PL232006B1 - Chiralna sól pirolidyniowa i sposób wytwarzania chiralnej soli pirolidyniowej - Google Patents

Chiralna sól pirolidyniowa i sposób wytwarzania chiralnej soli pirolidyniowej

Info

Publication number
PL232006B1
PL232006B1 PL417181A PL41718116A PL232006B1 PL 232006 B1 PL232006 B1 PL 232006B1 PL 417181 A PL417181 A PL 417181A PL 41718116 A PL41718116 A PL 41718116A PL 232006 B1 PL232006 B1 PL 232006B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
chiral
pyrrolidinium
reaction
hydroxyethyl
methylcyclohexyl
Prior art date
Application number
PL417181A
Other languages
English (en)
Other versions
PL417181A1 (pl
Inventor
Ewa Janus
Marcin Gano
Original Assignee
Zachodniopomorski Univ Technologiczny W Szczecinie
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Zachodniopomorski Univ Technologiczny W Szczecinie filed Critical Zachodniopomorski Univ Technologiczny W Szczecinie
Priority to PL417181A priority Critical patent/PL232006B1/pl
Publication of PL417181A1 publication Critical patent/PL417181A1/pl
Publication of PL232006B1 publication Critical patent/PL232006B1/pl

Links

Landscapes

  • Pyrrole Compounds (AREA)

Description

Opis wynalazku
Przedmiotem wynalazku są chiralne sole pirolidyniowe i sposób wytwarzania chiralnych soli pirolidyniowych. W zależności od budowy anionu uzyskuje się sole o różnych właściwościach, które mogą być wykorzystane jako jonowe rozpuszczalniki o wysokiej stabilności termicznej dla substancji organicznych i nieorganicznych.
W literaturze opisane są chiralne sole pirolidyniowe, pochodne optycznie czynnych związków naturalnych. Z SYNLETT 2009, 5, 0747-0750 znane są chiralne sole pirolidyniowe zbudowane z kationu (3S,4S)-1,1-dibenzylo-3,4-dihydroksypirolidyniowego, (3S, 4S)-1-benzylo-1-dodecylo-3,4-dihydroksypirolidyniowego lub (3S,4S)-1,1-dibenzylo-3,4-di(benzyloksy)pirolidyniowego i takich anionów jak bromkowy (Br-), tetrafluoroboranowy (BF4-), heksafluorofosforanowy (PF6-), bis(trifluorometylosulfonylo)imidkowy (NTf2-), otrzymane na bazie optycznie czynnego kwasu L-(+)-winowego i benzyloaminy.
Z kolei z publikacji Chem. Pharm. Bull. 1994, 42(12), 2525-2628 znane są chiralne sole pirolidyniowe w postaci jodku 4,5-di-O-benzylideno-(3R,4R)-dihydroksy-(2S,5S)-bis(hydroksymetylo)-N,N-dimetylopirolidyniowego, jodku 4,5-di-O-benzylideno-(3R,4R)-dihydroksy-N-(2-hydroksyetylo)-(2S,5S)-bis(hydroksymetylo)-N-metylopirolidyniowego i jodku (3R,4R)-dimetoksy-N-(2-hydroksyetylo)-(2S,5S)-bis(metoksymetylo)-N-metylopirolidyniowy, otrzymane zostały na bazie D-mannitolu.
Z Journal of Dispersion Science and Technology, 36:831-837, 2015 znane są chiralne bis(trifluorometylosulfonylo)imidki: (S)-1-metylo-1-[(2-pirolidynylo)metylo]pirolidyniowy oraz (S)-1-etylo-1-[(2-pirolidynylo)metylo]pirolidyniowy, otrzymane na bazie optycznie czynnego aminokwasu L-proliny (tj. kwasu (S)-pirolidyno-2-karboksylowego)). Z Organic Chemistry International, Volume 2014, Article ID 836126, 9 pages znane są chiralne bromki (2S)-1-alkilo-2-(hydroksymetylo)-1-metylopirolidyniowe uzyskane także z L-proliny poprzez N-metylo-L-prolinol.
Znane są z Synthetic Communications, 38: 1439-1447, 2008 bromki i jodki 1-[(1S)-1-hydroksymetylopropylo]-1-alkilopirolidyniowe i 1 -[(1R)-1-hydroksymetylopropylo]-1-alkilopirolidyniowe oraz jodki 1-[(1R)-1-alkoksymetylopropylo]-1-alkilopirolidyniowe i 1-[(1S)-1-alkoksymetylopropylo]-1-alkilopirolidyniowe, do których syntezy, jako substrat użyto chiralny (S)-2-aminobutan-1-ol.
Z Tetrahedron: Asymmetry 17 (2006) 107-111 znane są chiralne, protonowe sole pirolidyniowe otrzymane w reakcji (S)-2-(1-pirolidynometylo)pirolidyny, (S)-2-(1-piperydynometylo)pirolidyny lub (S)-2-(2-metoksy-2-metyloetylo)pirolidyny z kwasami protonowymi i ich zastosowanie, jako organokatalizatorów.
Z opisu patentowego US 0,031,875 znana jest chiralna sól pirolidyniowa w postaci bis(trifluorometylosulfonylo)imidku (S)-2-(3-pirydyno)-N-etylo-N-metylopirolidyniowego otrzymana z (S)-nikotyny, tj. (S)-3-[2-(W-metylopirolidyno)]pirydyny.
Znane są z HETEROCYCLES, Vol. 83, No. 11,2011 chiralne sole pirolidyniowe z podstawnikami w pozycjach C2 i C5 pierścienia pirolidyny, zawierające co najmniej dwa centra asymetrii. Wśród tych soli znajdują się jodki (2S,5S)-N,N-dialkilo-2,5-bis(metoksymetylo)pirolidyniowe, w których podstawnik akilowy jest podstawnikiem metylowym, etylowym, heksylowym, allilowym oraz jodki (2S,5S)-N,N-dimetylo-2,5-bis(propoksymetylo)pirolidyniowe i (2S,5S)-N,N-dimetylo-2,5-bis(benzyloksymetylo)pirolidyniowe oraz jodek, tetrafluoroboran i trifluorometanosulfonian 1-[(S)-2-hydroksy-2-fenyloetylo]-1-metylo-[(2S,5S)-2,5-bis(metoksymetylo)]pirolidyniowy, otrzymane z odpowiedniej chiralnej 2,3-dipodstawionej pirolidyny.
Z opisów patentowych PL212804, PL213399, PL214086, PL214110, PL214111, PL214112, PL214098, PL214099, PL214100 znane są chiralne sole, zawierające podstawnik (1R,2S,5R)-(-)-mentoksymetylowy, przy azocie pierścienia imidazolu. Natomiast z opisów patentowych PL212371, PL212379 znane są chiralne sole, zawierające podstawnik (7R,2S,5R)-(-)-mentoksymetylowy, przy azocie pierścienia pirydyny. Znane są z Chem. Eur. J, 2005, 11, 4441-4449 czwartorzędowe sole amoniowe zawierające jako jeden z podstawników przy azocie, podstawnik (7R,2S,5R)-(-)-mentoksymetylowy. Ich otrzymywanie polega na reakcji alkilowania imidazolu lub związków pirydyny lub trzeciorzędowych amin alifatycznych.
Chiralna sól pirolidyniowa, według wynalazku, o wzorze 1, zawierająca w części kationowej, przy czwartorzędowym atomie azotu, grupę 2-hydroksyetylową i chiralny podstawnik (1R,2S,5R)-(-)-2-izopropylo-5-metylocykloheksyl-1-oksymetylowy, zaś część anionową stanowi anion heksafluorofosforanowy lub tetrafluoroboranowy lub trifluorometanosulfonianowy lub bis(trifluorometylosulfonylo)imidkowy lub bis(pentafluoroetylosulfonylo)imidkowy. We wzorze 1, X oznacza PF6-, BF4-, (CF3SO2)2N-, CF3SO3-, (C2F5SO2)2N-.
PL 232 006 B1
Sposób wytwarzania chiralnej soli pirolidyniowej, według wynalazku charakteryzuje się tym, że chlorek N-(2-hydroksyetylo)-N-[(1P,2S,5P)-(-)-2-izopropylo-5-metylocykloheksyl-1-oksymetylo]pirolidyniowy poddaje się reakcji z solą sodową lub potasową lub litową kwasu HPF6 lub HBF4 lub HOSO2CF3 lub HN(SO2CF3)2 lub HN(SO2C2F5)2, zastosowaną z nadmiarem do 10% molowych, w wodzie lub w mieszaninie wody i rozpuszczalnika organicznego, przy czym reakcję prowadzi się w temperaturze 25°C-40°C, w czasie od 5 do 24 godzin, wytwarzając chiralną sól pirolidyniową o wzorze, gdzie X oznacza anion heksafluorofosforanowy lub tetrafluoroboranowy lub trifluorometanosulfonianowy lub bis(trifluorometylosulfonylo)imidkowy lub bis(pentafluoroetylosulfonylo)imidkowy. Jako rozpuszczalnik organiczny stosuje się dichlorometan lub chloroform.
W przypadku prowadzenia reakcji w wodzie, otrzymany produkt, mający postać ciała stałego, odfiltrowuje się, przemywa wodą dejonizowaną, a następnie suszy pod obniżonym ciśnieniem.
W przypadku prowadzenia reakcji w mieszaninie wody i rozpuszczalnika organicznego po zakończeniu reakcji oddziela się warstwę wodną od warstwy rozpuszczalnika organicznego, poprzez dekantację lub odpipetowanie lub rozdzielenie, warstwę organiczną przemywa wodą dejonizowaną, a następnie usuwa się (np. oddestylowuje się) rozpuszczalnik i otrzymany produkt suszy pod obniżonym ciśnieniem (np. w suszarce próżniowej w temperaturze do 60°C przez 24-48 godzin).
Stosuje się chlorek N-(2-hydroksyetylo)-N-[(1P,2S,5P)-(-)-2-izopropylo-5-metylocykloheksyl-1-oksymetylo]pirolidyniowy otrzymany w reakcji N-(2-hydroksyetylo)pirolidyny z eterem chlorometylowo(1P,2S,5P)-(-)-2-izopropylo-5-metylocykloheksyl-1-owym, przy ich stosunku molowym wynoszącym od 0,9 do 1,1 w środowisku bezwodnego rozpuszczalnika organicznego, w temperaturze 25°C-60°C w czasie 4-24 godzin, w aparaturze zabezpieczonej przed dostępem wilgoci. Do otrzymania chlorku N-(2-hydroksyetylo)-N-[(1P,2S,5P)-(-)-2-izopropylo-5-metylocykloheksyl-1-oksymetylo]pirolidyniowego jako rozpuszczalnik organiczny stosuje się heksan lub toluen lub eter dietylowy.
Po zakończeniu reakcji otrzymania chlorku N-(2-hydroksyetylo)-N-[(1P,2S,5P)-(-)-2-izopropylo-5-metylocykloheksyl-1-oksymetylo]pirolidyniowego produkt odsącza się pod obniżonym ciśnieniem i przemywa rozpuszczalnikiem zastosowanym w reakcji, a następnie krystalizuje z acetonu lub z mieszaniny eter dietylowy/heksan lub chloroform/heksan i suszy w podwyższonej temperaturze i pod zmniejszonym ciśnieniem.
Przedmiot wynalazku został przedstawiony w dokładnych przykładach wykonania, przy czym Przykłady I i II odnoszą się wyłącznie do wytwarzania chlorku N-(2-hydroksyetylo)-N-[(1P,2S,5P)-(-)-2-izopropylo-5-metylocykloheksyl-1-oksymetylo]piroliniowego.
P r z y k ł a d I
Do kolby okrągłodennej, o pojemności 250 ml, zaopatrzonej w mieszadło magnetyczne, chłodnicę zwrotną, z umieszczoną na końcu rurką ze środkiem suszącym, wprowadza się 120 cm3 bezwodnego eteru dietylowego. Intensywnie mieszając dodaje się 3,45 g (0,030 mola) N-(2-hydroksyetylo)pirolidyny oraz wkrapla 6,3 g (0,031 mola) eteru chlorometylowo-(1P,2S,5P)-(-)-2-izopropylo-5-metylocykloheksyl-1-owego. Reakcję prowadzi się przez 24 godziny w temperaturze 25°C. Produkt w postaci ciała stałego odsącza się na lejku próżniowym i przemywa trzykrotnie porcjami po 20 cm3 bezwodnego eteru dietylowego. Następnie produkt krystalizuje się z mieszaniny eter dietylowy/heksan i suszy w suszarce próżniowej w temperaturze 40°C przez 24 godziny. Wydajność chlorku N-(2-hydroksyetylo)-N-[(1P,2S,5P)-(-)-2-izopropylo-5-metylocykloheksyl-1-oksymetylo]pirolidyniowego wynosi 93%. Produkt posiada temperaturę topnienia 112°C, a jego skręcalność właściwa [a]D20 = -63,9 (c=1% (m/v) w MeOH).
Widmo HRMS w trybie ESI+ oraz widma 1H NMR i 13C NMR potwierdzają strukturę chlorku N-(2-hydroksyetylo)-N-[(1P,2S,5P)-(-)-2-izopropylo-5-metylocykloheksyl-1-oksymetylo]pirolidyniowego.
HRMS (TOF MS ES+): wartość zmierzona 284,2591 (wartość obliczona dla C17H34NO2:
284,2590).
1H NMR (600 MHz, CDCI3) δ w ppm: 4,91 (d, J=7,1 Hz, 1H), 4,89 (d, J=7,0 Hz, 1H); 4,06 (br s, 2H); 3,86 (m, 4H); 3,70 (m, 2H); 3,53 (td, J=10,59 Hz, 4,20 Hz, 1H); 2,31 (m, 2H); 2,14 (m, 3H); 2,04 (pent, d, J=7,0 Hz, 2,60 Hz, 1H); 1,68 (m, 1H); 1,65 (m, 1H); 1,42 (m, 1H); 1,32 (m, 1H); 0,99 (m, 2H); 0,93 (t, J=6,6 Hz, 6H); 0,86 (td, J=12,4 Hz, 3,4 Hz, 1H); 0,80 (d, J=6,9 Hz, 3H).
13C NMR (CDCI3) δ w ppm: 83,5; 81,0; 61,4; 60,7; 60,5; 56,1; 48,1; 40,4; 33,95; 31,2; 25,8; 22,7; 22,2; 22,1; 22,0; 21,0; 15,85.
P r z y k ł a d II
Do okrągłodennej kolbki, zaopatrzonej w mieszadło magnetyczne wprowadza się 1,15 g (0,01 mola) N-(2-hydroksyetylo)pirolidyny i 50 cm3 bezwodnego eteru dietylowego. Kolbkę zamyka się septą
PL 232 006 B1 i wypełnia argonem. Następnie dodaje się przez septę, strzykawką 2,25 g (0,011 mola) eteru chlorometylowo-(1P,2S,5P)-(-)-2-izopropylo-5-metylocykloheksyl-1-owego. Reakcję prowadzi się w temperaturze 25°C przez 14 godzin. Następnie produkt odsącza się na lejku próżniowym i przemywa trzykrotnie porcjami po 10 cm3 eteru dietylowego. Produkt krystalizuje się z acetonu i suszy w suszarce próżniowej w temperaturze 40°C. Wydajność chlorku N-(2-hydroksyetylo)-N-[(1P,2S,5P)-(-)-2-izopropylo-5-metylocykloheksyl-1-oksymetylo]pirolidyniowego wynosi 97%.
P r z y k ł a d III
W kolbie okrągłodennej o pojemności 50 ml, zaopatrzonej w mieszadło umieszcza się 3,2 g (0,010 mola) chlorku N-(2-hydroksyetylo)-N-[(1P,2S,5P)-(-)-2-izopropylo-5-metylocykloheksyl-1-oksymetylo]pirolidyniowego (otrzymanego według Przykładu I), który rozpuszcza się w 20 cm3 wody destylowanej. Następnie wprowadza się do kolby 1,85 g (0,011 mola) heksafluorofosforanu sodu w postaci nasyconego wodnego roztworu. Reakcję prowadzi się przez 5 godzin w temperaturze 40°C. Produkt wytrąca się z roztworu reakcyjnego w postaci ciała stałego. Odsącza się go pod zmniejszonym ciśnieniem, a następnie kilkakrotnie przemywa wodą dejonizowaną o temperaturze 40°C, w celu usunięcia chlorku sodu. Oczyszczony produkt suszy się w suszarce próżniowej w temperaturze 60°C przez 24 godziny. Heksafluorofosforan N-(2-hydroksyetylo)-N-[(1P,2S,5P)-(-)-2-izopropylo-5-metylocykloheksyl-1-oksymetylo]pirolidyniowy otrzymuje się z wydajnością 95%. Temperatura topnienia wynosi 99,8°C, a skręcalność właściwa [a]D20 = - 48,6 (c=1% (m/v) w MeOH). Temperatura początku rozkładu termicznego: 176°C.
1H NMR (400 MHz, CDCb) δ w ppm: 4,68 (d, J=7,3 Hz, 1H); 4,59 (d, J=7,0 Hz, 1H); 4,03 (br s, 2H); 3,62 (m, 4H); 3,50 (m, 3H); 2,80 (br s, 1H); 2,25 (m, 2H); 2,15 (m, 2H); 2,08 (m, 1H); 2,04 (m, 1H); 1,66 (m, 2H), 1,42 (m, 1H); 1,32 (m, 1H); 0,99 (m, 2H); 0,92-0,94 (dd, J=7,0 Hz, 6H); 0,85 (m, 1H); 0,79 (d, J=6,7 Hz, 3H).
13C NMR (CDCIs) δ w ppm: 84,3; 81,3; 60,9; 60,6; 60,4; 56,8; 48,0; 40,1; 34,0; 31,2; 25,8; 22,7; 22,2; 22,1; 22,0; 21,0; 15,6.
P r z y k ł a d IV
W kolbie o pojemności 50 ml, zaopatrzonej w mieszadło umieszcza się 1,60 g (0,005 mola) chlorku N-(2-hydroksyetylo)-N-[(1P,2S,5P)-(-)-2-izopropylo-5-metylocykloheksyl-1-oksymetylo]pirolidyniowego (otrzymanego według Przykładu I, przy czym reakcję prowadzi się 4 godziny w temperaturze 40°C, a jako rozpuszczalnik stosuje się bezwodny heksan. Po reakcji produkt odsącza się, przemywa porcjami heksanu i krystalizuje się z acetonu, a następnie suszy w suszarce próżniowej w temperaturze 40°C) oraz 10 cm3 wody destylowanej. Do intensywnie mieszanego roztworu wprowadza się 0,58 g (0,0053 mola) tetrafluoroboranu sodu rozpuszczonego w 10 cm3 wody destylowanej. Reakcję wymiany prowadzi się przez 8 godzin w temperaturze 25°C. Następnie mieszaninę chłodzi się do temperatury 15°C i produkt w postaci ciała stałego odsącza się i przemywa pięciokrotnie wodą dejonizowaną, a następnie suszy w suszarce próżniowej w temperaturze 50°C przez 24 godziny. Tetrafluoroboran N-(2-hydroksyetylo)-N-[(1P,2S,5P)-(-)-2-izopropylo-5-metylocykloheksyl-1-oksymetylo]pirolidyniowy otrzymuje się w ilości 1,67 g (wydajność 91%). Produkt posiada temperaturę topnienia 101,7°C, a skręcalność właściwa [a]D20 = -56,9 (c=1% (m/v) w MeOH). Temperatura początku rozkładu termicznego: 178°C.
1H NMR (400 MHz, CDCI3) δ w ppm: 4,72 (d, J=7,0 Hz, 1H); 4,64 (d, J=7,3 Hz, 1H); 4,03 (br s, 2H); 3,66 (m, 4H); 3,54 (m, 2H); 3,50 (td, J=10,7 Hz; 4,2 Hz, 1H); 2,27 (m, 2H); 2,14 (m, 2H); 2,10 (m, 1H); 2,04 (pent, d, J=7,01 Hz, 2,52 Hz, 1H); 1,67 (m, 2H), 1,42 (m, 1H); 1,32 (m, 1H); 0,98 (m, 2H); 0,93 (dd, 6H); 0,85 (m, 1H); 0,80 (d, J=7,01 Hz, 3H).
13C NMR (CDCI3) δ w ppm: 84,1; 81,1; 61,0; 60,5; 60,3; 56,7; 48,1; 40,2; 34,0; 31,2; 25,8; 22,7; 22,3; 22,2; 22,0; 21,0; 15,7.
P r z y k ł a d V
Do kolby okrągłodennej o pojemności 50 cm3, zaopatrzonej w mieszadło magnetyczne, wprowadza się 4,09 g (0,02 mola) chlorku N-(2-hydroksyetylo)-N-[(1P,2S,5P)-(-)-2-izopropylo-5-metylocykloheksyl-1-oksymetylo]pirolidyniowego (otrzymanego według Przykładu I, przy czym reakcję prowadzi się 4 godziny w temperaturze 60°C, a jako rozpuszczalnik stosuje się bezwodny toluen. Po reakcji produkt odsącza się, przemywa się porcjami toluenu i krystalizuje się z acetonu) i 3,27 g (0,021 mola) trifluorometanosulfonianu litu. Reakcję prowadzi się 24 godziny w temperaturze 25°C, po czym odsącza się produkt pod zmniejszonym ciśnieniem. Produkt przemywa się kilkakrotnie wodą dejonizowaną w celu wymycia powstającego ubocznie chlorku litu. Następnie produkt suszy się w temperaturze 60°C pod
PL 232 006 B1 ciśnieniem 4 hPa. Trifluorometanosulfonian N-(2-hydroksyetylo)-N-[(1R,2S,5R)-(-)-2-izopropylo-5-metylocykloheksyl-1-oksymetylo]pirolidyniowy otrzymuje się z wydajnością 94%. Temperatura topnienia
Tt = 104,8°C, a skręcalność właściwa [a]D20 = - 47,4 (c=1% (m/v) w MeOH). Temperatura początku rozkładu termicznego: 174°C.
1H NMR (400 MHz, CDCI3) δ w ppm: 4,74 (d, J=7,08 Hz, 1H); 4,66 (d, J=7,33 Hz, 1H); 4,33 (t, J=5,37 Hz, 1H); 4,02 (d, J=4,6 Hz, 2H); 3,68 (m, 4H); 3,56 (m, 2H); 3,49 (td, J=10,5 Hz; 4,1 Hz, 1H); 2,26 (m, 2H); 2,16 (m, 2H); 2,10 (m, 1H); 2,05 (m, 1H); 1,67 (m, 1H), 1,41 (m, 1H); 1,31 (m, 1H); 1,0 (m, 2H); 0,93 (dd, J=6,8 Hz, 6H); 0,87 (m, 1H); 0,79 (d, J=7,08 Hz, 3H).
13C NMR (CDCI3) δ w ppm: 122,1; 118,9; 84,1; 81,2; 61,0; 60,5; 60,4; 56,5; 48,1; 40,2; 34,0; 31,2; 25,8; 22,7; 22,2; 22,1; 22,0; 21,0; 15,7.
P r z y k ł a d VI
W kolbie okrągłodennej o pojemności 100 cm3, zaopatrzonej w mieszadło magnetyczne umieszcza się 9,6 g (0,03 mola) chlorku N-(2-hydroksyetylo)-N-[(1R,2S,5R)-(-)-2-izopropylo-5-metylocykloheksyl-1-oksymetylo]pirolidyniowego (otrzymanego według Przykładu II) oraz 40 cm3 wody destylowanej oraz 20 cm3 chloroformu. Intensywnie mieszając dodaje się 8,61 g (0,030 mola) bis(trifluorometylosulfonylo)imidku litu rozpuszczonego w 4 cm3 destylowanej wody. Kolbę zamyka się korkiem i reakcję prowadzi się przez 15 godzin w temperaturze 35°C, intensywnie mieszając na mieszadle magnetycznym. Następnie pozostawia się roztwór do rozdzielenia faz i warstwę wodną odpipetowuje się z nad warstwy chloroformowej. Do pozostałej w kolbie warstwy organicznej wprowadza się 20 cm3 wody dejonizowanej i intensywnie miesza się przez 1 godzinę, a następnie ponownie odpipetowuje warstwę wodną. Operację przemywania warstwy organicznej i oddzielania warstwy wodnej powtarza się kilkakrotnie aż w roztworze wodnym z przemycia nie stwierdza się obecności jonów chlorkowych (próba z AgNO3). Następnie z warstwy organicznej oddestylowuje się chloroform na wyparce rotacyjnej pod zmniejszonym ciśnieniem. Otrzymany produkt, w postaci cieczy suszy się w temperaturze 60°C pod zmniejszonym ciśnieniem przez 48 godzin. Bis(trifluorometylosulfonylo)imidek N-(2-hydroksyetylo)-N-[(1R,2S,5R)-(-)-2-izopropylo-5-metylocykloheksyl-1oksymetylo]pirolidyniowy otrzymuje się z wydajnością 90%. Ma on postać cieczy o gęstości d=1,3156 g/cm3 (w 23°C), współczynniku załamania światła n20°C =1,4503, skręcalności właściwej [a]D20 = - 56,903 (c=1% (m/v) w MeOH) i temperaturze zeszklenia Tg = -50,2°C. Temperatura początku rozkładu termicznego: 177°C.
Widmo HRMS w trybie ESI+ oraz widma 1H NMR i 13C NMR potwierdzają strukturę bis(trifluorometylosulfonylo)imidku N-(2-hydroksyetylo)-N-[(1R,2S,5R)mentoksymetylo]pirolidyniowego.
HRMS (TOF MS ES+): wartość zmierzona 284,2592 (wartość obliczona dla C17H34NO2:
284,2590).
1H NMR (600 MHz, CDCI3) δ w ppm: 4,69 (d, J=7,12 Hz, 1H); 4,59 (d, J=7,12 Hz, 1H); 4,01 (br s, 2H); 3,62 (m, 4H); 3,50 (m, 3H); 2,24 (m, 2H); 2,15 (m, 2H); 2,05 (m, 2H); 1,67 (m, 2H), 1,40 (m, 1H); 1,32 (m, 1H); 0,99 (m, 2H); 0,93 (dd, J=6,8 Hz, 6H); 0,87 (m, 1H); 0,79 (d, J=6,96 Hz, 3H).
13C NMR (CDCI3) δ w ppm: 122,9; 120,8; 118,7; 116,5; 84,2; 81,2; 60,8; 60,6; 60,5; 56,6; 48,0; 40,1; 33,9; 31,1; 25,8; 22,6; 22,2; 22,0; 21,8; 20,9; 15,5.
P r z y k ł a d VII
W kolbie okrągłodennej o pojemności 50 cm3, zaopatrzonej w mieszadło magnetyczne umieszcza się 6,4 g (0,02 mola) chlorku N-(2-hydroksyetylo)-N-[(1R,2S,5R)-(-)-2-izopropylo-5-metylocykloheksyl-1-oksymetylo]pirolidyniowego (otrzymanego według Przykładu II, przy czym do reakcji stosuje się 1,27 g (0,011 mola) N-(2-hydroksyetylo)pirolidyny i 2,05 g (0,010 mola) eteru chlorometylowo-(1R,2S,5R)-(-)-2-izopropylo-5-metylocykloheksyl-1-owego, reakcję prowadzi się przez 4 godziny, a krystalizację z mieszaniny chloroform/heksan) oraz 10 cm3 wody destylowanej oraz 20 cm3 chlorku metylenu. Intensywnie mieszając dodaje się 8,5 g (0,022 mola) bis(pentafluoroetylosulfonylo)imidku litu rozpuszczonego w 10 cm3 wody destylowanej. Kolbę zamyka się korkiem i reakcję prowadzi się przez 24 godziny w temperaturze 25°C, intensywnie mieszając na mieszadle magnetycznym. Następnie pozostawia się roztwór do rozdzielenia faz i warstwę wodną odpipetowuje się z nad warstwy organicznej. Do pozostałej w kolbie warstwy organicznej wprowadza się 20 cm3 wody dejonizowanej i intensywnie miesza się przez 1 godzinę, a następnie ponownie odpipetowuje warstwę wodną. Operację przemywania i oddzielania warstwy wodnej powtarza się kilkakrotnie aż w roztworze wodnym z przemycia nie stwierdza się obecności jonów chlorkowych (próba z AgNO3). Następnie z warstwy organicznej oddestylowuje się chlorek metylenu na wyparce rotacyjnej pod zmniejszonym ciśnieniem. Otrzymany produkt, w postaci cieczy suszy się w temperaturze 60°C pod zmniejszonym ciśnieniem przez 48 godzin. Bis(pentafluoroetylosulfo6
PL 232 006 B1 nylo)imidek N-(2-hydroksyetylo)-N-[(1R,2S,5R)-(-)-2-izopropylo-5-metylocykloheksyl-1-oksymetylo]pirolidyniowy otrzymuje się z wydajnością 90%. Ma on postać cieczy o gęstości d=1,3156 g/cm3 (w 23°C), współczynniku załamania światła n20°C =1,4503, skręcalności właściwej [a]D20 =-56,903 (c=1% (m/v) w MeOH) i temperaturze zeszklenia Tg = -50,2°C. Temperatura początku rozkładu termicznego: 201°C Widmo HRMS w trybie ESI+ oraz widma 1H NMR i 13C NMR potwierdzają strukturę bis(trifluorometylosulfonylo)imidku N-(2-hydroksyetylo)-N-[(1R,2S,5R)-(-)-2-izopropylo-5-metylocykloheksyl-1-oksymetylo]pirolidyniowego.
HRMS (TOF MS ES+): wartość zmierzona 284,2592 (wartość obliczona dla C17H34NO2:
284,2590).
1H NMR (600 MHz, CDCI3) δ w ppm: 4,67 (d, J=6,98 Hz, 1H); 4,58 (d, J=6,98 Hz, 1H); 4,0 (br s, 2H); 3,62 (m, 4H); 3,49 (m, 3H); 3,18 (t, J=5,03 Hz, 1H); 2,23 (m, 2H); 2,15 (m, 2H); 2,04 (m, 1H); 1,67 (m, 2H), 1,40 (m, 1H); 1,32 (m, 1H); 0,98 (m, 2H); 0,92 (d, J=6,82 Hz, 6H); 0,86 (m, 1H); 0,78 (d, J=6,98 Hz, 3H).
13C NMR (CDCI3) δ w ppm: 118,9; 117,0; 111,8; 111,6; 84,2; 81,2; 60,8; 60,6; 60,4; 56,6; 48,0; 40,1; 33,9; 31,1; 25,8; 22,6; 22,2; 22,0; 21,8; 20,9; 15,5.

Claims (8)

  1. Zastrzeżenia patentowe
    1. Chiralna sól pirolidyniowa o wzorze 1, zawierająca w części kationowej, przy czwartorzędowym atomie azotu, grupę 2-hydroksyetylową i chiralny podstawnik (1R,2S,5R)-(-)-2-izopropylo-5-metylocykloheksyl-1-oksymetylowy, zaś część anionową stanowi anion heksafluorofosforanowy lub tetrafluoroboranowy lub trifluorometanosulfonianowy lub bis(trifluorometylosulfonylo)imidkowy lub bis(pentafluoroetylosulfonylo)imidkowy.
  2. 2. Sposób wytwarzania chiralnej soli pirolidyniowej, znamienny tym, że chlorek N-(2-hydroksyetylo)-N-[(1 R,2S,5R)-(-)-2-izopropylo-5-metylocykloheksyl-1-oksymetylo]pirolidyniowy poddaje się reakcji z solą sodową lub potasową lub litową kwasu HPF6 lub HBF4 lub HOSO2CF3 lub HN(SO2CF3)2 lub HN(SO2C2F5)2, zastosowaną z nadmiarem do 10% molowych w środowisku wody lub w mieszaninie wody i rozpuszczalnika organicznego, przy czym reakcję prowadzi się w temperaturze 25°C-40°C, w czasie od 5 do 24 godzin, wytwarzając chiralną sól pirolidyniową o wzorze 1, gdzie X oznacza anion heksafluorofosforanowy lub tetrafluoroboranowy lub trifluorometanosulfonianowy lub bis(trifluorometylosulfonylo)imidkowy lub bis(pentafluoroetylosulfonylo)imidkowy.
  3. 3. Sposób wytwarzania chiralnej soli pirolidyniowej według zastrz. 2, znamienny tym, jako rozpuszczalnik organiczny stosuje się dichlorometan lub chloroform.
  4. 4. Sposób wytwarzania chiralnej soli pirolidyniowej według zastrz. 2, znamienny tym, że po reakcji w środowisku wody produkt odfiltrowuje się, przemywa wodą, a następnie suszy pod obniżonym ciśnieniem.
  5. 5. Sposób wytwarzania chiralnej soli pirolidyniowej według zastrz. 2, znamienny tym, że po reakcji w środowisku mieszaniny wody i rozpuszczalnika organicznego oddziela się warstwę wodną od warstwy rozpuszczalnika organicznego, warstwę organiczną przemywa wodą, a następnie usuwa się rozpuszczalnik i otrzymany produkt suszy pod obniżonym ciśnieniem.
  6. 6. Sposób wytwarzania chiralnej soli pirolidyniowej według zastrz. 2, znamienny tym, że stosuje się chlorek N-(2-hydroksyetylo)-N-[(1R,2S,5R)-(-)-2-izopropylo-5-metylocykloheksyl-1-oksymetylo]pirolidyniowy otrzymany w reakcji N-(2-hydroksyetylo)pirolidyny z eterem chlorometylowo-(1R,2S,5R)-(-)-2-izopropylo-5-metylocykloheksyl-1-owym, przy ich stosunku molowym wynoszącym od 0,9 do 1,1 w środowisku bezwodnego rozpuszczalnika organicznego w temperaturze 25°C-60°C w czasie 4-24 godzin, w aparaturze zabezpieczonej przed dostępem wilgoci.
  7. 7. Sposób wytwarzania chiralnej soli pirolidyniowej według zastrz. 6, znamienny tym, że jako rozpuszczalnik organiczny stosuje się heksan lub toluen lub eter dietylowy.
  8. 8. Sposób wytwarzania chiralnej soli pirolidyniowej według zastrz. 6, znamienny tym, że po zakończeniu reakcji produkt odsącza się pod obniżonym ciśnieniem i przemywa rozpuszczalnikiem zastosowanym w reakcji, a następnie krystalizuje z acetonu lub z mieszaniny eter dietylowy/heksan lub chloroform/heksan i suszy w podwyższonej temperaturze i pod zmniejszonym ciśnieniem.
PL417181A 2016-05-13 2016-05-13 Chiralna sól pirolidyniowa i sposób wytwarzania chiralnej soli pirolidyniowej PL232006B1 (pl)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL417181A PL232006B1 (pl) 2016-05-13 2016-05-13 Chiralna sól pirolidyniowa i sposób wytwarzania chiralnej soli pirolidyniowej

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL417181A PL232006B1 (pl) 2016-05-13 2016-05-13 Chiralna sól pirolidyniowa i sposób wytwarzania chiralnej soli pirolidyniowej

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL417181A1 PL417181A1 (pl) 2017-11-20
PL232006B1 true PL232006B1 (pl) 2019-04-30

Family

ID=60324420

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL417181A PL232006B1 (pl) 2016-05-13 2016-05-13 Chiralna sól pirolidyniowa i sposób wytwarzania chiralnej soli pirolidyniowej

Country Status (1)

Country Link
PL (1) PL232006B1 (pl)

Also Published As

Publication number Publication date
PL417181A1 (pl) 2017-11-20

Similar Documents

Publication Publication Date Title
RU2383534C2 (ru) Энантиоселективный способ получения производных хинолина
CA2515856C (en) Salts comprising cyanoborate anions
JP2006278167A (ja) 超高純度イオン性液体
Breuning et al. An improved synthesis of aziridine-2, 3-dicarboxylates via azido alcohols—epimerization studies
US9676700B2 (en) Preparation of fluorosulfonate esters and onium salts derived therefrom
US20140228572A1 (en) Method for producing optically active tetrahydroquinolines
DE3522579A1 (de) Neue 1,4-dihydropyridin-derivate und salze derselben, verfahren zur herstellung derselben und pharmazeutische mittel mit einem gehalt derselben
RU2024524C1 (ru) 2,5-диазабицикло [2.2.1] гептановые соединения и способ их получения
KR102181155B1 (ko) 이온성 액체를 매개로 한 에피나코나졸의 신규 제조방법
PL232151B1 (pl) Chiralne sole pirolidyniowe z fragmentem naturalnego terpenu i sposób otrzymywania chiralnych soli pirolidyniowych z fragmentem naturalnego terpenu
PL232005B1 (pl) Chiralna sól pirolidyniowa i sposób wytwarzania chiralnej soli pirolidyniowej
PL232006B1 (pl) Chiralna sól pirolidyniowa i sposób wytwarzania chiralnej soli pirolidyniowej
Herzig et al. Characterisation and properties of new ionic liquids with the difluoromono [1, 2-oxalato (2-)-O, O′] borate anion
CA2764241C (en) Disubstituted-aminodifluorosulfinium salts, process for preparing same and method of use as deoxofluorination reagents
CA2509226C (en) Ionic liquids having [n(cf3)2]- anions
CN103102230B (zh) 一种邻氨基苯基手性烯丙基硫醚化合物及其制备方法
Yagupolskii et al. Novel ionic liquids—Imidazolium salts with a difluoromethylene fragment directly bonded to the nitrogen atom
PL237112B1 (pl) Chiralna sól pirolidyniowa z fragmentem naturalnego terpenu i sposób wytwarzania chiralnej soli pirolidyniowej z fragmentem naturalnego terpenu
PL237113B1 (pl) Chiralne sole pirolidyniowe z fragmentem naturalnego terpenu i sposób wytwarzania chiralnych soli pirolidyniowych z fragmentem naturalnego terpenu
JP7349551B2 (ja) 含フッ素ピリミジン化合物およびその製造方法
Lundkvist et al. Facile synthesis of resolved α-ethynyl-substituted cyclic amines
KR100586671B1 (ko) 5-치환 옥사졸 화합물 및 5-치환 이미다졸 화합물의제조방법
US20090253905A1 (en) Process for the preparation of onium salts with alkyl- or arylsulfonate anions or alkyl- or arylcarboxylate anions having a low halide content
RU2415843C2 (ru) Способ получения ониевых солей с тетрафторборатным анионом, имеющих низкое содержание галогенидов
DE69819315T2 (de) Verfahren zur herstellung von piperidincarbonsäureamiden