JPS6345127A - Uo↓2ペレツトの結晶粒径をコントロ−ルする方法 - Google Patents
Uo↓2ペレツトの結晶粒径をコントロ−ルする方法Info
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- JPS6345127A JPS6345127A JP61190079A JP19007986A JPS6345127A JP S6345127 A JPS6345127 A JP S6345127A JP 61190079 A JP61190079 A JP 61190079A JP 19007986 A JP19007986 A JP 19007986A JP S6345127 A JPS6345127 A JP S6345127A
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- Japan
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- aqueous solution
- pellets
- crystal grain
- adu
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- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C01—INORGANIC CHEMISTRY
- C01G—COMPOUNDS CONTAINING METALS NOT COVERED BY SUBCLASSES C01D OR C01F
- C01G43/00—Compounds of uranium
- C01G43/01—Oxides; Hydroxides
- C01G43/025—Uranium dioxide
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C01—INORGANIC CHEMISTRY
- C01P—INDEXING SCHEME RELATING TO STRUCTURAL AND PHYSICAL ASPECTS OF SOLID INORGANIC COMPOUNDS
- C01P2004/00—Particle morphology
- C01P2004/60—Particles characterised by their size
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-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C01—INORGANIC CHEMISTRY
- C01P—INDEXING SCHEME RELATING TO STRUCTURAL AND PHYSICAL ASPECTS OF SOLID INORGANIC COMPOUNDS
- C01P2006/00—Physical properties of inorganic compounds
- C01P2006/10—Solid density
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- Organic Chemistry (AREA)
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- Geology (AREA)
- Inorganic Chemistry (AREA)
- Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
(産業分野)
本発明は、IJFaの変挨により原子炉用燃料の製造に
適したUO,粉末を1ソ造する方法の一つであるA p
TJ法の改良に関する。さらに、詳しくはADU沈殿
生戊の条件をコントロールすることにより得られたし7
Q、粉末より2′A造したU Otペレットの結晶粒
径をコントロールする方法に関する。
適したUO,粉末を1ソ造する方法の一つであるA p
TJ法の改良に関する。さらに、詳しくはADU沈殿
生戊の条件をコントロールすることにより得られたし7
Q、粉末より2′A造したU Otペレットの結晶粒
径をコントロールする方法に関する。
(従来技術とその問題点)
UF6から原子炉用燃料の製造に:適した00゜粉末を
製造する方法としてはADU法が広く知られている。こ
の方法はUF’・ガスと水との反応により得たUOtF
’t*溶液とアンモニアを反応させてADU(重ウラン
酸アンモニウム)を沈殿させ、このADUをろ過・屹燥
の後、焙焼・還元してUO鵞粉末とする方法である。こ
の方法においてADUが生成する反応は次の通り表すこ
とができる。
製造する方法としてはADU法が広く知られている。こ
の方法はUF’・ガスと水との反応により得たUOtF
’t*溶液とアンモニアを反応させてADU(重ウラン
酸アンモニウム)を沈殿させ、このADUをろ過・屹燥
の後、焙焼・還元してUO鵞粉末とする方法である。こ
の方法においてADUが生成する反応は次の通り表すこ
とができる。
UFs+2H10→U Ox F z +48 F
(1)UOtF’!+4HF+7NH40t(→
(1/2) (NIJ、)。
(1)UOtF’!+4HF+7NH40t(→
(1/2) (NIJ、)。
01(h+6NH4F+(11/2)國0(2)UF・
はまず(1)式に示す加水分解によりUO,F’オ水溶
ばに変換する。この場合、水溶液中にはUOlp、に対
して4倍のモル数のHF’が同時に存在する。
はまず(1)式に示す加水分解によりUO,F’オ水溶
ばに変換する。この場合、水溶液中にはUOlp、に対
して4倍のモル数のHF’が同時に存在する。
従って、(2)式によるuo、r、水溶液からのADU
の生成においてはHFの中和反応が先行、あるいは同時
進行することになり、この場合沈殿の粒成長が進むこと
により辱られるADtJの一次粒子は比較的大きいもの
となる。このようなADDから焙焼・還元の操作を仔で
得られるUO,粉末を原料として製造されるUO,ペレ
ットの結晶粒径は通常lOμm前後と小さい。
の生成においてはHFの中和反応が先行、あるいは同時
進行することになり、この場合沈殿の粒成長が進むこと
により辱られるADtJの一次粒子は比較的大きいもの
となる。このようなADDから焙焼・還元の操作を仔で
得られるUO,粉末を原料として製造されるUO,ペレ
ットの結晶粒径は通常lOμm前後と小さい。
UO,ペレットを原子炉用燃料として用いろ場合、照射
中安定に燃焼することが必要であり、この安定であるこ
との指標の一つとして核分裂生成ガス(FPガス)をペ
レットから外にできるだけ放出しないことがあげられる
。現在までに*Sされた幾つかの照射試験結果によれば
、結晶粒径が大きいペレツ)椙F’Pガスを保持する能
力に優れた傾向を有している。ただし、結晶粒径があま
り大きいと、機械的強度の低下など他の面で弊畜が出る
可能性があるので適切な結晶粒径の範囲が存在すると考
えられる。運切な結晶廖径g)大きさは功、在までのと
ころ明らかでないが、一つの目安として100μmを上
:づとして考えれば十分と予口)される。従来のADU
法で得られるUO,粉末な原料とする場合、10μmよ
り大きな結晶粒径を有するUO,ペレットを大造するこ
とは困難であり、また、適切な大きさの結晶粒径を有す
るU Otペレットを!:A造することはさらに回心で
ある。
中安定に燃焼することが必要であり、この安定であるこ
との指標の一つとして核分裂生成ガス(FPガス)をペ
レットから外にできるだけ放出しないことがあげられる
。現在までに*Sされた幾つかの照射試験結果によれば
、結晶粒径が大きいペレツ)椙F’Pガスを保持する能
力に優れた傾向を有している。ただし、結晶粒径があま
り大きいと、機械的強度の低下など他の面で弊畜が出る
可能性があるので適切な結晶粒径の範囲が存在すると考
えられる。運切な結晶廖径g)大きさは功、在までのと
ころ明らかでないが、一つの目安として100μmを上
:づとして考えれば十分と予口)される。従来のADU
法で得られるUO,粉末な原料とする場合、10μmよ
り大きな結晶粒径を有するUO,ペレットを大造するこ
とは困難であり、また、適切な大きさの結晶粒径を有す
るU Otペレットを!:A造することはさらに回心で
ある。
(発明の目的)
本発明の目的は上記の従来技術の問題点を解決し、UO
,ペレットの結晶粒径を10〜100μmの任意の大き
さにコン)o−ルする方法を提供するにある。
,ペレットの結晶粒径を10〜100μmの任意の大き
さにコン)o−ルする方法を提供するにある。
(発明の構成)
すなわち、本発明によれば、U濃度が50〜1000、
!1FtT/ぶのUO*F*水i8液水工8液OUに対
してアンモニアを2モルNH,/−以上の添加速度でp
Hが10〜IIKなるまで添加してADDを生成し、ま
たは、該U O! F tを含む水溶液とアンモニアを
同時にNHs/Uモル比が6〜120割合で添加してA
DUを生成し、該ADUの焙焼・還元によって得られる
UO,粉末から、結晶粒径が10〜l 00 #mf>
UO*ベレットを製造することを特徴とするUOtペレ
ットの結晶粒径をコントロールする方法、が得られる。
!1FtT/ぶのUO*F*水i8液水工8液OUに対
してアンモニアを2モルNH,/−以上の添加速度でp
Hが10〜IIKなるまで添加してADDを生成し、ま
たは、該U O! F tを含む水溶液とアンモニアを
同時にNHs/Uモル比が6〜120割合で添加してA
DUを生成し、該ADUの焙焼・還元によって得られる
UO,粉末から、結晶粒径が10〜l 00 #mf>
UO*ベレットを製造することを特徴とするUOtペレ
ットの結晶粒径をコントロールする方法、が得られる。
本発明の!!!l徴は、以上のように、ADUを沈殿さ
せる工程が従来nApU法と大きく異なる点にある。す
なわち、従来flA])U法ではUP・0加水分解反応
で生成する水溶液中には1モルのUK対して4モルのH
Pが存在するに対し、本発明のADUを沈殿させる工程
ではU O,Fffi水溶液中にはHFが存在しない。
せる工程が従来nApU法と大きく異なる点にある。す
なわち、従来flA])U法ではUP・0加水分解反応
で生成する水溶液中には1モルのUK対して4モルのH
Pが存在するに対し、本発明のADUを沈殿させる工程
ではU O,Fffi水溶液中にはHFが存在しない。
このよ5なUOIF’、水溶液にアンモニアを反応させ
た場合に生成するADUの一次粒子はトT Fが存在す
る場合には粒成長が進んで大きいものになるのに対して
、HPが存存しない場合には一次粒子の小さい細かいも
のになる。
た場合に生成するADUの一次粒子はトT Fが存在す
る場合には粒成長が進んで大きいものになるのに対して
、HPが存存しない場合には一次粒子の小さい細かいも
のになる。
このことにより、従来ADUからUO2粉末を経てUO
,ペレットを製造した場合にペレットの結晶粒径が−A
當10μm程イであったのが、本発明では100μmの
大きさにすることが可能である。
,ペレットを製造した場合にペレットの結晶粒径が−A
當10μm程イであったのが、本発明では100μmの
大きさにすることが可能である。
さらに、結晶粒径を10〜100μmの任意の大きさに
コントロールするにはADUを生成する際のU Oz
F を水118液のU濃度とアンモニアの添加速度を適
切y−選んでADUの一次粒子の大きさをコントロール
すればよい。すなわち、UO,F、水溶液のり濃度が小
さい程、また、U Ot F を水溶液へのアンモニア
の添加速度が大きい程、生成するADtJの一次粒子の
大きさは小さくなり、その結果、uADUからU Oを
粉末を経て得られるUOiペレットは焼結密度は高く、
また、結晶成長が進行して結晶粒径の大きなものとなる
。今、結晶粒径を10−100μmen範囲で希望する
大きさにコントロールするには、U法[が50〜100
0IU/iのU Ot F a水溶液に1モルのUK対
シテ2モルpi l(s / jLIg以上の添加速度
でアンモニアを添加するか、または、該UO*F*水溶
液とアンモニアを同時に添加することが必要である。D
o、F2水酵液にアンモニアを添加する場合はp Hが
10〜11になるまで添加することが必要であり、また
U Ot F x水溶液とアンモニアを同時に添加する
場合にはNF(、/U モル比が6〜12の範囲とする
ことが必要である。
コントロールするにはADUを生成する際のU Oz
F を水118液のU濃度とアンモニアの添加速度を適
切y−選んでADUの一次粒子の大きさをコントロール
すればよい。すなわち、UO,F、水溶液のり濃度が小
さい程、また、U Ot F を水溶液へのアンモニア
の添加速度が大きい程、生成するADtJの一次粒子の
大きさは小さくなり、その結果、uADUからU Oを
粉末を経て得られるUOiペレットは焼結密度は高く、
また、結晶成長が進行して結晶粒径の大きなものとなる
。今、結晶粒径を10−100μmen範囲で希望する
大きさにコントロールするには、U法[が50〜100
0IU/iのU Ot F a水溶液に1モルのUK対
シテ2モルpi l(s / jLIg以上の添加速度
でアンモニアを添加するか、または、該UO*F*水溶
液とアンモニアを同時に添加することが必要である。D
o、F2水酵液にアンモニアを添加する場合はp Hが
10〜11になるまで添加することが必要であり、また
U Ot F x水溶液とアンモニアを同時に添加する
場合にはNF(、/U モル比が6〜12の範囲とする
ことが必要である。
pHが10より小さい場合およびNH!/Lモル比が6
より小さい場合に):UがADUとして十分沈殿しない
ことにより尭液へのUのロスが生じる。
より小さい場合に):UがADUとして十分沈殿しない
ことにより尭液へのUのロスが生じる。
また、pHを11よりも大きくすることおよびNH3/
Uモル比を12よりも大きくすることはアンモニアの不
必要な使用であるぽかりか、r>′6液の2を増やすこ
とKなりメリットはない。
Uモル比を12よりも大きくすることはアンモニアの不
必要な使用であるぽかりか、r>′6液の2を増やすこ
とKなりメリットはない。
次に、不発明を実施例により具で↓的に説明するが、こ
れらの実施例は本発明のね囲?限足するものではない。
れらの実施例は本発明のね囲?限足するものではない。
Iil!飽例
U O,F’、粉末を純水に溶液してU1匣40〜11
00gtJ/JのUO,F’、水溶)夜を作製し、この
水溶αかも2つの方法でA D TJの沈殿を生成した
。最初の方法ではこの水浴液にアンモニアを1モルのU
に対して1〜30モルNfls/風tの添加速度でpH
が10.5になるまで攪拌しながら、第1表に示す条件
でADUの沈殿を生成した(以下、A方法とする)。第
二の方法ではUO,r、水溶液とアンそニア水をN H
j /Uモル比が9の割合で同時に添加してADUの沈
殿を生成した(以下、B方法とする)。生成したADU
はそれぞれろ過、乾保の後、H!雰囲気中で650℃X
2 hr (’)tA焼・りに元を行いUO,、粉末
に変換した。
00gtJ/JのUO,F’、水溶)夜を作製し、この
水溶αかも2つの方法でA D TJの沈殿を生成した
。最初の方法ではこの水浴液にアンモニアを1モルのU
に対して1〜30モルNfls/風tの添加速度でpH
が10.5になるまで攪拌しながら、第1表に示す条件
でADUの沈殿を生成した(以下、A方法とする)。第
二の方法ではUO,r、水溶液とアンそニア水をN H
j /Uモル比が9の割合で同時に添加してADUの沈
殿を生成した(以下、B方法とする)。生成したADU
はそれぞれろ過、乾保の後、H!雰囲気中で650℃X
2 hr (’)tA焼・りに元を行いUO,、粉末
に変換した。
得られたUOt粉末は4t/c1!Iの成形圧で成形し
た後、H3雰囲気中で1750℃X4hr(F”)条件
で焼結してペレットとした。[10,粉末のBET比表
面積、ペレットの情緒密度と結晶粒径は第1表に示す通
りであり、00度の減少に従って、また、アンモニア水
の僑加速度の増加[Rって、いずれの値も大きくなって
いるのがわかる。Ua啼匣が50〜zooo&U/Jの
UO,F’、水?8液を用いテ、釦水溶液へのアンモニ
ア水の添加速度全1モルのUK対して2モルN1−T3
/−以上とするか、または該水溶液とアンモニア水の2
液を同時添加することにより、UO,ペレットの結晶粒
径を10〜loOμmの範囲にコントロールできること
がわかる。
た後、H3雰囲気中で1750℃X4hr(F”)条件
で焼結してペレットとした。[10,粉末のBET比表
面積、ペレットの情緒密度と結晶粒径は第1表に示す通
りであり、00度の減少に従って、また、アンモニア水
の僑加速度の増加[Rって、いずれの値も大きくなって
いるのがわかる。Ua啼匣が50〜zooo&U/Jの
UO,F’、水?8液を用いテ、釦水溶液へのアンモニ
ア水の添加速度全1モルのUK対して2モルN1−T3
/−以上とするか、または該水溶液とアンモニア水の2
液を同時添加することにより、UO,ペレットの結晶粒
径を10〜loOμmの範囲にコントロールできること
がわかる。
(発明の効果)
本発明は上記の構成をとることによって、次の効果を奏
することができる。
することができる。
(1)UO*ペレツ)・の結晶粒径を10〜xooμm
の範囲にコントロールすることができる。
の範囲にコントロールすることができる。
Claims (1)
- (1)U濃度が50〜1000gU/lのUO_2F_
2を含む水溶液に1モルのUに対して2モルNH_2/
mm以上の添加速度でpHが10〜11になるまでアン
モニアを添加してADUを生成し、または該UO_2F
_2を含む水溶液とアンモニアを同時にNH_2/Uモ
ル比が6〜12の割合で添加してADUを生成し、該A
DUの焙焼・還元によつて得られるUO_2粉末から、
結晶粒径が10〜100μmのUO_2ペレットを製造
することを特徴とするUO_2ペレットの結晶粒径をコ
ントロールする方法。
Priority Applications (4)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP61142506A JPH0729774B2 (ja) | 1986-06-18 | 1986-06-18 | Uo▲下2▼ペレツトの結晶粒径をコントロ−ルする方法 |
| JP61190079A JPH0662303B2 (ja) | 1986-06-18 | 1986-08-13 | Uo▲下2▼ペレツトの結晶粒径をコントロ−ルする方法 |
| EP87119391A EP0322480B1 (en) | 1986-06-18 | 1987-12-30 | Method of controlling the crystal grain size of uranium dioxide pellet |
| US07/139,447 US4873031A (en) | 1986-06-18 | 1987-12-30 | Method of controlling the crystal grain size of uranium dioxide pellet |
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP61142506A JPH0729774B2 (ja) | 1986-06-18 | 1986-06-18 | Uo▲下2▼ペレツトの結晶粒径をコントロ−ルする方法 |
| JP61190079A JPH0662303B2 (ja) | 1986-06-18 | 1986-08-13 | Uo▲下2▼ペレツトの結晶粒径をコントロ−ルする方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6345127A true JPS6345127A (ja) | 1988-02-26 |
| JPH0662303B2 JPH0662303B2 (ja) | 1994-08-17 |
Family
ID=39677686
Family Applications (2)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP61142506A Expired - Lifetime JPH0729774B2 (ja) | 1986-06-18 | 1986-06-18 | Uo▲下2▼ペレツトの結晶粒径をコントロ−ルする方法 |
| JP61190079A Expired - Fee Related JPH0662303B2 (ja) | 1986-06-18 | 1986-08-13 | Uo▲下2▼ペレツトの結晶粒径をコントロ−ルする方法 |
Family Applications Before (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP61142506A Expired - Lifetime JPH0729774B2 (ja) | 1986-06-18 | 1986-06-18 | Uo▲下2▼ペレツトの結晶粒径をコントロ−ルする方法 |
Country Status (3)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US4873031A (ja) |
| EP (1) | EP0322480B1 (ja) |
| JP (2) | JPH0729774B2 (ja) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH01298026A (ja) * | 1988-05-25 | 1989-12-01 | Mitsubishi Metal Corp | Uo↓2ペレットの製造方法 |
| US4963294A (en) * | 1986-05-27 | 1990-10-16 | Mitsubishi Kinzoku Kabushiki Kaisha | Method of preparing uranium dioxide powder from uranium hexafluoride |
| US5015422A (en) * | 1988-05-25 | 1991-05-14 | Mitsubishi Kinzoku Kabushiki Kaisha | UO2 pellet fabrication process |
Families Citing this family (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2689557B2 (ja) * | 1988-12-27 | 1997-12-10 | 三菱マテリアル株式会社 | Uo▲下2▼ペレットの製造方法 |
| US5139709A (en) * | 1991-02-04 | 1992-08-18 | Institute Of Nuclear Energy Research, Chinese Atomic Energy Council, Taiwan | Process for converting uranyl compounds to UO2 via ADU |
| JPH0688895A (ja) * | 1992-09-08 | 1994-03-29 | Mitsubishi Nuclear Fuel Co Ltd | 核燃料ペレットの結晶粒径推定方法 |
| US5514306A (en) * | 1993-02-01 | 1996-05-07 | General Electric Company | Process to reclaim UO2 scrap powder |
| US6372157B1 (en) * | 1997-03-24 | 2002-04-16 | The United States Of America As Represented By The United States Department Of Energy | Radiation shielding materials and containers incorporating same |
| US20100254500A1 (en) * | 2006-01-17 | 2010-10-07 | Taleyarkhan Rusi P | Acoustic inertial confinement nuclear fusion device |
Family Cites Families (7)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US3883623A (en) * | 1972-10-17 | 1975-05-13 | Gen Electric | Process for controlling end-point density of sintered uranium dioxide nuclear fuel bodies and product |
| GB1426159A (en) * | 1973-08-10 | 1976-02-25 | Gen Electric | Process for producing uranium dioxide rich compositions from uranium hexafluoride |
| CA1059729A (en) * | 1975-03-04 | 1979-08-07 | Eldorado Nuclear Limited | Uranium dioxide process |
| US4234550A (en) * | 1976-11-08 | 1980-11-18 | General Electric Company | Method for treating a particulate nuclear fuel material |
| JPS54121442A (en) * | 1978-03-13 | 1979-09-20 | Power Reactor & Nuclear Fuel Dev Corp | Microwave heating device for radioactive material |
| DE2811959C3 (de) * | 1978-03-18 | 1980-09-25 | Alkem Gmbh, 6450 Hanau | Verfahren zur Herstellung von (U/Pu)02 -Mischkristallen |
| US4686019A (en) * | 1982-03-11 | 1987-08-11 | Exxon Research And Engineering Company | Dissolution of PuO2 or NpO2 using electrolytically regenerated reagents |
-
1986
- 1986-06-18 JP JP61142506A patent/JPH0729774B2/ja not_active Expired - Lifetime
- 1986-08-13 JP JP61190079A patent/JPH0662303B2/ja not_active Expired - Fee Related
-
1987
- 1987-12-30 US US07/139,447 patent/US4873031A/en not_active Expired - Lifetime
- 1987-12-30 EP EP87119391A patent/EP0322480B1/en not_active Expired - Lifetime
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US4963294A (en) * | 1986-05-27 | 1990-10-16 | Mitsubishi Kinzoku Kabushiki Kaisha | Method of preparing uranium dioxide powder from uranium hexafluoride |
| JPH01298026A (ja) * | 1988-05-25 | 1989-12-01 | Mitsubishi Metal Corp | Uo↓2ペレットの製造方法 |
| US5015422A (en) * | 1988-05-25 | 1991-05-14 | Mitsubishi Kinzoku Kabushiki Kaisha | UO2 pellet fabrication process |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS62297215A (ja) | 1987-12-24 |
| EP0322480A1 (en) | 1989-07-05 |
| JPH0662303B2 (ja) | 1994-08-17 |
| US4873031A (en) | 1989-10-10 |
| EP0322480B1 (en) | 1999-03-31 |
| JPH0729774B2 (ja) | 1995-04-05 |
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