JPS61199045A - 水素吸蔵合金 - Google Patents
水素吸蔵合金Info
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- JPS61199045A JPS61199045A JP3848585A JP3848585A JPS61199045A JP S61199045 A JPS61199045 A JP S61199045A JP 3848585 A JP3848585 A JP 3848585A JP 3848585 A JP3848585 A JP 3848585A JP S61199045 A JPS61199045 A JP S61199045A
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- JP
- Japan
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- alloy
- hydrogen
- hydrogen storage
- pressure
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
産業上の利用分野
本発明は、水素吸蔵合金に関し、特に、新規な多元系水
素吸蔵合金に関する。
素吸蔵合金に関する。
従来の技術とその問題点
水素吸蔵合金は、水素貯蔵、水素精製、エネルギー交換
などにおける媒体として各種の分野において使用される
ようになっている。この水素吸蔵合金は、それぞれの組
成に応じて適した水素圧と温度との関係において水素を
吸蔵する水素化反応とその逆の分解放出反応とを行う。
などにおける媒体として各種の分野において使用される
ようになっている。この水素吸蔵合金は、それぞれの組
成に応じて適した水素圧と温度との関係において水素を
吸蔵する水素化反応とその逆の分解放出反応とを行う。
例えば、ＬａＮｉ５ はＬａを３２．１％、Ｎ１を６７
．９％含有する合金であるが、２５℃において１．９ａ
ｔｍの水素放出圧を示す。またＭｇ２Ｎｔは、Ｍｇを４
５．３％、Ｎ１を５４．７％含有する合金であり、２９
８℃において３，５ａｔｍの水素放出圧を示す。
．９％含有する合金であるが、２５℃において１．９ａ
ｔｍの水素放出圧を示す。またＭｇ２Ｎｔは、Ｍｇを４
５．３％、Ｎ１を５４．７％含有する合金であり、２９
８℃において３，５ａｔｍの水素放出圧を示す。
このように、水素吸蔵合金は、合金の組成と温度が決ま
ると水素圧力が定まる関係を有している。
ると水素圧力が定まる関係を有している。
他方、水素吸蔵合金を実際に使用する条件（温度、圧力
）は、各用途に応じて制約される。したがって、実用に
供し得る水素吸蔵合金を得るためには、合金を構成する
成分元素を選択し該成分元素から成る合金の種々の組成
につき温度と圧力を変数として多くの水素化反応と水素
放出反応のデータを求めて該合金が使用され得る条件を
確認するとともに、できるだけ広範な使用条件を有する
ような合金成分を選択することが必要である。
）は、各用途に応じて制約される。したがって、実用に
供し得る水素吸蔵合金を得るためには、合金を構成する
成分元素を選択し該成分元素から成る合金の種々の組成
につき温度と圧力を変数として多くの水素化反応と水素
放出反応のデータを求めて該合金が使用され得る条件を
確認するとともに、できるだけ広範な使用条件を有する
ような合金成分を選択することが必要である。
しかして、従来より水素吸蔵合金として広く知られるの
はＦ ｅ−Ｔ ｉ、Ｍｇ２Ｎ １ＳＬａＮ ｉ３、Ｃａ
Ｎ ｉｓ 、ＭｍＮ ｉｓ などの二元系、すなわち、
２種類の成分元素から成る合金であり、その後、三元系
の水素吸蔵合金も次第に開発されている。
はＦ ｅ−Ｔ ｉ、Ｍｇ２Ｎ １ＳＬａＮ ｉ３、Ｃａ
Ｎ ｉｓ 、ＭｍＮ ｉｓ などの二元系、すなわち、
２種類の成分元素から成る合金であり、その後、三元系
の水素吸蔵合金も次第に開発されている。
例えば、特開昭５２−７．０９１６号、特開昭５６−３
７２０１号、および特開昭５４−１１０９５号には、そ
れぞれ、Ｍｇ−Ｍｍ−Ｎ１ （Ｍｍ：ミュシュメタル）
、Ｍｇ−Ｃａ−ＮｉおよびＣａ−Ｍｇ−Ｎｉから成る三
元系水素吸蔵合金が記載されている。しかしながら、こ
れらの水素吸蔵合金は、最も一般に使用される１〜１０
気圧の水素放出圧力を発揮する温度が、それぞれ、２８
０〜３９０℃、２５０〜３５０℃および２０〜１００℃
と狭いため、水素吸蔵合金としての適用範囲が限定され
ている。
７２０１号、および特開昭５４−１１０９５号には、そ
れぞれ、Ｍｇ−Ｍｍ−Ｎ１ （Ｍｍ：ミュシュメタル）
、Ｍｇ−Ｃａ−ＮｉおよびＣａ−Ｍｇ−Ｎｉから成る三
元系水素吸蔵合金が記載されている。しかしながら、こ
れらの水素吸蔵合金は、最も一般に使用される１〜１０
気圧の水素放出圧力を発揮する温度が、それぞれ、２８
０〜３９０℃、２５０〜３５０℃および２０〜１００℃
と狭いため、水素吸蔵合金としての適用範囲が限定され
ている。
そこで、本発明の主目的は、水素吸蔵合金として使用さ
れる適用範囲の広い合金を提供することにある。
れる適用範囲の広い合金を提供することにある。
発明の構成と効果
本発明者らは、従来より研究されていないマグネシウム
ーカルシウムーニッケルーミュシニメタルから成る多元
系合金１５よって、上記の目的が達成されることを見出
し、本発明を導くに到った。
ーカルシウムーニッケルーミュシニメタルから成る多元
系合金１５よって、上記の目的が達成されることを見出
し、本発明を導くに到った。
かくして、本発明に従えば、重量パーセントで、０．５
〜４０％のマグネシウム（Ｍｇ）、０．５〜１５％のカ
ルシウム（Ｃａ）、３０〜８５％のニッケル（Ｎ ｉ
） 、および１．５〜３５％のミュシニメタル（Ｍｍ）
を含有することを特徴とする水素吸蔵合金が提供される
。
〜４０％のマグネシウム（Ｍｇ）、０．５〜１５％のカ
ルシウム（Ｃａ）、３０〜８５％のニッケル（Ｎ ｉ
） 、および１．５〜３５％のミュシニメタル（Ｍｍ）
を含有することを特徴とする水素吸蔵合金が提供される
。
本発明のＭｇ−Ｃａ−Ｎ １−Ｍｍ系合金は、１〜１０
気圧の水素放出圧力を発揮する温度範囲が１０〜３１０
℃と非常に広く、特に、前述したような三元系合金が使
用されない１００〜２５０℃においても１〜１０気圧の
水素圧を示す点にふいて水素吸蔵合金としての有用性が
著しく高い。また、本発明の多元系合金は、単一の金属
間化合物とは考えられないが、金属間化合物から成る従
来の二元系または三元系合金と同等以上の水素吸蔵能を
有し、例えば、ＣａＮｉ５ やＭｍＮｉ５ よりも水素
吸蔵能が大きい。
気圧の水素放出圧力を発揮する温度範囲が１０〜３１０
℃と非常に広く、特に、前述したような三元系合金が使
用されない１００〜２５０℃においても１〜１０気圧の
水素圧を示す点にふいて水素吸蔵合金としての有用性が
著しく高い。また、本発明の多元系合金は、単一の金属
間化合物とは考えられないが、金属間化合物から成る従
来の二元系または三元系合金と同等以上の水素吸蔵能を
有し、例えば、ＣａＮｉ５ やＭｍＮｉ５ よりも水素
吸蔵能が大きい。
本発明に従う多元系合金がこのような優れた性能を有す
るのは、存在する四種類の合金成分が相互に有効に作用
するためと考えられる。例えば、カルシウムとミュシ二
メタルは、それぞれ、ニッケルと反応して低温（特に、
１００℃以下）で良好な水素化特性を示す合金成分とし
て機能するものと解される。また、マグネシウムは、特
に水素吸蔵能を高めるのに寄与するものと思われる。
るのは、存在する四種類の合金成分が相互に有効に作用
するためと考えられる。例えば、カルシウムとミュシ二
メタルは、それぞれ、ニッケルと反応して低温（特に、
１００℃以下）で良好な水素化特性を示す合金成分とし
て機能するものと解される。また、マグネシウムは、特
に水素吸蔵能を高めるのに寄与するものと思われる。
さらに、本発明のＭｇ−Ｃａ−Ｎ １−Ｍｍ系水素吸蔵
合金においては、マグネシウムの融点が６４９℃、カル
シウムの融点が８５０℃、ミュシュメタルの融点が約８
５Ｑ℃であり互いに比較的近接しニッケルとの合金化が
容易であるので、したがって、本発明の合金は、各成分
の溶融操作により簡単に製造されることができる。また
、本発明の水素吸蔵合金は、マグネシウムを使用してい
るので価格が安くなる点においても有利である。
合金においては、マグネシウムの融点が６４９℃、カル
シウムの融点が８５０℃、ミュシュメタルの融点が約８
５Ｑ℃であり互いに比較的近接しニッケルとの合金化が
容易であるので、したがって、本発明の合金は、各成分
の溶融操作により簡単に製造されることができる。また
、本発明の水素吸蔵合金は、マグネシウムを使用してい
るので価格が安くなる点においても有利である。
本発明の多元系合金においては、Ｎ１の含有量が８５％
より多い場合、あるいは３０％より少い場合水素を吸蔵
する能力が少いから、Ｎｉの含有量は３０〜８５％の範
囲にする必要がある。同様に、Ｍｇの含有量が０．５重
量％より少い場合、あるいは４０重量％より多い場合に
は水素を吸蔵する能力が少ないから、Ｍｇの含有量は０
．５〜４０重量％の範囲にする必要がある。
より多い場合、あるいは３０％より少い場合水素を吸蔵
する能力が少いから、Ｎｉの含有量は３０〜８５％の範
囲にする必要がある。同様に、Ｍｇの含有量が０．５重
量％より少い場合、あるいは４０重量％より多い場合に
は水素を吸蔵する能力が少ないから、Ｍｇの含有量は０
．５〜４０重量％の範囲にする必要がある。
また、Ｃａの含有量は１５重量％以上では１、溶解が困
難となり、他方、０．５重量パーセント以下では合金の
脱酸効果が小さくなるため、Ｃａ含有量は０．５〜１５
重量％の範囲にする必要がある。
難となり、他方、０．５重量パーセント以下では合金の
脱酸効果が小さくなるため、Ｃａ含有量は０．５〜１５
重量％の範囲にする必要がある。
Ｍｍ（ミュシュメタル）は、その含有量が３５重量％よ
り多いと水素を吸蔵する能力が小さく、一方１，５重量
％より少ない場合には水素化温度の範囲が狭くなるので
、Ｍｍは１．５〜３５重量％の範囲にする必要がある。
り多いと水素を吸蔵する能力が小さく、一方１，５重量
％より少ない場合には水素化温度の範囲が狭くなるので
、Ｍｍは１．５〜３５重量％の範囲にする必要がある。
なお、ミュシュメタル（Ｍ ｍ ）とは、希土類元素の
合金として知られているものであり、Ｌａ、Ｃｅを主成
分としＮｄ。
合金として知られているものであり、Ｌａ、Ｃｅを主成
分としＮｄ。
Ｓｍ、Ｐｒなどの希土類元素を合計で９８％以上含有し
、残部がＦｅなどの不純物から成るものである。
、残部がＦｅなどの不純物から成るものである。
本発明者らは、このようなＭｇ−Ｃａ−Ｎ１−Ｍｍから
成る多元系合金について研究を重ねた結果、該合金に吸
蔵された水素の放出圧力が１気圧を示す温度と、合金の
組成の間に、信頼性の高い相関関係が存することも見出
している。すなわち、本発明の水素吸蔵合金の水素放出
圧力が１気圧を示す温度をｔ℃とし、合金のＭｇ成分の
重量パーセントをａＳＭｍ成分の重量パーセントをｂ１
Ｃａ成分の重量パーセントをｃ、Ｎｉ成分の重量パーセ
ントをｄで表すと、１１は、 ｔ＝４４８４−３８．１ａ −５３，７ｂ −５４，２
ｃ −４２，９６で表わすことができる。この式は、そ
の相関係数が０．９９９で高度に有為である。したがっ
て、この式を用いれば、水素の放出圧力が１気圧を示す
合金組成を選択でき、例えば、圧力の異る２種類の合金
を必要とするエネルギー変換に用いられる合金を簡単に
選定することができる。
成る多元系合金について研究を重ねた結果、該合金に吸
蔵された水素の放出圧力が１気圧を示す温度と、合金の
組成の間に、信頼性の高い相関関係が存することも見出
している。すなわち、本発明の水素吸蔵合金の水素放出
圧力が１気圧を示す温度をｔ℃とし、合金のＭｇ成分の
重量パーセントをａＳＭｍ成分の重量パーセントをｂ１
Ｃａ成分の重量パーセントをｃ、Ｎｉ成分の重量パーセ
ントをｄで表すと、１１は、 ｔ＝４４８４−３８．１ａ −５３，７ｂ −５４，２
ｃ −４２，９６で表わすことができる。この式は、そ
の相関係数が０．９９９で高度に有為である。したがっ
て、この式を用いれば、水素の放出圧力が１気圧を示す
合金組成を選択でき、例えば、圧力の異る２種類の合金
を必要とするエネルギー変換に用いられる合金を簡単に
選定することができる。
以下、本発明の特徴を一層明らかにするため、実施例に
沿って本発明を説明する。
沿って本発明を説明する。
実施例１：
Ｍｇ−Ｎｉ母合金にＭｍ（重量で、Ｃｅ ５３．５％、
Ｌ ａ ２２．６％、Ｎ ｄ １７．３％、Ｐ ｒ ５
．６％、Ｓ ｍ Ｏ，１％、Ｆ ｅ Ｏ，１９％、Ｍ
ｇ ０．６６％、Ａｌ０１０８％）とＣａを目標組成に
なるよう配合し、アルゴン雰囲気アルミナマンボ中で高
周波溶解して所望の合金を１等該合金を１ｍｍ以下に破
砕し、内容積約ＩＱｃｃの反応容器に充填し、この反応
容器を一定温度で真空排気した後、４０〜５０気圧の水
素を導入し、反応系を密閉状態にし１６〜２４時間放置
した。合金は水素導入後数分で水素化しはじめ系内の圧
力が下降し、１６〜２４時間で完全に水素化する。再度
真空排気し水素を導入すると合金は直ちに水素化し６０
分以内に水素化を完了する。各合金は、水素化に好適な
温度領域において水素化させて、水素吸蔵量を調べた。
Ｌ ａ ２２．６％、Ｎ ｄ １７．３％、Ｐ ｒ ５
．６％、Ｓ ｍ Ｏ，１％、Ｆ ｅ Ｏ，１９％、Ｍ
ｇ ０．６６％、Ａｌ０１０８％）とＣａを目標組成に
なるよう配合し、アルゴン雰囲気アルミナマンボ中で高
周波溶解して所望の合金を１等該合金を１ｍｍ以下に破
砕し、内容積約ＩＱｃｃの反応容器に充填し、この反応
容器を一定温度で真空排気した後、４０〜５０気圧の水
素を導入し、反応系を密閉状態にし１６〜２４時間放置
した。合金は水素導入後数分で水素化しはじめ系内の圧
力が下降し、１６〜２４時間で完全に水素化する。再度
真空排気し水素を導入すると合金は直ちに水素化し６０
分以内に水素化を完了する。各合金は、水素化に好適な
温度領域において水素化させて、水素吸蔵量を調べた。
また、吸蔵された水素の放出圧力と温度との関係も調べ
た。放出圧力および吸蔵量は、通常の容量法により測定
した。
た。放出圧力および吸蔵量は、通常の容量法により測定
した。
第１表には、水素吸蔵量と水素化温度の例を示している
。この表から、本発明の四元系合金が水素吸蔵合金とし
て使用できることが理解される。
。この表から、本発明の四元系合金が水素吸蔵合金とし
て使用できることが理解される。
また、第２表には、第１表に示す合金の幾つかについて
水素の放出圧力が１気圧を示す温度を示す。該表から、
本発明の四元系合金が、広範囲の温度に使用できるよう
に容易に設計できることが理解される。
水素の放出圧力が１気圧を示す温度を示す。該表から、
本発明の四元系合金が、広範囲の温度に使用できるよう
に容易に設計できることが理解される。
第１表
第 ２ 表
溶解後の組成が、重ｆｉノｆ−セントでＭ ｍ １０．
０パーセント、Ｍ ｇ 、４０．０２寸−セント、Ｃａ
３．０ノ（−セント、Ｎｉ４７．Ｏ）寸−セントにな
るよつ（こ、Ｍｇ−Ｎｉ母合金にＭｍとＣａを配合し、
アルミナルツボ内でアルゴン気流を通しながら溶解した
。
０パーセント、Ｍ ｇ 、４０．０２寸−セント、Ｃａ
３．０ノ（−セント、Ｎｉ４７．Ｏ）寸−セントにな
るよつ（こ、Ｍｇ−Ｎｉ母合金にＭｍとＣａを配合し、
アルミナルツボ内でアルゴン気流を通しながら溶解した
。
該合金を化学分析したところ、Ｍ ｍ ９．９ ｔ＜−
セント、Ｍ ｇ ３９．８パーセント、Ｃａ ２． Ｏ
パーセントであった。この合金を１ｍｍ以下に破砕し、
容積約ｌ Ｑｍｉ’の容器に充填し、３１０℃で３時間
真空排気した後、約５Ｑａｔｍの水素を導入し完全に水
素化させた。この時の水素吸蔵量は重量パーセントで２
，６４パーセントであった。その後水素を大気圧まで放
出させ（第１図の実線部分参照）、再度３１０℃で真空
排気し合金中の水素を十分追い出したのち、水素圧力を
徐々に増し各圧力における水素吸蔵量を容積法により調
べた。同様に水素圧力を徐々に減じ合金からの水素放出
量を調べた（第１図の破線部分参照）。温度２５０℃に
おいても同様の実験を行なった（第１図の破線部分参照
）。その結果、該合金は３１０℃で４，８ａｔｍ。
セント、Ｍ ｇ ３９．８パーセント、Ｃａ ２． Ｏ
パーセントであった。この合金を１ｍｍ以下に破砕し、
容積約ｌ Ｑｍｉ’の容器に充填し、３１０℃で３時間
真空排気した後、約５Ｑａｔｍの水素を導入し完全に水
素化させた。この時の水素吸蔵量は重量パーセントで２
，６４パーセントであった。その後水素を大気圧まで放
出させ（第１図の実線部分参照）、再度３１０℃で真空
排気し合金中の水素を十分追い出したのち、水素圧力を
徐々に増し各圧力における水素吸蔵量を容積法により調
べた。同様に水素圧力を徐々に減じ合金からの水素放出
量を調べた（第１図の破線部分参照）。温度２５０℃に
おいても同様の実験を行なった（第１図の破線部分参照
）。その結果、該合金は３１０℃で４，８ａｔｍ。
２５０℃でｌａｔｍの水素放出圧を示し、水素吸蔵量は
Ｍ ｇ ２ Ｎ ｌより少いがＣａＮ ｉ５、ＭｍＮ
ｉｓより多いことがわかった。
Ｍ ｇ ２ Ｎ ｌより少いがＣａＮ ｉ５、ＭｍＮ
ｉｓより多いことがわかった。
実施例３：
実施例２と同様の方法で、Ｍ ｍ ２．０パーセント、
Ｍ ｇ ３．７バーセント、Ｃａ１２．７パーセ／ト、
Ｎ ｉ ８１．６パーセントの合金を溶製した。
Ｍ ｇ ３．７バーセント、Ｃａ１２．７パーセ／ト、
Ｎ ｉ ８１．６パーセントの合金を溶製した。
水素化は１８０℃で真空排気した後合金を１５℃に保持
し約ｊ５ａｔ＋ｙ＋の水素と接触せしめ２４時間保持す
ることにより行った。このときの水素吸蔵量は１．５３
ｗｔ％であり、ＭｇとＭｍを添加する事により、ＣａＮ
ｉ５ の１．２ｗｔ％より水素吸蔵量が増加することが
わかった。該合金について、８０℃において水素化放出
実験を行なったところ、８０℃水素量１（／Ｍ ＜水素
／合金原子比） ＝ ０．３で１気圧の水素放出圧を有
することがわかった。
し約ｊ５ａｔ＋ｙ＋の水素と接触せしめ２４時間保持す
ることにより行った。このときの水素吸蔵量は１．５３
ｗｔ％であり、ＭｇとＭｍを添加する事により、ＣａＮ
ｉ５ の１．２ｗｔ％より水素吸蔵量が増加することが
わかった。該合金について、８０℃において水素化放出
実験を行なったところ、８０℃水素量１（／Ｍ ＜水素
／合金原子比） ＝ ０．３で１気圧の水素放出圧を有
することがわかった。
第１図は、本発明に従う水素吸蔵合金の１実施例の圧力
組成線図である。 第２図は、本発明に従う水素吸蔵合金の他の実施例の圧
力組成線図である。 第１図 水素吸蔵量（重量７．）
組成線図である。 第２図は、本発明に従う水素吸蔵合金の他の実施例の圧
力組成線図である。 第１図 水素吸蔵量（重量７．）
Claims (1)
- 重量パーセントで、０．５〜４０％のマグネシウム、０
．５〜１５％のカルシウム、３０〜８５％のニッケル、
および１．５〜３５％のミュシュメタルを含有すること
を特徴とする水素吸蔵合金。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3848585A JPS61199045A (ja) | 1985-02-27 | 1985-02-27 | 水素吸蔵合金 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3848585A JPS61199045A (ja) | 1985-02-27 | 1985-02-27 | 水素吸蔵合金 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS61199045A true JPS61199045A (ja) | 1986-09-03 |
Family
ID=12526559
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP3848585A Pending JPS61199045A (ja) | 1985-02-27 | 1985-02-27 | 水素吸蔵合金 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS61199045A (ja) |
Cited By (8)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS62294145A (ja) * | 1986-06-13 | 1987-12-21 | Santoku Kinzoku Kogyo Kk | 希土類元素及びニツケルを含む水素吸蔵合金 |
| WO1995034918A1 (en) * | 1994-06-14 | 1995-12-21 | Ovonic Battery Company, Inc. | ELECTROCHEMICAL HYDROGEN STORAGE ALLOYS AND BATTERIES FABRICATED FROM Mg CONTAINING BASE ALLOYS |
| US5554456A (en) * | 1994-06-14 | 1996-09-10 | Ovonic Battery Company, Inc. | Electrochemical hydrogen storage alloys and batteries containing heterogeneous powder particles |
| JPH09199122A (ja) * | 1996-01-22 | 1997-07-31 | Toshiba Corp | 水素吸蔵合金および二次電池 |
| EP0996183A1 (en) * | 1998-09-29 | 2000-04-26 | Agency Of Industrial Science And Technology | Ternary hydrogen storage alloy and process for production thereof |
| US6193929B1 (en) * | 1999-11-06 | 2001-02-27 | Energy Conversion Devices, Inc. | High storage capacity alloys enabling a hydrogen-based ecosystem |
| JP2011044388A (ja) * | 2009-08-24 | 2011-03-03 | Gs Yuasa Corp | ニッケル水素蓄電池 |
| JP2013087294A (ja) * | 2011-10-13 | 2013-05-13 | Denso Corp | 水素吸収磁気冷凍材料の製造方法 |
-
1985
- 1985-02-27 JP JP3848585A patent/JPS61199045A/ja active Pending
Cited By (11)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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| JP2006152442A (ja) * | 1995-05-08 | 2006-06-15 | Ovonic Battery Co Inc | 異質粉末粒子を含有する電気化学的水素貯蔵合金及び電池 |
| JPH09199122A (ja) * | 1996-01-22 | 1997-07-31 | Toshiba Corp | 水素吸蔵合金および二次電池 |
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