JPS6325268A - ガラス セラミック誘電体組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野コ 本発明はガラスセラミック誘電体複合体組成物。

特に多層誘電体に用いる該組成物に関する。

［発明の背景］ 多層誘電体システムに用いる誘電体材料は厳しい熱的応
力にさらされる。多層構造の組立てにあたって受ける焼
成及び被覆の多様性のためである。特にこれらは、低シ
ート容＠　［Ｋ＜１０］　、高絶縁抵抗［＞　Ｉ　Ｘｌ
Ｏ１２ＶＤ　Ｃ］　、高破壊電圧［＞５００　Ｖ／ａｌ
ｌ　］のような良好な電気特性を有しなければならない
、同時に、これは多くの処理過程の間熱的導電性を保持
し、それが用いられる導電体材料と整合しなければなら
ず、最も重要なのは、基体と誘電体材料との接着層は焼
成過程の終了時に平滑でなければならない。

誘電体の接着層を有するセラミック基体の焼結歪みは、
一般に「反り」として知られている０反りの一因は接着
層と基体との熱膨張係数［ＴＣＥ］の不整合である。基
体のＴＣＥが誘電体層のものより実質的に小さい場合に
は、基体から誘電体層が離れる方向への反りが生じる。

これが起る場合。

誘電体層は厳しい圧縮応力を受ける。他方、誘電体のＴ
ＣＥが基体層のものより実質的に小さい場合、誘電体層
から基体が離れる方向への反りが生じる。これが起る場
合、誘電体層は厳しい引張り応力を受ける。

ＴＣＥ不整合はしばしば基体反りを生じることがあるが
、この現象は誘電体層の数及び厚みによって容易にされ
、また基体の厚みの関数である。

基体反りが主としてＴＣＥ不整合によってもたらされる
限り１問題は基体により近く整合するＴＣＨの一材料を
誘電体に添加することによって克服できることがしばし
ばである。然しなから、このような添加は誘電体材料の
電気特性に悪影響を与えないために最少限にすべきであ
る。市販されている誘電体材料はＡｌ２Ｏ３及びＳｉＯ
２のようなセラミック酸化物を５０重量％程度含んでい
る。然しこのような高濃度のセラミック酸化物は組成物
が焼結し、厚膜処理条件下で焼成された場合に非多孔性
膜を形成する能力を減退させるので。

誘電体複合体材料の信頼性を低下させる。特に。

この添加によって漏洩電流が増大し、破壊電圧が低下す
る傾向がある。更に、全ての反りの問題がＴＣＥ不整合
によるものではなく、この場合にはＴＣＥ不整合材料の
添加はほとんど重視されない。

従って、基体のものに極めて整合したＴＣＥ値を有する
誘電体も基体反りを生じ得る。

出願人は同時に２件の他の米国出願をしており。

焼成時に単一セラミック結晶相を形成する一定の無定形
結晶化ガラスの誘電体材料として使用を提案している。

これらのガラスセラミック誘電体の秀れた信頼性のため
、これらを処方して基体反りが優れた電気特性を実質的
に劣化させることなく実質的に減少させることができる
ことは極めて望ましいことである。特にこれらの独特の
材料を用いて多層システムの電気的信頼性を保持しなが
ら同時に基体反りを最少限にすることは重要である。

［発明の概要］ 従って１本発明は、（ａ）無定形残部ガラスのマトリッ
クス中にセラミック結晶のの単一相を形成するように厚
膜処理条件下で結晶することができる無定形アルミノボ
ロシリケート　ガラス；（ｂ）Ａｌ２Ｏ３、ＳｉＯ２、
Ａｌ２Ｏ３，ＳｉＯ２．Ａ１２０３及びＳｉＯ２の複合
酸化物、Ｓ　ｉ３　Ｎ４　、ＡｌＮ。

Ｓｉ３Ｎ４及びＡｌＮの複合窒化物、及びその混合物か
ら選ばれたセラミック材料の全固体を基準にして１〜１
５重量％の微細に分割された粒子から本質的になり、該
混合物が（ｃ）有機媒体に分散されている印刷可能な厚
膜誘電体組成物に関する。

［定義］ ここで用いられる。この用語は、その１０分間が８００
〜９５０℃のピーク温度である約６０分間の焼成サイク
ルを意味する。

残部ガラス： 本発明のガラスが厚膜処理条件下に加熱された場合、親
ガラスから単一結晶相が形成する。こうして形成された
結晶は、それからの結晶の形成によって組成が変化した
親ガラスのマトリックス中に分散している。形成したセ
ラミック結晶のマトリックスとして役立ち、結晶形成後
に残る。このガラスを以後「残部ガラス」という。

［先行技術］ 米国特許第３，７８７，２１９号［Ａｍ１ｎｌこの文献
は１〜４０重量％のＣａ　Ｔ　ｉ　０３及び９９〜６０
重量％の無鉛結晶性ガラスフリットからなる印刷可能な
誘電体組成物に関する。焼成で、ガラスから１の主要結
晶相−セルシアン［ＢａＡｌ２５ｔ２ｏａｌ−が形成し
、小さい２の相−スフエン［ＣａＴｉ５ｉＯｓ］及び亜
鉛オルトシリケート［（ＺｎＯ）２ＳｉＯ２］−が形成
する。

米国特許第３，８４９．３５３号［Ｕ　１ｒｉｃｈ　］
この文献には、１０〜９０重量％のＢ　ａ　Ｔ　ｉ　Ｏ
３及び結晶性無鉛ＢａＴｉＯ３ガラスフリットから成る
誘電体厚膜組成物が開示されている。

７００〜１３００℃で焼成すると、２の結晶相が形成さ
れる１重量基準によるフリット組成は、５４．７％Ｂａ
Ｏ、２４．Ｏ％Ｔ　ｉ　Ｏ２。

３．２％ＢａＦ２，７．９％Ａ１２　ｏ３，２．０％Ｇ
　ｅ　Ｏ２、及び８．２％ＳｉＯ２である。

米国特許第４，３９２．１８０号［Ｎａ１ｒｌこの文献
には、置換ペロブスキー石無機ドーパント及び低温失透
性フリットを包含する誘電体厚膜組成物が開示されてい
る。このフリットは親ガラスと同様の組成を有する単一
結晶を生じるか。

又は親ガラスとは異なる組成を有する多結晶を生じるガ
ラスを含むと一般的に開示されている。

［発明の詳細な説明］ Ａ　ガラスフリット 本発明−に用いるに適したガラスは、無定形アルミノボ
ロシリケートの２タイプであって２両者とも、上述した
厚膜処理条件に付すと、単一のセラミック結晶相を形成
する。Ｘ線回析研究で、第１のタイプのガラスはＢａＡ
ｌ２　Ｓｉ２０ｇ　　［セルシアン〕の単一結晶セラミ
ック相を形成し、他の検出できる相は生成しない、第２
のタイプのガラスはＢａ、Ｃａ、Ｍｇ、又はＺｎのアル
ミネートの結晶相を形成し、他の検出できる相は生成し
ない、いずれの場合も、単一結晶相は無定形残部ガラス
のマトリックスの間に分散している０両タイプのガラス
の場合、ガラスを８００〜９５０℃で焼成すると単一結
晶相のみが生成する。

好ましい組成は表１に示す。

表　　　　　　　１ 好ましい無定形ガラスフリット組成 ＳｉＯ２　　　　　　３０　　３０　　３０Ｔ　ｉ　Ｏ
２８８８ Ａ１２０３　　　　　１０　　１０　　１２ＢａＯ２６
１０１２ ＺｎＯ１０１０２４ ＣａＯ６２４’６ Ｂ２０３　　　　　　８　　８　　８ Ｍｇ０２　　−−　　−一 無定形ガラスフリットはＴ　ｉ　Ｏ２又はＺ　ｒ　Ｏ２
のいづれかを含むことは必須条件である。一方又は両者
は厚膜焼成処理間にセルシアン又はアルミネートの結晶
の形成の核剤として役立つがらである。

核剤の混合物を用いることができるが、標準厚膜焼成条
件の間に起る結晶化を制御するため全量は少なくとも８
重量％でなければならない、核剤の濃度が高いことは、
必要ではないが、ペースト処理条件に一般には有害では
ない。

ガラスは通常のガラス製造技術で製造する。即ち、所望
の成分を所望の割合で混合し混合物を加熱して融解物を
形成する。当業界で良く知られているように、加熱は融
解物が完全に液状で均質に成るような時間ピーク温度で
行われる０本発明の組成物の製造にあたって、成分はプ
ラスチックボールを入れたポリエチレン　ジャー内で振
り混ぜて予備混合し１次いで白金又はセラミック容器内
で約１５００℃で融解する。融解物は少なくとも１時間
の間ピーク温度に加熱する。１時間未満の加熱はガラス
が不均質になる。１．５〜２時間の加熱時間が好ましい
、融解物は次いで冷水中に注ぐ、急冷中の水の最高温度
は融解物に対する水の容量比を増加して１２０°Ｆ以下
に保つ、水から分離後の粗フリットは空気乾燥又はメタ
ノールによる水の置換で杖留水を除く１次いでスラリー
形態の粗フリットは２０〜２４時間アルミナ　ボールを
用いアルミナ容器中でボール　ミルする。

材料に取りあげられるアルミナは、あったとしても、Ｘ
線回折分析による測定で観察できる範囲内にはない。

ミルから粉砕フリットスラリーを取出した後。

過剰の溶媒をデカンテーションで除き、フリット粉末を
室温で空気乾燥する。乾燥粉末は次いで３２５標準メツ
シユふるいでふるい分けて、大粒子を除く。

本発明のガラスを厚膜処理条件下で加熱する場合、セラ
ミックの単一相が親ガラスから形成する。

その結晶は残部ガラス、即ち結晶化後に残るガラスのマ
トリックス内に分散している。残部ガラスは常に結晶比
相とは異なる組成であるが、同一軟化点を有することも
あり、有しないこともある。

Ｂ　追加のセラミック成分 本発明の追加のセラミック成分はＡ　１２０３　。

Ｓ　ｉ　０２−、　Ａ　ｌ　２０３及びＳｉＯ２の複合
酸化物。

Ｓｉ３Ｎ４．ＡｌＮ、Ｓｉ３Ｎ４及びＡｌＮの複合窒化
物から選ばれる耐火化合物であり、及びその混合物も同
様に使用できる。存意義な効果を得るには全固体基準で
少なくとも１重量％が必要であるが、追加セラミック材
料の最も有利な濃度は極めて変化する８例えば、タイプ
ニガラスの漏洩電流は約１５重量％のＡ１□ｏ３を用い
る場合には過剰になる。然しながら、タイプＩＩのガラ
スでは定められないような高い量のＡｌ２Ｏ３でも電気
特性に悪影響を与えることなく用い得る。他方ガラスＡ
［タイプニガラスコに高い量のＳｉＯ２でも電気特性に
悪影響を与えることなく用い得る。ＳｉＯ２をガラスＢ
又はＣに添加する場合、漏洩電流は約１５重量％のＳｉ
Ｏ２を用いる場合には過剰になる。より重要な現象は。

Ａｌ２Ｏ３及びＳｉＯ２の両者の混合物を用いる場合、
Ａｌ２Ｏ３及びＳｉＯ２の３＝１混合物の２０％程度を
用いたガラスＡは極めて良好な特性を有する誘電体層を
生じる。従って、追加セラミック材料の最大許容量は電
気特性の点からはガラスのタイプ、その湿潤特性及び使
用する特定のセラミック材料による。

勿論、追加セラミック材料は多くの印刷適用組成物を印
刷する方法に適した粒径でなければならず、追加セラミ
ック材料は１〜５０ミクロンの範囲にあることが好まし
い。

有機媒体 上述の誘電体組成物は通常所望の回路パターンに印刷で
きるペーストに形成される。最も単純な場合には、この
ペーストは、誘電体粉末混合物を適当な有機媒体［ビヒ
クル］に分散させるだけで製造される。

不活性液体はビヒクルとして使用できる、水又は任意の
各種有機液体は、濃化剤、安定剤及び／又は他の通常の
添加剤と共に又は無しで、ビヒクルとして使用できる。

使用することができる有機液体の例には、脂肪族アルコ
ール、そのようなアルコールのエステル、例えば酢酸エ
ステル及びプロピオネート、パイン油、テルピネオール
等のテルペン類−１低級アルコールのポリメタクリレー
トのような樹脂の溶液、パイン油のような溶媒中のエチ
ル　セルロースの溶液及びエチレン　グリコール　モノ
アセテートのモノブチルエーテルがある。ビヒクルは基
体に印刷後迅速硬化を促進するため揮発性液体をも含む
ことができる。

好ましいビヒクルは１重量比が約１：８のエチル　セル
ロース及びβ−テルピネオールを基礎とするものである
。ペーストは３０−ル　ミルで製造するのが便利である
。この組成物に好ましい粘度は、１０ｒｐｍで＃５スピ
ンドルを用いブルックフィールドＨＢＴビスコメータで
測定して約１００〜２００Ｐａ、ｓ、である、用いるビ
ヒクルの量は最終の所望処方粘度で決定される。

試験方法 静電容量　静電容量は、電荷を保持する材料の能力の規
準である。数学的に表わすと、Ｃ−ＫＡ／１　　　［式
中、Ａは導電体の領域オーバーラツプに等しく、１は誘
電体層の厚みであり、には誘電定数である］である。

静電容量の単位は、ファラッド、又はその区分。

例えばマイクロファラッド、１０−９．又はピコファラ
ッド　１０−１２である。

損失係数　損失係数［ＤＦ］は電圧と電流の間の位相差
の規準である。完全なコンデンサでは。

位相差は９０°である。然しなから、実際の誘電体シス
テムでは漏洩及び緩和損失のため９０°未満である。特
に、ＤＦは電流が９０°ベクトルに遅れる角度のタンジ
ェントである。

絶縁抵抗　絶縁抵抗［ＩＲ］はＤＣ電流の漏洩に耐える
荷電コンデンサの能力の規準である。絶縁抵抗は静電容
量に拘らず所定の誘電体に定数である。

信頼性の規準である熱条件下のＩＲ試験を行うには、試
験電圧を２００ｖにあげ、試験コンデンサを１２５℃に
加熱し試験時間を６４時間に延長する。試験自体は、Ｉ
Ｒと静電容量との積であるｒＲＣ積」を測定する。この
ＩＲを９次いでこれを静電容量の予め測定した値で割っ
てＲＣ積から計算する。この条件下で、ＩＲはエージン
グ工程間に周期的に測定する。ｌＸ１０９オームのＩＲ
値は満足できると考えられ、ＩＸＬＯ９オーム未満のＩ
Ｒ値は失敗であると考えられる。

破壊電圧　破壊電圧試験［絶縁耐力試験ともよばれる］
は１部品の相互絶縁部分の間又は絶縁部分とアースとの
間に一定の時間定格電圧以上の電圧を適用することから
なる。電圧はシステムが失敗するまで上げられる。この
点は回路の短絡で示される。これは１部品がその定格電
圧で安全に操作できるか、及びスイッチング、サージ及
び他の類似の現象による一時的過電圧に耐えるかどうか
を観察するために用いられる。この試験は電圧破壊又は
絶縁耐力試験とも呼ばれるが、この試験が絶縁破壊を起
こしたりコロナ検出に用いられることを意図するもので
はない、むしろ、絶縁材料及び部品の間隔が適当である
かどうかを定めるために用いられる１部品がこれらの点
で誤りである場合、この試験電圧の適用は破裂放電又は
劣化を生じる。破裂放電は、フラッシュオーバー［表面
放電］、スパークオーバー［空気放電］、破壊［破壊放
電コで証明される。過剰漏洩電流による劣化は電気的特
性又は物理特性を変化されることがある。絶縁破壊はボ
ルト／ミル又はボルト／α［誘電体厚み］で報告される
。誘電体は電気の破壊より十分に低く安全間隔を設けら
れるように十分に厚いように設計される。この試験はＭ
　Ｉ　Ｌ　−Ｓ　ＴＤ−２０２Ｅ、　　１６　　Ａｐｒ
ｉｌ　　１９７３．　　に従って行われる 漏洩電流　漏洩電流試験は、誘電体が塩溶液に浸漬され
た場合のＤＣ電圧で起こされる電解質電流によって測定
される焼成誘電体膜のヘルメテシティの水準の規準であ
る。

試験片は１２の２”×２”Ａｌ２Ｏ３基体に厚膜導電体
パターンを印刷して調製される。導電体パターンは１１
０〜１２０°Ｃで炉乾燥した後８５０℃で焼成する。パ
ターン誘電体祠料の２層が続いて焼成導電体のトップに
適用される。この層のそれぞれを１５０℃で炉乾燥し、
８５０’Ｃで焼成する。結合誘電体層の厚みは３０〜５
０μｍである。

この試験印刷を予め配線したコネクタに入れ１、ＯＮ　
　ＮａＣ１溶液内において試験印刷を完全に浸漬させる
。白金アノードを用いてコネクタアッセンブリ及びアノ
ードの間に１０ボルト適用し、各１０試験試料の電流を
５分後に電圧下で測定する。５０μＡ／ｄ未満の漏洩電
流は満足すべきであると考えられる。

高湿度バイアス時間試験［ＨＨＢＴ］　　この試験では
、不十分なＩＲによる部品の失敗のパーセントを、８５
％相対湿度、８５℃、５ＶＤＣの応力環境に１，０００
時間さらした後に測定する。

この条件で１，０００時間後、１００ＶＤＣを端末を通
して適用し部品のＩＲを上述したように周期的に測定す
る。１ｘｌＯ９，ｔ−ム／１００ＶＤＣの絶縁抵抗は満
足すべきと考えられる。ｌＸ１０９オーム／１００ＶＤ
Ｃ未満では失敗と考えられる。

高バイアス時間試験［ＨＢＴ］　　この試験では。

不十分なＩＲによる部品の失敗のパーセントを。

１５０°Ｃ１及び２００ｖＤＣの環境に少なくトモ１．
０００時間さらした後に周期的に測定する。

この条件で１，０００時間後、１００ＶＤｅｌａｉ末を
通して適用し部品のＩＲを上述したように測定する。パ
ス／失敗の基準は上述のＨＨＢＴ試験と同様である。

基体反り この試験の目的は、誘電体が大領域に亙って印刷された
場合、基体と誘電体の温度膨張係数［ＴＣＥ］の相違に
基づく基体の反り［ｂｏｖｉｎｇｌの量を測定すること
である。誘電体のＴＣＥが基体のＴＣＥより大きい場合
、誘電体層は張力下にあり、誘電体層の中心に向かって
反りを生じる。

［正の反りコ、誘電体のＴＣＥが基体のＴＣＥより小さ
い場合、誘電体層は圧縮下にあり、誘電体層から離れる
方向に反りを生じる。［負の反り］。

試験試料は、３２５メツシユ印刷スクリーンを通して６
の２”×２″Ａｌ２Ｏ３基体上に誘電体パターンの９の
層を印刷して調製する。各基体は端だけで基体を支持す
るように変更したダイアルコンバラタで測定して０．５
ミル以内の平滑さを示すように予め選択した。誘電体層
は３のセットに適用−し、各層は１１０〜１２０℃で炉
乾燥し８５０℃で共焼成する。この方法を次いで第２及
び第３のセットの誘電体層に繰返す、３の誘電体層の３
セツトのすべてが乾燥され、焼成され、上記のダイアル
　コンバラタで基体の反りを測定する、この方法を２０
焼成サイクルはど繰返す。

処方 本発明のガラス−セラミック組成物は所望の回路パター
ンに印刷できるペーストに処方する。このペーストは、
無定形ガラスフリットを上述した適当な有機媒体中に分
散させて製造する。

［実施例コ ア２．５重量％の固体及び２７．５重量％の有機媒体を
含む２のシリーズの厚膜ペーストをガラスＡ、Ｂ、及び
Ｃから製造した。１のシリーズ１例２〜４］では５〜１
５重量％のＡｌ２Ｏ３を。

第２シリーズ［例５〜７］では５〜１５重量％のＳｉＯ
２を加えた。誘電体層はアルミナ基体に適用し、焼成し
、上記の方法で試験した。この部品のそれぞれは漏洩電
流及び破壊電圧について試験した。これらのデータは表
２に示す。

例２〜４をみると、Ａｌ２Ｏ３のガラスＡへの添加は１
０重量％のような低い濃度で漏洩電流に極めて有害であ
ることが分る。他方、破壊電圧は多量のＡｌ２Ｏ３で多
少減少するのみである。比較によって１例５〜７は、ガ
ラスＡへの少なくとも１５重量％までのＳｉＯ２の漏洩
電流も破壊電圧も実質的に劣化させないことを示してい
る。

同様に１例９〜１４は、ガラスＢへの１０％のＡｌ２Ｏ
３又はＳｉＯ２のような少量に添加は破壊電圧の劣化は
穏やかであるが、漏洩電流を極めて劣化させることを示
している。然しなから、ガラスＣへのＡ　ｌ　２０３の
添加は１５％の濃度でも極めて独特であって、漏洩電流
は実際若干減少するが破壊電圧は若干上昇する９それに
もかかわらず、ＳｉＯ２をガラスＣに添加すると５９６
添加でも漏洩電流はかなり有害であり、破壊電圧には極
めて有害である。

上記のデータは、Ａｌ２Ｏ３又はＳｉＯ２の極めて少量
を所定のガラスに用いる特定のセラミック添加物を選択
することにより１５重量％までの少量使用することがで
きることを示している。先行技術の組成物は同一の結果
を得るのに該添加を５０重量％程度を必要とする。

例２２〜２７ 更に別のシリーズの厚膜ペーストを調製し１例１〜２１
と同様の方法でアルミナ基体に適用したが、Ａｌ２Ｏ３
，及びＡｌ２Ｏ３とＳｉＯ２との混合物を異なるロット
のガラスＡに添加した。これらの試験のデータは表３に
示す。

表　　　　３ 誘電特性に対する基体添加混合物の影響例　Ａ　１２０
３　／　Ｓ　ｉ　０２　　漏洩電流　破壊電圧番号　　
　　重量％　　　　　μＡ／ｍ　　Ｖ／ｍ１１２２　　
　　　０１０　　　　　　１．２　１０００２３　　　
　　５１０　　　　　２１．４　　７００２４　　　　
１５１０　　　　　２３．５　１０９０２５　　　　　
０１５　　　　　　７゜４　７４０２６　　　　１０１
５　　　　　　９．４　１１７０２７　　　　１５１５
　　　　　１４．３　１０３０上記データは例１〜２１
の結果を一般的に確認する。アルミナ自体は［例２３及
び２４コ漏洩電流に実質的変化をもたらすが、破壊電圧
に対してはあったとしてもかなり小さい、ＳｉＯ２自体
は［例２５］　、Ａ　１２Ｑ３より劣化をもたらす程度
が小さいし、破壊電圧にはＡｌ２Ｏ３とほぼ同様の影響
を有する。Ａｌ２Ｏ３とＳｉＯ□との混合物［例２６及
び２７］はＡｌ２Ｏ３単独より漏洩電流への悪影響は少
なく、破壊電圧には均一な望ましい上昇を示す。

例２８〜３２ 例２８〜３２では、ガラスＡにＡｌ２Ｏ３を添加した２
のロットをガラス自体と比較して。

ペーストを適用し焼成した基体の反りに対するＡｌ２Ｏ
３の影響を観測した。基体は漏洩電流。

基体反り［２０焼成サイクル後］を試験し、ブリスタに
関して７Ｘ拡大で観測した。これらの試験の結果は表４
に示す。

表　　　　４ ガラスＡの全ての３０ツトで、Ａｌ２Ｏ３は基体反りを
受容できる小さい値に減少するのに極めて有効であった
。Ａｌ２Ｏ３はかなり高濃度で用いた場合基体反りの減
少に対する効果が少ないことは注目すべきである。誘電
体層のいずれにおいてもブリスタは認められなかった。

Claims (7)

【特許請求の範囲】
1. （１）（ａ）残部ガラスのマトリックス中にセルシアン
   又はＢａ、Ｃａ、Ｍｇ、又はＺｎのアルミネートの単一
   相を形成するように厚膜処理条件下で結晶することがで
   きる無定形アルミノボロシリケートガラス；（ｂ）Ａｌ
   ＿２Ｏ＿３、ＳｉＯ＿２、Ａｌ＿２Ｏ＿３及びＳｉＯ＿
   ２の複合酸化物、Ｓｉ＿３Ｎ＿４、ＡｌＮ、Ｓｉ＿３Ｎ
   ＿４及びＡｌＮの複合窒化物、及びその混合物から選ば
   れたセラミック材料の全固体を基準にして１〜１５重量
   ％の微細に分割された粒子から本質的になり、該混合物
   が（ｃ）有機媒体に分散されている印刷可能な厚膜誘電
   体組成物。
2. （２）ガラスがセルシアンの単一相を形成する特許請求
   の範囲第１項記載の組成物。
3. （３）ガラスが３０重量％のＳｉＯ＿２、８重量％のＴ
   ｉＯ＿２、ＺｒＯ＿２又はその混合物、１０重量％のＡ
   ｌ＿２Ｏ＿３、２６重量％のＢａＯ、１０重量％のＺｎ
   Ｏ、６重量％のＣａＯ、８重量％のＢ＿２Ｏ＿３、及び
   ２重量％のＭｇＯから本質的になる特許請求の範囲第２
   項記載の組成物。
4. （４）ガラスが３０重量％のＳｉＯ＿２、８重量％のＴ
   ｉＯ＿２、ＺｒＯ＿２又はその混合物、１０重量％のＡ
   ｌ＿２Ｏ＿３、１０重量％のＢａＯ、１０重量％のＺｎ
   Ｏ、２４重量％のＣａＯ、及び８重量％のＢ＿２Ｏ＿３
   から本質的になる特許請求の範囲第２項記載の組成物。
5. （５）無定形残部ガラスのマトリックス中にＢａ、Ｃａ
   、Ｍｇ、又はＺｎのアルミネートの単一相を形成する特
   許請求の範囲第１項記載の組成物。
6. （６）ガラスが３０重量％のＳｉＯ＿２、８重量％のＴ
   ｉＯ＿２、ＺｒＯ＿２又はその混合物、１２重量％のＡ
   ｌ＿２Ｏ＿３、１２重量％のＢａＯ、２４重量％のＺｎ
   Ｏ、６重量％のＣａＯ、及び８重量％のＢ＿２Ｏ＿３か
   ら本質的になる特許請求の範囲第５項記載の組成物。
7. （７）（Ａ）基体に特許請求の範囲第１項記載の組成物
   の厚膜を適用し、（Ｂ）該膜を厚膜処理条件下に加熱し
   て、（ａ）有機媒体の揮発、及び（ｂ）残部ガラス中に
   分散する無定形アルミノボロシリケートからセラミック
   結晶の単一相の形成を行わせることによって形成した誘
   電体ガラスセラミック複合体膜。