JPS6411062B2 - - Google Patents

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JPS6411062B2
JPS6411062B2 JP56182158A JP18215881A JPS6411062B2 JP S6411062 B2 JPS6411062 B2 JP S6411062B2 JP 56182158 A JP56182158 A JP 56182158A JP 18215881 A JP18215881 A JP 18215881A JP S6411062 B2 JPS6411062 B2 JP S6411062B2
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polyethylene
polypropylene
compositions
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Jean Paul Thiersault
Alain Senez
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BP Chimie SA
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BP Chimie SA
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    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L23/00—Compositions of homopolymers or copolymers of unsaturated aliphatic hydrocarbons having only one carbon-to-carbon double bond; Compositions of derivatives of such polymers
    • C08L23/02—Compositions of homopolymers or copolymers of unsaturated aliphatic hydrocarbons having only one carbon-to-carbon double bond; Compositions of derivatives of such polymers not modified by chemical after-treatment
    • C08L23/10—Homopolymers or copolymers of propene
    • C08L23/12—Polypropene
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
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    • C08L23/08—Copolymers of ethene
    • C08L23/0807—Copolymers of ethene with unsaturated hydrocarbons only containing four or more carbon atoms
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  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
  • Processes Of Treating Macromolecular Substances (AREA)
  • Polyoxymethylene Polymers And Polymers With Carbon-To-Carbon Bonds (AREA)

Description

【発明の詳細な説明】
本発明は通常の押出機でつくることができる、
高衝撃強度のポリプロピレン組成物に関するもの
である。より具体的には、自動車部品またはサー
ビス用装置のような工業部品の製造のためのポリ
プロピレン組成物に関するものである。 アイソタクチツクポリプロピレンでつくつた物
品は通常使用する温度で衝撃強度が比較的小さ
く、特に５℃以下の温度できわめて破壊しやすい
ことが知られている。 この欠点を克服するためにすでに各種の方法が
用いられてきた。特に、エチレンとプロピレンと
の無定形コポリマーのような各種弾性体をポリプ
ロピレン中に加えることは、特に低温に於て、衝
撃強度の実質的改善を提供することが知られてい
る。ポリプロピレン、ポリエチレン、及び弾性体
から成る三成分混合物をつくることも提唱されて
きたが、これは上述の二成分混合物よりも強い。
例えばフランス特許第1456359号に記載のように、
三成分混合物は一般には70から94重量％のアイソ
タクチツクポリプロピレン、５から20重量％の無
定形エチレン／プロピレン共重合物タイプの弾性
体、及び１から25重量％の高密度好ましくは0.95
から0.97のポリエチレンから成る。 弾性体を含むこれらのすべての既知混合物は諸
成分がより均密に混合されるほど改善される性質
をもつている。それゆえ、その製造に於てはきわ
めて効果的な混合作用、すなわち、バンバリーミ
キサーのような内部混合機型の機械によつてのみ
提供できる作用、を提供することが推奨される
が、これは投資も大きくエネルギー消費量も大き
い。これを実施しない場合には、得られた混合物
は、特に衝撃強度に関するかぎり、比較的貧弱な
機械的強度をもつものである。 諸成分の混練と、同時に、得られる生成物の機
械的性質の改善という観点から、混合物中の諸成
分を適当な溶剤中に溶かし、次いで溶剤をほとん
ど含まない熔融ポリマー混合物が得られるような
圧力と温度の条件の下で、膨脹による蒸発を通じ
て上記溶液から溶剤を除くことにより、前述と同
じタイプの三成分混合物をつくることが提唱され
てきた（フランス特許、第2113130号）。しかし、
この技術は実施が困難である。具体的にいえば、
粘稠ポリマー溶液を連続的に撹拌し得るオートク
レーブの使用を含んでいる。 本発明者は、アイソタクチツクポリプロピレン
と弾性体と、一般には線状低密度ポリセン
（LLDF）とよばれるエチレンと一種または一種
以上の上級アルフアオレフインとのコポリマー、
とを本質的に含む組成物を発見したのである。こ
れらの組成物は上述既知の二成分混合物よりはる
かにすぐれた機械的強度と特に衝撃強度をもつ。
さらに、これらはきわめて容易に単に通常の種類
の押出機の中で熔融状態に於て混合することによ
つてつくることができる。 本発明は従つて高衝撃強度のポリプロピレンに
関するものであり、本質的には、 ａ 50から97重量％のアイソタクチツクポリプロ
ピレン、 ｂ ２から49重量％の弾性体、 ｃ １から25重量％の、80〜96重量％のエチレン
と４〜20重量％の１種又は２種以上の炭素原子
３〜８を含む高級α−オレフインとを4.106以
下の圧力、チーグラー型触媒系の存在下に流動
床中で気相中で共重合することによつて調製さ
れた、0.935までの密度を有する線状低密度ポ
リエチレン、 とから成り立つ。 本発明によれば、使用するアイソタクチツクポ
リプロピレンは50000と500000の間の平均分子量
をもつてよい。事実上アイソタクチツクでかつ射
出または押出しの通常の応用に適した通常の商業
的に入手できる等級のポリプロピレンを使用する
ことが可能である。 弾性体として広範な種類の生成物を使用してよ
く、例えば、ブチルゴム、PIB及びSBRである。
しかし、“EPM”タイプの弾性体を使用すること
が好ましく、これは重量で30から70％好ましくは
40から60％のプロピレン誘導群を含むエチレンと
プロピレンのゴム状コポリマーである。エチレン
とプロピレン並びに、ジシクロペンタジエン、エ
チリデンノルボーネンまたは１，４−ヘキサジエ
ンのようなジエン、のゴム状ターポリマーを使用
することも有利であり；これらのターポリマーは
一般には“EPDM”とよばれる。 本発明の組成物中で使用する弾性体の全部また
は一部を、20から70重量％のプロピレンを含有す
るエチレンとプロピレンとの等量重量の混合物へ
適用した共重合序列によつて置き換えることも同
じく可能であり、このランダム共重合序列は例え
ば二つのプロピレン合成序列の間に於て実施する
か、あるいは好ましくはその合成が丁度終了した
時点に於て実施する。 使用する線状低密度ポリエチレンは重量で80か
ら96％のエチレンを、炭素原子数３個から８個を
含み特にプロピレン、１−ｎ−ブテン、１−ｎ−
ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン、及び１−
ｎ−オクテンから選ばれる一種または一種以上の
上級オレフインの４から20％と共重合させること
によつて得ることができる。モノマーの混合物の
共重合は既知の低圧法の一つにより、具体的には
4.106以下の圧力に於て、チーグラ型の触媒系の
存在下で実施する。 線状低密度ポリエチレンは気相共重合によつて
得るのが好ましいかもしれない。特に、フランス
特許第2405961号に記載されている通り、流動床
中でエチレンと上級アルフアオレフインを共重合
させる方法によつてつくるのが有利であるかもし
れない。 流動床中で共重合させるこの方法によつてつく
つた線状低密度ポリエチレンはきわめて特殊な構
造をもち本発明の組成物に著しく有利な性質を与
えることが実際に発見されたのである。 この特殊構造は示差エンタルピー分析（diffe
−rential entalpy analysis）によつて具体的に
示すことができる。これは流動床に於てつくつた
線状低密度ポリエチレンが115℃をこえる融点を
もつ結晶相と115℃以下に位置するかなり広がつ
た熔融領域をもつ比較的大きい無定形相とをもつ
ことを示す。 本発明組成物の諸成分は好ましくは熔融状態で
混練されるべきである。一つの有効な方法はまず
粒状または粉末状で諸成分を混合し、次いで一軸
または二軸スクリユーの押出機のような通常の種
類の機械の中で熔融状態で混合し、そしてこれら
の操作に続いて粒状化段階を行なうことから成り
立つ。ある場合には、粒状または粉状の各成分か
ら直接に、最終物品へそれらを転化させるための
機械（押出法、射出法）の中で混合を熔融状態で
実施することが可能である。 タルク、炭酸カルシウム、または雲母のような
各種の無機質充填剤を最高で重量で約100％まで
本発明組成物中に含ませてよい。 本発明の組成物、恐らくは充填剤を添加したも
のは、バンパーまたはダツシユボードのような各
種の自動車部品に特に適している。 なんら制約を受けることなく、以下の実施例は
本発明による混合物が従来知られている混合物よ
りすぐれた利点をもたらす。諸実施例に於て、使
用する線状低密度ポリエチレンは流動床中の共重
合法によつてつくられる。それらは次の性質をも
つている： “ナテンBD302”−エチレンとプロピレンのコポ
リマー。 −メルトインデツクス（2.16Kg及び190℃に於
て）：２ （標準NF T51016−方法Ａ） −密度（標準NF T51063）：0.920 −プロピレン誘導群の含有量：12重量％ “ナテンBD403”−エチレンと１−ｎ−ブテンの
コポリマー −メルトインデツクス（2.16Kg及び190℃に於
て）：1.5 （標準NF T51016−方法Ａ） −密度（標準NF T51063）：0.928 −１−ｎ−ブテン誘導群の含有量：6.7重量％ 実施例１に於て比較として使用するポリエチレ
ンは以下の性質をもつている： 高密度ポリエチレン“ナテン60060AG” −エチレンのホモポリマー： −密度：0.960 −メルトインデツクス（2.16Kg及び190℃に於
て）：0.6 高圧でエチレンのラジカル重合によつて得られ
る高圧ポリエチレン： −密度：0.920 −メルトインデツクス（2.16Kg及び190℃に於
て）：２ 実施例 １ 組成物Ａ及びＢを二軸スクリユーのヴエルナー
28グラニユレーター上でつくる。各々は(a)80重量
部のホモポリマー状ポリプロピレン“ナプリル
61200AG”（2.16Kg及び230℃でのメルトインデツ
クスは３）及び14重量部のEPDM弾性体“ノー
デル1500”（デユポン）と(b)それぞれ６重量部の
“ナテンBD302”及び６重量部の“ナテン
BD403”とから成る。類似組成物を比較して、
“ナテンBD302”または“BD403”を“高圧”ポ
リエチレンにより置き換え（組成物ｃ）、次いで
商標名“ナテン60060AG”の“高密度”ポリエ
チレンにより置き換えて（組成物Ｄ）つくる。 これらの四つの三成分組成物から成型されたス
ラブの機械的性質を第１表に示すが、表に於て、
二成分混合物“比率85／15のナプリル
61200AG”／“ノーデル1500”（組成物Ｅ）のス
ラブと比較している。これらの条件の下で、四つ
の三成分組成物は異なる種類の四つのポリエチレ
ンによる二成分混合物の稀釈に実質上相当する。 四つの三成分組成物は二成分混合物（“ナプリ
ル61200AG”／“ノーデル1500”）と変化のない
抗張強度と破断伸長率をもつことがわかる。一
方、６重量部のLLDP（“ナテンBD302”または
“ナテンBD403”）を含む三成分組成物のシヤル
ピー衝撃強度は、６重量部の“高密度”ポリエチ
レン（“ナテン60060AG”）または“高圧”ポリ
エチレンを含む他の三成分組成物よりはるかに高
く、そして、二成分混合物“ナプリル
61200AG”／“ノーデル1500”の組成物よりは
るかに高い。この利点は室温近くで特に明らかで
ある。 実施例 ２ 次の成分を含む本発明による組成物を二軸スク
リユー式ヴエルナー28押出機に通すことによつて
つくる。 −2.16Kgと230℃に於て3.5のメルトインデツクス
をもつ90重量部の序列化共重合ポリプロピレ
ン“ナプリル51351AG”。 これはその重量の90％がプロピレンのホモポ
リマー序列から成り、この序列には、その重
量の10％が70重量％のエチレンと30重量％の
プロピレンとからできる混合物を共重合させ
る序列が続く。 −10重量部のLLDP“ナテンBD302”。 比較として、“ナプリル51351AG”を同じ押出
機上でかつ同一条件で単独で処理する。 第２表は“ナテンBD302”を含む組成物がポ
リプロピレン単独を含む組成物よりはるかに高い
衝撃強度をもち、その上、抗張力低下によつて示
される剛性の損失はほんのわずかであることを示
している。
【表】
【表】
【表】 上記の各種性質は次の標準法に従つて測定し
た：測 定 フランス標準法（NF） メルトインデツクス NF T51016 密 度 NF T51063 抗張力 NF T51034 シヤルピー衝撃強度 NF T51035 フイルムについての特殊測定 引裂抵抗 NF T54108 パーフオレーシヨン（perforation）抵抗
NF T54109 本発明は特許請求の範囲に記載の高衝撃強度ポ
リプロピレン組成物に関するものであるが、実施
の態様および関連事項を挙げれば次のとおりであ
る。 (1) 弾性体がEPMタイプまたはEPDMタイプの
ゴムである、特許請求の範囲に記載の組成物。 (2) 20〜70重量％のプロピレンを含むエチレンと
プロピレンの混合物を一段または多段のランダ
ム共重合を実施することによつて、アイソタク
チツクポリプロピレン合成の最後またはその過
程において、弾性体の全部または一部を組成物
中に混入させたことを特徴とする、特許請求の
範囲に記載の組成物。 (3) 80から96重量％のエチレンを、特にプロピレ
ン、１−ｎ−ブテン、１−ｎ−ヘキセン、４−
メチル−１−ペンテン、または１−ｎ−オクテ
ンから選ばれる一種または一種以上の炭素原子
３個から８個を含む上級アルフアオレフイン４
から20重量％と、共重合させることによつて線
状低密度ポリエチレンを得、この共重合を
4.166Pa以下の圧力で実施する、特許請求の範
囲に記載の組成物。 (4) 低密度線状のポリエチレンを気相で実施する
共重合によつて得る、特許請求の範囲に記載の
組成物。 (5) 重量で100％までの量で無機質充填剤を添加
した、特許請求の範囲に記載の組成物。 (6) 諸成分を熔融状態で混合することを含む、特
許請求の範囲に記載の組成物を製造する方法。 (7) 諸成分をまず粉末状で混合し、次いで通常の
型の押出機中で熔融状態で混合する、上記(6)に
記載の方法。 (8) 自動車用のバンパー及びダツシユボードのよ
うな高衝撃強度をもつ各種物品の製造に対す
る、特許請求の範囲に記載の組成物の応用。

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 １ ａ 50から97重量％のアイソタクチツクポリ
    プロピレン、 ｂ ２から49重量％の弾性体、 ｃ １から25重量％の、80〜96重量％のエチレン
    と４〜20重量％の１種又は２種以上の炭素原子
    ３〜８を含む高級α−オレフインとを４・106
    以下の圧力、チーグラー型触媒系の存在下に流
    動床中で気相中で共重合することによつて調製
    された、0.935までの密度を有する線状低密度
    ポリエチレン、 を含むことを特徴とする高衝撃強度ポリプロピレ
    ン組成物。
JP56182158A 1980-11-13 1981-11-13 High impact strength polypropylene composition Granted JPS57115440A (en)

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