BE591153A - - Google Patents

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BE591153A
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  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description


   <Desc/Clms Page number 1> 
 



    Procéda   de préparation d'acides aminés. ---------- - 
La préparation de l'acide amino-acétique au moyen de l'acide monochloracétique, agissant sur des solutions aqueuses   d'ammoniaque   suivant la réaction : 
 EMI1.1 
 est connue de longue date et a été étudiée par de nombreux auteurs. 



   Tous s'accordent à insister sur la nécessité d' employer un très grand excès d'ammoniaque par rapport à la quantité théorique pour obtenir de bons rendements. 

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 C'est ainsi que ORTEN et HIII   (Journ,   of 
 EMI2.1 
 Arr.er. Chas. Soc. - J't9? (1931) proposent de faire réagir .une moleoula d '1de monoch1oracétiquQ sur une solution aqueuse contenant 60   molécules   de gaz ammoniac. Le rende-   ment     en   acide   amine-acétique   est alors de 64% en produit pur. 
 EMI2.2 
 



  .->,:-,"-..;;.;, - , Avec un lr4o'de opératoire un-peu amélioré mais comportnnt le méxe excès d'ammoniaque, 11 T03IC et G.B. 



  AIRES (Journ. Amer. Chem. Soc. d4 - 1725 - (194j) engoncent un rendement de 75 à 77% de la valeur théorique. C'est la production indésirable de dérivés polysubstitués à l'azote 
 EMI2.3 
 c'est-à-dire des acides ayant pour formules ili (CH2¯COOH)2 et Il (C-COOH)3 qui s'oppose à l'obtention de rendements plue élevés, de même que la production d'acide glycolique 
 EMI2.4 
 0X-CH e -COCH qui doit se former inévitablement en milieu fortement alcalin. 



   En utilisant des mélanges de carbonate   d'ammonium   au lieu de solutions ammoniacales pures, on a pu ramener de 60 à 10 le nombre de molécules de NH3 mises en oeuvre tout en améliorant le rendement final. C'est ainsi 
 EMI2.5 
 que, d'après CH3RONIS et SPI2,i11ZLRt (Journ. of Crg. Chère. 



  6 - 373,1941) on arrive à obtenir 84 % du rendement théorique en utilisant de telles conditions de travail. 



   Dans un ordre d'idées différent, on signalera que AUGER -(Bull. Soc. Chim. série (3) t. 21 p. 6) a eu l'idée de faire réagir le chloracétate d'éthyle ou mieux le chloracétate de sodium sur   l'hexaméthylène-tétramine   afin de préparer un produit d'addition ayant pour formule : 
 EMI2.6 
 (CHZ) 6 n4 - CH2Cl-CC)OK (voir aussi   GEIGNARD,   Traité de Chimie Organique t. 13, 
 EMI2.7 
 p. 583, Y-kSS01*tT Ed).

   AUGER décompose ensuite ce produit 

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 d'addition par ébullition avec de   ,.'alcool   chlorhydrique ; il y a productin de formal et de l'ester éthylique de l'acide amino-acétique d'après la réaction : 
 EMI3.1 
 
Le formai,peu   soluble   dans la solution ,   .Géante   en couche supérieure* On le sépare pour la   récupé-   ration de la formaldéhyde. L'ester éthylique de l'acide ami-   no-acétique   est hydrolysé puis transformé en sel de cuivre ; par ce moyen, AUGER obtient un rendement de   71%   en produit pur. 



   GUNTHLER HILLMANN et ANNELIESE HILLMANH ont repris cette méthode (Z. Physiol. Chem. 283 - 71 - (1943) tout en   l'améliorant.   et en la généralisant mais ils passent toujours par l'intermédiaire du produit d'addition qu'ils séparent par filtration et décomposent ensuite, comme AUGER, par l'alcool chlorhydrique bouillant. Dans ces conditions et en mettant en oeuvre un poids d'hexaméthylène-tétramine égal à 3,5 fois le poids d'acide chloracétique, ils obtiennent un rendement de 92%. 



     Or,   les demandeurs ont trouvé qu'il était possible de préparer l'acide amino-acétique avec un rendement voisin du rendement théorique en faisant intervenir seulement de faibles proportions d'hexaméthylène-tétramine sans aucun excès d'ammonique et sans avoir à effectuer de séparation de produit d'addition corme dans la méthode d'AUGER. 



   Ils ont trouvé également qu'en opérant dans des conditions similaires, on pouvait préparer avec 

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 de bons rendements les acides a -aminés qui sont les homologues supérieurs de l'acide amino-acétique, parti- culièrement 1' Ó -alanine et la dl-valine, à partir des acides Ó-halogéno alcanoiques correspondants, plus spécialement les acides Ó-chlorés et ce-bromés. 



   Selon une particularité de l'invention, on fait réagir, en milieu aqueux, du monochloracétate d'ammo- nium et de l'hexaméthylène-tétramine à raison de moins d'une molécule de ce dernier corps pour deux molécules du premier en présence d'ammoniac en quantité suffisamment ménagée pour maintenir le pH du milieu à une valeur de 4 à 8, grâce à quoi on obtient une solution aqueuse d'acide amino-acétique que l'on peut ensuite isoler à l'état cris- tallin. 



   La quantité d'hexaméthylène-tétramine à mettre en oeuvre est donc notablement inférieure à celle au'exigerait la méthode d'AUGER, et l'on peut pourtant sé- parer le glycocolle directement sans devoir passer par un produit d'addition, ce qui est d'un grand intérêt pour      la pratique industrielle. 



   Le monochloracétate d'ammonium, au lieu d'être mis en oeuvre tel quel, peut l'être sous la forme d'acide monochloracétique et d'ammoniac en quantités correspon- dantes. De même, on peut mettre   l'hexaméthylène-tétramine   en oeuvre sous la forme d'ammoniac et de formaldéhyde en quantités correspondantes. 



   Tour l'exécution pratique de l'invention, il convient que les réactifs soient en présence à une tempé- rature d'au moins 40  et d'au plus 90 . 



   Bien que l'on puisse   trpvniller   en solution aqueuse diluée, il y a intérétà opérer dans un milieu 

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 aussi pauvre en eau que possible, car, l'acide aminoacétique étpnt très soluble dans l'eau, il faudrait ensuite ajouter de très grandes quantités d'alcool pour le précipiter ; il est en effet très peu soluble dans l'alcool à haut titre, il l'est encore notablement dans l'alcool dilué. 



   Néanmoins le travail en solution aqueuse   diluée   est opérant et il suffit, en vue de la cristallisation, de concentrer la solution finale d'acide amino-acétique, de préférence sous vide. 



   Enfin, le milieu aqueux peut contenir de l'alcool éthylique et, dans ce cas, l'acide amino-acétique commence à précipiter en cours de réaction. On peut alors travailler avec une moindre concentration des réactifs que si l'on opérait en milieu purement aqueux sans qu'il en résulte d'inconvénient pour l'isolement de l'acide amino-acétique. 



   Tout se   panse,dans   la réaction, comme si la formaldéhyde était régénérée et agissait alors sur l'ammoniac ajouté à dessein avec nouvelle formation d'hexaméthylènetétramine qui entre à son tcur en réaction et ainsi de suite. 



  De proche en proche, on conçoit que la totalité de l'acide chloracétique puisse être finalement transformé en acide amino-acétique d'après la réaction: 
 EMI5.1 
 
On s'explique ainsi qu'une quantité relativement faible d'hexaméthylène-tétramine soit suffisante pour faire démarrer la réaction puis l'amener à son terme. Comme la réaction peut se produire à un pH très peu alcalin ou même légèrement acide, on observe alors que la proportion d'acide glycolique formée est très faible, de même qu'il se produit très 

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 peu d'acides polysubstitués à l'azote malgré l'absence d'un excès   d'ammoniaque.   



   Au lieu de monochloracétate d'ammonium ou d'aci- de   monochloracétique   et d'ammoniac on peut aussi partir de monobromacétate d'ammonium ou d'acide   monobromacétique   et   d'ammoniac' ;   le rendement est encore très bon, quoique moindre qu'avec les composés chlorés ; la préférence est donc accordée à ceux-ci en pratique d'autant qu'ils sont moins onéreux à l'heure actuelle.. 



   Le procédé défini ci-dessus demeure applicable, dans ses grandes lignes, à la préparation d'acides amino- carboxyliques qui sont des homologues supérieurs de l'acide amino-acétique, à la condition toutefois que le réactif de départ porte un atome d'halogène en a et non dans une autre position, par rapport au groupe carboxylique. 



   C'est ainsi que l'acide ss-chloro propionique Cl-CH2-CH2COOH, traité comme il est exposé ci-dessus,ne donne qu'un rendement insignifiant en -alanine NH2-CH2-CH2-COOH, alors qu'au contraire l'acide Ó -chloro propionique conduit à 1' a -alanine CH3-CH-COOH avec un
NH2 rendement de   74%   par rapport au rendement théorique. 



   On remarque, d'autre part, que, si on essaie d'appliquer le procédé, toujours en utilisant la quantité théorique d'ammoniaque mais sans faire intervenir l'hexamé- thylène tétramine (ou les mélanges de formaldéhyde et d'am- moniaque capables d'en produire) l'on n'obtient peu ou pas du tout de l'acide aminé attendu. 



   Les acides aliphatiques bromés peuvent être uti- lisés au même titre que les produits chlorés. 



   Pour la préparation des homologues supérieurs de l'acide amino acétique, on part soit de l'acide a-chloro   ou a -bromo     alcanoïque   soit de son sel d'ammonium ; on peut, 

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 en particulier, partir d'une dispersion aqueuse d'acide a -chlorc ou Ó-bromo alcanoïque et d'hexaméthylène tétramine,   l'amener -aux   environs de la neutralité par addi- tion   d'ammoniac.puis   la chauffer tout en ajoutant ce qu'il faut d'ammoniac pour maintenir le pH dans l'intervalle de 4 à
8, de façon à provoquer la formation de l'acide Ó-amino carboxylique   désiré.   



   D'une façon générale, la réaction d'amination faisant   lobjet   de la présente demande se déclenche déjà à la température ordinaire mais elle est très lente ; en chauffant, on l'active beaucoup et les exemples montrent qu'on peut la conduire à son terme en peu de temps. Comme il y a des réactions secondaires qui se produisent on recherche la. température la plus favorable pour activer au maximum la réaction principale aux dépens des réactions secondaires. L'expérience montre que cette température se tient généralement au voisinage de 50 à 80  mais cela ne veut pas dire qu'il convient nécessairement d'opérer, dans tous les cas, dans cet intervalle de température, même par exemple lorsqu'il s'agit de dérivés bromés plus fragiles. 



   Les exemples suivants non limitatifs permettront de bien comprendre la nature de l'invention: EXEMPLE 1:
Dans un ballon muni d'un agitateur, d'un thermomètre plongeant dans le liquide et de tubulure pour l'arrivée des réactifs, on place une solution aqueuse contenant 105 g (0,75 mol.) d'hexaméthylène-tétramine et 105 g d'eau. 



   On fait arriver séparément et simultanément dans cette solution, en agitant bien et en refroidissant, d'une part, une solution aqueuse d'acide monochloracétique obtenue en dissolvant 5 mol. d'acide chloracétique soit 492,5 g d'acide commercial à 96% de pureté dans le tiers 

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 EMI8.1 
 4* aon poids à'eau (3.p4 d) et, d'autre l'art, 5¯'0 cr.3 ,I\U1rl .o1utQn *queuoe a'ammoniaque <8  11,5, jù5nJa apfurt<r la quantità de 4sultleante pour Mutpaliaor 11tci,,e obloJ'aoét1quQ ait provoquer son ur..1na tiûn. 



  On fait couler r6gul:t.è:ran:nt t)t en continu la 801ut1on 4lacidQ axe Relaye que 1. 1 ft,1 ,U t ion noît %ecmInée en deux heures environ. un rbela en çona60uenae 1. t addi tlon de 14 aol4tlon 1f.mQn.1oat:} dl;) manière à ma1nten:\.l' constant, le pH du zé1anJe en ri#,ation au voisinage de 6. On peut utiliser à cet affet un inal"7tau:r tel que le violet de bromocyeaol qui vire nu jaune pour 12! 5 at devient violet pour fil 6,8 à défaut   alun   pH-mètre. 
 EMI8.2 
 



  Dà l'addition des raatlrs dans la solution d'hexaméthylène-tétramine, la tend à s'#i.ovei, rapidement et la solution à devenir .iciàe..J; n-xi;tient la température au voisinage le 75-80  par reTroidisuemnt extérieur et on ajoute la solution ammoniacale pour maintenir le pH à la valeur voulue,
Quand l'addition des réac-tifs est terminée on laisse s'abaisser la température au-dessous   @u   point d'ébullition du méthanol et en continuant l'agitation on ajoute peu à peu cinq litres de   méthanci,   la   cristallisation   de l'acide amino-acétique se produit instantanément. On refroidit bien le mélange, on filtre et on sèche les cristaux obtenus. 



   On obtient de premier jet 346 g d'acide aminoacétique dont la pureté est de 98,5% et qui contient moins de 0,12% de chlorure   d'ammonium.Le   rendement est de 92% du rendement théorique. En concentrant légèrement sous vide la liqueur aqueuse avant l'addition de méthanol et en forçant un peu le volume de celui-ci pour favoriser la précipitation de l'acide   axino-acétique,   on obtient d'ailleurs un rendement 

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 EMI9.1 
 ,*or. In peu ausmont6 Mi. la %anow on Qh1 d'atmon-<-: 4N 190414t br4t qat *saluent .OO1'Uh UMM et On 6re à 1 tavm\Qt 4a aalut1cft ecmcwnd 4'btXlldt1\yl'nt téttan. on maitumt 60 ka CI* ao1utln Rquoi** ù ; 40 tormal4hy4. par de 1'aB*<onlao pieux. 



  Pann "o%%4 lalU1on, M<! et tortoeert 04ttdes on veM9 .1enttmfint 00 ka (4,830 moite) 4*ad cReoft1oO't1qU9 dioucun 4ana 120 1ttriC 4'<au , OE lRt?p<. duit atmuJ. tan6m&nt dam Ww cuve de l"aot1on du gaz amm.c.i:' de façon à ma1nten;l.r le 1ft du làquldo vers 1. On wofToiàil énergiquement pour é11m1l\o:r la eh&u? di) réaction 0+. on rèelo 14 vltuano g'adt11t1on PaQ1Jo oh1o:rào6tlqua pc..# :;<,àn,t*M:r la tem})6:ratU1.'Q entra 60 ot 7011, ta \lUI'Q ae la rô,atxn ont 40 6 howent on a.QèU;t1oMe QMu1 tiJ 1CO litres à'<,R# .. 



  Ilquido et on 1, maintient encore uno hoùra vers 60-7C. on t:ra1UtVaQ\,} le liquide JiU1f1 une cuve ài w=éi,1il1tAt1on munig d'un alopoultit d'agitation et da 1OiÎCi idnement et on naoutg uloze 140 IltrQu cu vt 130C litr;a m4thanol, On roeroidit avec agitation \1t on maintien-- un-huure va:ra 1&.-00 Q. On filtre, on lav<3 par deux fois av-c 200 litres de méthanol et on abohe. On obtient 2GO k5 (3,875 moles) de glycocolle à 99,5: do pureté, soit un. rendemqnt do 91,à%o 1a# dans l'eau précédée à'# 
 EMI9.2 
 passage au noir, on obtient un produit ayant la pureté 
 EMI9.3 
 requise par le Cod,2 aveo un ranâantënt de recristallisation. 
 EMI9.4 
 de 98%. EXEMPLE 3 
 EMI9.5 
 On procède comme pour l'exemple 1 mais on utilise une quantité d'hoxantethylene-tétramine deux fois moindre 
 EMI9.6 
 soit 0,375 mol. pour 5 mol. d'acide monochloracétique.

   Le 

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 EMI10.1 
 rn4mnt obtenu vat do l'ordret do B9. 



  À5hlà3 4: On procède corima anna l'axumplu 1 ma1e on utilise 150 é 1t11V.,tssilMivl.Ir.xaAvv:ViStys.Li  soit z07 mol. pour 5 mol. dt4cl%io monochloraoétiqua. Dans eu cas, le rnd#t3nt brut avc1a1nû fl4-9S;-; do la valeur théorique. Il devient alors 1ntasaant do récupérer i'hexaméthyléne-tétramine mise en oeuvre car on la retrouve sensiblement inaltérée dans la filtrat duquel on a séparé l'acide amino-acétique. 



   On   paut,   pour cela, opérer de la manière suivante:
Apres filtration de l'acide amino-acétique on chassa le méthanol par distillation puis on ajoute, à la solution aqueuse bouillante, la quantité de soude caustique juste nécessaire pour décomposer la chlorure d'ammonium existant en solution. L'ammoniac se dégage ; on la récupère en vue de son utilisation dans une opération ultérieure, on concentra alors la solution aqueuse sous un bon vide jusqu'à commencement de cristallisation de chlorure   de   sodium.

   On ajoute à l'ensemble du   mélange   trois fois son volume de méthanol, ce qui provoque, après refroidissement, la précipitation de la ouasi-totalité du chlorure de sodium, Par filtration, on obtient une solution très légèrement colorée en brun, contenant la quasi-totalité de   l'hexaméthylène-   tétramine initialement mise en oeuvre. 



   Cette solution, ramenée à son volume initial, est 
 EMI10.2 
 réutiliséé après addition de seulement 14 g d'hexaméthylène- tétramine soit 0,1 mol. pour compenser les pertes de ranipulation. 



   Par ce moyen, la dépense réelle en   hexaméthylène-   tétramine se trouve ramenée, sur   plus leurs,opérations,   à 
 EMI10.3 
 moins de 4 mol. pour 100 mol. d'ac-ide môrochlracétiqua. le rendement de premier jet étant constamment   maintenu*   

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 à environ 94-95% do la valeur théorique. 



     D'un;   façon générale, au lieu de mettra en oeu- vre le l'hexaméthylène   cristallisa..:     (urotropin},  on utilise les solutions aqueuses obtenues par mélange de formol et   d'ammoniaque,   les proportions respectives des doux réactifs n'ayant d'ailleurs pas à être ajustées avec précision. On peut   d'aillaurs   placer la solution de formaldéhyde comme pied de cuva dans le récipient de réaction et y ajouter ensuite les deux solutions de chloracétate d'ammonium et d'ammoniaque à la cadence voulue pour le développement correct de la réaction coure expliqua ci-dessus. 



   A noter qu'il est très désavantageux d'utiliser les monochloracétates alcalins au lieu de monochloracétata d'ammonium. 



   On ne sort pas du cadre de la présente inven- tion en séparant   l'hexaméthylène-tétramine   du chlorure d'ammo- nium, après filtration de l'acide amino-acétique , par d'au- tres moyens que--ceux qui sont indiqués dans l'exemple 4 ; on peut, par exemple, utiliser des résines échangeuses d'ions pour effectuer cette séparation ou tout autre moyen connu. 



     EXEMPLE   5:
Dans un ballon muni d'un dispositif d'agitation: on place 52,2 g d'acide chloropropionique   (0,48     mol.)     14   g d'hexaméthylène tétramine (0,lO   mol.)   et 30 cm3 d'eau. 



  On neutralise par une solution d'ammoniaque à 28 %   jusqu ';-'1   virage du violet de bromo crésol, ce qui exige 31   cm   de ladite solution. On porte ensuite la température à 70  et l'on introduit du gaz ammoniac dans la mesure proche à maintenir le colorant dans sa zone de virage. La réaction est terminée lorsque l'on constate, par un dosage volume- -trique au nitrate d'argent, que tout l'halogène, ici le chlore, de l'acide initial est passé à   l'état   d'ion pouvant 

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   'se   combiner à l'argent ; la réaction dure 3 heures 30; après arrêt du chauffage et léger refroidissement, en introduit 20   d'eau   et 500 cm de méthanol et on laisse cristalliser au refroidissement.

   Après filtration, lavage et séchage du   précipité,   on obtient un poids de 31,6 g d'Ó -alanine, ce qui correspond à un rendement de 74% EXEMPLE 6 : Dans un ballon muni   d'un   dispositif d'agitation, on place - 45 % d'acide ce bromo   isovalérique   (0,248   mol.)   - 9 g   d'hexaméthylène   tétramine   (0,064   mol.) - 12 cm3 d'eau
On neutralise au violet de bromo crésol par envoi de gaz dans le mélange agité. On chauffe ensuite vers 55  et en ajoute   peu   à peu une solution d'ammoniaque à 28% de façon à maintenir la solution vers pH 6-6,5. La réaction dure 26 heures, Vers la fin de la réaction on élève progressivement la température jusqu'à 70 .

   On -ajoute 20   cm d'eau   et 250 cm3 de méthanol après avoir refroidi pour que le méthanol, qui bout à 64 , n'entre pas en ébullition. Après cristallisation, filtration, lavage et séchage, on recueille 19,7 g de dl-valine, soit un rendement de 68,2% du rendement théorique (0,169   mol.) .   



   Les demandeurs ont trouvé de plus qu'il était possible de rendre le procédé continu sans qu'il en résulte une diminution des rendements et avec une aug- mentation notable de la vitesse de réaction. Ces résul- tats découlent d'une étude complémentaire, faite par les demandeurs, de la cinétique de la réaction   d'ami-   nation des acides ce-chlorés. En effet, les deman- deurs ont trouvé que la vitesse de la réaction   d'ami-   nation était liée beaucoup plus étroitement à la tempé- 

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 rature de celle-ci qu'il ne ressortait des exemples ci-dessus. 



   Si, par exemple, à une solution aqueuse de chloracétate   d'ammonium   et   d'hexaméthyléne     tétra-   mine, on ajoute¯ une solution aqueuse d'ammoniaque à une vitesse telle que le pH du mélange soit maintenu au vosinage de la.neutralité, on constate que, pour l'amination complète de l'acide chloracétique, les durées de réaction varient avec la température de la manière suivante :
A la température de 16  il faut au moins 400 heures pour avoir une réaction complète ;

   à 20  il ne faut plus que 100 heures à 30  il ne faut plus que 21 heures
35  "   "   " " 10 heures et demie
42    "   "   "     "   4 heures trois quart,
50    "   " " " 2 heures
70    "   "   "   " 1 heure
75    "     "     "     "     20   minutes. 



   Au-dessus de cette dernière tampérature, tout se passe comme si le complexe formaldéhydiquo so trouvait soudain beaucoup plus fortement activé et une réaction complète peut être obtenue en quelques minutes. 



   Quoi qu'il en soit, en fin d'addition do la quantité théorique d'ammkoniaque, on constate qu'on définitive, on obtient une solution d'acide aminoacétique avec les rendements habituels de l'ordre do 92%. 



   La présente invention comprend un modo d'exécution en continu du procédé décrit plus haut. 



   Une particularité do ce mode d'exécution 

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 réside dans le fait de maintenir une température d'au moins 75  dans une zone alimentée d'une façon continue en réactifs et dé régler le temps de séjour moyen, dans cette zone, à la valeur requise pour que le taux de transformation en acide aminé atteigne sensiblement son maximum, le mélange réactionnel étant évacué de ladite zone en proportion de l'alimentation. 



   Pour le maintien de la température dans la zone de.réaction, il y a avantage à diviser celle-ci en une portion principale de grande capacité et en un circuit de capacité.moindre, comprenant un dispositif de refroidissement à coefficient d'échange calorifique élevé et une disposition de propulsion destinée à faire parcourir le circuit par du mélange prélevé dans la portion principale pour être renvoyé dans celle-ci. 



   Le taux de transformation en acide aminé dans la zone de réaction est évidemment limité à une valeur régie par l'arrivée continue d'acide   a-halogéno-   carboxylique. Pour cette raison, la quantité d'ammoniaque nécessaire pour effectuer l'amination n'est pas introduite en totalité dans la zone de réaction proprement dite. On termine l'addition dans l'effluent qui sort de cette 1 zone, pour assurer la transformation du composé   a-halogéno-   carboxylique qui n'a pas encore réagi. 



   La description qui va suivre en regard du dessin annexé, donné à titre d'exemple non limitatif, fera bien comprendre comment le procédé peut être exécuté en continu. 



   La figure unique est un schéma d'un appareillage de fabrication en continu. 



   Des   bacsl, 2   et 3 contïennent respectivement une solution de chloracétate d'ammonium, une solution 

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 obtenue par neutralisation au pH 7 d'une solution aqueuse de formaldéhyde à 30% avec du gaz ammoniac et enfin une solution aqueuse ammoniacale   concentrée   titrant 14 moles de NH3 par litre. 



   On fait couler les solutions de chloracétate d'ammonium et de formaldéhyde dans des serpentins 4 et 5 plongés dans un bain d'eau 6 chauffé à 80 . Les deux solutions se trouvent ainsi portées séparément au voisinage de-cette température. On les réunit alors dans un mélangeur 7 et les énvoie dans une cuve de réaction 8 munie   d'une   hélice agitatrice 9 où elles sont intimement mélangées. Le chauffage préalable des deux solutions n'est toutefois pas indispensable et on peut en fait introduire froides les deux solutions dans la cuve de réaction où règne la température appropriée. 



   La réaction se déclenche aussitôt dans la cuve 8 et la liqueur devient immédiatement acide. On maintient le pH du mélange, par addition, à la vitesse voulue, de la solution ammoniacale contenue dans le   ba@   3 (tuyau 10). 



   Comme la réaction dégage de la chaleur (environ- 25 calories par mole), on soutire une portion du liquide de la cuve et on le fait circuler, par   1'intermédiaire   d'une pompe 11, à travers un réfrigérant 12, de préférence à plaques, qui a l'avantage de posséder un coefficient d'échange élevé pour une faible contenance de liquide. On règle alors la vitesse de circulation du liquide à travers le réfrigérant de manière à maintenir dans la cuve de réaction 8, une température de 85 , contrôlée au moyen du thermomètre t. 



   La capacité de l'ensemble de la cuve 8 et du circuit comprenant le réfrigérant 12, est calculée de 

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 manière que   l'ensemble   des trois   liquides   alimentaires séjourne 4 à 5 minutes à cette   température   de 85 . 



  Bien   entendu, si   la température de :réaction choisie était plus basse, il faudrait   prolonger   en   conséquence   le temps de séjour dans la zone de réaction; par exemple à la température   de-75 ,   la capacité de l'ensemble serait augmentée de manière à assurer un temps de séjour de   20   minutes du mélange liquide   dans     , la,   cuve 8 mais le principe resterait la même,     
Après cela, le liquide sort par débordement de la cuve 8 pour se rendre dans une cuve de finissage 
12 munie d'un agitateur 13 et où l'on ajoute le complément   d'ammoniaque   nécessaire (tuyau 14)

   pour parfaire la réaction et obtenir la disparition totale de l'acide   monochloracétique   mis en oeuvre. 



   Finalement, la solution s'écoule par débor- dement de la cuve de finissage 12 ; on la traite pour   . la   récupération de l'acide amino-acétique par les moyens connus par exemple par addition   de 2   à 3 fois son volume de méthanol (en provenance d'un bac 15) dans une cuve 16 munie d'un agitateur 17, pour provoquer la cristallisation du glycocolle. La bouillie cris- talline recueillie au pied de la cuve 16 est envoyée à un poste de filtration 18 tandis que la liqueur mère provenant directement du bac 16 et celle qui est récupérée lors de la filtration en 18 sont recueillies dans un bac 19 pour être distillées. 



   Le procédé continu et l'appareillage décrit ci- dessus sont utilisables à la préparation des autres acides Ó aminés   corme   il est indiqué au début de la présente des- cription. 

 <Desc/Clms Page number 17> 

 
 EMI17.1 
 



  On ni aor"t pas du c4dro de la X,4*ente Invention on ut11i3ant du éai Q.mmon.1.aa pour effeotuo? JlÓ4ot1on è1 t amtnatiQn 1 eu mail\! Qpèato1ra pQn!8t 40 t:r:aVa1U,)t' 9,VQO deo aolut1o8 plus concuntréun male obl1ga en rovanchù à une rétrigération plus 4norgIque,

Claims (1)

  1. EMI18.1
    REVENDICATIONS 1. Proo6df da Dduc''.Q'!, d'acides ? amino.
    1 a-.rboxy11queB qui appart1enllùnt à la eé1Q aliphatiquo, , c$%'aot1eé on ce qu'on fait réagir, on milieu aqueux., un don aides # -mno-4*logéno carboxyliques correspondait à l'acide désiré (l'halogène étant du chlora ou du bromo), do l thoxaméthylène t'tramino, à raison de moins d'une molécule pour deux de Itaolcla cc -halogèno carboxylique, et de l'ammonlac en qv.a.nt1 té telle qua le mélange aqueux ait un pH de 4 à 8.
    2% Procédé de production diacide aminoacétique à partir d'un composé chloracétique et d'hxam- EMI18.2 thylèna-tétramino, caractérisé en ce qu'on fait réagir, en milieu aqueux, du monochloracétata d'ammonium et de l'hoxaméthyléna-tétramine à raison de moins d'una moléaulw de ce dernier corps pour deux molécules du premier on présence d'ammoniac an quantité suffisamment ménagée pour maintenir le pH du milieu à une valeur do 4 à 8, grâce à quoi on obtient une solution aqueuse d'acide amino-acétique que l'on peut ensuite isoler à l'état cristallin.
    3. Procédé selon la revendication 2, caractérisa par l'utilisation du chloracétate d'ammonium sous forme d'acide chloracétique et d'ammoniac en quantités correspondantes.
    4. Procédé selon la revendication 2 ou la reven- EMI18.3 dication 3, caractérisé en ce qu'on utilise Ilhexaméthylùne- tétramine sous forme d'ammoniac et de formaldéhyde.
    5. Procédé selon l'une quelconque des rcvendica- tions 2 à 4, caractérisé en ce qu'on conduit la réaction à une température d'au moins 40 et au plus 90 . <Desc/Clms Page number 19> EMI19.1
    8. 9eoc± 1 4Jlon l'une quulconquct Jvs rt.v;n-iQ4tiens a à 5, caraatçr1a en ce qua lu milieu aqueux contient do l'aoooj. Jthy11quall 7* roo6d salon l'une quelconque das revvndjoatioM 3 à 61 Qaraot6rla4 en ce qu'après trana!Qrw4tion totale de l'ao1do chloracçljtique en acide amine acàttqua on provoque la prôùipitatlon do ce .:!{;o:n1Qr pct.p addi1;ion d'un diluant tel qua la m6thanol, 1'#tlhanol ou 1'aaétone ou du &àlangax do QQB substances.
    8, selon l'une quelconque --"3s rvndicatlone a à 7, en ce que, pour rucupjrer L'hamÔthylénù-tàtTaztlnoe on ";11mlne 1.;; solvant organique, on ajoute de la aouda caustique en quantité calculée pour ddoompo4ur le chlorure d'amnomum, on conoentro la solution, on y ajoute auffisamaent d'une substance, par <Jxùrr.pla du méthanol, propre à Insolubiliser le chlorara d sodium <Jt on élimine calui-ci.
    9. PrOCJd0 selon ]-liane qUvlcanqu0 les revûndicutlone Z à 8, caractérisa en ce que, pour rCoupJror l'h;xamàthylène-tétramine inalt0rGe après s0pard1;ion de l'acidj am:kno-ae4tlque, on traite la solution qui la cantient par une résine ChangOU60 d'ion propre à retenir le chlorure d'ammonium ou le cas chl1ant lo chlorure de sodium on lequel il a, dt6 transtorm0.
    10. 1'roccd selon la revendication 1, pour la EMI19.2 préparation des homologues supérieurs de l'acide amino- EMI19.3 aoétique, caractJris0 en ce qu'on rend sensiblement neutre, EMI19.4 au moyen d'ammoniac, une dispersion aqueuse d'un acide EMI19.5 oc -chloro ou a-bromo alcanoJIque ayant au moins trois atomes de carbone puis on y ajoute le cas 0chvant en Ch<1'lftant, ce qu'il faut d* ammoniac pour maintenir le pH au voisinage de 7, après quoi on ajoute du méthanol au mélange" rcactionnel refroidi pour provoquer la cristallisation do EMI19.6 l'amino acide sàsi1. <Desc/Clms Page number 20>
    11. Procède continu Selon l'une quelconque des revendications précédentes, caractérisé en ce qu'on maintient une température d'au moins 75 dans une zone alimentée d'une façon continue en réactif et on règle le temps de séjour moyen, dans cotte zone, à la valeur requise pour ,..'que le taux de transformation de l'acide ce-halogène carboxylique atteigne sensiblement son maximum.
    12. Procédé selon la revendication 11, caractérisé en ce qu'on introduit dans l'affluent quittant la zone do réaction le complément d'ammoniac requis pour la transformation du composé Ó-halogéno carboxylique qui n'a pas encore réagi.
    13. Procédé selon la revendication 11 ou la revendication 12, caractérisé en ce qu'on soutire on continu de la zone de réaction une partie du liquide qu'elle contient on la place en condition d'échange thermique avec un fluide réfrigérant et on la renvoie dans cette zone afin d'assurer le maintien de la température à une valeur d'au moins 75 .
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