AT315816B - Verfahren zur Herstellung von neuen Dialkylaminoalkylterpenylessigsäuren - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von neuen Dialkylaminoalkylterpenylessigsäuren

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AT315816B
AT315816B AT921171A AT921171A AT315816B AT 315816 B AT315816 B AT 315816B AT 921171 A AT921171 A AT 921171A AT 921171 A AT921171 A AT 921171A AT 315816 B AT315816 B AT 315816B
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AT921171A
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Sergeevna Bondar Ljudmila
Alexandrovich Okunev Rostan
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Inst Orch Khim Im N D Zelinsko
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    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
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    • C07C67/30Preparation of carboxylic acid esters by modifying the acid moiety of the ester, such modification not being an introduction of an ester group
    • C07C67/333Preparation of carboxylic acid esters by modifying the acid moiety of the ester, such modification not being an introduction of an ester group by isomerisation; by change of size of the carbon skeleton
    • C07C67/343Preparation of carboxylic acid esters by modifying the acid moiety of the ester, such modification not being an introduction of an ester group by isomerisation; by change of size of the carbon skeleton by increase in the number of carbon atoms
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
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    • C07C229/02Compounds containing amino and carboxyl groups bound to the same carbon skeleton having amino and carboxyl groups bound to acyclic carbon atoms of the same carbon skeleton
    • C07C229/30Compounds containing amino and carboxyl groups bound to the same carbon skeleton having amino and carboxyl groups bound to acyclic carbon atoms of the same carbon skeleton the carbon skeleton being acyclic and unsaturated
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    • C07C69/00Esters of carboxylic acids; Esters of carbonic or haloformic acids
    • C07C69/52Esters of acyclic unsaturated carboxylic acids having the esterified carboxyl group bound to an acyclic carbon atom
    • C07C69/533Monocarboxylic acid esters having only one carbon-to-carbon double bond

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Description


   <Desc/Clms Page number 1> 
 



   Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von neuen Dialkylaminoalkylterpenylessigsäuren der allgemeinen Formel 
 EMI1.1 
 worin R einen Alkylenrest mit 1 bis 6   Kohlenstoffatomen. R und R   je einen Alkylrest mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen und n 2 oder 3 bedeutet. 



   Die erfindungsgemäss erhältlichen Verbindungen stellen leicht gefärbte, flüssige, sehr zähe Stoffe dar, die einen hohen Siedepunkt besitzen und ohne Zersetzung im Vakuum destillierbar sind. Sie sind Zwitterion-Verbindungen und zeichnen sich durch oberflächenaktive Eigenschaften und antibakterielle Wirkung aus. 



   Die neuen Säuren können als Detergentien, Netzmittel, Schaumbildner, Flotationsmittel, Stabilisatoren für Emulsionen und Suspensionen, Waschmittel für spezielle Zwecke,   Desinfektions-und   Konservierungsmittel verwendet werden. Eine Besonderheit der Dialkylaminoalkylterpenylessigsäuren ist eine hohe Wasseraufnahme- 
 EMI1.2 
 eine hohe Fettlöslichkeit. 



   Das erfindungsgemässe Verfahren zur Herstellung dieser neuen Säure ist dadurch gekennzeichnet, dass man einen substituierten Malonester der allgemeinen Formel   R'-CH (COOC H,   worin   Rt den Terpenyl- oder   den Dialkylaminoalkylrest darstellt, mit dem entsprechenden Alkylhalogenid der allgemeinen Formel   RIX,   worin   R'den Dialkylaminoalkyl-oder   den Terpenylrest und X ein Halogenatomdarstellt, umsetzt und die erhaltene Reaktionsmasse verseift und dekarboxyliert. 



   Bei der praktischen Durchführung des Verfahrens werden die Ausgangsstoffe, d. h. der substituierte Malonester und das Alkylhalogenid, in äquimolaren Mengen oder unter Überschuss von substituiertem Malonester in Gegenwart einer genügend starken Base,   z. B.   metallischem Natrium, in einem inerten Lösungsmittel umgesetzt, wobei das Reaktionsgemisch bei der Siedetemperatur des Lösungsmittels erhitzt wird. 



   Nach Abklingen der Reaktion behandelt man die Reaktionsmasse, um die entstandenen anorganischen Salze zu entfernen, wonach das Reaktionsprodukt durch Fraktionierung isoliert wird. 



   Das abgeschiedene Zwischenprodukt wird z. B. mit alkoholischer Alkalilösung verseift. 



   Das Verseifungsprodukt wird z. B. mit verdünnter Salzsäure neutralisiert. Die entstandene Säure wird im Vakuum oder in einem hochsiedenden Lösungsmittel wie n-Nonan, n-Dekan, Kumol, Tetralin dekarboxyliert ; danach wird das Endprodukt fraktioniert. 



   Das erfindungsgemässe Verfahren zeichnet sich durch Einfachheit, leichte Zugänglichkeit der Ausgangsstoffe und Verwendbarkeit einfacherApparaturen aus. 



     Beispiel l : dem   siedenden Gemisch von 6, 2 g Natrium in 80 ml Xylol werden 80,2 g Geranylmalonester unter Rühren allmählich zugesetzt, das Gemisch wird während 1 h bis zur vollständigen Auflösung des Natriums erhitzt und dann werden 29 bis 32 g Dimethylaminoäthylchlorid (in einem Lösungsmittel oder ohne dasselbe) mit einer solchen Geschwindigkeit zugesetzt, dass die Reaktionsmasse schwach siedet. Danach erhitzt man das Reaktionsgemisch bei der Siedetemperatur des Lösungsmittels und unter Rühren so lange, bis die Probe des Reaktionsgemisches keine alkalische Reaktion auf Phenolphthalein gibt. Der entstandene Salzniederschlag wird nach der Abkühlung des Reaktionsgemisches durch Zugabe von Wasser aufgelöst und die Reaktionsprodukte werden mit einem organischen mit Wasser nicht mischbaren Lösungsmittel, z. B.

   Xylol, extrahiert, wonach man das Lösungsmittel abdestilliert und den Rückstand (Dimethylaminoäthylgeranylmalonester) im Vakuum fraktioniert. 



   Man erhält 42 g Dimethylaminoäthylgeranylmalonester mit einem Siedepunkt von 178bis 1790C/4 mm,    n 1, 4720.   Zu einem Überschuss von siedender konzentrierter alkoholischer Kalilauge werden 42 g Dimethylaminoäthylgeranylmalonester unter Rühren zugesetzt, das Gemisch wird 1 h lang erhitzt, danach wird der Alkohol entfernt, der Rest in Wasser gelöst und die entstandene Lösung mit einer Säure, z. B. Salzsäure, neutralisiert. 



   Die ausgeschiedene Dimethylaminoäthylgeranylmalonsäure wird abfiltriert, mit Wasser gewaschen und im Vakuumexsikkator getrocknet. Man erhält 32 g   Dimethylaminoäthylgeranylmalonsäure   mit dem Schmelzpunkt 145,5 bis 146, 0 C (unter Zersetzung). 



   32 g   Dimethylaminoäthylgeranylmalonsäure   werden in einem Kohlenwasserstofflösungsmittel mit einem Siedepunkt über 150 C, z. B. n-Dekan, dekarboxyliert, wonach die entstandene Monocarbonsäure durch Frak- 

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 tionierung im Vakuum gereinigt wird. Man erhält 29 g Dimethylaminoäthylgeranylessigsäure mit einem Siede- punkt von 183 bis   185 C/2   mm,   n   1, 4945. 



     Beispiel 2 :   Der siedenden Suspension von 11,5 g Natrium in einem hochsiedenden Lösungsmittel, z. B. 



   Xylol, werden 148,2 g Geranylmalonester unter Rühren allmählich zugesetzt ; danach wird eine Dimethylami- nopropylchloridlösung, die aus 91 g Hydrochlorid in demselben Lösungsmittel erhalten wurde, mit einer solchen
Geschwindigkeit zugegeben, dass die Reaktionsmasse schwach siedet. Man erhitzt das Gemisch bei der Siede- temperatur des Lösungsmittels so lange, bis keine alkalische Reaktion durch Phenolphthalein mehr angezeigt wird. Der Niederschlag aus entstandenen Salzen wird nach Abkühlen in Wasser gelöst, die organische Reak- tionsprodukte enthaltende Schicht wird abgetrennt, die wässerige Schicht mit einem organischen Lösungsmittel extrahiert. 



   Die Extrakte werden mit der organischen Schicht zusammengebracht, Extraktions- und Lösungsmittel wer- den abdestilliert und der Rückstand wird im Vakuum fraktioniert. Man erhält 117 g Dimethylaminopropylgeranylmalonester mit einem Siedepunkt von 180 bis 1850C/2, 5 mm, n20 1,4693. Der siedenden alkoholischen Lö- sung von 100 g Ätzkali werden 117 g Dimethylaminopropylgeranylmalonester zugesetzt, das Gemisch wird während 1 h erhitzt, der Alkohol abdestilliert, der Rückstand in Wasser gelöst, die Lösung mit einer Säure, z.   B.   verdünnter Salzsäure, neutralisiert, die ausgeschiedene Dimethylaminopropylgeranylmalonsäure abfiltriert, mit Wasser gewaschen und im Vakuum getrocknet.

   Man erhält 98 g Dimethylaminopropylgeranylmalonsäure mit einem Schmelzpunkt 162,5 bis   1640C   (unter Zersetzung). 98 g Dimethylaminopropylgeranylmalonsäure werden in einem siedenden Kohlenwasserstofflösungsmittel, z. B. in Tetralin dekarboxyliert. Das Tetralin wird abdestilliert und der Rückstand im Vakuum fraktioniert. Man erhält 53 g   Dimethylaminopropylgeranylessigsäure   mit dem Schmelzpunkt 143 C/3 mm, n20 1,4945. 



    Beispiel 3 : DurchErhitzen von 122, 7 gDimethylaminopropylmalonester, 11, 5 gNatriumund 86, 4g    Geranylchlorid in Toluol, bis keine alkalische Reaktion auf Phenolphthalein mehr auftritt, erhält man nach der in Beispiel l beschriebenen Behandlung und Fraktionierung im Vakuum 58 g Dimethylaminopropylgeranylmalonester mit einem Siedepunkt von 183 bis   190 C/3     mm, n  1,4710.   



   Durch alkalische Verseifung des Dimethylaminopropylgeranylmalonester erhält man Dimethylaminopropylgeranylmalonsäure. Nach Filtrieren und Waschen mit Wasser wird die   feuchteDimethylaminopropylgeranyl-   malonsäure in einen Kolben eingetragen und im Vakuum getrocknet. Die getrocknete Säure wird durch Erhitzen im Vakuum bei einer Temperatur, die die Schmelztemperatur derselben übersteigt, dekarboxyliert und die entstandene Dimethylaminopropylgeranylessigsäure im Vakuum fraktioniert. 



     Beispiel 4 :   Durch Erhitzen von 122,7   g Dimethylaminopropylmalonester,   11,5 g Natrium und 86,4 g Geranylchlorid in Toluol bis zum Verschwinden der alkalischen Reaktion auf Phenolphthalein (analog dem Beispiel   1)   erhält man nach Filtration der Reaktionsmasse, Destillation des Lösungsmittels und Fraktionierung im Vakuum 58 g Dimethylaminopropylgeranylmalonester mit einem Siedepunkt von 183 bis   190 C/3   mm, n20   1, 4710.   Durch saure Verseifung des Dimethylaminopropylgeranylmalonester, z. B. durch Kochen desselben mit Salzsäure und Neutralisieren der Salzsäure mit einer Base, z. B. Kalilauge, erhält man Dimethylamino-   propylgeranylmalonsäure.   



   Nach Abfiltrieren und Waschen   mitWasserwirdfeuchteDimethylaminopropylgeranylmalonsäure   in einen Kolben eingetragen, im Vakuum getrocknet, die getrocknete Säure durch Erhitzen im Vakuum bei der Temperatur, die die Schmelztemperatur derselben übersteigt, dekarboxyliert und die entstandene Dimethylaminopropylgeranylessigsäure im Vakuum fraktioniert. 



   Beispiel 5 : Durch Erhitzen von   19, 2g Famesylmalonester, 12 g Natrium und Dimethylaminopropyl-   chlorid, das aus 9, 1 g seines Hydrochlorids gewonnen wurde, in Toluol bis zum Verschwinden der alkalischen Reaktion auf Phenolphthalein (analog dem Beispiel   1)   erhält man nach Destillation im Vakuum 12 g Dimethyl-   aminopropylfamesylmalonester   mit einem Siedepunkt von 214 bis 216 C/2 mm, n20 1,4810. 



   12 g   Dimethylaminopropylfamesylmalonester   werden mit einer Lösung von 16 g Ätzkali in 24 ml Äthanol verseift und man erhält 9, 2 g Dimethylaminopropylfarnesylmalonsäure mit einem Schmelzpunkt von 146 bis   1480C   (Zersetzung).. Durch Dekarboxylieren von 9,2 g   Dimethylaminopropylfamesylmalonsäure   im Vakuum, Erhitzen bei einer die Schmelztemperatur derselben   übersteigenden Temperatur erhält man 5, 2 g Dimethyl-     aminopropylfamesylessigsäure   mit einem Siedepunkt von 227 bis   2300C/6   mm, n20 1, 5007. 



   Beispiel 6 : Aus   14, 82g Geranylmalonester, 1, 15   g Natrium und Diäthylaminoäthylchlorid, das aus 8, 91 g Hydrochlorid (analog dem Beispiel   1)   gewonnen wurde, erhält man durch Erhitzen in Xylol 10, 5 g Di- äthylaminoäthylgeranylmalonsester mit einem Siedepunkt 192 bis 1950C/2 mm, n20   1, 4688.   



   Durch Verseifung von 10,5 g   Diäthylaminoäthylgeranylmalonester   mit einem Überschuss von konzentrierter alkoholischer Ätznatronlösung erhält man 3,8 g Diäthylaminoäthylgeranylmalonsäure, woraus man durch Dekarboxylieren im Vakuum 2, 3 g Diäthylaminoäthylgeranylessigsäure mit einem Siedepunkt 180 bis   1850C/   1 bis 2 mm, n20 1,4958 erhält. 
 EMI2.1 
 

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7 :Toluol 329,4 g Diäthylaminopropylgeranylmalonester mit einem Siedepunkt von 185bis210 C/2mm, n201,4709. 



   Durch Verseifung von 329,4 g   Diäthylaminopropylgeranylmalonester   mit konzentrierter alkoholischer Ätzkalilösung erhält man 524, 7 g feuchte   Diäthylaminopropylgeranylmalonsäure,   welche in getrocknetem oder feuchtem Zustand im Vakuum dekarboxyliert wird (nach Wasserentfernung im Vakuum). Man erhält 156 g Di- äthylaminopropylgeranylessigsäure mit einem Siedepunkt von 190 bis 200 C/2 mm, n20   1, 4951.   



     Beispiel 8 :   22,5 g Geranylmalonester, 1,74 g Natrium und dem aus dem Hydrochlorid, das aus 18,9 g   Dipropylaminohexylalkohol   (Siedepunkt 148 bis   152oC/17 mm) erhaltenwurde,   gewonnenen Dipropylamino-   hexy1chlorid   werden (analog dem Beispiel 1) durch Erhitzen   inToluollS,   3 g Dipropylaminohexylgeranylmalon- 
 EMI3.1 
 
4730nohexylgeranylmalonesters mit konzentrierter alkoholischer Ätzkalilösung und Neutralisierung desselben mit einer Säure erhält man   Dipropylaminohexylgeranylessigsäure ;   durch Dekarboxylieren derselben im Vakuum erhält man 5, 5 g Dipropylaminohexylgeranylessigsäure mit einem Siedepunkt von 230 bis   2360C/13 mm,   n20   1, 4938.  

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH : Verfahren zur Herstellung von neuen Dialkylaminoalkylterpenylessigsäuren der allgemeinen Formel EMI3.2 worin R einen Alkylenrest mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen und R1 und R je einen Alkylrest mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen bedeuten und n 2 oder 3 ist, dadurch gekennzeichnet, dass man einen substituierten Malonester der allgemeinen Formel R'-CH (COOC H, worin RI den Terpenyl- oder den Dialkylaminoalkylrest darstellt, mit dem entsprechenden Alkylhalogenid der allgemeinen Formel R ! X, worin R ! den Dialkylaminoalkyl- oder den Terpenylrest und X ein Halogenatom darstellt, umsetzt und die erhaltene Reaktionsmasse verseift und decarboxyliert.
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