JPS62100544A - 熱力学的に混和性の重合体組成物 - Google Patents
熱力学的に混和性の重合体組成物Info
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
発明の背景
本発明は、（４）Ｎ−７リールｊｉｆｆｉ決マレインイ
ミド率一体とのＣ２〜Ｃ４α−万レフ４ンの共重合体及
び（Ｂ）アクリロニトリル共重合体
ミド率一体とのＣ２〜Ｃ４α−万レフ４ンの共重合体及
び（Ｂ）アクリロニトリル共重合体
【宮南し、しかも単
一のガラス転移温良値が得られる熱力学的７Ｃ，混和性
の重合体組成物に関する□ 重合体の混１！ｊ性は水差走査πシ盃測定を用いてガラ
ス転移温度ｒσｉｌｌ定して一般に決定さｉする。熱力
学的に混二世注の重合体組成物は典型的に各々の風合体
成分のガラス転移＠度の間の中間にある単一のガラス転
移温度値を示すだろう。対応して２部分的混和性または
不混和性組成物は二つまたはそれ以上のガラス転移温度
値を示すだろう。したがって二種またはそれ以上の重合
体はその重合体の混和物が単一の十分に規定されたガラ
ス転移温度を生ずる場合は熱力学的に混和性である。 まったく驚くべきことに、成る割合内で％Ｎ−アリール
置換マレ１ンイミドとのＣ３〜Ｃ４α−オレフィンの共
重合体がスチレン／アクリロニトリル共重合体と熱力学
的に混和性であることが見い出された。 発明の概要 本発明によれば、（４）０）０２〜Ｃ４α−オレフィン
の約４０〜約６０モルチ及び（１”） Ｎ−アリール置
換マレイン１ミドの約６０〜約４０％を有する共重合体
及び（Ｂ） （ａ）（イ）スチレ／及びα−メチルスチ
レンから選ばれたビニル芳香族単量体の約６５〜約８５
ｍｔｌ及び（ロ）アクリロニトリルの約１５〜約３５重
量％の共重合体マトリックス及び（ｂ） ＠）スチレン
及びα−メチルスチレンからなる群から選ばれたビニル
芳香族Ｊｅｉｉｔ体の約６５〜約８５重量俤及び←ンア
クリａニトリルの約１５〜約３５重−ψうの共重合体マ
トリックスでグラフトされたゴムからなる重合体？言み
。 しかも成分（４）対成分（Ｂ）の共重合体マ）Ｕックス
の重量比は９９：１〜１；９９でありそして成分囚及び
（Ｂ）の共颯合体マ） ＩＪソックス重合体組成物が年
−のガラス転移温度１′ｉ！ ｋ示すようにおたがいに
熱力学的に混和性である重合体え［４成物が提供される
。 不発明によれば （１）（Ａ）（ｉ） Ｃ，＝Ｃ４α−ｆ し７４７の約
４０〜約６０モルチ及び仲）Ｎ−７リール腕換マレイン
イミドの約６０〜約４０モルチｔＭする共ｉ合体及び（
１３） （＆）０）スチレ／及びα−メチルスチレンか
らなる群から選は１したビニル芳香ｌへ年は体のＦＪ６
５〜約８５Ｎｋ％及び（ロ）アクリロニトリルの約１５
〜約３５重租チの共重合体マトリックス及び（ｂ） （
’Ｉ）スチレ／及びα−メチルスチレンからｎ；ｂｕか
ら選ばれたビニル芳香族単量体の約６５〜約８５重量％
及び（ロ）アクリロニトリルの約１５〜約３５重量％の
共重合体マトリックスでグラフトされたゴムからなる群
から選ばれた重合体を営み。 しかも成５＋（４）対成分（Ｂ）の共重合体マトリック
スの’Ａｋ比が９９＝１〜１：９９でありそして成分（
４）及び（Ｂ）の共重合体マｌ−ＩＪラックス重合体組
成物が単一のガラス転移温度値を示すようにおたがいに
熱力学的に混和性である５組成物を形成し、ＪｃＬで （１１）得られた組成物を成形する。ことを特徴とする
成形１扛た組成物の表遣方法がまた提供される。 また２本発明によれば囚（イ）Ｃ７〜Ｃ４α−オレフィ
ンの約４０〜約６０モル条及び（ロ）Ｎ−アリール置換
マレインイミドの約６０〜約４０モルチヲ有する共重合
体及び（Ｂ）（イ）スナレ／及びα−メチルスチレンか
らなる詳から選ばれたビニル芳香族単量体の約６５〜約
８５″ｆＩＬｉｔｓ及び（ロ）アクリロニトリルの約１
５〜約３５重童チの共重合体マトリックスｔきむ重合体
組成物である羊一連続相からなる成形され九組成物が提
供される。 本発明によれば連続相及びその連続相内の分散相からな
る成形された組成物において。 連続相が（４）（イ）Ｃ２〜Ｃ４α−オレフィンの約４
０〜約６０モルチ及びＮ−アリール置換マレインイξド
の約６０〜約４０モルチを有する共重合体及ヒ（Ｂ）
（（）スチレン及びα−メチルスチレンからなる群から
選ばれたビニル芳香族単能体の約６５〜約８５重ｉｓ及
び（ＣＩ）アクリロニトリルの約１５〜約３５″ＩＬ量
チの共重合体マ） ＩＪツクス？含む重合体組成物でお
り、そして 分散相が＠配共重合体マトリックス（Ｂ）でグラフトさ
れているゴムである、 ことｆ、特徴とする成形された組成物がまた提供される
。 発明の詳細な記載 （４）のＣ２〜Ｃ４α−オレフィンに関して、エチレン
、グロビレン、ブテン−１％ブテン−２及びイソブチレ
ンまたはそれらの混合物が使用されることができる。イ
ソブチレンが好ましい。 成分囚のＮ−アリール置換マレインイミドはＮ−フェニ
ルマレインイミド、Ｎ−トリルマレインイミ）’ ｓ
Ｎ−（クロロフェニル）マレインイミド。 Ｎ−（７’ロモフエニル）マレインイミ）’ ％ 及Ｕ
ソれらの混合物であるととができる。好ましいＮ−ア
リール置換マレインイミドはＩ４−フェニルマレインイ
ミドでるる。 好ましい成８）囚共重合体の組成は約４０〜約６０モル
チのイソブチレン及び約６０〜約４０重植慢のＮ−アリ
ール置換マレインイミドである。 （単分散ボナステレン標準に対して）ゲル透過クロマト
グラフィにより測定されるような成分（４）共重合体の
ピーク分子９は５０，０００〜約５００，０００のΩ回
内にらるべきである。最も好ましいピーク分子量絶ηδ
は約７０，０００〜約１５０，０００である。 適当な成分ＣＢ）材料の例はＡＢＳ（アクリルニトリル
−ポリ（ブタジェン）−スチレン三元共重合体）、ＡＥ
Ｓ（アクリロニトリル−ＥＰＤＭ−スチレン三元共重合
体）、５ＡＮ（スチレン−アクリロニトリル共重合体）
９＆びそれらの混合物を包含する〇（ＡＢｓｔたはＡＥ
Ｓ） 重合体でグラフトされたゴムの製造は因知でｂゆ
そして米国ｌ特許第３，５０９，２３７号明細書、同第
３．５０９．２３８号明細書、同第３，８５１，０１４
号明細書、同第３．９０３゜２００号明細書、同第４．
４７１．０９２号明ＷＪ書・及び同第４．４７６．２８
３号明′ａｌ全参照するととにより本明細１に組み入れ
る。成分（Ｂ）の好ましい組成は（イ）ビニル芳香族！
＄を体の７２〜８０重罐チ及び（ロ）アクリロニトリル
の２０〜２８重量％を有する共重合体でグラフトされた
ポリブタジェンまたはＥＰＤＭのどちらかのゴムでｂる
。成分（Ｂ）中のビニル芳香族単量体はスチレンまたは
α−メチルスチレンのいずれかであり得るかしかしスチ
レンが最も好ましい。 本発明の重合体組成物は約９９〜約１嵐址チの成分（４
）そしてもし存在するならゴムの重量ヲ除いて約１〜約
９９ｉ：ｋｉ％の成分 （１３）の共重合体マｌ−’Ｊ
ツクスを含むだろう。好ましくは重合体組成物は１〜２
５重量％の成分囚及び９９〜７５重量偵の成分か）の重
合体マトリックスを含むだろう。もし共重合体マトリッ
クスでグラフトされたゴムが成分（Ｂ）として選ばれる
ならば利用されるゴムの量は０）の共重合体マトリック
ス、即ちビニル芳香族グラスアクリロニトリルの１００
部あたり約１〜約４０重量部であろう。 重合体組成物は例えば＠融混合または反応ブレンドのよ
うな任意の適当表ブレンドする方法を用いてつくられる
ことができる。反応ブレンドは。 例えばスチレン単量体とアクリロニトリル単量体との混
合物中にすでに形成されたイソブチレン／Ｎ−アリール
置換マレインイミド共重合体を浴解し１次に遊離基開始
剤を導入しそしてスチレン及びアクリロニトリル単量体
の共重合を行なうととを包含する。 物質の性質の評価は次のＡｓＴＭ基準テストに基づいて
行表われた：曲げモジュラス（Ｄ−７９０）。 引っ張り強さくＤ−６３８）、伸び（Ｄ−６３８）、ノ
ツチｔ・丁きアイゾツト（Ｄ−２５６）及びＤＴＵＩ、
（負荷たわみ温Ｋ ） 、 １８．５６２ＫＰ／ｃｒ
Ｐ？（２６４ｐｉｉ）での０．３１７５ｃｒＲ（Ｋ’
） （Ｄ−６４８）。ガラスミニＳ温度は示差走立熱量
測定（ＤＳＣ）により廁寛した。 例１ この力れΣン秤発つ」の実施Ｖこ↓・し）て使用するの
Ｖこゴ１当すα−オレフィン／Ｎ−アリール直換マレ４
ンイミドの製造を示す。 メチルエチルケトンの３３３ミリリットル中のＮ−フェ
ニルマレインイミドの約１０７．４グラムの溶ａを混合
容器中で造った。 次に・硼素雰囲気下案温でての、４液を１リツトルのか
きまぜ反応器中に移した。 その反応益中ＶＣ約４２．７グラノ、のイソブチレン及
び０．６グラムのンゾインプチロニトリル（イー拳アイ
・デュポン社のＶａｚｏ６４開妬削）をＪｋ人して浜合
金始めた。約７時間６０℃で１合反応を行なった。過剰
のイソブチレンを放出させて除いた。ヤして、メタノー
ル中に沈殿さぜることにより、侍られた共重合体ｒ単離
し２（″して朽３時間９゜Ｃで真空オープン中で乾、栗
した。７ｉ〕１２５グラムのインブテレ／／Ｎ−フェニ
ルマレ１ン’Ｉミド共亀合体を回［反した。 共重合体を試験しそして８０．３重量％のＮ−フェニル
マレインイミド（％Ｎ−測定）を含有し。 残りがイソブチレンであることが分かった。共重合体（
ユ゛工た２０７℃のガラス転移温度（ＤＳＣ）をイ１し
そして（阜分散ボリスナレ／標準に対して）ゲル１過り
ロマトグラフィに測定された時、約１１０．０００のピ
ーク分子量を有すことが分かった。 兵箪合体をまた版木及び窒素の両方の雰囲気中で重量熱
外相に付した。静的熱試験の結果金欠の第１表中に示す
。 雰囲気 １ｅ４５％ ５０チ酸 系
３８５Ｃ４２２℃ ４６７Ｃ室 索 ４１０℃
４５６℃ ４９４℃このｔｌｉは本発明の重合体組
成物の熱力学的混和性τ示す。 し′ｔ」１．こ２いてつくられた１ンブテレン／Ｎ−フ
ェニルマレ１ンイミド共重合体及びモンサンドケ■ ミカル カンパニーによるＬｕ５ｔｙａｎ ５ＡＮ−
３１と称されるスチレン／アクリロニトリル共重合体（
アクリロニトリル２３．４Ｍ鷲％）の前置がテトラヒド
ロフシン中ＶＣ両方の共１（合体τ浴陪しそして次にメ
タノール中に沈殿きせることＰＣより一緒にされた。−
足の重重が達成されるまで侍られた重合体組成物Ａ物を
１２０Ｃで真空オーブン中で乾燥した。 次の第２表は各々の上記共重合体の各ガラス転移ｆｉＡ
度をそれらの組反物のガラス転移温度と比較する。本発
明による組成！！！ＩＪ（重合体組成物）について、−
ｅ：のデータは共鼠合坏成′、＋（４）及び（Ｂ）のガ
ラス転移温度■〕の中間の早−の十分に規定されたガラ
ス転移ｙｉ、駄を示す。 １ンプナレン／Ｎ−フェニルマレインイミド共亜合４Ｈ
２６′７（スチレン／アクリロニトリル共重合体）（Ｂ
）重合体組成物 初 １４７（
５０１℃％Ａ１５０組ａｔｓｍ） 例３ この例は本発明の重合体組成′霞の熱力学的混和性を示
す。 ヅ１１において造られたインプテレ／／Ｎ−フェニルマ
レインイミド共重合体及びモンサント ケオヵ、ヵ＞
ｚ： −＝−−ＶＣよりＬｕ５ｔｒａｎ■Ｓ Ａ Ｎ−
３３と称されるスチレン／アクリロニトリル共重合体（
３２，２重−，１％ヌテレ／／アクリロニトリル）の等
：・？がテトラヒドロフラン中に両方の共重合体を６解
しそして次にメタノール中に沈殿させることにより一緒
にてれた。一定の重量が達成てれるまで得られた惠合体
Ａｉｊｌ成吻’ｌ： １２０℃で真空オープン中で乾燥
させた。 次のン′：４４３表は各々の上記共重合体の各ガラス転
移温ｈε？Ｃ七れらの組成物のガラス転移温度と比較す
る。不発１！＋１による。８１成物（重合体組成物）に
ついて、データは共電合体成分（Ａ）及び（Ｂ）のガラ
ス転移己度間の中間の単一の十分に規定されたガラス転
移温匪全示す。 第 ３ 表 Ｔｆ（℃） イソブチレン／Ｎ−フェニルマレイン１ミド共菖合Ｋ（
Ａ） ２０７＠ Ｌｕ５ｔｒａｎ −８ＡＮ−３３１０９（スチレン／ア
クリロニトリル共重合体（Ｂ）重合体組成物（Ｃ）
１４６（５０重量％Ａ１５０
重横膚Ｂ） 汐１４ この例は例１にしたがって】′＋１られた１ソブチレｙ
／ Ｎ−フェニルマレ１ンイミト及ヒステレン／アク
リロニトリル共車合体マトリックスでグラフトされたゴ
ム（ポリブタジェン）を用いて本発明の３撞の重合体の
製造を示す。共重合体がそれぞれ、１０．２０及び５ｏ
ｚ２％のそれぞれの１ツブテレ／／Ｎ−フェニルマレイ
ンイミドを含有スる３榎の重合体組成物金与える量で組
み合わされた以外は実質的に例２の方法が使用された。 次の第４表は各共電合体成分のガラス転移温度に対して
比較されたとき各々の組成物のガラス転移温度値を示す
□ 第 ４ 表 マレインイミド共重合体 １０ ２０
５０ １００人ＢＳω １００
９０ ８０ ５０ −Ｔｆ（ＤＳＣ）
１０７℃ １１６℃ １２４℃１５５℃
２０℃（１）：ＳＡＮ、＃、！合体マトリックス（２２
，４チＡＮ）の１００あたｂ ３１．６ Ｎ ｉｔ部ポ
リブタジェン例５ この？ｉＪは例１の方法に実質的に従って造られた１ン
プナレｙ ／ Ｎ−フェニルマレ１ンイミト共重合体の
１０都及び例４のスチレン／アクリロニトリル共重合体
でグラフトされたゴムの１００部を含有する本発明の重
合体組成物から得られた有用な物理的性質、特に熱変形
温度を示す。例４の方法を用いて共重合体を一緒にし、
ベレットに押し出し七してベレットを試験片に射出成形
した。第５表は成形されたＡＢＳ樹脂単独の物理的性質
に対して比叔して侍られた′＃理的性責を示す。 なお種々の賀更が本発明の精神を逸脱しない範囲でなさ
れること上記記載から明らかである。 代理人 弁理士 秋 沢 政 光 他１名
一のガラス転移温良値が得られる熱力学的７Ｃ，混和性
の重合体組成物に関する□ 重合体の混１！ｊ性は水差走査πシ盃測定を用いてガラ
ス転移温度ｒσｉｌｌ定して一般に決定さｉする。熱力
学的に混二世注の重合体組成物は典型的に各々の風合体
成分のガラス転移＠度の間の中間にある単一のガラス転
移温度値を示すだろう。対応して２部分的混和性または
不混和性組成物は二つまたはそれ以上のガラス転移温度
値を示すだろう。したがって二種またはそれ以上の重合
体はその重合体の混和物が単一の十分に規定されたガラ
ス転移温度を生ずる場合は熱力学的に混和性である。 まったく驚くべきことに、成る割合内で％Ｎ−アリール
置換マレ１ンイミドとのＣ３〜Ｃ４α−オレフィンの共
重合体がスチレン／アクリロニトリル共重合体と熱力学
的に混和性であることが見い出された。 発明の概要 本発明によれば、（４）０）０２〜Ｃ４α−オレフィン
の約４０〜約６０モルチ及び（１”） Ｎ−アリール置
換マレイン１ミドの約６０〜約４０％を有する共重合体
及び（Ｂ） （ａ）（イ）スチレ／及びα−メチルスチ
レンから選ばれたビニル芳香族単量体の約６５〜約８５
ｍｔｌ及び（ロ）アクリロニトリルの約１５〜約３５重
量％の共重合体マトリックス及び（ｂ） ＠）スチレン
及びα−メチルスチレンからなる群から選ばれたビニル
芳香族Ｊｅｉｉｔ体の約６５〜約８５重量俤及び←ンア
クリａニトリルの約１５〜約３５重−ψうの共重合体マ
トリックスでグラフトされたゴムからなる重合体？言み
。 しかも成分（４）対成分（Ｂ）の共重合体マ）Ｕックス
の重量比は９９：１〜１；９９でありそして成分囚及び
（Ｂ）の共颯合体マ） ＩＪソックス重合体組成物が年
−のガラス転移温度１′ｉ！ ｋ示すようにおたがいに
熱力学的に混和性である重合体え［４成物が提供される
。 不発明によれば （１）（Ａ）（ｉ） Ｃ，＝Ｃ４α−ｆ し７４７の約
４０〜約６０モルチ及び仲）Ｎ−７リール腕換マレイン
イミドの約６０〜約４０モルチｔＭする共ｉ合体及び（
１３） （＆）０）スチレ／及びα−メチルスチレンか
らなる群から選は１したビニル芳香ｌへ年は体のＦＪ６
５〜約８５Ｎｋ％及び（ロ）アクリロニトリルの約１５
〜約３５重租チの共重合体マトリックス及び（ｂ） （
’Ｉ）スチレ／及びα−メチルスチレンからｎ；ｂｕか
ら選ばれたビニル芳香族単量体の約６５〜約８５重量％
及び（ロ）アクリロニトリルの約１５〜約３５重量％の
共重合体マトリックスでグラフトされたゴムからなる群
から選ばれた重合体を営み。 しかも成５＋（４）対成分（Ｂ）の共重合体マトリック
スの’Ａｋ比が９９＝１〜１：９９でありそして成分（
４）及び（Ｂ）の共重合体マｌ−ＩＪラックス重合体組
成物が単一のガラス転移温度値を示すようにおたがいに
熱力学的に混和性である５組成物を形成し、ＪｃＬで （１１）得られた組成物を成形する。ことを特徴とする
成形１扛た組成物の表遣方法がまた提供される。 また２本発明によれば囚（イ）Ｃ７〜Ｃ４α−オレフィ
ンの約４０〜約６０モル条及び（ロ）Ｎ−アリール置換
マレインイミドの約６０〜約４０モルチヲ有する共重合
体及び（Ｂ）（イ）スナレ／及びα−メチルスチレンか
らなる詳から選ばれたビニル芳香族単量体の約６５〜約
８５″ｆＩＬｉｔｓ及び（ロ）アクリロニトリルの約１
５〜約３５重童チの共重合体マトリックスｔきむ重合体
組成物である羊一連続相からなる成形され九組成物が提
供される。 本発明によれば連続相及びその連続相内の分散相からな
る成形された組成物において。 連続相が（４）（イ）Ｃ２〜Ｃ４α−オレフィンの約４
０〜約６０モルチ及びＮ−アリール置換マレインイξド
の約６０〜約４０モルチを有する共重合体及ヒ（Ｂ）
（（）スチレン及びα−メチルスチレンからなる群から
選ばれたビニル芳香族単能体の約６５〜約８５重ｉｓ及
び（ＣＩ）アクリロニトリルの約１５〜約３５″ＩＬ量
チの共重合体マ） ＩＪツクス？含む重合体組成物でお
り、そして 分散相が＠配共重合体マトリックス（Ｂ）でグラフトさ
れているゴムである、 ことｆ、特徴とする成形された組成物がまた提供される
。 発明の詳細な記載 （４）のＣ２〜Ｃ４α−オレフィンに関して、エチレン
、グロビレン、ブテン−１％ブテン−２及びイソブチレ
ンまたはそれらの混合物が使用されることができる。イ
ソブチレンが好ましい。 成分囚のＮ−アリール置換マレインイミドはＮ−フェニ
ルマレインイミド、Ｎ−トリルマレインイミ）’ ｓ
Ｎ−（クロロフェニル）マレインイミド。 Ｎ−（７’ロモフエニル）マレインイミ）’ ％ 及Ｕ
ソれらの混合物であるととができる。好ましいＮ−ア
リール置換マレインイミドはＩ４−フェニルマレインイ
ミドでるる。 好ましい成８）囚共重合体の組成は約４０〜約６０モル
チのイソブチレン及び約６０〜約４０重植慢のＮ−アリ
ール置換マレインイミドである。 （単分散ボナステレン標準に対して）ゲル透過クロマト
グラフィにより測定されるような成分（４）共重合体の
ピーク分子９は５０，０００〜約５００，０００のΩ回
内にらるべきである。最も好ましいピーク分子量絶ηδ
は約７０，０００〜約１５０，０００である。 適当な成分ＣＢ）材料の例はＡＢＳ（アクリルニトリル
−ポリ（ブタジェン）−スチレン三元共重合体）、ＡＥ
Ｓ（アクリロニトリル−ＥＰＤＭ−スチレン三元共重合
体）、５ＡＮ（スチレン−アクリロニトリル共重合体）
９＆びそれらの混合物を包含する〇（ＡＢｓｔたはＡＥ
Ｓ） 重合体でグラフトされたゴムの製造は因知でｂゆ
そして米国ｌ特許第３，５０９，２３７号明細書、同第
３．５０９．２３８号明細書、同第３，８５１，０１４
号明細書、同第３．９０３゜２００号明細書、同第４．
４７１．０９２号明ＷＪ書・及び同第４．４７６．２８
３号明′ａｌ全参照するととにより本明細１に組み入れ
る。成分（Ｂ）の好ましい組成は（イ）ビニル芳香族！
＄を体の７２〜８０重罐チ及び（ロ）アクリロニトリル
の２０〜２８重量％を有する共重合体でグラフトされた
ポリブタジェンまたはＥＰＤＭのどちらかのゴムでｂる
。成分（Ｂ）中のビニル芳香族単量体はスチレンまたは
α−メチルスチレンのいずれかであり得るかしかしスチ
レンが最も好ましい。 本発明の重合体組成物は約９９〜約１嵐址チの成分（４
）そしてもし存在するならゴムの重量ヲ除いて約１〜約
９９ｉ：ｋｉ％の成分 （１３）の共重合体マｌ−’Ｊ
ツクスを含むだろう。好ましくは重合体組成物は１〜２
５重量％の成分囚及び９９〜７５重量偵の成分か）の重
合体マトリックスを含むだろう。もし共重合体マトリッ
クスでグラフトされたゴムが成分（Ｂ）として選ばれる
ならば利用されるゴムの量は０）の共重合体マトリック
ス、即ちビニル芳香族グラスアクリロニトリルの１００
部あたり約１〜約４０重量部であろう。 重合体組成物は例えば＠融混合または反応ブレンドのよ
うな任意の適当表ブレンドする方法を用いてつくられる
ことができる。反応ブレンドは。 例えばスチレン単量体とアクリロニトリル単量体との混
合物中にすでに形成されたイソブチレン／Ｎ−アリール
置換マレインイミド共重合体を浴解し１次に遊離基開始
剤を導入しそしてスチレン及びアクリロニトリル単量体
の共重合を行なうととを包含する。 物質の性質の評価は次のＡｓＴＭ基準テストに基づいて
行表われた：曲げモジュラス（Ｄ−７９０）。 引っ張り強さくＤ−６３８）、伸び（Ｄ−６３８）、ノ
ツチｔ・丁きアイゾツト（Ｄ−２５６）及びＤＴＵＩ、
（負荷たわみ温Ｋ ） 、 １８．５６２ＫＰ／ｃｒ
Ｐ？（２６４ｐｉｉ）での０．３１７５ｃｒＲ（Ｋ’
） （Ｄ−６４８）。ガラスミニＳ温度は示差走立熱量
測定（ＤＳＣ）により廁寛した。 例１ この力れΣン秤発つ」の実施Ｖこ↓・し）て使用するの
Ｖこゴ１当すα−オレフィン／Ｎ−アリール直換マレ４
ンイミドの製造を示す。 メチルエチルケトンの３３３ミリリットル中のＮ−フェ
ニルマレインイミドの約１０７．４グラムの溶ａを混合
容器中で造った。 次に・硼素雰囲気下案温でての、４液を１リツトルのか
きまぜ反応器中に移した。 その反応益中ＶＣ約４２．７グラノ、のイソブチレン及
び０．６グラムのンゾインプチロニトリル（イー拳アイ
・デュポン社のＶａｚｏ６４開妬削）をＪｋ人して浜合
金始めた。約７時間６０℃で１合反応を行なった。過剰
のイソブチレンを放出させて除いた。ヤして、メタノー
ル中に沈殿さぜることにより、侍られた共重合体ｒ単離
し２（″して朽３時間９゜Ｃで真空オープン中で乾、栗
した。７ｉ〕１２５グラムのインブテレ／／Ｎ−フェニ
ルマレ１ン’Ｉミド共亀合体を回［反した。 共重合体を試験しそして８０．３重量％のＮ−フェニル
マレインイミド（％Ｎ−測定）を含有し。 残りがイソブチレンであることが分かった。共重合体（
ユ゛工た２０７℃のガラス転移温度（ＤＳＣ）をイ１し
そして（阜分散ボリスナレ／標準に対して）ゲル１過り
ロマトグラフィに測定された時、約１１０．０００のピ
ーク分子量を有すことが分かった。 兵箪合体をまた版木及び窒素の両方の雰囲気中で重量熱
外相に付した。静的熱試験の結果金欠の第１表中に示す
。 雰囲気 １ｅ４５％ ５０チ酸 系
３８５Ｃ４２２℃ ４６７Ｃ室 索 ４１０℃
４５６℃ ４９４℃このｔｌｉは本発明の重合体組
成物の熱力学的混和性τ示す。 し′ｔ」１．こ２いてつくられた１ンブテレン／Ｎ−フ
ェニルマレ１ンイミド共重合体及びモンサンドケ■ ミカル カンパニーによるＬｕ５ｔｙａｎ ５ＡＮ−
３１と称されるスチレン／アクリロニトリル共重合体（
アクリロニトリル２３．４Ｍ鷲％）の前置がテトラヒド
ロフシン中ＶＣ両方の共１（合体τ浴陪しそして次にメ
タノール中に沈殿きせることＰＣより一緒にされた。−
足の重重が達成されるまで侍られた重合体組成物Ａ物を
１２０Ｃで真空オーブン中で乾燥した。 次の第２表は各々の上記共重合体の各ガラス転移ｆｉＡ
度をそれらの組反物のガラス転移温度と比較する。本発
明による組成！！！ＩＪ（重合体組成物）について、−
ｅ：のデータは共鼠合坏成′、＋（４）及び（Ｂ）のガ
ラス転移温度■〕の中間の早−の十分に規定されたガラ
ス転移ｙｉ、駄を示す。 １ンプナレン／Ｎ−フェニルマレインイミド共亜合４Ｈ
２６′７（スチレン／アクリロニトリル共重合体）（Ｂ
）重合体組成物 初 １４７（
５０１℃％Ａ１５０組ａｔｓｍ） 例３ この例は本発明の重合体組成′霞の熱力学的混和性を示
す。 ヅ１１において造られたインプテレ／／Ｎ−フェニルマ
レインイミド共重合体及びモンサント ケオヵ、ヵ＞
ｚ： −＝−−ＶＣよりＬｕ５ｔｒａｎ■Ｓ Ａ Ｎ−
３３と称されるスチレン／アクリロニトリル共重合体（
３２，２重−，１％ヌテレ／／アクリロニトリル）の等
：・？がテトラヒドロフラン中に両方の共重合体を６解
しそして次にメタノール中に沈殿させることにより一緒
にてれた。一定の重量が達成てれるまで得られた惠合体
Ａｉｊｌ成吻’ｌ： １２０℃で真空オープン中で乾燥
させた。 次のン′：４４３表は各々の上記共重合体の各ガラス転
移温ｈε？Ｃ七れらの組成物のガラス転移温度と比較す
る。不発１！＋１による。８１成物（重合体組成物）に
ついて、データは共電合体成分（Ａ）及び（Ｂ）のガラ
ス転移己度間の中間の単一の十分に規定されたガラス転
移温匪全示す。 第 ３ 表 Ｔｆ（℃） イソブチレン／Ｎ−フェニルマレイン１ミド共菖合Ｋ（
Ａ） ２０７＠ Ｌｕ５ｔｒａｎ −８ＡＮ−３３１０９（スチレン／ア
クリロニトリル共重合体（Ｂ）重合体組成物（Ｃ）
１４６（５０重量％Ａ１５０
重横膚Ｂ） 汐１４ この例は例１にしたがって】′＋１られた１ソブチレｙ
／ Ｎ−フェニルマレ１ンイミト及ヒステレン／アク
リロニトリル共車合体マトリックスでグラフトされたゴ
ム（ポリブタジェン）を用いて本発明の３撞の重合体の
製造を示す。共重合体がそれぞれ、１０．２０及び５ｏ
ｚ２％のそれぞれの１ツブテレ／／Ｎ−フェニルマレイ
ンイミドを含有スる３榎の重合体組成物金与える量で組
み合わされた以外は実質的に例２の方法が使用された。 次の第４表は各共電合体成分のガラス転移温度に対して
比較されたとき各々の組成物のガラス転移温度値を示す
□ 第 ４ 表 マレインイミド共重合体 １０ ２０
５０ １００人ＢＳω １００
９０ ８０ ５０ −Ｔｆ（ＤＳＣ）
１０７℃ １１６℃ １２４℃１５５℃
２０℃（１）：ＳＡＮ、＃、！合体マトリックス（２２
，４チＡＮ）の１００あたｂ ３１．６ Ｎ ｉｔ部ポ
リブタジェン例５ この？ｉＪは例１の方法に実質的に従って造られた１ン
プナレｙ ／ Ｎ−フェニルマレ１ンイミト共重合体の
１０都及び例４のスチレン／アクリロニトリル共重合体
でグラフトされたゴムの１００部を含有する本発明の重
合体組成物から得られた有用な物理的性質、特に熱変形
温度を示す。例４の方法を用いて共重合体を一緒にし、
ベレットに押し出し七してベレットを試験片に射出成形
した。第５表は成形されたＡＢＳ樹脂単独の物理的性質
に対して比叔して侍られた′＃理的性責を示す。 なお種々の賀更が本発明の精神を逸脱しない範囲でなさ
れること上記記載から明らかである。 代理人 弁理士 秋 沢 政 光 他１名
Claims (17)
- （１）（Ａ）（イ）Ｃ＿１〜Ｃ＿４α−オレフィンの約
４０〜約６０モル％及び（ロ）Ｎ−アリール置換マレイ
ンイミドの約６０〜約４０モル％を有する共重合体及び
（Ｂ）（ａ）（イ）スチレン及びα−メチルスチレンか
らなる群から選ばれたビニル芳香族単量体の約６５〜約
８５重量％及び（ロ）アクリロニトリルの約１５〜約３
５重量％の共重体マトリックス及び（ｂ）（イ）スチレ
ン及びα−メチルスチレンからなる群から選ばれたビニ
ル芳香族単量体の約６５〜約８５重量％及び（ロ）アク
リロニトリルの約１５〜３５重量％の共重合体マトリッ
クスでグラフト化されたゴムからなる群から選ばれた重
合体を含み、 しかも成分（Ａ）対成分（Ｂ）の共重合体マトリックス
の重量比が９９：１〜１：９９でありそして成分（Ａ）
及び（Ｂ）の共重合体マトリックスは重合体組成物が単
一のガラス転移温度値を示すようにおたがいに熱力学的
に混和性であることを特徴とする重合体組成物。 - （２）成分（Ａ）において、前記Ｎ−アリール置換マレ
インイミドがＮ−フェニルマレインイミド、Ｎ−トリル
マレインイミド、Ｎ−（クロロフェニル）マレインイミ
ド及びＮ−（プロモフェニル）マレインイミドの少なく
とも１種からなる群から選ばれる特許請求の範囲第１項
に記載の重合体組成物。 - （３）成分（Ａ）において、前記Ｃ＿２〜Ｃ＿４α−オ
レフィンがエチレン、ブロビレン、ブテン−１、ブテン
−２及びイソブチレンの少なくとも１種からなる群から
選ばれる特許請求の範囲第１項に記載の重合体組成物。 - （４）成分（Ａ）がイソブチレン及びＮ−フェニルマレ
インイミドの共重合体である特許請求の範囲第１項に記
載の重合体組成物。 - （５）成分（Ａ）共重合体が約５０，０００〜約５００
，０００の範囲内のピーク分子量を有する特許請求の範
囲第１項に記載の重合体組成物。 - （６）成分（Ａ）共重合体が約７０，０００〜約１５０
，０００の範囲内のピーク分子量を有する特許請求の範
囲第１項に記載の重合体組成物。 - （７）前記成分（Ｂ）がアクリロニトリル−ポリ（ブタ
ジエン）−スチレン三元共重合体である特許請求の範囲
第１項に記載の重合体組成物。 - （８）前記成分（Ｂ）がアクリロニトリル−ＥＰＤＭ−
スチレン三元共重合体である特許請求の範囲第１項に記
載の重合体組成物。 - （９）前記成分（Ｂ）がスチレン−アクリロニトリル共
重合体である特許請求の範囲第１項に記載の重合体組成
物。 - （１０）前記成分（Ｂ）がアクリロニトリル−ポリ（ブ
タジエン）−α−メチルスチレン三元共重合体である特
許請求の範囲第１項に記載の重合体組成物。 - （１１）前記成分（Ｂ）がアクリロニトリル−ＥＰＤＭ
−α−メチルスチレン三元共重合体である特許請求の範
囲第１項に記載の重合体組成物。 - （１２）前記成分（Ｂ）がα−メチルスチレン−アクリ
ロニトリル共重合体である特許請求の範囲第１項に記載
の重合体組成物。 - （１３）成分（Ａ）対成分（Ｂ）の共重合体マトリック
スの重量比が２５：７５〜１：９９である特許請求の範
囲第１項に記載の重合体組成物。 - （１４）前記成分（Ｂ）（ｂ）において、前記ゴムがビ
ニル芳香族単量体プラスアクリロニトリルの全重量の各
１００重量部あたり約１〜約４０部の範囲内の量で使用
される特許請求の範囲第１項に記載の重合体組成物。 - （１５）（ I ）（Ａ）（イ）Ｃ＿２〜Ｃ＿４α−オレ
フィンの約４０〜約６０モル％及び（ロ）Ｎ−アリール
置換マレインイミドの約６０〜約４０モルパーセントを
有する共重合体及び（Ｂ）（ａ）（イ）スチレン及びα
−メチルスチレンからなる群から選ばれたビニル芳香族
単量体の約６５〜約８５重量％及び（ロ）アクリロニト
リルの約１５〜３５重量％の共重合体マトリックス及び
（ｂ）（イ）スチレン及びα−メチルスチレンからなる
群から選ばれたビニル芳香族単量体の約６５〜８５重量
％及び（ロ）アクリロニトリルの約１５〜約３５重量体
の共重合マトリックスでグラフトされたゴムからなる群
から選ばれた重合体を含み、 しかも成分（Ａ）対成分（Ｂ）の共重合体マトリックス
の重量比が９９：１〜１：９９でありそして成分（Ａ）
及び成分（Ｂ）の共重体マトリックスは重合体組成物が
単一のガラス転移温度値を示すようにおたがいに熱力学
的に混和性である、 重合体組成物を形成しそして （II）得られた組成物を成形する、ことを特徴とする重
合体組成物の製造方法。 - （１６）（Ａ）（イ）Ｃ＿２〜Ｃ＿４α−オレフィンの
約４０〜約６０モル％及（ロ）Ｎ−アリール置換マレイ
ンイミドの約６０〜約４０モル％を有する共重合体及び
（Ｂ）（イ）スチレン及びα−メチルスチレンからなる
群から選ばれたビニル芳香族単量体の約６５〜約８５重
量％及び（ロ）アクリロニトリルの約１５〜約３５重量
体の共重合体マトリックスを含む重合体組成物である単
一連続相からなる成形された組成物。 - （１７）連続相及びその連続相内の分散相からなる成形
された組成物において、 連続相が（Ａ）（イ）Ｃ＿２〜Ｃ＿４α−オレフィンの
約４０〜約６０モル％及び（ロ）Ｎ−アリール置換マレ
インイミドの約６０〜約４０モル％を有する共重合体及
び（Ｂ）（イ）スチレン及びα−メチルスチレンからな
る群から選ばれたビニル芳香族単量体の約６５〜約８５
重量％及び（ロ）アクリロニトリルの約１５〜３５重量
％の共重合体マトリックスを含む重合体組成物であり、
そして 分散相が前記共重合体マトリックス（Ｂ）でグラフトさ
れているゴムである、ことを特徴とする成形された組成
物。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| US789525 | 1985-10-21 | ||
| US06/789,525 US4605700A (en) | 1985-10-21 | 1985-10-21 | Thermodynamically miscible polymer composition |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS62100544A true JPS62100544A (ja) | 1987-05-11 |
| JPH07107114B2 JPH07107114B2 (ja) | 1995-11-15 |
Family
ID=25147889
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP61228550A Expired - Lifetime JPH07107114B2 (ja) | 1985-10-21 | 1986-09-29 | 熱力学的に混和性の重合体組成物 |
Country Status (5)
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| EP (1) | EP0220909B1 (ja) |
| JP (1) | JPH07107114B2 (ja) |
| DE (1) | DE3687565T2 (ja) |
| ES (1) | ES2043603T3 (ja) |
Families Citing this family (28)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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