PL102635B1 - Sposob wytwarzania 2,5-podstawionych soli pirydyniowych - Google Patents

Sposob wytwarzania 2,5-podstawionych soli pirydyniowych Download PDF

Info

Publication number
PL102635B1
PL102635B1 PL19311976A PL19311976A PL102635B1 PL 102635 B1 PL102635 B1 PL 102635B1 PL 19311976 A PL19311976 A PL 19311976A PL 19311976 A PL19311976 A PL 19311976A PL 102635 B1 PL102635 B1 PL 102635B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
ppm
formula
purified
general formula
alkyl
Prior art date
Application number
PL19311976A
Other languages
English (en)
Other versions
PL193119A1 (pl
Inventor
Lech Kozerski
Ewa Czerwinska
Teresa Pobiedzinska
Original Assignee
Inst Chemii Organicznej Pan
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Inst Chemii Organicznej Pan filed Critical Inst Chemii Organicznej Pan
Priority to PL19311976A priority Critical patent/PL102635B1/pl
Publication of PL193119A1 publication Critical patent/PL193119A1/pl
Publication of PL102635B1 publication Critical patent/PL102635B1/pl

Links

Landscapes

  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

Przedmiotem wynalazku jest sposób wytwarzania 2,5- podstawionych soli pirydyniowych o wzorze ogólnym 1, w którym RL oznacza grupe alkilowa lub fenylowa, R2 — atom wodoru lub grupe alkilowa zwlaszcza metylowa, a X — reszte kwasu karboksylowego lub chlorowcowodoro- 5 wego, zwlaszcza reszte CF3COO lub Cl-.
Sole pirydyniowe wymienionego typu sa bezposrednimi prekursorami zwiazków czynnych przy schorzeniach ukladu krazenia. Tak na przyklad oksymy tych soli ze wzgledu na dzialanie farmakologiczne, a w szczególnosci hipoten- 10 syjne, znajduja zastosowanie w lecznictwie.
Znane sa rózne sposoby wytwarzania 2,5-podstawionych soli pirydyniowych, przy czym wszystkie opieraja sie na co najmniej dwustopniowej syntezie tych zwiazków. Tak np. wedlug opisu patentowego St. Zjedn. Am. nr 3 118 899 15 2-alkilopirydyne poddaje sie katalitycznemu acetylowaniu wobec fluidalnego katalizatora w postaci V2Os — A1203, w temperaturze 400 °C.
W otrzymanej 2-alkilo-5-acetylopirydynie, w drugim stopniu procesu, czwartorzeduje sie azot wedlug reakcji 20 Mienszutkina, np. halogenkami alkilowymi, najlepiej jodkami alkilowymi w temperaturze wrzenia benzenu.
Mimo stosowania drastycznych warunków acetylowania, produkt otrzymuje sie z niska wydajnoscia.
Znane jest równiezz opisu patentowego RFN nr 1 207 930 25 wytwarzanie 2,5-podstawionych soli pirydyniowych przez kondensaqe acetylenoketonów z P-amino-a, p-nienasyco- nymi ketonami w temperaturze powyzej 140°C i nastepne czwartorzedowanie ketonowej pochodnej pirydyny (wedlug reakcjiMienszutkina). so Stwierdzono, ze 2,5-podstawione sole pirydyniowe moz¬ na otrzymac w procesie jednostopniowym iw bardzo la¬ godnych warunkach, bo w temperaturze pokojowej.
Sposobem wedlug wynalazku czwartorzedowe sole pi¬ rydyniowe o wzorze 1, w którym RL i R2 maja wyzej podane znaczenie, wytwarza sie na drodze protonowania zwiazków enamino karbonylowych z pierwszo- lub drugorzedowa grupa aminowa o wzorze ogólnym 2, w którym R± i R2 maja wyzej podane znaczenie.
Protonowanie prowadzi sie za pomoca silnych kwasów mineralnych lub karboksylowych takich jak kwasy chloro- wcowodorowe a zwlaszcza HC1, kwasy karboksylowe (np. kwas octowy), korzystnie chlorowcowane, a zwlaszcza kwas trójfluorooctowy. W wyniku protonowania nastepuje równoczesnie kondensacja i aromatyzacja czasteczek sub- stratu z utworzeniem czwartorzedowego atomu azotu.
Proces kondensacji zwiazków o ogólnym wzorze 2, w którym Rx i R2 maja wyzej podane znaczenie, prowadzi sie w aprotycznych rozpuszczalnikach korzystnie w roz¬ tworze acetonitrylu, przepuszczajac przez roztwór gazowy chlorowodór lub dodajac równomolowe ilosci kwasów karboksylowych w roztworze eterowym. Mozliwe jest równiez przeprowadzenie reakcji przez bezposrednie roz¬ puszczenie zwiazku o wzorze 2 w kwasie uzytym do pro¬ tonowania. Tak np. juz podczas rozpuszczania substratu w kwasie trójfluorooctowym nastepuje bardzo szybki przebieg reakcji i to w temperaturze pokojowej.
Z mieszaniny poreakcyjnej usuwa sie nastepnie rozpusz¬ czalnik a 2,5-podstawiona sól pirydyniowa oczyszcza w znany sposób przez krystalizacje lub przez chromatogra- 102 635i*2«35 3 fowanie na kwasnych zywicach jonowymiennych (np.
Amberlit, IRC-50, Xenon SD) i/lub na zelu krzemionko¬ wym.
Przyklad I. Przez roztwór 2 g (0.017 mola) 5-metylo- -amino-penten-4-onu-3 w 10 ml acetonitrylu przepuszcza¬ no suchy chlorowodór przez kilkanascie minut w tempera¬ turze pokojowej. Roztwór pozostawiono na noc. Odfiltro¬ wano wydzielony osad, przesacz rozcienczono dwukrotnie acetonitrylem i po odfiltrowaniu wytraconego osadu roz¬ twór zatezono do krystalizacji. Krystalizacje powtórzono w acetonitrylu. Wydajnosc przed krystalizacjami surowego produktu o wzorze 1, w którym R± = C2H5, R2 = CH3 X = Cl" — teoretyczna. Temperatura topnienia 176°C.
Widmo pmr w CF3COOH; 1.4 ppm, (3H), t., J = 7.8 Hz, CO-CH2CH3; 1.6 ppm, (3H), t., J = 7.8 Hz, 2-CH2 CH3; 2.9 ppm, (2H), q., J = 7.8 Hz, CO-CH2CH3; 3.4 ppm, (2H), q., J = 7.8 Hz, 2-CH2CH3; 4.6 ppm, (3H), s., N-CH3; 83 ppm, (1H), d., J = 8.6 Hz, 3-H; 9.2 ppm (1H, m.,>J = 8,6 Hz, J = 1.0 Hz, 4-H; 9.6 ppm, (1H), d., J = 1.0 Hz, 6-H.
DlaCnH^NOCl: obliczono: C 61.9% H 5.5% N 6.6% znaleziono: C 61.5% H 5.5% N 6.4% P r z y k l a d II. Do roztworu 2 g (0.017 mola) 5-metylo- -amino-penten-4-onu-3 w 10 ml acetonitrylu dodawano 2.1 g (0.017 mola) kwasu trójfluorooctowego w 5 ml eteru w temperaturze pokojowej. Mieszanine pozostawiono na noc, a nastepnie odparowano rozpuszczalnik, uzyskujac, po calkowitym przereagowaniu substratu, w postaci oleju, surowy produkt o wzorze 1, w którym R± = OjH;, R2 = = CH3, a X = CE/COO (wydajnosc 90%). Trzydziesto¬ krotny .nadmiar wagowy zywicy np. Amberlitu IRC-50 lub Xenonu SD aktywowano iloscia In HO równa trzy¬ krotnej objetosci kolumny do uzyskania zywicy w formie H i przemywano zdejonizowana woda do odczynu obojet-^ nego. Naniesiony w wodzie substrat (2 g) rozdzielano metoda rugowania uzywajac okolo 200 ml 0.1 n HC1 (dla Amberlitu) iijb 2.5 n HO (dla Xenonu SD). Wyciek z ko¬ lumny zobojetniano zasada, odparowywano wode i z osadu ekstrahowano metanolem produkt, w którym X = Cl.
Wydajnosc chromatografii — ponad 80%. Próbke analitycz¬ na otrzymano przez <&romatografowanie zwiazku na zelu krze mionkowym (Merck GF254 w acetonitrylu (RF = = 0.5—0.3).
Przyklad III. Do roztworu 2 g (0.014 mola) 2,2-dwu- metykH5-metyloamino-penten-4-onu-3 w 10 ml acetoni¬ trylu dodawano 1.05 ml (0,014 mola) kwasu trójflouoro- octowego w 5 ml eteru. Roztwór pozostawiono na noc, nastepnie odparowano rozpuszczalnik, a pozostalosc roz¬ puszczano na goraco w 20 ml mieszaniny eter naftowy — czterochlorek wegla (3:2) i oddzielono nierozpuszczony olej zawierajacy 1.4 g (wydajnosc 56%) surowego produktu ©wzorze 1, w którym R± = U^H,, R2 = CH3, X = CF3 COO. Olej rozdzielano na zywicy jonowymiennej (Amber- lit 3RC-50) uzywajac do rugowania soli pirydyniowej 0.1 n HO. Wyciek z kolumny zobojetniano 0.5 n lugiem sodowym i po odparowaniu wody pozostalosc chromato- grafowano na zelu krzemionkowym w acetonitrylu (RF = = 0.3—0.1).
Widmo pmr w CD^CN; 1.4 ppm, (9H), s., CO-C (CH3)3; 1.6 ppm, (9H), s., 2-CsCH3)3; 4.7 ppm (3H), s., N-CH3; 8.3 ppm, (IH), d., J = 9Hz, 3-H; 8.S ppm, (1H), m., J = 9 Hz, J = 2 Hz, 4-H; 9.2 ppm, (IH), d., J = 2 Hz, 6-H.
DlaC15 H24NOCl: 4 obliczono: C 66,9% H 8,9% N 5.2% znaleziono: C 66.6% H 8.7% N 5.0%.
P r z y k l a d IV. Do roztworu 2 g (0.012 mola) 1-benzo- ilo-2-metyloaminoetylenu w 10 ml acetonitrylu do4awano 1.4 g (0.012 mola) kwasu trójfluorooctowego w 5 ml eteru.
Mieszanine pozostawiono na noc i odfiltrowano wydzielone krysztaly. Filtrat zatezono i uzyskano surowy produkt z calej ilosci przereagowanego substratu z wydajnoscia 90%. Uzyskany olej rozdzielano na zywicy jonowymiennej podobnie jak to opisano w przykladzie II, uzyskujac pro¬ dukt oleisty o wzorze 1, w którym Rx = C6H5, R2 = CH3> X = Cl/, po chromatografii na zelu krzemionkowym (RF = = 0.5—0.2).
Widmo pmr w CDC13; 4.4 ppm, (3H), s., N-CH3; 7.8—8.1 ppm, (5H), m., 2-fenyl; 8.3 ppm, (IH), d., J = 9 Hz, 3-H; 9.0 ppm, (IH), m., J = 9.0 Hz, J = 0.5 Hz> 4-H, 9.6 ppm, (IH), d., J = 0.5 Hz, 6-H.
DlaC19H16NOCl: obliczono: C 73.78% H 5.17% N 4.53% znaleziono: C 73.5% H 5.0% N 4.3%.
PrzykladV.Przez roztwór 2 g (0.024 mola) 4-amino- buten-3-onu-2 w 15 ml acetonitrylu przepuszczano chloro¬ wodór przez 20 minut i pozostawiono mieszanine na noc.
Odsaczono osad krystaliczny i zatezono roztwór, z którego wykrystalizowano produkt (z wydajnoscia (75%) o wzorze 1, w którym Rt = CH3, R2 = H, X = Cl i który po chroma¬ tografii na zelu krzemionkowym w acetonitrylu (RF =y — 0.4—0.1) daje silnie higroskopijne krysztaly.
Widmo pmr w CDiCN; 2.7 ppm, (3H), s., CO-CH3; 2.9 ppm, (3H), s., 2-CH3; 8.0 ppm, (IH), d., J = 9.0 Hz 3-H; 8.8 ppm, (IH), m., J= 9.0 Hz, J = 2.6 Hz, 4-H, 9.3 ppm, (iH), d., J = 2.6 Hz, 6-H.
Dla CgHioNÓCl: obliczono: C 56.14% k 5.84% N 8.18%.
Ze wzgledu na higroskopijnosc oznaczenia niepowtarzal¬ ne.
P r z y k l a d VI. 1 g (0.007 mola) 2,2-dwumetylo-5-me- tyloaminopenten-4-onu-3 rozpuszczono w 10 ml kwasu trójfluorooctowego w temperaturze pokojowej i pozosta- 40 wiono na kilka godzin. Dodano 30 ml metanolu i mieszanine gotowano do uzyskania obojetnego odczynu. Odparowano rozpuszczalnik pod zmniejszonym cisnieniem a olej uzys¬ kany z wydajnoscia ilosciowa rozdzielono i oczyszczono analogicznie jak w przykladzie II.

Claims (2)

Zastrzezenia patentowe
1. Sposób wytwarzania 2,5-podstawionych soli pirydy- niowych o wzorze ogólnym 1, w którym Rj oznacza grupe alkilowa lub fenylowa, R2 oznacza wodór lub grupe alkilowa, 50 zwlaszcza metylowa, a X — reszte silnego kwasu karbo- ksylowego lub chlorowcowodorowego, zwlaszcza CF3COO- i C1-, znamienny *ym, ze zwiazki enamino karbonylowe z pierwszo- lub drugorzedowa grupa aminowa o wzorze ogólnym 2, w którym R± i R2 maja wyzej podane znaczenia, 55 poddaje sie protonowaniu 6ilnym kwasem chlorowcowodo- rowym lub karboksylowym ewentualnie w aprotycznych rozpuszczalnikach, korzystnie w acetonitrylu, po czym z mieszaniny poreakcyjnej usuwa sie rozpuszczalnik, a 2,5-podstawiona sól pirydyniowa oczyszcza w znany spo- 60 sób przez krystalizaqe lub przez chromatografowanie na kwasnych zywicach jonowymiennych i/lub na zelu krze¬ mionkowym.
2. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze sól pirydyniowa oczyszcza sie przy uzyciu kwasnych zywic 65 jonowymiennych typu Amberlit IRC —50 lub Xenon SD,102 635 r:vn ^2 O ii C, *1 .0 Wzór 1 H l R2 Wzór 2
PL19311976A 1976-10-19 1976-10-19 Sposob wytwarzania 2,5-podstawionych soli pirydyniowych PL102635B1 (pl)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL19311976A PL102635B1 (pl) 1976-10-19 1976-10-19 Sposob wytwarzania 2,5-podstawionych soli pirydyniowych

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL19311976A PL102635B1 (pl) 1976-10-19 1976-10-19 Sposob wytwarzania 2,5-podstawionych soli pirydyniowych

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL193119A1 PL193119A1 (pl) 1978-04-24
PL102635B1 true PL102635B1 (pl) 1979-04-30

Family

ID=19978990

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL19311976A PL102635B1 (pl) 1976-10-19 1976-10-19 Sposob wytwarzania 2,5-podstawionych soli pirydyniowych

Country Status (1)

Country Link
PL (1) PL102635B1 (pl)

Also Published As

Publication number Publication date
PL193119A1 (pl) 1978-04-24

Similar Documents

Publication Publication Date Title
DE69723846T2 (de) Verfahren zur Herstellung von Sildenafil
SU472502A3 (ru) Способ получени производных замещенного пиперидина
DE69324140T2 (de) Kondensierte imidazol- und triazolderivate als 5-hta rezeptoragonisten
SU455535A3 (ru) Способ получени производных изоиндолина или их солей
DE2011376B2 (de) Verfahren zur Herstellung von 7beta-Acylamido-S-methylceph-S-em^-carbonsäureestern
CH643829A5 (de) Verfahren zur herstellung von 2,5-bis(2,2,2-trifluoraethoxy)-n-(2-piperidylmethyl)benzamid.
SU421187A3 (ru) Способ получения 2-(фурилметил)-6,7- бензоморфанов
US4001223A (en) Adamantane-piperazine derivatives
PL77393B1 (pl)
PL102635B1 (pl) Sposob wytwarzania 2,5-podstawionych soli pirydyniowych
DE69403213T2 (de) Palladiumkatalysierte vinylische substitutionsreaktionen mit 2-substituierte-pyridine
US4851420A (en) 2,6-diamino-3-halobenzylpyridines and processes for their manufacture as well as their use in pharmaceuticals
DE1076691B (de) Verfahren zur Herstellung von Phenthiazinderivaten
JP7249911B2 (ja) ヘキサヒドロベンゾジピロリウム塩及びその用途
FI62664B (fi) Foerfarande foer framstaellning av nya terapeutiskt anvaendbara 6-piperazinyl-11-metylen-morfantridin-derivat
US3357982A (en) 1-(5h-dibenzo [a, d] cyclohepten-5-yl)-4-alkylpiperazines
DE69027300T2 (de) 1,2-dihydro-2-oxoquinoxalinderivate, deren herstellung und verwendung in der therapie
DE3888697T2 (de) 2,3-thiomorpholinedion-2-oxim-derivate, arzneimittelzusammensetzungen und verfahren zur herstellung.
CH644122A5 (de) 14-oxo-15-halogen-e-homoeburnanderivate, verfahren zu deren herstellung und deren verwendung.
DE69907587T2 (de) 2-Phenylpyridine-derivate und Verfahren zu deren Herstellung
PL101181B1 (pl) Sposob wytwarzania nowych pochodnych trojaminoandrostanu
DE2722043A1 (de) Verfahren zur herstellung von 1-phenyl-2,3,4,5-tetrahydro-1h-3-benzazepin-derivaten
Popp et al. Potential anticonvulsants. X.(Reissert compounds studies. LI.) 1‐methyl‐4‐(1‐isoquinolinyl) piperidin‐4‐ol and related compounds
DE2356999A1 (de) 1,2-dihydroinden-2-spiro-2&#39;-piperazinderivate und verfahren zu ihrer herstellung
US4216325A (en) 4-(p-Fluorobenzoyl)-1-[3-(p-fluorobenzoyl)propyl]piperidine