆｉｉｉ丁−をするマ１ 事イ１１との関係 ４脣′１出願人 住 所 東京都千代田区丸の内二Ｉ”１１１番２弓名称
（００４，）旭硝了株式会ン１ １１？（和５９イＶ１月３１１１（発送口）８、補止の
内容 明細書の浄書（内容に変更なし）以−１−
成物のＸ線回折図である。 ２θ ０ 手糸売：？ｒ（を二ｉロ己）（方式） １１？（和５９イ１２月＾グ［１ 特、ｉ１庁長官゛ ジ： イｅ 和 夫１Ｇ１、小ｆ１
の表示 １１召和５８イ「牛５３・１願第 １１３０４ ２１、
発明の名称 釘ツ 才′［；ｆ ン屯 ａ、ｆｉｉｉ丁−をするマ１ 事イ１１との関係 ４脣′１出願人 住 所 東京都千代田区丸の内二Ｉ”１１１番２弓名称
（００４，）旭硝了株式会ン１ １１？（和５９イＶ１月３１１１（発送口）８、補止の
内容 明細書の浄書（内容に変更なし）以−１−
Claims (1)
- ■ 一般式ＮｄαＹβＦγ０δ（但しα＝４．５〜７．
５．β＝７．５〜４．５．γ＝１４〜２４．δ二１１〜
６で、注 ３α＋ ３β＝γ＋ ２δ且α＋β−１２）
で示される酪素イオン導電性固体電解質を用いた燃料電
池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP58180421A JPS6074269A (ja) | 1983-09-30 | 1983-09-30 | 燃料電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP58180421A JPS6074269A (ja) | 1983-09-30 | 1983-09-30 | 燃料電池 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6074269A true JPS6074269A (ja) | 1985-04-26 |
Family
ID=16082964
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP58180421A Pending JPS6074269A (ja) | 1983-09-30 | 1983-09-30 | 燃料電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS6074269A (ja) |
-
1983
- 1983-09-30 JP JP58180421A patent/JPS6074269A/ja active Pending
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