PL196900B1 - Sposób utleniania cykloheksanu - Google Patents

Sposób utleniania cykloheksanu

Info

Publication number
PL196900B1
PL196900B1 PL354248A PL35424802A PL196900B1 PL 196900 B1 PL196900 B1 PL 196900B1 PL 354248 A PL354248 A PL 354248A PL 35424802 A PL35424802 A PL 35424802A PL 196900 B1 PL196900 B1 PL 196900B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
cyclohexane
oxidation
salts
weight
amount
Prior art date
Application number
PL354248A
Other languages
English (en)
Other versions
PL354248A1 (pl
Inventor
Stanisław Ciborowski
Alina Janitz
Stanisław Piechota
Krystyna Magiełko
Stefan Szarlik
Original Assignee
Inst Chemii Przemyslowej Im Pr
Instytut Chemii Przemyslowej Improfignacego Moscickiego
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Inst Chemii Przemyslowej Im Pr, Instytut Chemii Przemyslowej Improfignacego Moscickiego filed Critical Inst Chemii Przemyslowej Im Pr
Priority to PL354248A priority Critical patent/PL196900B1/pl
Priority to SK662-2003A priority patent/SK287877B6/sk
Publication of PL354248A1 publication Critical patent/PL354248A1/pl
Publication of PL196900B1 publication Critical patent/PL196900B1/pl

Links

Landscapes

  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Abstract

1. Sposób utleniania cykloheksanu w fazie ciek lej, gazami zawieraj acymi tlen, w temperaturze 140-190°C pod ci snieniem 0,5 do 5 MPa, periodycznie lub w procesie ci ag lym wielostopniowym, znamienny tym, ze stosuje si e dodatek rozpuszczalnych w srodowisku reakcji soli metali o zmiennej warto sciowo sci z grupy V, VI, VIII uk ladu okresowego pierwiastków, w ilo sci od 0,001 do 0,05 ppm wagowych w przeliczeniu na zawarty w nich metal. PL PL PL

Description

RZECZPOSPOLITA
POLSKA
Urząd Patentowy Rzeczypospolitej Polskiej (12) OPIS PATENTOWY (19) PL (11) 196900 (13) B1 (21) Numer zgłoszenia: 354248 (51) Int.Cl.
C07C 27/10 (2006.01) C07C 45/33 (2006.01) C07C 49/403 (2006.01) (22) Data zgłoszenia: 04.06.2002 (54)
Sposób utleniania cykloheksanu (73) Uprawniony z patentu:
Instytut Chemii Przemysłowej im. Prof. Ignacego Mościckiego,Warszawa,PL (43) Zgłoszenie ogłoszono:
15.12.2003 BUP 25/03 (45) O udzieleniu patentu ogłoszono:
29.02.2008 WUP 02/08 (72) Twórca(y) wynalazku:
Stanisław Ciborowski,Warszawa,PL Alina Janitz,Warszawa,PL Stanisław Piechota,Warszawa,PL Krystyna Magiełko,Warszawa,PL Stefan Szarlik,Warszawa,PL (74) Pełnomocnik:
Anna Królikowska,
Instytut Chemii Przemysłowej (57) 1. Sposób utleniania cykloheksanu w fazie ciekłej, gazami zawierającymi tlen, w temperaturze
140-190°C pod ciśnieniem 0,5 do 5 MPa, periodycznie lub w procesie ciągłym wielostopniowym, znamienny tym, że stosuje się dodatek rozpuszczalnych w środowisku reakcji soli metali o zmiennej wartościowości z grupy V, VI, VIII układu okresowego pierwiastków, w ilości od 0,001 do 0,05 ppm wagowych w przeliczeniu na zawarty w nich metal.
PL 196 900 B1
Opis wynalazku
Przedmiotem wynalazku jest sposób utleniania cykloheksanu w fazie ciekłej, gazami zawierającymi tlen, w celu uzyskania wysokiej zawartości wodoronadtlenku cykloheksylu.
Proces utleniania cykloheksanu w fazie ciekłej, gazami zawierającymi tlen, prowadzi się w wielkiej skali przemysłowej w celu otrzymania cykloheksanolu i cykloheksanonu, które są przerabiane na różne produkty handlowe, a zwłaszcza na poliamidy.
Proces ten nie przebiega z wysoką selektywnością. Powodem tego jest fakt, że powstające w nim cykloheksanol i cykloheksanon są bardziej podatne na utlenianie tlenem cząsteczkowym, niż cykloheksan, a w wyniku ich utleniania powstają produkty nie tylko bezwartościowe, ale też trudne do zniszczenia. Selektywność tego procesu, włączając straty procesowe, wynosi około 75%, tzn. około 25% surowca przekształcone zostaje w uciążliwe odpady.
Stosuje się różne sposoby umożliwiające podwyższenie selektywności tego procesu. Powszechnie stosowane są sposoby polegające na prowadzeniu procesu przy niskiej konwersji cykloheksanu, typową wartością jest około 4%. Dalsze obniżanie konwersji nie jest jednak opłacalne, gdyż wprawdzie obniży się wskaźnik zużycia cykloheksanu na jednostkę produktu, ale jednocześnie zwiększy się zużycie energii - pary grzejnej, niezbędnej do oddestylowywania cykloheksanu, który nie przereagował.
Często stosowanym sposobem zwiększenia selektywności reakcji jest prowadzenie procesu w szeregu stopni, przy czym utleniana ciecz przechodzi kolejno przez te stopnie, w każ dym nastę pnym stopniu konwersja cykloheksanu jest coraz wyższa. Sposób ten również daje ograniczone efekty, dodanie każdego kolejnego stopnia powoduje coraz mniejszy przyrost selektywności reakcji.
Proces utleniania cykloheksanu w fazie ciekłej, gazami zawierającymi tlen cząsteczkowy przebiega według mechanizmu wolnorodnikowego. Pierwotnym produktem reakcji jest głównie wodoronadtlenek cykloheksylu, który w środowisku i w warunkach reakcji ulega rozkładowi, w dużym stopniu do cykloheksanolu i cykloheksanonu, ale też do niepożądanych produktów otwarcia pierścienia cykloheksanowego, na przykład do kwasów monokarboksylowych. Kierunki rozkładu wodoronadtlenku cykloheksylu zależą w głównej mierze od obecności i rodzaju stosowanych katalizatorów utleniania. Jak wspomniano, powstające cykloheksanol i cykloheksanon są podatne na utlenianie tlenem cząsteczkowym, im więcej jest ich w środowisku reakcji, w tym większym stopniu powstają produkty uboczne. Wiadome jest też, że pierwotny produkt utleniania, wodoronadtlenek cykloheksylu, jest stosunkowo odporny na utlenianie. Dla specjalisty w przedmiocie jest więc oczywiste, że korzystne byłoby utleniać cykloheksan tlenem powietrza głównie do wodoronadtlenku cykloheksylu, a następnie ten ostatni przerabiać możliwie selektywnie na cykloheksanol i cykloheksanon. Znane są metody takiej przeróbki, na przykład przez uwodornianie wodoronadtlenku cykloheksylu do cykloheksanolu, bądź przez jego katalityczny rozkład do cykloheksanolu i cykloheksanonu.
Utlenianie cykloheksanu tlenem powietrza w fazie ciekłej prowadzi się zazwyczaj w obecności katalizatorów homogenicznych. Są nimi rozpuszczalne w środowisku reakcji organiczne sole metali o zmiennej wartoś ciowoś ci, a zwł aszcza sole kobaltu i chromu, szczególnie ich natleniany, acetyloacetoniany i sole wyższych kwasów jednokarboksylowych. Katalizatory te stosuje się w ilości 0,1 do 5 ppm wagowych w przeliczeniu na metal.
Przy zastosowaniu katalizatorów proces utleniania cykloheksanu przebiega stabilnie z zadowalającą szybkością, przy dobrej absorpcji tlenu, ale powstający wodoronadtlenek cykloheksylu ulega w czasie reakcji rozkł adowi i jego zawartość w produkcie opuszczają cym strefę reakcji jest niska. Przy uzyskiwanej zwykle w procesach przemysłowych konwersji cykloheksanu około 4%, zawartość wodoronadtlenku cykloheksylu w produkcie opuszczającym reaktor na ogół nie przekracza 0,5% wagowych. Głównymi produktami są produkty rozkładu wodoronadtlenku cykloheksylu, cykloheksanol i cykloheksanon, które są bardzo podatne na utlenianie tlenem powietrza w warunkach reakcji, powstają z nich bezużyteczne produkty, zwłaszcza kwasy karboksylowe.
Znany jest fakt, że wyższe wydajności wodoronadtlenku cykloheksylu można uzyskać prowadząc utlenianie cykloheksanu powietrzem w fazie ciekłej w nieobecności katalizatorów. Reakcja przebiega jednak dużo wolniej i mniej stabilnie, a absorpcja tlenu jest gorsza. Problemy te starano się rozwiązać na przykład prowadząc reakcję w wyższej temperaturze, nawet do 190°C, gdy w obecności katalizatora proces prowadzi się na ogół w 155-165°C. Wiadomo też, że bez katalizatora trudno jest zapoczątkować reakcję, natomiast gdy już zostanie zapoczątkowana, dalej przebiega z szybkością określoną parametrami procesu.
PL 196 900 B1
W opisie patentowym PL 178142, dla procesów prowadzonych bez dodatku katalizatora, zaleca się dodawanie tlenowych pochodnych cykloheksanu dla przyśpieszenia zapoczątkowania reakcji. Dodatek tych związków ma znaczenie tylko dla procesu periodycznego, gdyż w procesie ciągłym z natury rzeczy w ś rodowisku reakcji są obecne jej produkty, tzn. tlenowe pochodne cykloheksanu.
Według opisu patentowego US 5406001 proces utleniania cykloheksanu prowadzi się bez katalizatora z dodatkiem związków fenolowych, jak na przykład fenol, m-krezol, 2,6 dwubutylo(t)-fenol, w iloś ci 0,002-2 mmol na 1 kg mieszaniny reakcyjnej, wymaga to jednak stosowania wyż szych temperatur i ciśnień.
Jak wyżej stwierdzono, za proces katalityczny uznaje się proces, w którym stosuje się co najmniej 0,1 ppm katalizatora, w procesie niekatalitycznym katalizator nie jest dodawany, a nawet niejednokrotnie pasywuje się ścianki reaktora celem wyeliminowania ich katalitycznego wpływu na przebieg reakcji.
Nieoczekiwanie okazało się, że problemy występujące w prowadzeniu utleniania cykloheksanu w fazie ciekł ej, gazami zawierają cymi tlen, mają cym na celu uzyskanie wysokich wydajnoś ci wodoronadtlenku cykloheksylu, można rozwiązać przez zastosowanie w tym procesie śladowych ilości rozpuszczalnych w środowisku reakcji soli metali o zmiennej wartościowości. Zastosowane ilości soli metali powinny być na tyle małe, aby nie powodowały, jak to jest w przypadku procesu katalitycznego, w znaczącym stopniu rozkładu wodoronadtlenku cykloheksylu, ale na tyle duże, aby efektywnie powodowały zapoczątkowanie procesu utleniania i umożliwiały jego stabilny przebieg.
Stwierdzono, że warunki te są spełnione, gdy jako sole metali stosuje się rozpuszczalne w środowisku reakcji sole metali o zmiennej wartościowości z grupy V, VI, VIII układu okresowego pierwiastków oraz gdy ilość soli metali w środowisku reakcji zawarta jest w granicach 0,001-0,05 ppm wagowych w przeliczeniu na zawarty w nich metal.
W sposobie wedł ug wynalazku jako dodatek mogą być zastosowane takie same sole metali o zmiennej wartoś ciowoś ci, jakie stosuje się w procesie utleniania katalitycznego, jednakże dodane w ś ladowej iloś ci.
Sposób utleniania cykloheksanu w fazie ciekłej, gazami zawierającymi tlen, w temperaturze 140 -190°C pod ciśnieniem 0,5 do 5 MPa, periodycznie lub w procesie ciągłym wielostopniowym, według wynalazku charakteryzuje się tym, że stosuje się dodatek rozpuszczalnych w środowisku reakcji soli metali o zmiennej wartościowości z grupy V, VI, VIII układu okresowego pierwiastków, w ilości od 0,001 do 0,05 ppm wagowych w przeliczeniu na zawarty w nich metal, korzystnie w ilości od 0,01 do 0,02 ppm wagowych.
W sposobie wedł ug wynalazku korzystnie stosuje się sole kobaltu, chromu, wanadu i kwasów karboksylowych.
W przypadku prowadzenia procesu w sposób ciąg ły wielostopniowy, w którym każdy stopień zasilany jest gazem zawierającym tlen, cykloheksan z dodatkiem soli metali wprowadza się do pierwszego stopnia.
Wynalazek zilustrowano w przykładach, które nie stanowią jego ograniczenia.
P r z y k ł a d l (porównawczy). Proces prowadzono w reaktorze trójsekcyjnym o działaniu ciągłym, w którym cykloheksan wprowadzano do pierwszej sekcji, z niej przelewami przechodził do drugiej i dalej do trzeciej sekcji. Wszystkie trzy sekcje zasilane były powietrzem. Objętość cieczy w każdej sekcji wynosiła około 600 ml. Reaktor wykonany był ze stali kwasoodpornej, bez pasywacji ścianek.
Cykloheksan utleniano w sposób ciągły, w temperaturze 165°C, pod ciśnieniem 1,0 MPa z dodatkiem katalizatora izooktanianu kobaltawego w ilości 0,5 ppm wagowych, w przeliczeniu na kobalt, wprowadzanego z cykloheksanem. Cykloheksan podawano w ilości 2100 g/godz. Powietrze podawano w łącznej ilości 140 Nl/godz. Produkt odbierano z trzeciej sekcji reaktora i rozkładano w nim wodoronadtlenek cykloheksylu w temperaturze 170°C.
Produkt utleniania zawierał 0,5% wagowych wodoronadtlenku cykloheksylu. Selektywność reakcji, wyrażona jako stosunek ilości cykloheksanu zużytego do wytworzenia sumy cykloheksanolu i cykloheksanonu do ogólnej iloś ci zuż ytego cykloheksanu, wynosił a 75,0%, przy konwersji cykloheksanu 3,9% wagowych.
P r z y k ł a d II (porównawczy). Cykloheksan utleniano w sposób ciągły, w temperaturze 165°C, pod ciśnieniem 1,05 MPa bez dodatku katalizatora. Cykloheksan podawano w ilości 2412 g/godz. Powietrze podawano w łącznej ilości 160 Nl/godz. Produkt utleniania zawierał 2,5% wagowych wodoronadtlenku cykloheksylu. Selektywność reakcji wynosiła 81,6% przy konwersji cykloheksanu 3,9% wagowych.
PL 196 900 B1
P r z y k ł a d III. Cykloheksan utleniano w sposób ciągły, w temperaturze 165°C, pod ciśnieniem 1,05 MPa z dodatkiem 0,01 ppm wagowych kobaltu w postaci izooktanianu kobaltawego wprowadzanego z cykloheksanem. Cykloheksan podawano w ilości 2412 g/godz. Powietrze podawano w łącznej ilości 160 Nl/godz. Produkt utleniania zawierał 2,2% wagowych wodoronadtlenku cykloheksylu. Selektywność reakcji wynosiła 82,3% przy konwersji cykloheksanu 4% wagowych.
P r z y k ł a d IV. Cykloheksan utleniano w sposób cią g ł y, w temperaturze 165°C, pod ciś nieniem 1,05 MPa z dodatkiem 0,04 ppm wagowych kobaltu w postaci izooktanianu kobaltawego wprowadzanego z cykloheksanem. Cykloheksan podawano w ilości 2412 g/godz. Powietrze podawano w łącznej ilości 160 Nl/godz. Produkt utleniania zawierał 2,0% wagowych wodoronadtlenku cykloheksylu. Selektywność reakcji wynosiła 81,5% przy konwersji cykloheksanu 4% wagowych.
P r z y k ł a d V. Cykloheksan utleniano w sposób ciągły, w temperaturze 165°C, pod ciśnieniem 1,05 MPa z dodatkiem 0,01 ppm wagowych chromu w postaci izooktanianu chromowego wprowadzanego z cykloheksanem, Cykloheksan podawano w ilości 2412 g/godz. Powietrze podawano w łącznej ilości 160 Nl/godz. Produkt utleniania zawierał 2,0% wagowych wodoronadtlenku cykloheksylu. Selektywność reakcji wynosiła 82,2% przy konwersji cykloheksanu 3,7% wagowych.
P r z y k ł a d VI. Cykloheksan utleniano w sposób cią g ł y, w temperaturze 165°C, pod ciś nieniem 1,05 MPa z dodatkiem 0,04 ppm wagowych chromu w postaci izooktanianu chromowego wprowadzanego z cykloheksanem. Cykloheksan podawano w ilości 2412 g/godz. Powietrze podawano w łącznej iloś ci 160 Nl/godz. Produkt utleniania zawierał 1,7% wagowych wodoronadtlenku cykloheksylu. Selektywność reakcji wynosiła 82,8% przy konwersji cykloheksanu 3,6% wagowych.

Claims (6)

  1. Zastrzeżenia patentowe
    1. Sposób utleniania cykloheksanu w fazie ciekłej, gazami zawierającymi tlen, w temperaturze 140-190°C pod ciśnieniem 0,5 do 5 MPa, periodycznie lub w procesie ciągłym wielostopniowym, znamienny tym, że stosuje się dodatek rozpuszczalnych w środowisku reakcji soli metali o zmiennej wartościowości z grupy V, VI, VIII układu okresowego pierwiastków, w ilości od 0,001 do 0,05 ppm wagowych w przeliczeniu na zawarty w nich metal.
  2. 2. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że stosuje się dodatek soli metali w ilości od 0,01 do 0,02 ppm wagowych w przeliczeniu na metal.
  3. 3. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że stosuje się sole kobaltu i kwasów karboksylowych.
  4. 4. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że stosuje się sole wanadu i kwasów karboksylowych.
  5. 5. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że stosuje się sole chromu i kwasów karboksylowych.
  6. 6. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że w procesie ciągłym wielostopniowym cykloheksan z dodatkiem soli metali wprowadza się do pierwszego stopnia.
PL354248A 2002-06-04 2002-06-04 Sposób utleniania cykloheksanu PL196900B1 (pl)

Priority Applications (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL354248A PL196900B1 (pl) 2002-06-04 2002-06-04 Sposób utleniania cykloheksanu
SK662-2003A SK287877B6 (sk) 2002-06-04 2003-05-29 Method of oxidation of cyclohexane

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL354248A PL196900B1 (pl) 2002-06-04 2002-06-04 Sposób utleniania cykloheksanu

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL354248A1 PL354248A1 (pl) 2003-12-15
PL196900B1 true PL196900B1 (pl) 2008-02-29

Family

ID=30768502

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL354248A PL196900B1 (pl) 2002-06-04 2002-06-04 Sposób utleniania cykloheksanu

Country Status (2)

Country Link
PL (1) PL196900B1 (pl)
SK (1) SK287877B6 (pl)

Also Published As

Publication number Publication date
PL354248A1 (pl) 2003-12-15
SK287877B6 (sk) 2012-02-03
SK6622003A3 (en) 2004-02-03

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US3957876A (en) Process for the oxidation of cyclohexane
PL120521B1 (en) Method of manufacture of terephtalic acid
EP0092867B1 (en) Process for preparing cyclohexanol and cyclohexanone
KR101310409B1 (ko) 사이클로헥산온 및 사이클로헥산올의 제조 방법
JP4788022B2 (ja) 芳香族ポリカルボン酸の製造法
US20120004451A1 (en) Process for producing terephthalic acid
RU2308445C2 (ru) Способ разложения циклогексилгидропероксида с высоким выходом циклогексанола и циклогексанона
US7009074B2 (en) Process for direct oxidation of methane to acetic acid
DE112005003520B4 (de) Verfahren zur Herstellung von p-Toluolsäure durch Flüssigphasenoxidation von p-Xylol in Wasser
JP2005154298A (ja) 第三級カルボン酸
US3658898A (en) Process for producing adipic acid
KR20070094930A (ko) 사이클로헥실하이드로퍼옥사이드를 분해시키는 방법
CN110950757A (zh) 一种丙二酸二酯的生产方法及系统
Ciborowski Hydroperoxides in hydrocarbons liquid phase oxidation
SK6622003A3 (en) Method of oxidation of cyclohexane
PL213886B1 (pl) Sposób rozkładu wodoronadtlenku cykloheksylu w procesie utleniania cykloheksanu
PL244160B1 (pl) Sposób otrzymywania kwasu adypinowego z cykloheksano-1,2-diolu
CN122010715A (zh) 一种己二酸的制备方法和系统
PL163556B1 (pl) Sposób usuwania wodoronadtlenków cykloheksylowych z produktu utleniania cykloheksanu
BE1008534A6 (fr) Procede pour l'oxydation du propane en acide acrylique.
PL242369B1 (pl) Sposób zwiększania zawartości kwasu adypinowego w produktach ubocznych procesu utleniania cykloheksanu
JP3894558B2 (ja) 2−メチル−1,4−ナフトキノンの製造方法
JPH04198149A (ja) 2―クロロプロピオンアルデヒドの酸化方法
CH380709A (de) Verfahren zur Herstellung von Carbonylverbindungen
JPH05339204A (ja) 芳香族ジカルボン酸の製造方法