BE628159A - - Google Patents

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BE628159A
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C09DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • C09BORGANIC DYES OR CLOSELY-RELATED COMPOUNDS FOR PRODUCING DYES, e.g. PIGMENTS; MORDANTS; LAKES
    • C09B62/00Reactive dyes, i.e. dyes which form covalent bonds with the substrates or which polymerise with themselves
    • C09B62/02Reactive dyes, i.e. dyes which form covalent bonds with the substrates or which polymerise with themselves with the reactive group directly attached to a heterocyclic ring
    • C09B62/022Reactive dyes, i.e. dyes which form covalent bonds with the substrates or which polymerise with themselves with the reactive group directly attached to a heterocyclic ring the heterocyclic ring being alternatively specified
    • C09B62/026Azo dyes
    • C09B62/032Metal complex azo dyes

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description


   <Desc/Clms Page number 1> 
 



  Colorants réactifs pour laine. 



   La   présente   invention se rapporte à des nouveaux colorants azoïques et plut particulièrement à de nouveaux colorants azoïques   Métallifères   intéressants pour la coloration de matières textiles et   spécialement   de matières textiles azotées. 



     Elit     pour objet les colorants azoïques métallifères qui,   tous   tome des acides   libres,   répondent à la formule   @   
 EMI1.1 
 

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 EMI2.1 
 où 8# et Bu représentent indépendamment les radicaux de constituent$ de copulation qui se copulent en position ortho ou Y1n1o&le par rap- port' un groupe hydroxy ou amino, 2' et Zw représentent Ind6pndLm. ment -0- ou -COO.* D9 et D" représentent Indépendtomunt -0* ou -M-t N représente un  tome de chrome ou de contlt  n représente un nombre entier positif de 1 à 4, X reprisent* un troupe monoh logtSno-lj3t5  ,,"tr1n1n,...;

  Z"11,,u1no, dthdolÓnoPfr1tdd (2.. ou 4.) 11111111no, trihalo- #ijtinopyï'imia-C*  ou 4*)ylAffinoi "cy<iJHo'-dthKlo<(Mpy!'iti!t.d-(x- ou <<t") ylltln1no, !dthtiott<!nopyytd<t&''6.on*'. )'1., 4J5-dthf iog<!nopyrld 8 6- ont-1-ylbentèneaultonylamino ou 4a,-d1htaloiJnopyrLdlJ.J:..6..oue..1..y.l... ben:ènecarbonyleJl1ino, lié directement à un ,tome de carbone de* noyaux b.nzÓn1ques A' et Au ou à un atome de oarbont d'un noyau ben%ên1que ou naphtalénique prisant dans BO ou tillp où le substi. 
 EMI2.2 
 tuant halogène représente un atome de chlore ou de brome et où le* 
 EMI2.3 
 noyaux benzéniques A', A* pouvant porter des substituant# suppldmen. t1re', étant entendu que A', A", eO et ijw sont txeiupts de groupe* acide carboxylique et acide sultonique. 



  Les radicaux des constituants de copulation représente par BP et B" peuvent être les radicaux de constituants de copulation 
 EMI2.4 
 quelconques qui se copulent en position ortho ou vicinale par rapport 
 EMI2.5 
 à un groupe hydroxy ou a.r.1no, nais be et BO sont plus particulière- 
 EMI2.6 
 ment les radicaux des constituants de copulation de la série du 
 EMI2.7 
 phénol, du naphtol, de la rh6n)'lned1t1Jdnt, de la nnpht)'lfJl'.ine, de l'aoétooÓtaryl1d., de la Zt4-dihyaroxyquinol4ine  du -am1no'" pyrazolt et de la )-P7ratolont, *a particulier des -uryl-5"P1taao- 
 EMI2.8 
 lones.

   Si on le désire, les constituants de copulation peuvent con- tenir également des substituant., et des exemples de tels substi- tuants, autres que des groupes acide sulfonique et acide carbo- 
 EMI2.9 
 xyl1qu., que peuvent porter également les noyaux benzénique3 1..' et A* sont l'atome de chlore, le radical nitro, des radicaux &lkyle, comme le radical méthyle, des radtoeux alkoxy corm* le radical mëthoxy  des groupes alkylsultonyle coatae les groupes m6thylaulto- nyle, éthyloultonylep propylsulfonyle et but yl sulton11e , des groupes 

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 EMI3.1 
 acylamino comme les groupes aoétylamino, prop1ony1em1no, benzoyl- a1.no, benzenesulfonylamine, carbo%6tboxy-amino carboêthoxy&iÀ',-4t et earbolioproposcyamino* des groupes sulfamyle et sulfasyle subttU"- tuée, en particulier les groupes N-ialkyl-et N...h.ydroxyalkyl...t!1,.Ilx t1 <l':

  te comme lq...méthylBulf'amyle, N-éthYlsulf'amyle, N-propyleultainylop t,, ¯ d1J!1éthylsulta.nyle" N =1...d1éthylBulf'arayle.. N-mi5thyl¯H éthyl8ul±Hf;yle* R-0-hydroxyétiiylsulfamyle et N:N-d1(..hydroxythyl)lulramfl., ainsi que le groupe sulfoneniorpholide. 



  Quand X représente un groupe lIlon.obalogéno..l::3: ,..tr1adno.. 



  2-ylaminc, le troisième atome de carbone du cycle triatine peut por- 
 EMI3.2 
 ter un substituant, par exemple un radical alkyle, en particulier 
 EMI3.3 
 le radical méthyle, un radical aryle, en particulier le radical phé  nye, un radical alkoxy, en particulier le radical in4thoxy  un ra- dical aryloxy) en particulier le radical ph6noxy ou un radical ami- no ou tuaino substitué, tel qu'un radical méthylamino, dim4thylemîno$ étnylsm1no, di6thylamîno) -hydroxy-éthylam1no ou d1(.hydroxyâthyl) 
 EMI3.4 
 andno, étant entendu que ce substituant est exempt de groupes acide suif unique et acide carboxylique. 



  Les colorants azoïques métallifères de l'invention peuvent 
 EMI3.5 
 être obtenus en mtallisant des composés azotuues qui contiennent déjà le ou les groupes représentés par X; ou en traitent des composer azoïques métallisés qui contiennent au moins un groupe amino beyla- 
 EMI3.6 
 ble par un agent d'acylation de façon à former le groupe X.

   La présente invention a également pour objet un procédé 
 EMI3.7 
 de préparation des colorants czolques métallifère, comme défini ci- dessus, où X est un groupe 4i5-dihalogénopyrida2-6-one-l-yle  4s5- dihalogénopyridaz-6-one-1-ylbenzènesultonylemino ou 4! p-dihaloKéno-' pyrictaz-6-one-l-ylbenzèneoarbonylem1no, suivant lequel on fait réa- gir au moins 1 proportion molaire d'un sel de chrome ou da cobalt avec 2 proportions molaires d'un ou de deux composés nonoao'fqu.1 mdtmllïoables différents de formule t 
 EMI3.8 
 

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 EMI4.1 
 oh A## B#s D' et Z' ont les significations qui leur ont été données précédemment...ta vaut ol ou 2 et X' est un groupe 4t5-ûlhalogénopy  r14az-6.onl-yl., 4:

  ,-dihalclénopyr1da,.-6-one-l-ylbenzonelultonyl- aminc ou 4!5-dihalogénopyridaz-6<one-l-ylbenz&neca'bonylaaino lié directement à un atome de carbone du noyau benzénique A' ou à un atome de carbone d'un noyau   benzénique   ou   napntalénique   présent 
 EMI4.2 
 dans B', étant entendu qu'au moins un des composés inonoarotques con- tient au moins un groupe représenté par X; 
Ce procédé de l'invention peut être avantageusement exécuté en chauffant les   réactifs   dans de l'eau ou dans un mélange 
 EMI4.3 
 d'eau et d'un liquide organique miscible à l'eau comme IPèthanolp leéthylêneglycol ou le -dthoxydthanolp en ajoutant du chlorure de sodium et en filtrant le colorant qui précipite. On préfère main. tenir le mélange à un pH compris entre 5 et 7 tout au long de la réaction. 



   Des exemples de   sels   de chrome et de cobalt qui peuvent être   utilisés   sont, les halogénures de chrome ou de cobalt, comme les chlorures ou   fluorures,   les sels de chrome ou de cobalt d'acides 
 EMI4.4 
 carboxyliques altphatique8 comme les formiates et les acétates* et des mélanges de sels de chrome ou de cobalt avec des sels alca-   lins   d'acides   carboxylique:)   aliphatiques hydroxylés, par exemple de l'acide tartrique, et des complexes de chrome avec des acides   carbo-   
 EMI4.5 
 mylIqU*o aromatiques par exemple l'acide salicy- lique* 
Les composés azoïques   métallisables   de formule I peuvent 
 EMI4.6 
 être obtenus en copuisnt le sel de diatonium d'une aminé de formule:

   
 EMI4.7 
 
 EMI4.8 
 'avec un constituant de copulation de formule 1 il By - D'ily o As B)p D# et Ze ont les significations qui leur ont été données précède - 

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 EMI5.1 
 ment$ 1*  raine et le constituant de copulation contenant ensemble 0,.1 ou 2 groupes repr6..nt4. par 10; ou tî X' est un groupe 4t5.dihalo- f<SnopyyidtK'*6'-OM-l'-ylb<aïe (aultonyl ou carbon1l)mlno et 41 . vaut 1 ou 2  *ri condensant un composé tzolque métl1111aabl. de for- 
 EMI5.2 
 mule 
 EMI5.3 
 
 EMI5.4 
 qui contient un ou deux groupes amino ecylbbles avec le chlorure d'un acide 41,-dlhaloJnopyrld.:-6-ont..l-ylbtnzint-.ultou1qut 
 EMI5.5 
 ou -carboxylique. 
 EMI5.6 
 



  Des exemples des amines de formule II qui contiennent un groupe de formule ±#> sont la .-(4'..axina-' aari.xrph;nr.)..4x, d1ohloropyr1daz..6..one, les 4- t :p...t .4'("s"di,ahlarapyx i.dax.i". on'-1"-1l)benzèn,,,sulrOnYlmtno} ..2-41nophno18, les 4- '3'*' *t t("sxwdiahlarapyridez-b".ane..l-y.)bonr.bneaarbanylina ..2.. amlnophlno18, les acides 4- et 5- 13#- et 4'-(4H 5B dlchloropyi'i- âex-6' anex"-y.)bent.neaul.t'onylaraina  2-ecaino'enzaquea et les acides 4- et 5- (30- et 4'("r"-dichlaropyrider..b"..ane..I"-yl tsezzéxrecrrbonrlarina 2-cminaben: aiquee. 



  Les amines qui contiennent un radical (4s5-dichloropyri- daz-6-one*'l<-yl)ben7enesulfonylaaino ou un radical (4t5-41ohloroP1ri- daz-6-one-l-yl) bentnec&rbony18m1no peuvent être obtenu**  par txwàà- ple, en faisant réagir le 4enina-2-aitraphénaï ou l'acide 2-nitro. 



  5-aw1noben olque avec un chlorure de 4:5-dichlarapyridax-â-one..3.y1  benzenesulfonyle ou un chlorure ae 4t5-dichloropyridat-6-ont-1-yl- ben7fenecarbonyle, et en réduisant le produit obtenu pour transformer le groupe nitro en un groupe amine; ou encore, par exemple, en t',,- stat réagir l'acide 4-nltro-2-nminobentotque avec l'acide chlorosul- tonique dans la d1n1êthy18.n111ne, en réduisant le produit pour trans- former le groupe nitro en un groupe 6M!.ao, en faisant réagir avec un chlorure de ,s 5-dich.arapyridtx-6-ane .1-y.benzéne carbonyle, et fina- lement en éliminant le groupe acide su.ttam1q1." par hydrolyse.

   La 1- 

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 EMI6.1 
 peut étrt obtenue en condensant la 4-altro-3 cerboxyphényl¯hy<lrt in  avec 10&ct- de mucochlorlqu*! en traitât le produit avec de l'acide sulfurique concentra pour effectuer la cycliabtion on -(i'-.nitxo..3'-arba phsry,).4,x-diahlarapyr,dex -6-ont  puis en réduisant le produit pour transformer le groupe nitro en un groupe &aino. 
 EMI6.2 
 



  Des exemples de constituants de copulation de formule 
 EMI6.3 
 H-B-d'.H qui contiennent un groupe de formule X', sont la l.-3' <4ws5#-dichloropyridat-60-ono-lw-yl)phênyl 1 > --mthyl-5 pyraxolone, le? 1- {2' i V- et 4$-(Xw)ph4nyli â.uthy-5-PY'axclonex les 1. 



  (3'-(X")-2'-mthylphdnyl)-3-mthyl-pyrazolones les l-(X")-4-, 6- et 7-naphtola, les 2-(X")-6- et 7-naphtols, les 2- et 3-(X") -4-Kthylph<5nol j, les 4-(,Xgi.,)henola et les 3- et 4-(X")-aattassoét.. nilides, o4 X# est un groupe 4<5-dichloycpyridaz-6"one-l-ylbenzene'- rultany,aa3no ou un groupe 4x .d,3,oropyzidsxwâ.ona-yJ,benxénecer bonylamino. 
 EMI6.4 
 



  Les constituants de copulation qui contiennent le groupe 
 EMI6.5 
 IR peuvent être obtenus, par exemple, en faisant ruaflr des amino- phénols, des aalnopyriizolones, des arainoncotoacétanllldes et des =1- nonaphtols avec un chlorure de 4t$-dichloropyridaz-6-one-l-ylben*èae -$ulfonyle ou -carbonyle. i.a L 3'-(4"s"..i.chloropyridax-.6x.one- l'-yï)-ph,3ny.",%-3-mtiyl.

   -pYxaxoaza peut être obtenue en transfor- mant la .-('-amincphnyl)-4-d.ahioxApyr.dazb-on en hydrazine correspondante et en faisant réagir avec de puîn en cyolisant,s Les composée monnerotques métalliaables de formule III qui contiennent un groupe aDÀino acyluble dttntt le radical du cotioti- 
 EMI6.6 
 tuant de copulation peuvent être obtenus, par exemple, en copulant 
 EMI6.7 
 le soi de diazonîum d'une  usine de toràwïe IZ 07H avec 
 EMI6.8 
 un const1 tu kIlt de copulation qui  ## copule en position ortho ou vicinale par rapport à un groupe hydroxy ou tjnino, qui M contient 

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 EMI7.1 
 pas de groupes acide carboxylique ou acide sulfonique et qui con- 
 EMI7.2 
 tient un groupe amino acylable lié à un atome de carbone d'un noyau bensséttlque ou naphtalénique présent dans le constituant de eo  
 EMI7.3 
 pulation. 



  A titre d'exemples des aminés qui peuvent être utilises à cet effet, on peut citer, les aminés reprises dans la liste 
 EMI7.4 
 e ci-dessous ainsi que s LI e&m -4kg, l'acide anthranilique, les acides 4-, 5- et 6.-Ghl,ora. 2-aminobenx.o'M ques, le 2-amlnophénol, le -uthy.-2-m.nophnoâ., les 4-, 5- et 6- ohloro-2-nm1nophénols, les 2-aminophénol*4- et 5-au.anamidea la 2- amino-phânol-4M8ulfone.N-méthylamide, la 2-wninoph&nol-4Rsultone- N-dthylamide la 2-aininophénol-4-sultoiie-N-p-hydroedthylamîdee la 2-aminophénol-4-sulfone-N-anilide, le 2-aminophënol-4-'sulfone-N- benzènesultona!nide., la ;a-aminophénol-4..sultone-N-a.cêtylam1de, la 2-tcainophénol-4-su.one.

   NsN.diu4thy:Lamide, la 2-aaminophénol-4- sultone-N%N-diéthylemidej, la 2-zn.noph$no1-4-sulfone-N:N-dï( hydroxyéthyl)amide, la -chloro..2. ni.naphnol-6..sulanamide, le 4t6- di(mèthyloultonyl)-2-aminophénolp la b chlaro-2-jm.naphno.-4  su7.tonamide, la 5-ehloro-2-aminophénol-4-oultonLuaidop le 6-chloro- .-mthyl,sulonyl-2-am3nophénol le 4-mE3 thyl sultonyl-2 -al11ino-phénol, le 4-éthylsu1tonyl-2-aro1noPhnol, le 4-propylsultonyl-2-aminophênolp le 4-ch,l.oro-2-arrd,nophnol-5-sulfanaui.dEa et le 2-aminophényl-4-sulfoa 
 EMI7.5 
 morpholide. 



  Des exemples des constituants de copulation qui peuvent être utilisés à cette fin sont , par exemple ! 
 EMI7.6 
 friste B. 



  Les phénols qui se copulent en ortho nomme les 2- et 3-amina-4-md- thylphénols; les actoaaêtyxylamic3es comme les 3'- et 4'-aminoacéto- acètanilides; les pyrazolones comme les 1-(2'-, 3'- et 4*-aminophé- nyl)-3-méthyl-5-pyrazolones et la 1-(5'-amino-2'-méthylphênyl)-3- métnyl-5-pyrazolonej les aminonaphtols comme le l-aTiino-7-naphtolt le l-amino-6-naphtol, le 2-amino-6-naphtol, le 2-anino-7naphta.; et 

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 EMI8.1 
 les ataines aromatiques coitau la m-phênylèned11ne. 



  Les composas monoazoiques métalltsables dw tonnai* Iltp qui contiennent un groupe amino   acylable     lié   à un atome de carbone 
 EMI8.2 
 du noyau benzénique A', peuvent être obtenus, par exemple, en copulant le sel de diazonium d'une amine de formule 
 EMI8.3 
 
 EMI8.4 
 qui contient un groupe nitro ou un groupe acétylam1no lie à un atome de carbone de A', avec un constituant de copulation qui et 00.

   pule en position ortho ou vicinale par rapport à un groupe hydroxy ou amino et qui ne contient pas de groupes acide   sulfonique   ou acide 
 EMI8.5 
 carboxylique, puis en soumettant le comproé monoazoîque obtenu à une hydrolyse   ou à   une réduction pour transformer le groupe acyla- 
 EMI8.6 
 mino ou le groupe nitro en un groupe amino* 
Des exemples d'aminés qui peuvent être utilisées à cette fin   sont :   
 EMI8.7 
 Llse C  les acides 4.- 5- et 6-nitroanthrani11quesl les acides 4- et 5-ac  tylaminoanthraniliquesp les 4-, 5- et 6-nitro-2-aminophénols, le 4s6-dinitro-2-aminophénol, le /+-chlora. 5-n3.txo.--aminoph6na., . le b-ni.trv ..minophéno.-.4--N:N-d.méthy7.au.:Ponaiaide, la 6-nitro-2. aminophénol-4-Msthylsulfone, t le 6-nltro¯2-aminophénol-4-sulfonand- de. 



   A titre d'exemples de constituants de copulation qui peu- vent être utilisés à cet effet, oh peut citer, les constituants de copulation de la liste B, ainsi que ' Liste D. 
 EMI8.8 
 l'acétoacétanilide, .'aotoacet Q-ch7,oxoanilide et l'acétoacet-4- méthoxyanilide; des phénols se copulant en ortho, comme le -oré801- et le 5s6:7tg-tétrahydro-2-naphtol; des pyrazolones, comme les 1- phényl-3-méthyl-5-pyrazolones, les 1-(2'-, 3- et 4eméthylph6nyl). 

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 EMI9.1 
 
 EMI9.2 
 



  '.#dthyl-'-pyrazolonea, les 1(1-, 3'- et 4'-ohloropfa.<Snyl)-3  .4th11-,-pyrazolonee, la 1-()'.sulramYlph6J1)-3-m6thl1.'- pyrazolone, la l-(4'-*ulfamylnapht i'¯yl)-3-Méthyl 5¯py? *olone t% la lt3-1mthl1-'-pyr.tolone, et d'autres constituants de copule- tion hdMrocyol1quos coMe la 2:4..c11n.YÛl'Ox;yqu1nolln. et l'acldt barbiturique* des ntlphtol. et des acylauinonephtols COlUll1e le '* naphtol), le 5-ohloro¯l naphtol, le 1..r:.cJtyl&,nlno-4-/'laphto.L, le 1-aoét;ylwno"'...naphtol, le l-proplonylaaino-7-nephtol, le 1-acé- tjla1no-6..n&phol, le 5:8-dtchloro-l-naphtol, le 2-4cétyl-no- 6-naphtol, le 2-f;1ctStyla.."11no..7.naphtol, le 1-bonzênesulphényl-atftîno- 7-naphtol* les 1-carbo4thoxy- et 1-oarbouôthoxy-sln1no..7-n&phtolsj et les aryleunines coame la 2..nphtylAmine, le 2..nphtl1bm1n...6.. aulfonadde et le 1.na²ht11an.-4-,ulronam1de. 



  Dans le cas ou dans le proc,:d de la présente invention, on utilise un tallango de COtl1pOS I ...onofzoîques 111êt111J8blel dont l'un ne contient pas de groupe X', ce dernier peut être obtenu en copulant les sels de dtazonlum des aminés reprises dans les listes A et C et-dessus avec les constituants de copulation des types re- pris dans la liste V ci-dessus. 
 EMI9.3 
 



  La présente invention a pour objet un procédé de prépara. 
 EMI9.4 
 tion des colorants atotques jétclliferes, comme défini précédemment  dans lesquels X est un groupe onohalogéno-l:3:5-trlazln.-2-yllno, dihalog4nopyrimid'-(2-'ou 4")yl&.tino trlhalogÂnopyrlmid-(2- ou 4-) 11atno, 5-cyuno-dlhhlogúnopyr1mlct-(2-ou 4-)11lno, 4ï5 dihalo  iénopyrldas5 6 one-l-ylbenzènesulf onylaaino ou 415-dlhalolônopyrldal- 6-ono .I.ylbenzéneofirboxylaminop suivant lequel on traite un composé asoïque métallifère de formule , 
 EMI9.5 
 

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 EMI10.1 
 ob Aît Au boxe B", D', dos Bzz Z", Hv et z ont les signification$ qui leur ont etc dunnéea précédemment, X est un groupe aoiino aoylable li directement à un atome de carbone des noyaux benzéniques As' et A" ou à un atome de carbone d'un noyau benzénique ou nsphtaléniqut présent dans de ou B",

   par au moins 1 proportion molaire par groupe amine aeylable d'un. d,helrg6na-s:5trie.ne d'une 2t4t6 trlhRlo* g4uopyr1mldine, d'une ss:6-ttrablagdnop,r.rdi,ne, d'une 2t4t6. trihexcgna.-5-cynopYrimidine, d'un chlorure de s 5-d.halagântpyri- dnc-6-ane .-y.Yenbneuï,fatiy.e ou d'un chlorure de 4:5-dlhHlogénopy- r1daz-6-one-l-ylbenôn'cRrbonyle. 
 EMI10.2 
 



  Ce procédé peut être avantageusement exécuté en agitant les réactifs dans de l'eau ou dans un mélange d'eau et d'un liquide or- 
 EMI10.3 
 ganique solubl'St dans l'eau comme l'acétone, le dioxane ou le P. thaxrthnal de préférence à une température comprise entre 0 et 0C;, en ajoutant un agent accepteur d'ao1d., comme le carbonate de 
 EMI10.4 
 sodium ou l'acétate de sodium, pour neutraliser l'acide formé en couru de la réaction, et en isolant par des procédés classiques le colorant obtenu. 
 EMI10.5 
 



  A titre d'exemples de pyrimidines qui peuvent être ute- 
 EMI10.6 
 lisée* dans le procédé de la présente invention, on peut citer 
 EMI10.7 
 la 2srsb.trich.aroprritd.ne,, la :4s6.-tribrorcpyriid.i:y la 2c4=',6 tétrachloropyrimidine, la s4s5sb-ttrabronopyr.xaidin,e et la 2s4t6. txt aï.l.ara,-aYtapyri,d3,re. 



  Des exemple des acides 4t5*dlhalogén4pjrrlda2*6 on  l* 11b.ncn..ultonlqu..t des acides s : diha.onapytd6.ane ,* 71beno!qu.. dont les chlorure* conviennent* les 4t?-'di6hloro-'l"(3'''* et carboxyphnyl)-P1r1da.6-onel, les s-dich.ara-1 (3'  et 4'- sultophényl)pyridat-6-ontop la 4:5-dlbromo-l-(4'-8Ulfophértrl)-pyrl. daz-6-one et la s .dbroa..,  ' -aarbaxyphnyx pyl.dax-6 anc. 
 EMI10.8 
 



  Ces chlorures d'acides peuvent être obtenus, par exemple 
 EMI10.9 
 en chauffent une phénylbydrazlnt 11 contient un groupe acide Julto- nique ou acide carboxylique avec do 1'acide mucochlorique ou muacobro* miquef dans un acide minéral aqueux, et eu traitant le produit obtenu 

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 par un agent d'halogénation, comme l'oxychlorure de phosphore, le 
 EMI11.1 
 pentachlorure dt phosphore ou 1 chlorure de thionyle. 



  Des exemples des d,ha,agdno-,s3sâ-triaxJ.ries qui peuvent être utilisées dans le procédé de l'invention sont la 2:4-d1ohlor. thoxy.ls3striaxine) la 2t4 dibro io-6 ittdthoxy-lt3î5-trlnainç, la 2C4-diohloro-6-phénoxy-lt3:,-tr1azine, la srd,ahl,ora.6-dim't,l  amino-lt3s5-triatine, la 2s4diahlara-mthylls3z5triasine, la 2jA-dtchloro-6-phényl*lî3j5-trlai8ine, la 2<4-dichloro-l!3t5''tria- 21ne et la 2t4-dichloro-6-diéthylamtno-li3j9-triazine. 



  Les colorants azoïques métallifères, comme défini précé- 
 EMI11.2 
 demment, dans lesquels X est un groupe manoh.alagno-ls3sa-triaxi.ne  2.y18.mi.na peuvent être également obtenus en faisant réagir un composé azoïque métallifère de formule IV avec au moins 1 proportion molaire de chlorure de cyanuryle ou de bromure de cyanuryle par groupe amino acylable du composé et en   remplaçant   ensuite un des deux atomes d'halogène présents dans chacun des cycles triazine par le groupe approprié.

   Ainsi, un groupe amino ou amino substitué peut être introduit par réaction ultérieure avec de l'ammoniac ou avec une amine   primaire   ou secondaire comme la   méthylamine,     l'éthylamine,   
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 la diméthylaminep la diéthylamine, la -hydroxyéthylamine et la NIN. di (-hydroxyét11Yl) -amine, tandis qu'un groupe a7.kaxy ou aryloxy peut être introduit par réaction avec un alcool, connue le Il1êthanol, ou avec un composé aromatique hydroxylé comme le phénol. 



   Les composés azoïques métallifères de formule IV peuvent être obtenus eux-mêmes en traitant par un agent cèdent du chrome      ou du cobalt, un ou deux composés azoïques   métallisables   différents;      de formule   @        
 EMI11.4 
 

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 où A', B', D', Z', m et X2 ont les   significations   qui leur ont été   donnée,     précédemment    au moins un de ces composés contenant au moins un groupe amino acylable X2. 



   La présente invention a également pour objet un autre pro- cédé de préparation des colorants azoïques   métallifères*     comme     défi    ni précédemment, dans   lesquels     M   est un atome de   chrome*   suivant   le*.   quel on fait réagir un   composa   azoïque   métallisable   de   formule     @   
 EMI12.1 
 où A', B', D' et Z' ont les siguifications qui leur ont été données précédemment, avec un complexe 1:1 de chrome d'un composé azoïque métallisable identique ou différent répondant à cette formule, les deux composés azolques métallisables contenant au total 1 à 4 grou- pes représentée par X. 



   Cet autre procédé de l'invention peut être exécuté avan- tageusement en agitant les réactifs dans de l'eau ou dans un mélan- ge d'eau et d'un liquide organique miscible à l'eau, de préférence à un pH compris entre 7 et 8 et à une température comprise entre 20 et   100 C,   puis en isolant, par des procédés classiques, le colorant- obtenu, 
Les complexes 1:1 de chrome des composés azoïques métal. lisables de'la formule ci-dessus peuvent être obtenus, en   générale   en chauffant un mélange équimoléculaire de ce composé et d'un sel de chrome en présence d'un acide.

   Toutefois, lorsque le complexe requis contient un groupe   triazinylamino   ou pyrimidyamino de   formu-   le X, on préfère en général former d'abord le complexe 1:1 de   chro-   me du composé aminé correspondant,   c'est-à-dire   un complexe 1:1 de chrome   d'un   composé de formule V, par ce procédé, puis acyler le complexe obtenu à l'aide d'une 1;3:5-triazine ou d'une pyrimidine contenant au moins deux atomes d'halogène mais exempte de groupes acide sulfonique et acide carboxylique* 

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 Un  alhene pr4tdrdo <S M çnlnrbnta Agotqums w4UHt  fkrai de l'invention comprend les colorants azoïques mtihl11tr.. qui sont de$ complexes lt2 àa chrome ou lt2 de cobalt dom composta ;

  . mon06otque. de formule. 
 EMI13.2 
 
 EMI13.3 
 ou All  B', D', Z', et X ont les significations qui leur ont été don- ados a précédemment. 



  Une deuxième classe prét4rée des colorants atolques né. tallitérts de l'invention comprend les colorants azoïques 6tallt- fères cvi sont les complexes ls2 de chrome ou 1:4 de cobalt des com- ponds lAonotl&otqUt. de formula 
 EMI13.4 
 
 EMI13.5 
 ou Apo z, et A ont ion significations qui sieur ont ete uonne.1 pre- t'edemment. 



  Une trololéme classe préférée des colorante etotques Métallifères de 1* invention comprend les colorants azoïques métallî- fèret dans lesquels X est un groupe 4-rifîthoxy-6-chloro-lt3j5 tri*- ]t!tnw''2"y.)LoMino. 



  Le, colorants #zotques mètallitbren de la présente inven- tion sont   Intéressants   pour la coloration des   matières   textiles   cellulosique ,   par   exemple,   des matières textiles qui comprennent du coton naturel ou   régénéré.   Pour la coloration de ces matières textiles, les nouveaux colorants sont appliqués par un procédé de teinture ou d'impression, de   préférence   conjointement à un traitement par un agent accepteur d'acide, par exemple l'hydroxyde de sodium, le carbonate de sodium, ou le bicarbonate de   souium,   qui peut être applique sur la matière textile cellulosique   vant,   pendant ou 

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 aprba l'"prUoltt1on dom coloralitol Ai,l)

  ltqu4o de cette Mtefe  HP les matibres textileu cellulosiques, les nouveaux colorants agotques 
 EMI14.2 
 métallifères réagissent avec If cellulose et dorment des nuances 
 EMI14.3 
 tertiaire coant des bruns et des gris  d'une excelltnte solidité 
 EMI14.4 
 à la lumière et au lavage, 
 EMI14.5 
 Les colorants tt101qu..

   JI'It1tttllitr.. présentent un inté- rèt particulier pour la coloration de  matières textile. anot4e## par exemple des matières textiles contenant dett1'e8 de protéines 
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 naturelles ou régénérées, comme la laine, la sole, le cuir et les matières textiles contenant des fibres synthétiques azotées, comme 
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 des fibres de polyh6xaméh11èn. adipam1d, de polycaprolaotame, de polyurÓtkane et/ou de polyacrylonitrilet Pour la coloration de ces fibres  les colorant. peuvent être appliquée en bhin de teinture noutrej xci4# ou J.t!CM!B nt .1oltn. ow r6rutP"o.. une twniperbtu- te "o\1lJft'1 lUI entre '10 et 10'Ot Un tehttufW) Illiut $trio nnnautii I un pli OCHllShnt, eu prt1quw;

  nnt odnathnt, ou biatip en pptioulief dans le cas de la laine, le pH du bain ne teinture peut être ciodi- fié pendant la teinture par addition *Oacidesp de sels acides, sels 1 réaction alcaline ou d'alcalis .   Par exempt la teinture peut être cosuiencée Alun pH d'environ 3,5 à 5 > qui poutêtrepumpond(mt la teinture z z7 ou 7,5 ou davantage, si on le désirs  L4 
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 bain de teinture peut également contenir des substances habituelle* 
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 ment utilisées pour la teinture des matières textiles azot6ent De% exemples de ces substances sont lesodtate d'a.:

  0t0niua la sulfate de 
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 sodium le tartrate d'éthyle, les agents dispersant. non ioniques 
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 comme les produits de condensation de l'oxyde dOétlWlène avec des aminés, des alcools gras ou des phénols, les agents tensio-actifs cationiques comme les sels d'aon1 quaternaires tels que le bro- mure de cÓtyltrlm6thylanunonlulUiet le bromure de c6tylpyridln1um, les agents tensio-actitn anionique3 comme le sel disodique de l'acide diiiaphtylméthane d1sulton!1ue, 1$oléylsultete de sodium, le lauryleultate de sodium, 1-lisoprop>,"4 naphtalène sulfonate de so- dium et le sol de sodium de l'ester dioctylique de l'acide sulto- 

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 succinique, et des liquides organiques comme le n-butanol et l'alcool benzylique. 



   Certains des colorants azolques métallifères de la pré- sente invention ont une solubilité faible ou nulle dans l'eau et ils sont utilisas sous la forme d'une dispersion aqueuse qui peut être obtenue en broyant le colorant avec de l'eau en présence d'un agent dispersant tel que le sel   disodique   de l'acide méthylène dinaphtalène sulfonique. 



   Les colorants azoïques métallifères de la présente in-   vention   ont une affinité excellente pour les matières tex- tiles azotées, particulièrement pour les matières textiles de laine, et les nuances obtenues ont une excellente solidité   à   la lumière et au   mouillé,   par exemple au lavage et en particulier au   toulonnage,   au potting et à la surteinture acide.Cette excellente solidité au mouillé des nuances est due, croit-on, en partie à une réaction chimique entre les groupes réactifs présents dans les colorants et les matières textiles de sorte que les colorants sont liés aux matières textiles par des liaisons chimiques. 



   Les colorants azoïques métallifères de la présente inven- tion sont supérieurs aux colorants azoïques correspondants qui ne diffèrent que par la présence de groupes acide sulfonique, parce   qu*   ils donnent des teintures plus uniformes sur la laine. 



   L'invention est illustrée, sans être limitée, par les exem.. ples suivants dans lesquels les parties et les pourcentages sont en poids. 



  EXEMPLE 1. - 
On ajoute une solution aqueuse a 10% de carbonate de so-   dium à   une dispersion agitée de 3,75 parties de 1-(4'-amino-3'- carboxyphényl)-4:5-dicyloropyridaz-6-one dans 100 parties   d'eau   à une température comprise entre 0 et 5 C, jusqu'à formation d'une solution assez alcaline au papier au Jaune Brillant.   On   ajoute à cette solution 0,88 partie de nitrite de sodium et le mélange obtenu est versé dans un mélange agité   de ?   parties   décide   chlorphdrique 

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 aqueux (densité   1,18)   et de 50 parties de glace.

   Le mélange est agi- té entre 0 et 5 C pendant 30 minute neutralisé au rouge Congo par addition de bicarbonate de sodium et ajouté en 15 minutes à une se-* 
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 lution agitée de 3p47iiparties de 3... (J 1 "8ultamYl1Jhnyl) "'-mf.t thyl.' lit   pyrazolone   dans 100 parties d'eau contenant 0,32 partie   d'hydroxy*-   de de sodium et 3 parties de carbonate de sodium.

   Le mélange est agité entre 0 et 5 C pendant 2 heures, puis filtre et le tourteau de filtration est lavé à élimination d'alcali avec une solution aqueuse à 5% de chlorure de sodium* 
Le tourteau de filtration humide est dispersé dans 
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 un mélange de 100 parties de .-éthoxyéthanol et 100 parties d'eau contenant 2,02 parties d'acétate de chrome et le mélange est porté au reflux pendant 7,5 heures, puis le pH est porté à 6,7 par addi- tion d'une solution aqueuse à 10% de carbonate de sodium et agité au refluxpendant 6 heures supplémentaires. Le mélange est filtre à chaud et le filtrat obtenu est versé dans 300 parties d'une solu- tion aqueuse saturée en chlorure de sodium.

   Le colorant qui préci-      pite est filtré, le tourteau de filtration est mis en suspension dans 100 parties d'une solution aqueuse à 5% de chlorure de sodium, refiltré et séché. 



   L'analyse du colorant montre qu'il contient 3,6 atomes de chlore lié organiquement par molécule. 



   Le colorant donne des nuances jaune rougeâtre sur laine, d'une excellente solidité au mouillé et à la lumière. 
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  La 1 (k'.am.na  '-carboxphny.).!+:5wd,ahlorapyr,daswb.   one, utilisée dans l'exeple ci-dessus, est obtenue comme suit t   
Une solution de 36 parties d'acétate de sodium et de 100 
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 parties de '-amino-2-nltrobenzoate de sodium dans 350 parties d'eau      est ajoutée en 45 minutes   à   un mélange de 160 parties d'une solution aqueuse concentrée d'acide chlorhydrique et de 160 parties   d'eau à   0 C et le mélange obtenu est agité pendant 30 minutes. Le mélange est . ensuite ajouté, en 1   heure, &   une solution de 300 parties   de   chlorure 

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 stanneaux dans 450 parties d'une solution aqueuse concentrée 
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 d'acide chlorhydrique à 2*C et le mélange est ensuite agité pendant une heure encore entre 0 et 5*C.

   On ajoute 80 par- ties d'acide   tuuoochlorique   et le allonge obtenu est agité pen- dant 16 heures à 20 C. Le solide qui précipite est filtre lavé à l'eau et   séché.   



   Un mélange de 100 parties du solide obtenu et de 1000 
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 parties d'acide sulfurique est agitée pendant 16 heure  à 20*cl et le mélange tant versé dans 2000 parties de glace et 4000 partie* d'eau! la .-..'-nitra..'-carboxyph:ny.)-.s5-dichLarapyridaxona est filtrée, lavée à l'eau et séchée. 



  On ajoute 75 parties de J-(l'-nitra-,'-aerbvxyph6ny)-.:5- dichloropyridazont en 30 minutes à un ndianga de 720 parties d'tha- nol, de 720 parties d'eau, de 200 Parties de limaille de fer et de 15 parties d'acide acétique à 75-77 C et on agite le mélange   pen-   
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 dant 24 heures au reflux. 'thr.no est chassé par distillation, et on ajoute du carbonate de sodium jusque ce que les   eaux-mère.     soient   alcalines au Jaune Brillant. Le mélange est filtré, le résidu est lavé avec 1000 parties d'eau   bouillant*    et les filtrats   rounds   sont rendus acides au rouge Congo par addition d'une solution aqueuse 
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 d'acide chlorhydrique.

   La 1.i4'-am,no-3'-oarlaxyFh:rrl)-s5-diahtr ropyridaz-6-one qui précipite est filtrée, lavée à l'eau puis à l'éthanol et   séche.   



    EXEMPLE 2.- #######     On   dissout 2,75 parties du complexe 1:2 de chrome de la 1- 
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 (3'-aN1no-ph4nyl 3-thy 1-4- 5' -su li"ayl-2' ..hydraxyphnylazo ) -5-py ra- zolone dans un mélange de 55 parties de dioxane et 50 parties d'eau, la solution est refroidie à 30 C, et le pH est porté à 7 par addi- tion, d'une solution aqueuse à 10% de carbonate de   sodium.   Une 
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 solution de 1,2 partie de 2-m;thoxy-4:6-dichloro-ls3:5-triaxine dans 15 parties d'acétone est ajoutée en 45 minutes en agitent, la tem- 
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 pérature étant maintenue entre 30 et 35''C et le pH à 6-7 par addi- tion d'unesolution aqueuse à 10% de carbonate de sodium, suivant 

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 les nécessités.

   A la   fin   de   l'Addition*   le mélange est agité entre   40   et 43 C pendant 20 minutes supplémentaires pour achever la   réac-   
 EMI18.1 
 tion et le pH est finalement réglé à 6p9. Le mélange est filtre et le filtrat obtenu est versé dans 300 parties d'une solution aqueuse saturée enolùorure de eodiust. Le colorant qui précipite est filtre et séché. L'analyse du colorant montre qu'il contient 1,94 atome de chlore lié organiquement par molécule. 



   Le colorant donne des nuances orang  sur   laine, d'une excellente solidité à la lumière et au mouillé. 



    EXEMPLE   3. 
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  On dissout 2,55 parties du complexe lt2 chrome du 1-(3'" amino-5'-sulfamy;t-2'-hydroxyphénylazo)-2-naphtol dans un mô.n,te de 155 parties de dioxane et de 150 parties   d'eau.   Le   pH   de la solution est porté à 7 et une solution de 1,2 partie de   2-méthoxy.   
 EMI18.3 
 4;6-d1chloro-l:,:,-triaz1ne dans 15 parties d'acétone est ajoutée en 20 minutes à une   température   comprise entre   35   et 40 C, le pH étant maintenu entre 6,5 et   7   par addition d'une solution   -aqueuse   
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 â 10;. de carbonate de sodium, suivant les nôces81tÓa. Le Mélange estagité à cette température pendant15 minutessupplémentaire*   pour,   achever la réaction et le pH est finalement   réglé à   6,9.

   Le   mulange   de   réaction   est filtre et le filtrat obtenu est versé dans 600 par. ties d'une solution   aqueuse   saturée en chlorure de sodium. Le colo- rant qui précipite est filtre, le tourteau de filtration est lavé avec une solution aqueuse   à   5% de chlorure de sodium et   séché*   L'ana- lyse du colorant montre qu'il contient   1,94   atome de chlore lié or-   ganiquement   par molécule. 



   Le colorant donne des nuances violettes sur laine, d'une excellente solidité à la lumière et au mouille. 
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 i!;#AP LE 4... 



  Une solution de 2,80 parties du complexe lt2 de chrome de la l(4'ami.naph ny1)-3-mthyx4-5'-sulxanedimthyl.s.m"târ-'  hydroxyphcnylazo)-5-pyrazolone dartô un mélange de 50 parties de 0-éthoxyéthanol et de 50 parties dfcau est chauffée à 40*C et le 

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 pH de la solution est porté à 7 par l'addition d'une solution aqueuse à   10   de carbonate de sodium. Une solution de 1,16 partie 
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 de 2t4s6-trichloropyrimidine dans 25 parties d'acétone est ensuite ajoutée., en 15 minutes, en agitant et la température du mélange eut maintenue entre 35 et 40 C et le pH entre 6 et 7 par addition d'une solution aqueuse à 10% de carbonate de sodium.

   Le mélange est ensuite agité pendant 18 heures entre 35 et 40 C et le pH est finalement ajusté à   7,0.   Le mélange est filtre et le filtrat obtenu est versé dans 300 parties d'une solution aqueuse saturée en chlorure de sodium.   e   colorant qui précipite est filtré, lavé avec une solution aqueuse à 2,5% de chlorure de sodium et séché. 



  L'analyse du colorant montre qu'il contient   4,05   atomes de chlore lié organiquement par molécule. 



   Sur laine, le colorant donne des nuances orangées d'une excellente solidité à la lumière et au mouillé. 



  EXEMPLE 5.- 
Une solution de 2,65 parties du complexe 1:2 de chrome 
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 du gam.no-.w(5'n3tro.2'-hydrophny,ao -naphtol dans un mélange de 50 parties de   -éthoxyéthanol   et de 50 parties d'eau est re- froidie à 0 C et le pH de la solution est porté à 7 par addition d'une solution aqueuse à   10   de carbonate de sodium. Une solution 
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 de 1,36 partie de 2s4s6 tr,ch.ara .s3s txiaaine dans 25 parties d'acétone est ajoutée en 30 minutes, le   pH   du mélange étant maintenu entre 6 et 7 par addition d'une solution aqueuse à 10% de carbonate de sodium.

   Le mélange est agité pendant   1   heure supplémentaire entre 0 et 5 C, puis on ajoute   2,0. parties   d'une solution aqueuse 
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 concentrée d'hydroxyde d'aranon.uv et le mélange est agité entre 35 et 40 C pendant 1,5heure,   e   mélange est ensuite refroidi à 
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 150C. versé dans 300 parties d'une solution aqueuse saturée en chlo- rure de sodium, et le colorant qui précipite est filtré, lavé   avecune   solution aqueuse à 2,5% de chlorure de sodium et séché. L'ana- lyse du colorant montre qu'il contient   1,88   atome de chlore lié organiquement par molécule. 

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   Sur laine, le colorant donne des nuances olive d'une excel- lente solidité à la lumière et au mouillé. 



  EXEMPLE 6. - 
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 Une solution de 2r 56 parties de l-(4'-chlorosulfonjclphényl) 4:5-dibromo-6-pyridazone dans 25 parties de   tétrahydrofurane   est ajoutée, en 20 minutes, à une solution de 2,95 parties du complexe 
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 1:2 de chrome de la 1-(3' -acairophényl j .-3-mé thyl-- ( 5".-ahlara-k"   sulfamyl-2"-hydroxyphénylazo)-5-pyrazolone   dans un mélange de 50 parties de   -éthoxyéthanol   et de 50 parties d'eau à 20 C, et le mélange obtenu est agité pendant 18 heures à 20 C, le pH étant main- tenu à 7 par addition d'une solution aqueuse à   10>   de carbonate de sodium. Le mélange est ensuite filtré, et le filtrat obtenu est ver- sé dans 300 parties d'une solution saturée en chlorure de sodium. 



  Le mélange est ensuite filtré, lavé avec une solution aqueuse à 2,5% de chlorure de sodium et séché. L'analyse du colorant montre qu'il contient 6,1 atome d'halogène lié organiquement par molécule. 



   Sur de la laine, le colorant donne des nuances rouges d'une excellente solidité à la lumière et au mouillé. 
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  EXEMPEB 'i..- One solution de 2p59 parties du complexe 1:2 de chrome de la 1- (3 ' -aminophényl) -3-méthyl-4- (A* -suif amyl-2-hydroxyphénylazo) - 5-pyrazolone dans un mélange de 50 parties de p-éthoxyéthanol et de 50 parties d'eau est agitée à 35*C et additionnée d'une solution de 1,01 partie de 2..phnaxy. l;b..dichlara-1t3:5-trl,az,ne dans 25 parties d'acétone, en 30 minutes. Le mélange obtenu est agité pendant 1 heure à 35-40 C, le pH étant maintenu à 7 par addition d'une solution aqueuse à 10% de carbonate de sodium. Le mélange est ensuite filtré, le filtrat obtenu est versé dans 200 parties d'eau et le colorant qui précipite est filtré, lavé à l'eau et séché. L'analyse du colorant montre qu'il contient 4,1 atomes de Chlore lié organiquement par molécule. 



   Sur de la laine, le colorant donne des nuances orangées d'une excellente solidité à la lumière et au mouillé. 

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 ffXEMFLE a,  On ajoute 6p 1 parties d'une solution aqueuse 2N de nitri-- te de sodium en 15 Minuter à une xolution de 3,1 parties de 2"&in&" yhènyl-4.4thyloultont dans un mélange de 100 parties d'eau et tir # parties d'une solution aqueuse concentra d'acide chlorhydrique h 0'-5'C et le mélange obtenu est versé, en 10 minute., dans un méleiite de 4#42 parties de l'*'3''.(4''<$''-dichlopo<'py?id&s-6"-one-l''*yl) ph6nylJ",'-tJ14thyl..,...pyrazOlone, do 008 partie d'ityciroxyde de sodium de 4 parties de carbonate do sodium, de 100 parties d'ItoU et de 100 parties d'acétone, à 0-5*Co Le mélange est agité pendant 1,25 heure à la même température et le composé azoïque qui précipite est filtre,

   lavé à l'eau et séché. 
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  Un mélange de ce composé azoïque, de 2,7 parties d'acéta- te de chrome, de 100 parties d'eau et de 100 parties de {J- 5thoxy- éthanol   est   agité eu reflux pendant 4 heures. Le mélange est ensui- te filtrée le filtrat est versé dans 200 parties d'une solution aqueu- se saturée en chlorure de sodium et le colorant qui précipite est 
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 filtr6# lavé avec une solution aqueuse à l de chlorure de sodium et sachet 
L'analyse du colorant montre qu'il contient 3,87 atomes de chlore lié organiquement par molécule. 



   Sur de la laine, le colorant donne des nuances orangé rou- geâtre d'une excellente solidité à la   lumière   et au mouille. 
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  La l-/f"3'-(4"J5n¯dlchloropyridaz-6n-one-l!t-yl)-phényl<iy 3  '  éthyl-5-pyr8zolonu utilisée dans cet exemple est obtenue comme suit On dissout 48 parties de 1-(3J-aminophényl)-4t5-dichloropy- ridej5-6¯one (qui peut être obtenue comme décrit dans l'exemple 1 du brevet anglab n# 881616) d6ns 500 parties d'eau contenant 120 par- fies d'une solution aqueuse concentrée d'acide chlorhydrique, la so-   lution   est refroidie   à   0 C, et additionnée en 30 minutes d'une solu- tion de 15 parties de nitrite de sodium dans 50 parties d'eau.

   La solution obtenue qui contient le sel de diazonium est versée dans une 

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 solution de   120   parties de chlorure   stanneux   dans 240 parties d'une 
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 solution aqueuse concentrée d'eoido chlorhydrique à O'C, le mélange est agité pendant 2 heures, et le solide qui précipite est ensuite filtré,   lavé*   avec 500 parties   d'un.   solution saturé. en chlorure de sodium puis avec 250   parties   d'une solution à 10% d'acide chlor-   hydrique,   et séché. 



   Un mélange du solide obtenu est de 250 partie   d'eau   est   neutralisa   au rouge Congo par addition d'hydroxyde de sodium, 
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 te mélange e ensuite chauffa à 35*C et additionné d'une solution aqueuse d'acétoaoétamide (obtenue en faisant réagir 8,7 parties de dicétène en milieu aqueux avec de   l'ammoniaque),   et le mélange 
 EMI22.3 
 est agité* à 5000 pendant 1 heure au cours de laquelle on ajoute encore 300 parties d'eau. Le mélange est ensuite rendu acide au rouge Congo par addition d'une solution aqueuse concentrée   d'acide   Chlorhydrique, et le solide qui précipite est filtré, lavé à l'eau et séché. La   pyrazolone,   après cristallisation dans   l'éthanol   
 EMI22.4 
 fond à 1b ,6C. 



  3CcPL .9.'- On mélange de 3,95 parties du complexe 1:1 de chrome du .-i5'-nitro.z'-hyàrcrph,sny,ao)-2-naphtal, de 2,2 parties de , (3' .aminophényl)-3.méthyl-4-((' -chloro-4'-rulrarpyl-2'-hydroxy- phénylazo)-5-pyrazolone et de 75 parties d'eau, contenant du car- bonate de sodium de manière à porter le pH   à   8, est agité pen- 
 EMI22.5 
 dant 3 heures à 0.9 C. Le mélange est ensuite refroidi à 20*C et le complexe 1:2 de chrome qui précipite est filtre et séché. 



     On   dissout 3,4 parties de ce complexe   1:2   de chrome dans 
 EMI22.6 
 un mélange de 50 parties d'eau et 50 parties de 0-éthoxydtha. nol à 3560# et on ajoute une solution de 0,5 partie de 2-mdthoxy  

 <Desc/Clms Page number 23> 

 
 EMI23.1 
 4s6..dichlorn-lss5-tr,azine dans 25 parties d'acétone.      



  Lemélange ainsi obtenu est agité pendant 3 heures à 35-40 C tan- dis qu'on maintient   le   pH à 7 par l'addition d'une solution aqueuse de carbonate de sodium. Le mélange est ensuite versé dans 300 parties d'une solution aqueuse à 20% de chlorure de sodium, et le colorant qui précipite est filtré et séché. L'analyse du colorant montre qu'il contient   1,92   atome de chlore lié organique- ment par molécule. 



   Sur des matières textiles de laine, le colorant donne des nuances bordeaux d'une excellente solidité à la lumière et au mouillé. 
 EMI23.2 
 iX;MPJ');t. 194.-" Une solution de 0,8 partie de 5-cyano-2:4i6-trichloro  pyrimidine dans 30 parties d'acétone est ajoutée, en 20 minutes, à une solution de 2,95 parties du complexe 1:2 de chrome de la 
 EMI23.3 
 .

    (3' amirzophny.) .-mGthyl.-4 (5"chl,oro-4"sulamy.-2"-h,vdror  phénylazo)-5-pyrazolone dans un mélange de 50 parties d'eau et de 50 parties de   p-éthoxyéthanol à   0 C, et le mélange obtenu est agité pendant 2 heures à 0-2 C, en maintenant le pH du mélange à 7 par addition d'une solution aqueuse de carbonate de sodium 
Le mélange est ensuite versé dans 500 parties d'une solu- tion aqueuse saturée en chlorure de   sodiuu   et le colorant qui pré- cipite est filtré, lavé avec une solution aqueuso à 2,5% de   chloru-   re de sodium et séché. L'analyse du colorant montre qu'il contient 
 EMI23.4 
 5,8 atomes de chlore lié organiqueMent. 



   Sur des matières'textiles de laine le colorant donne des nuances rouges d'une excellente solidité à la lumière et au mouillé. 



   Le tableau suivant donne d'autres exemples de colorants azoïques métallifères de la présente invention, qui sont obtenus 

 <Desc/Clms Page number 24> 

 lorsque les complexes métalliques 1:2 repris   dans   la deuxième co- lonne du tableau sont traités par les agents d'acylation repris dans la troisième colonne du tableau, suivant des procédas analogues à ceux des exemples   2.   3, 4,6, 7 et 10.

   La quatrième colonne du tableau indique les nuances obtenues lorsque les colorants sont   appliqués   sur des matières textiles de laine, 

 <Desc/Clms Page number 25> 

 
 EMI25.1 
 Exemple Complexe saetalliçue 1:2 Agent d'acylation Nuance il Complexe 1:2 de chrome de '1-(3'-ainophÉnY1}-3-mthYl-4-(4ft- 1-(4-chlorocarbylph- àlfyl-2 -hydrci5?nylo)-5-pyr6zoloae nyl) -4:

   ;-dicll1oro-6- Rouge 12 Complexe 1:2 de -###de la Wno- fi - U> -chlorc-2> -hydroxy- 1-(4'-chlorofnylp±éph<nylfzo)-ctc.cttsili6e pyrazolone Jaune 13 Complexe 1:2 de cDbLlt ce 1 l-'-ino.hyl)-3thyl-4-(5"- fSît41"0' sul1\neim thyla.ico- "-hytrxYP}lÚ4Ylé oo) -5-pyra::.:>lone 1.3.5-trlzine 14 Complexe H2 de ehrcae de la 1-(4'-;LophtnYl)-3tthYl-4-(5ft- OrMigé suironeàlai'thyl*± iac-2 -hyuroxypfccaylt o)-5-py 2olone 8 15 Complexe de 1:2 ce enrobe du S-Mluo-l-'-sulfyl-X'-hydroxy- Qris phtnyl&zû)-2-naphol Gris 16 Complexe 1:2 de eo du 8-nlno-l-(5'-RitrD-2'-hydroyph#nyl- olive azo)-2-ne phtol cr-rD=t- oisive 17 Complexe 1:2 ce chrome de la 1-(4'-t1ohèy1)-3-thyl-4-(5"- chlro-41t-fulf±.Jl:Fl-;:

   "-hydrox:?pht :1Ylé' zo) -5-Pyrt.z1one Rouge 18 Complexe 1:2 de r-i-rcae de It l-(3'-aminophyl)-3-methyl-4-(- 2s6.trlchlcrot,wlnMin. # sulf±Jiyl-2 -iiydro>.yThtnyltò)-5-pyî"tòlone <-4.o .ntiw... 



  19 Complex.- 1:2 de chrome de la l-(3 -aainophcayl)-3-aéthyl-À-(5"- chloro-I. "-su1frouyl- w-nyc.r':Ày:çl.inyié:zo) -5-p)?razo1one 20 Complexe 1:2 de chro.e de 1, 1-(3'-nophny1)-3-mthyl-4-(5W- 2:4:5:6-t±trcrJoro?yri- ni tro-± ".-nyaro>'j-,I,f:llyh 1':0) -5-pyra:.olone a1 iile Bordeaux 21 Complxe l: e CLro de 1 1-(3'-nophnY1)-3-ÉtLJl-4-{--' 2-thcxY-4:6-ticoro- r. 



  3K.yluli'cnyl-.:'-hycroxyrhylf.zo)-5-pyrszolone 1:3:5-trh.:1re rougettre 

 <Desc/Clms Page number 26> 

   (Suite)   
 EMI26.1 
 Exemple Complexe métallique 1:2 Agent d*acyleticn Nuance 22 Complexe 1:2 de cobalt de la 1-(.'-aphÉnyl)-3 mthyl-.l-'- 2 #ihay-:6-dchaométhylsiilfemyl-2w-eydroxyphé.nyl&zo)-4,-pyrazolone ro-3z3z5-tr..zin.e J'aune 23 Complexe 1:2 ce cobalt de la 1-('-smna^h:yl)-3-mthyl.-l-5"- 8 diË tYFyLsux. f s,yl--2-hyc roxyphÉ nylaza -5-ß3='&a3ane 24 Complexe 1:2 de cobalt de la î-(4'-a.='.inouhény3-3-mf.thyl--'¯ ethylsulfamyl-2e-hyÈ.roxyph-'nylazo)-5-PYrazolone v v 25 C-omDlexe 1:2 ne cobplt de la 1-(4'-:nhn31)-3-mthyl-4-(5"¯ N- 5 -hycroayhyisulfecu:yl)-'-hywrua-yphÉnylazo-5-gyr&EOïone .. 



  26 Complexe 1:2 ce ,e:=.,3t de le .-4'-amf.nophnyl-3-mthyL-4-5"¯  a.ftr.em^rgho .'.xie -.tt-hycroxy:hfnylaxo)-5-FYrazoïone ' 

 <Desc/Clms Page number 27> 

 
 EMI27.1 
 1PL$. ,ZL.:: Au lieu des 3j47 parties de la 1-(3$-Sultamylphnyl)3- méthyl-S-pyrazolone de l'exemple le on utilise 1,6 partie de 3j4*ditaûthylph4nol et on obtient ainsi un colorant qui donne vies   nuances   brunes solides à la lumière et au mouille, sur des matièroll textiles de laine. 
 EMI27.2 
 



  EXEMPLE,, 28..-,, Au. lieu des 3,4-7 parties de la l.'(3-sulfamylphényl)- 3-méthyJ,¯5¯pyrasolone de l'exemple l, on utilise 442 parties de la 1-±'3 '-(4": 5tt-à.1chlol'opyridaz-6"-one..ltt..yl) phénylJ-3-môthyl.. 



  5¯pyra2olone, et on obtient un colorant qui donne des nuances jaunes, solides à la lumière et au mouillé sur des matières texti- les de   laine.   
 EMI27.3 
 JPlStftfrffr ffl,.. ,,L 
Au lieu des 2,7 parties d'acétate de chrome de l'exemple 8 on utilise 2,75 parties d'acétate de cobalt et on obtient ainsi un colorant qui donne des nuances jaune   rougeâtre,   solides à la lu- mière et au mouilla sur des   matières   textiles de laine. 
 EMI27.4 
 1{1tE ;

  0'" 
Au lieu du composé azoïque de l'exemple 8, on utilise le composé azoïque qui est obtenu en diazotant 1,56 partie de 4- 
 EMI27.5 
 nitro-2-nminophénol et en copulant le sel de diazonium obtenu avec 3j79 parties de 3-'(!S-dichloropyridaz'-6<- one'*l-'yl)aoëto-   acétanilide   en milieu aqueux alcalin) pour former un colorant qui donne des nuances   jaunes,   solides à la   lumière   et au mouillé, sur des matières textiles de laine. 
 EMI27.6 
 



  Le 3-(4':5'-dichloropyridaz-6'-one-l'-yl)aoétoaoétanilide utilisé dans cet exemple est obtenu comme suit; On ajoute en 2 heures 26 parties de 1-(3e-aminoph6nyl)- 4:$'-dichloropyridaz-'6-on@ à un mélange de 250 parties de toluène et de 10 parties de dicêtène à une température de 60 à 6500 et le 

 <Desc/Clms Page number 28> 

 mélange obtenu est agité pendant 30 minutes encore à la même température* Le mélange est ensuite refroidi à 15 C et addition. né d'une solution de 20 parties d'hydroxyde de sodium dans 500 par- ties d'eau et le   mélange   est agité et la phase aqueuse est décan- tée, La phase aqueuse est rendue acide et le solide qui   précipite   
 EMI28.1 
 est filtrée séché et finalement rooristallisé dans le méthanol. 



  HPL.31..-,,, 
Au lieu des 2,65 parties du complexe 1;2 do chrome de l'exemple 5, on utilise 3,72 parties du complexe 1:2 de chrome 
 EMI28.2 
 de la 1-(4'wamlnoPhényl)-3-méthyl-4-(S"-chloro-4"-sulfamyl-2"- hydraxrphnyluzo)-5-lYxnzaong et on obtient un colorant qui teint la laine en nuances rouges d'une excellente solidité à la lumière, et au mouillé. lXEMPJJ;

   3.,- 
Au lieu des 2,65 parties du complexe 1;2 de chrome de l'exemple   5,   on utilise 3,72 parties du complexe 1:2 de chrome 
 EMI28.3 
 de la -(4'sn.i.naphnyl)-3-mthy.,w("cll.ara-,"-su.'tray7.-2nhydxa- xyphenyla2:o)-5'.pyrazolone et au lieu des 2,0 parties de solution aqueuse concentrée d'hydroxyde d'aMmonium de l'exemple 5a on prend 2,0 parties de p-hydroxyéthylamine ou 2,0 parties de N:N-d1(- hydroxydthyl)amine et on obtient ainsi des colorants qui teignent la laine en nuances rouges d'une excellente solidité   à   la lumière et au mouillé,

Claims (1)

  1. EMI29.1
    JLëJLëJL8LcjL':Li-9.-S..s.. 1,- Colorants azoïques métallifèroDI qui cous forme dee EMI29.2 acides libres, répondent à la formule EMI29.3 EMI29.4 où Fez et Et! représente intlt3pandrur.m.ent les radicaux de constituants EMI29.5 de copulation qui se copulent en position ortho ou vicinale par EMI29.6 rapport à un groupe hydroxy ou amino, Z' et Zizi représentent inde- pendaininent -0-, ou ...000.., D et Du représentent ,ndpendru.zerzt **0-* ou .-NH-, M représente un atome de chrome ou de cobalt, n ryr:3en.. te un nombre eiititir de 1 à 4 X représente un groupe monohl1logéno- 1.) 15" tr1azine-2-yltj,1no, dihalonopyrimi<.t-(2- eu 4-) yla.;;1no, trlualoônopyrliiiid-(2- ou 4-) ylRJnino, 5 -cyano..diha.lo, énopyr1dd- (2- ou JriYl l11no, 1:5-alïa.o;nofyxid,a6-ane1-yl.e, 4!5-dihal06<!- npljyrtstaz-6 anc-1.-y.berzziznesuliony,a:.na ou .:
    -d.'xzalog6czo>yr.ciax ' 6-ono-l-Ylliohzîmo curbonyluaino lié d1.L"fJct\JJ.1<mt à un atomo do car.- 1>cnc des noyaux bctzaxniquas A' et A" ou à un u catao de carbone d'un noyau benzJn1 <;ue ou nll;Jit.alénique présent dans B$ ou Bill où halo? - no représenté un ato.ae de chlore ou de branie, et où les noyaux bonzériiquou AI et A" peuvent porter des substituants supplémentai- ras, étant entendu que Ai A", I3 et B" sont exempts de groupes accu$ sulfonicue et acide csrboxylique.
    2.- Complexes 1:2 de chrome ou 1:2 de cobalt des con- ponds aonoazoïques de formule: <Desc/Clms Page number 30> EMI30.1 EMI30.2 ou A'j, B's Des Z' et X ont les aignifica'uiona qui leur ont été données dans la revendication 14 3.- Complexes 182 de oh1.'oJUe ou 112 de cobalt des compo- ode monoatotquos de fonauleï EMI30.3 où A', Z' et X ont les significations qui leur ont été données dans la revendication 1.
    4.- Colorants azoïques métallifères suivant l'une ou l'autre des revendications 1 à 3, caractérisée en ce que X est le EMI30.4 groupe t-mtnaxy6-a2.ara.t3:-tr,x.na-ylax:..o 5.- Colorants azoïques métallifères, en particulier com- me décrit ci-dessus avec référence spéciale aux exemples.
    6.- Procède de préparation de colorants azoïques métalli- fères suivant la revendication 1, où X représente un groupe EMI30.5 4: 5...dihalocÓnopyriù.az..6..one-l-yla, A 1 5¯dihal0iî $noi>yrlciûs-6- one-l-yl benzônesultony lúJll1no ou s 5-di:r,lct,wna.yridur.l.ora-, ylbenzènecarbonyla.111no, caractérisé en ce qu'on fait réagir au moins 1 proportion molaire d'un sel de elirome ou de cobalt avec 2 proportions molaires d'un ou de deux composés onoazo!que3 ia 5ttl- lisables différents de formule : EMI30.6 <Desc/Clms Page number 31> EMI31.1 où Alp Bes D' et Zs ont les significations qui leur ont été donnas ci-dessus, vaut 0. 1 ou 2, et X$ représente un groupe 4:,-di1l41d... eunopyriàaz-6-one-l-yley4$-aihalûgénOiiyridaz-6-one-l-ylbenz5nd- sulfonylamino ou 4:
    5...d1ha.logÓuopyridaz-6-one...l...ylbenzèn.e-c''1'bv\ 1- au.ino lié directement à un atome de carbone du noyau benzénique A1* ou à un atoiao de carbone d'un noyau benzénique ou naphtaln1qtt présent dans Ble dtant entendu qu'au moins un des composes iionoazot- que$ contient au moins un groupe X...
    7.- Proc4df'i de préparation de colorants azoïques mtallï- fores suivant la ravondication 1, où X représente un groupe monoha1og6no-l:3 :5-,triazine-2-ylwlIino.. dih.alobÓno,\JYJ,'l1nld...(2- ou 4") ylamino, trihalocénopyrlnwtd-CS- ou 4-)y1o.1.1ino, 5-oyaiio-dîlialogno- pyriMid-(2- ou 4-) Y lUI:1ino, 4:.5 -diha1 0 t;énoPYl':Ldaz-6... one-1.. y1 bcnz ne... sulfonylamino ou 4$5 dlhalo±;(Snopyridaz-6-one-l-yXbnssèziûcarbonyl- umiriop ouraQ t6riaÓ en ce qu'on fait réagir uu composé azoïqua atSta1 litbro de formule:
    EMI31.2 EMI31.3 où A', Ali, B',B"I D" 1 DU, Z"" Zn" M et fi ont les significations qui leur ont été données ci-dessus.. et Xyz représente un groupe amino acylable lié directement A un atome de carbone des noyaux benzéni- ques A', et Ait ou à un atome de carbone d'un noyau benzénique ou naphtalénique présent dans B' ou Bit.. avec au moins 1 proportion mo- laire par groupe amino acylable, d'une dihalogéno-li3i5-triazine> d'une 2:1, x b-triha.obnopyrixaivna d'une 2:4j5î6-t(Strahalogénopyrlîai- <Desc/Clms Page number 32> EMI32.1 dine, d'une 2:,:
    bAtr.ha.agno-5-QYano-pYrim.à,ne, d'un chlorure de 4 5"4ihalogénopyridaz-6-one-l-ylbenaènesuXronyIe ou d'un ollorure de l 5-db.alogénopyr3dax-6-ana.-yi.benxneaarbanyla, 8.- Procédé de préparation de colorants azoïques métalli- fères suivant la revendication 1, où X représente un croupe mono- EMI32.2 halogbno-7.s3s5-tr,axinc-2-yltaa3.ro" caractérisé en ce qu'on fait réa- gir un composé azoïque métallifère de formule EMI32.3 EMI32.4 où A"r Ali" 13',13", e D p 13, 1 Z'" Z" M et oU oint les significations qui leur ont été données précédemment,
    et X2 représente un groupe amino acylable lié directement à un atome de carbone des noyaux benzéni- ques A' et A" où à un atome de carbone d'un noyau benzénique ou naphtalénique présent dans B' ou B", avec au moins 1 proportion mo- laire par groupe amino acylable, de chlorure de cyanuryle ou de bro- mure de cyanuryle, et on remplace ensuite un des deux atones d'halo- gène présents dans chacun des cycles triazine.
    9.- Procédé suivant la revendication 8, caractérise en ce que l'un des deux atomes d'halogène présents dans chacun des cycles triazine est remplacé par un groupe amino ou amino substitué par traitement par l'ammoniaque ou une aminé primaire ou secondaire.
    10.- Procédé de préparation de colorants azoïques métalli- fères suivant la revendication 1, où M représente un atome de chro- me, caractérisé en ce qu'on fait réagir un composé azolque métal- lisable de formule; <Desc/Clms Page number 33> EMI33.1 EMI33.2 où AI, D', JÛ* ot Z' ont lun significations qui leur ont 6t6 donnons c1"(JflnutJ.. ftvoo un complexe 111 de oliromo d'un crijaï,o&6 aisotqne ia4 * tallinable loerltlqtlcà uu atrt4rulit riîonrttnt h ooo fcr'i.u 1 rH' deux aom11ouéo <to!tquu0 ia<,'t,ui..Uu&blufi CIJHtt1lmt f:UlJIJtlle Jo b. 4 groul-I Xe ]:Jrooû& . ll'Ó1JI\1' tton OolO1'UfI ,u:O!qUftB U\ tulli.. lit- Proo6dd de iii,6iinrtAtion de oolora.nt.tj Moïquas MtulH." ±brou# tiei particulier oovu!io décrit o1...doJl.J\u avec rdtàr-ince IJ16- c1a1e atlx exoI:1pl.Qs.
    12.- Proodd de coloration de matières textiles, eLrant6- riad en oe quon traite les Matières textiles par un colorant oui- vant l'une ou l'autre des revendications 1 S.
    13.- Proefdd suivant la revendication 12, caractérisa en ce que la na,ti're textile est une rautiiire textile azotée.
    14,,- Procûa<5 suivaiit la revendication 13j caractérisa on ce qu la natiol'o toxtilo ayot6o est un.. Jn1;\tiôr teixtlle de laine,
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