CH363748A - Process for the preparation of pyrimidine dyes - Google Patents

Process for the preparation of pyrimidine dyes

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CH363748A
CH363748A CH6771758A CH6771758A CH363748A CH 363748 A CH363748 A CH 363748A CH 6771758 A CH6771758 A CH 6771758A CH 6771758 A CH6771758 A CH 6771758A CH 363748 A CH363748 A CH 363748A
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dyes
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dye
sodium
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CH6771758A
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German (de)
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Hans Dr Ischer
Original Assignee
Sandoz Ag
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C09DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • C09BORGANIC DYES OR CLOSELY-RELATED COMPOUNDS FOR PRODUCING DYES, e.g. PIGMENTS; MORDANTS; LAKES
    • C09B62/00Reactive dyes, i.e. dyes which form covalent bonds with the substrates or which polymerise with themselves
    • C09B62/02Reactive dyes, i.e. dyes which form covalent bonds with the substrates or which polymerise with themselves with the reactive group directly attached to a heterocyclic ring
    • C09B62/20Reactive dyes, i.e. dyes which form covalent bonds with the substrates or which polymerise with themselves with the reactive group directly attached to a heterocyclic ring to a pyrimidine ring

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Description

  

  Zusatzpatent     zum        Hauptpatent    Nr. 359228    Verfahren     zur        Herstellung    von     Pyrimidinfarbstoffen            Gegenstand    ,der vorliegenden     Erfindung        isst        lein          Verfahren        zur    Herstellung von     Pyrimidinfarbstoffen,          welche    der     Formel     
EMI0001.0015     
         entsprechen,

          worin    R den Rest     eineis        organischen          Farbstoffes,    x     Wasserstoff    oder     :Methyl    und     n        eine     niedrige     ganze        Zahl,    vorzugsweise 1, 2, 3 oder 4,       bedeuten,    und     worin        -0--    an     einen        aromatischen     Rest     oder    ein     ,aliphatmscihes        KettengEe,

  d    des     Reisces    R  gebunden ist     und        bei        Azofarbstoffen        ian        einer    von  der     ortho-Stellung        verschiedenen        Stellung        zu        einer          Azobrücke        steht.     



  Das     enfind@ungsgemässe        Verfahren        :isst        @dadurahge-          kennzeichnet,    dass man 1     Mol        eines        Farbstoffes    der       Formel    R (OH).     (II)     worin Rund     n,die    oben     ,genannten    Bedeutungen     he-          sitzen,    und worin OH     :

  an    einen     aromatischen    Rest       oder        ein        :aliphatiisches     des Restes R       gebunden    rast, mit n Molen     eines    entsprechenden       2,4-Dihalagen-pyrinniid        i,ns,    vorzugsweise von 2,4     Di-          ohlor-6        methyl-pynimiidiin,    von     2,4-Dichlor-pyAmmdin     oder der     entsprechenden        .Dibrompyrim        dine        umsetzt.     



       ,Dias    .neu-     Verfahren        eignet        sich        grundsätzlich    für       alle    bekannten     Farbstoffklassen,        insbesondere    aber  für die Reihe der     Anthrachinon-,        Phthalbcyanin@,          Nitro-    und     Azofarbstoffe,

      von denen die Mono-     und          Disazofarbistoffe        in    der     Regel        besonders        interessante     Resultate     ergeben.    Die     Farbstoffe,    vor     allem    die         Phthalocyanin-    und     Azofarbstoffe,    können     koordmativ          gebundene        Metallatome,        beispielsweise        Chrom-,    Ko  balt-,

       Nickel-    oder     Kupferatome,        aufweisen    oder       metallisiembare        @Gruppierungen        enthalten,        welch    letz  tere     auf        der        Faser    oder     gegebenenfalls        in    Substanz  nach     ;

  bekannten        Methoden        in    die     Metallkomplexe          übergeführt        werden        können.     



  Die Dur     Anwendung        igeiangenden        Farbstoffe    kön  nen     selbstverständlicheine    über     idme        Anzahl        n    hinaus  gehende Menge von     OH-Gruppen        ,aufweisen,    welche       nicht    an     der        Umsetzung        mit    den     2,4--Dihalogen-pyni-          midinen        teilnehmen.     



       Die        neuen        Farbstoffe        können        ausser        Iden    an     Hy-          droxylgruppen    gebundenen     Monohalogen-pyrimidin-          resten    noch solche über eine     Stickstoffbrücke    gebun  dene     enthaften.    Die die     Hydroxylgruppen    tragenden       aromatischen    Kerne bzw.

       äliphatischen        Kettenglieder          können        mit        rdem        Fiarb!stoffmolekül    direkt oder vor  zuigsweise     über        Bnüokengliieder    verbunden     sein.        Als     solche     kommen    beispielsweise folgende     in        Betracht:

       
EMI0001.0169     
    wobei R' für     Wasserstoff,        nednigmalekularm        Alkyl,          Hydroxyalkyl,        Cycloalkyl,        .Axyl        oder        Aralkyl    steht;     i     
EMI0001.0179     
  
    R"
<tb>  oder <SEP> --N-, <SEP> worin <SEP> R" <SEP> für <SEP> ,einen <SEP> Acylrest <SEP> .steht.

              Die        Umsetzung        der        als    Ausgangsprodukte     murr          Anwendung        gelangenden        wasserlöslichen        Farbstoffe     mit den     2,4-Dihasogen        pynimni@diinen        wird        vorzwgswedsr          in        wässerigem.        Medium        durchgeführt.    Sie     kann.        ,ab:

  er     auch in     organischen        Lösungsmitteln    oder in     Ge-          mischen        von        ,solchen        mit    Wasser     rausgeführt        werden.              Als        organische    Lösungsmittel kommen in     Betracht          Alkohole,    Aceton,     ,Benzol,        Toluol,

      tertiäre     organische     Basen wie     Pyriäiin        uisw.        Düie        2,4-Dühalogen-pynknidine     können als     solche        in        konzentm@ertex    Form oder aber  in einem organischen Lösungsmittel gelöst     zur    An  wendung     gebracht        wenden.        Als        Lösungsmittel        :

  eignen          sich    insbesondere Aceton,     Blenzol,        Chlorbenzol    und       Toluol.     



       Die        Reak:tiornsterapematur    ist der     Re:aktionsfähi;g_          ket    ,der     einzelnen    Ausgangsprodukte     :anzupassen    und       variiert    in     wehen        Grenzen.    Vorzugsweise,     werden    Tem  peraturen zwischen 0 und 100  C angewendet.

   Müs  sen höhere     Temperaturen,a    s etwa 40  C     eingehalten     werden, so ist     fies        nm        Hinblick,auf        die        Wasserdampf-          flüchtigkeit    der     2,4-Dihalogen        pyrimidine    angezeigt,  in     gegebenenfalls        mit    einem     Rückflusskühder        ausge-          rüsteten    Gefässen     zu        arbeiten.     



  Die     Umsetzung    kann     in        stark        bisschwach        alka-          Eschem,        neutralem    bis     schwach        saurem    Medium       ,durchgeführt    werden.

   Zur     Neutralisation    dies     ent-          :stehenden        einen        Äquivalents        Halogenwasserstoff        wird     der Reaktionslösung     zweckmässig        entwedür    zu Buginn  oder     während    der     Umsetzung        eiirr        säurebindendes    Mit  tel wie     b:

  eispiielsweise        Natrium-    oder     Kaliumcarbonat,          Natriumhydroxyd,        Kaliumhydroxyd,        Caleiumhydroxyd          oder        Bariumhydroxyd        in    fester, pulverisierter Form  oder     :als        wüsseriige    Lösung hinzugefügt.

   Der Zusatz  von geringen Mengen     eines        Netz-    oder     Emulgier-          mittels        zur        Reaktionsmischung    kann     die        Umsetzungs-          reaktion        ibzschleunigen.     



  Die Reaktion     wird        iso        ;gehiite:t,    dass nur     ,ei=n        Halo-          ganatom    des     2,4;Diha#logen-6-methyl-    oder des     2,4-          DGhalo!ge#n-pyrimidins        mit    dem     ,austauschfähigen        Was-          seTstoffatoim    :der     Hydroxygruppe        reggiert.     



  Nach B     zend:igun@g    der Kondensation kann der  fertige     Pyrimidinfarbstoff    aus     seiner        igegebenenfalls          vorher    neutralisierten     Lösung    oder Suspension mit       Natrium-oder        Kaliumchlorid        :aiusigesialzen    oder mit       Säureausgefällt,    hierauf     .abige:saugt,        :gewaschen    und       getrocknet    werden.  



       Die        :erfindungsgemäss    mindestens einen     mono-          halogenierten        Pynimiidinmimg        tragenden,        wasserlöslichen          Pyrinvdinfarbstoffe        c91gnensich    zum Färben, Klotzen       und        Bedrucken        vorn    Fasern     pflanzlicher        rund        tieniischer          Herkunft,    von     ,Fasern    aus regenerierter     CeR,uloisie,

       von     Caseinfasern,    von     animalisierten        C & udos"efasern,     von     :synthetischen        Polyameid!fiasiern    sowie von     Ge-          mischen        dmeser        Fasern    und von Leider.

   Die erhalte  nen, gegebenenfalls     :eiirrer        ;alkalischen        Nachbehand-          lung        biet        ,gegebenenfalls        erhöhter    Temperatur     unter-          worfenen    und     anschliessend        geseiften    Färbungen be  sitzen     :

  gute    Licht-,     Wasch-,        Walk-    und     Schweiss-          echthenten.        Dm        neuen    Farbstoffe eignen     seich    auch  für halb-     und        vollkentiniuierliche        Färbeverfahren    wie       P@ad-Jig,        Pad-Roll    sowie     Thermofixierverfahren.     



  Die Färbungen und     Drucke        mit    den neuen Farb  stoffen -sind vor     ;allem        ideshalb    besonders     wertvoll,          weil        diese    mit     dem        Fasiermolekül    eine stabile,     che-          mische        :

  Bindung    eingehen     wind        daher        in    der Regel       hervorragende        Nassechtheiten    -aufweisen.     Sofiern    nicht    die     .gesamte        Farbstoffmenge        an,de.r        chemischen        Um-          setzung    mit .der Faser     te,iilnini-n:t,    kann man -durch     g2-          Operationen,    wie :nachträgliches     Spülen          und;

  !oder        Senfen,    gegebenenfalls     unter    Anwendung       höherer        Temperaturen,        Iden    nichtumgesetzten Anteil  des     Farbstoffes    von der     .Faser    entfernen, wobei auch       synthetische        Waschmittel,    wie z.

   B.     Alkylarylsulfcinate,          Naüriumlaurylsulfat,        NatTiumlaurydpolyglykoläthiersul-          fat,    gegebenenfalls     carboxymethyliie:rte        Alkylpolygly-          kol.äther,    Mono- und     .Dialkylphe.nylpolyglykofäthier,          Verwendung    finden können.  



  Die     Fixierung        der    Farbstoffe     beim    Färben,       KJotzenoder        Bedrucken        kann    gleichzeitig oder     nacih-          träg        ,i        ch,        dem        gleichen    Bad     oder    in     einem    irischen  Bad,     gegebenenfalls    nach     :einer        ZwIschentroeknung     vorgenommen werden.

   Arbeitet man in     einem    fri  schen     Büd,    so     eist        "eis    ratsam,     idie        Fixieru        ng    in     Geigen-          wairt    von     wasserlöslichen   RTI ID="0002.0250" WI="11" HE="4" LX="1527" LY="917">  Salzen,    z.

   B.     Natri@umsulfat,          auszuführen,        um        :eine        tv\lweise     des       Farbistoffeis        in        der    Flotte zu     verhüten.    Die     Fixierung          ,des    Farbstoff, ;auf     der        Faser        findet        in    der Hitze  statt, z.

   B.     unter    den Bedingungen     :der        Th,rmofixie-          rung;        man    kann aber     iden    Prozess stark beschleunigen  bzw. bei     tieferer    Temperatur     ab:

  lauf.zm        l.as@sen,    wenn       man    ,dem     Färbe-        ibzw.        Nachbehandlungsbad    sauer       odier        ,alkalisch        reagierende        Mittel    ,als     Katalysatoren        zu-          eetzt.     



       Die    optimalen     Versuchsbedii:ngangen    zur     App;lika-          tion        der        Farbstoffe    können<B>je</B> .nach Art :der Faser sehr  verschiedenartig     sein.    Für das :

  Färben,     Klotzen        und          Bedrucken    von tierischen Fasern sowie vorn     ,synthe-          tischen        PolyamidUaisern    wird man vorzugsweise in       saurem,        neugradem    .oder     schiwach        alkalischem        Meidium          färben    bzw. fixieren, z.

   B. in Gegenwart vom     Essieg-          säure,    Ameisensäure,     S^chwefe1säiure,        Ammoni.um-          isuJfat,        ,Milchsäure,        Oxalsäiure,        Natriumacetat,        Na-          tniumhicarboinat,    Natrium-     oder        Kaliumaa,rbonat,        Na-          trIummetaphosphat,        Trimethylamin,        Pyridin,

          Chinoilin          usw.    Man kann     .auch    in     Geigenwart        vorn        Egali;siier-          mitteln,    z.

   B.     polyoxäthylie:rten    Fellaminen     edier    von  Gemischen derselben     miit        Alkylpolyglykoläthern,        cssig-          rsauer        ;bis        ne:utnal    färben und am     Schluss        der    Färbung  ,das Bad durch     Zusiatz    von geringen Mengen eines       ;alkalisch        reiagierenden        Mitteils,    z. B.

   Ammoniak,     Na-          tniumbicarbonat,        Soda        u;sw.,    oder Verbindungen, wel  che     @in    der     Hitze    alkalisch reagieren, z. B.     Hexa-          methylentetnamin,        .Harnstoff,    bis zur neutralen oder       fischwach        ;alkalischen        Reaktion    abstumpfen. Hierauf  wird gründliche,     espü:lt    und     :geigeibenenfalls    mit etwas       EssüigsäuTe        abigesäuert.     



       Das    Färben, Klotzen und Bedrucken von     Cellu-          loisefasern        erfolgt        vortedlhafterweiise    in     alkalischem          Meidium,    z.

   B. in Gegenwart von     Natriumcarbonat,     Natronlauge,     Kalitauige,        Calcium;hydroxyd,        Natriium-          me@tasilnkat,NatrIuimborat,Wassergl.as,Trina        trsiump:hos-          phat,        Ammoniak,        Trimethylaimin,        quiaitemären    Basen,  z.

   B.     Tetraalkkyl,amnaoniumver;bii:nd;un,gen        @usw.    Zurr       Vermeiduing    von     reduktiven        Reaktionen    werden beim  Färben, Klotzen oder     Breidrucken        d@e:r    Fasern oft mit  Vorteil     milde        Oxydationsmiittcl,    wie 1-nitrobenzod-3-           sulfonsaures    Natrium,     zugesetzt.    Die Fixierung erfolgt  auch bei :

  dein     Ceillulose,fasezn    in der     Regel    in der  Wärme.     Nach        erfolgter    Fixierung     wird    das     gefärbte,          geklotzte    oder bedruckte Material     gründlich    -gespült  und     geseift,    um     urfixierte        ,Farbstoffanteile    zu ent  fernen.  



  In     -den    folgenden Beispielen bedeuten die     Teile          Gewichtsteile,    :die Prozente     Gewichtsprozente,    und       die        Temperaturen        sind        @in        Celsiusgraden     <I>Beispiel 1</I>  25;6     Teile        idas        Natriumsalzes        das        Monoazofarb-          stoffes,    den man     idurch    Kuppeln von     :di:

  azoiertem          1-Amino-4-(2'-hydroxy)-äthoxyb,enzol        in        :alkalischem          Medium    mit     1-Hydroxy-naphth,al.iin-3,.6-diisu        Nonsäure          erhält,    werden bei     60-65     in 200 Teilen     Wasser          runter        Rührren    gelöst.

   Man     kühlt        -auf    50 ,     gibt    50     Teile     einer     30o/oigen        Natronlauge    au und     siteillt        reit        etwa     250     Taillen        Ds    auf 0 .

       Zu        idieser    auf     Thiazolgelb        @alka-          lisch        reagierenden    Lösung gibt man 9     Teile        2,4-          Dichlor-6-,methyl-pynimiidin    und     rührt    1-2     Stunden     bei 0-5 .

       Hierauf    gibt     miau    noch 3     Teile        2,4-iDi-          chlor-6-methyl-pyrimiiidin    zu und     rührt        noch    während       ungefähr    2     Stunden        ,

  heu        gleicher        Temperatnrr.    Der       entstehende    neue     Farbstoff        fällt    in sehr feinen     Kiii-          9tallen        Baus.    Man     verdünnt    mit 750     Teilen    Wasser  und     .salzt    bei etwa     10         reit   <B>180</B> Teilen     Kalnum-          öhlorid    aus,     filtriert    ,

  ab     und        wäscht        Idas        Nutschgut     mit     c^.ner        15'1/oiigen        Kaliumchloridlösung,    uni     noch     vorhandene     Natronlauge    zu     entfernen.    Ein     eventuell          noch    vorhandener Rest von     Dichlor-pyrimvidin        ward     durch     Nachwaschen    mit etwas Aceton     -entfernt.     Nötigenfalls kann     ,

  der    Farbstoff durch     Umlösen        aus     Wasser gereinigt     werden.    Man     trocknet        die        neutrale          Farbstoffpaste        .bei    50-60      im    Vakuum. Der neue       .Farbstoff        ist        rein    rotes     Pulver,    das sich<B>in</B>     Wasser     mit     scharlachroter    .Farbe löst.  



       Verwendet    man anstelle von     2;4-DicMar=6-miethyl-          pyriimidiin    das     2,4-.Dichlor-pyrimidin,    so     erhält    man       einen        :scharlachroten        :Farbstoff    von     ähnlichen    Eigen  schaften.  



  <I>Färbevorschrift</I>  Ein     Zeillwollgewebe    wird auf deiner     .Rouleaux-          druckmaschine        mit    einer Druckpaste,     bastehmd    Laus  30     Telle:n    des     nach        Beispiel    1 erhaltenen     Farbstoffes     200     Teilen    Harnstoff  360     Teilen        Wasser     400     Teilen        Natriumalginatverdnckum;

  g        41/0        und     10     Teilen        Natriumcarbonat          bedruckt    und     getrocknet.        Hierauf        wird    der     Druck          während    5-10     Minuten    .bar :

  etwa 102      gedämpft,          mit    kaltem Wasser     gründlich        gespült,        während    10  Minuten     kochend        @geseift,nochmals        .mit    Wasser .ge  spült     und        getrocknet.    Man erhält einen     brillanten          scharlachroten    Druck von     hervorragendem        Nassecht-          heiten    und sehr guter     Lichtechtheit.     



       Einre        trockene        Behandlung    des Materials bei 120  bis 150      während    5     Minuten        anstelle        des        D'ämpfans     ergibt     ebenfalls    ein     sehr    gutes Resultat.

      <I>Beispiel 2</I>  71,2     Teile    ,des     .D@isazofiarbistoffes,    der     durch    Kup  peln von     tetrazoüüerter        4,4'-4UDiiamimo-3,3'-,dimethyl-          l,l'-:

  diph        enyl-2,2'-idmsulfonisäure    mit     1-Hydroxy-          naphthaldn--4-sulfonsiäure        einerseits    und     Hydroxy-          benzol          ierhalten    wird, werden in 500 Tei  len Wasser bei 90      gelöst.    Bei     einem        pH-Wert    von  6,0     und        Binar    Temperatur     von    90      werden    16,3     Teile          2,4-Diiehlor-6-m,ethyl-pynimiidiin        zugegiebien;

  .durch    Zu  tropfen von     verdünnter        Sololösung    wird     ider        pH-          Wert    auf     -6,0-6,5    gehalten.     Der        Endpunkt        ider    Um  setzung     :

  der        phenokschen        Hydroxygruppe    mit dem       Dichlor-py        inunüdin        kann        idurch    Säulen- oder     Papiier-          chromatographive        leicht        festgestellt    werden.

       Durch          Abkühlen    der     Reaktionslösung        Bund        Aussahen        mit          Kochsalz        wird    (der     Farbstoff        abgeschieden,        .gegebe-          nenfalls        durch        Umlösengereinigt,    und     hierauf    ge  trocknet.

       Er        ,stellt        ein    rotes     Pulver        idar,    das Fasern       aus        Wolle,         & idie    oder     Cellulo!se        in        scharlachroten     Tönen -von,-sehr     guten        Nassechtheiten    färbt.  



  <I>Färbevorschrift</I>  2     Teile        ides        getrockneten        Farbstoffes        werden    in  4000 Teilen     Wasser    gelöst und     auf    40  erwärmt.       Heurauf        gilbt    man 2     Teile    Essigsäure zu     und        geht        .mit     100     Teilen        seines        Wollgewebies    ein.

   Man treibt     innert     15-20 Minuten zum     Kochen    ,und hält     während    45       bis    =60 Minuten     auf        .Kochtemperatur.        Nun    gibt     man          nach        Odem        Abkühlen    auf     85-90     etwa 5     Teile          5%iiges        Ammoniak        :

  oder    3     Tele        Hexamethylen-          tetranviin    zu     und    behandelt     während    20     Minuten    bei       90 .        Anschliessend        spült    man gründlich,     indem    man  dem     Spülwasser    in     :eäiner        Passage        :etwas        Egsmgs:

  äura          zusetzt,    und     trocknet.    Man     @axhält        reine        legale,        schar-          lachrote    Färbung von sehr guter Wasch-,     Sahwess-          @und        Walkechtheit        isoee    guter Lichtechtheit.  



  (In     ider        nachfolgenden        Tabelle        sind    weitere     Bei-          spiele        aufgeführt,        irdenen     
EMI0003.0319     
    bedeuten     und        in    Kolonne (I)     durch    die     Struktur-          formel    und     in    Kolonne     (1I)

          durch    den Farbton     der          wässerigen    Lösung gekennzeichnet     sind.       
EMI0004.0001     
  
    (I) <SEP> (II)
<tb>  S <SEP> 03H
<tb>  -N <SEP> = <SEP> N-<B><I>7</I> <SEP> -</B> <SEP> \-N-C <SEP> Hz-C <SEP> Hz-O-A <SEP> gelbbraun
<tb>  <B>Co</B> <SEP> CzHs
<tb>  503H
<tb>  H03S <SEP> OH
<tb>  4
<tb>  @\-N <SEP> = <SEP> N#-O-CHz-CHz-O-B <SEP> rat
<tb>  H035  -S03H
<tb>  S03H
<tb>  OH <SEP> <B>N=N <SEP> -</B>
<tb>  <B><I>5</I></B> <SEP> H0 <SEP> <B>-NH2</B> <SEP> O-A <SEP> sahadach <SEP> rot
<tb>  3s-JJ
<tb>  SOSH
<tb>  OH <SEP> N=N--<B> < _></B>
<tb>  6 <SEP> -NH <SEP> 0-B <SEP> rat
<tb>  H03S-<B>CO <SEP> <U>#</U></B>
<tb>  H3C <SEP> -CH3
<tb>  CH3
<tb>  CH3 <SEP> C1
<tb>  Cl <SEP> -N\Z
<tb>  N=-S0311
<tb>  7 <SEP> -N=N
<tb>  

  lgtiohwg
<tb>  Cl <SEP> gelb
<tb>  SOa-NH-CHs-CHa-O <SEP> A
<tb>  O <SEP> NHa
<tb>  1I
<tb>  8 <SEP> -S03H <SEP> ,blau
<tb>  0-A
<tb>  1I
<tb>  O <SEP> NH
<tb>  S03H       
EMI0005.0001     
  
    9 <SEP> Phthalo- <SEP> -S02-NH-CHz-CH2-O-A
<tb>  türldglylau
<tb>  cyanin
<tb>  --(S03H)3
<tb>  Phthala- <SEP> --S02 <SEP> NH <SEP> <B>/--\</B>-0-B
<tb>  uaiisb#l#a <SEP> u#au
<tb>  10 <SEP> @# <SEP> cyanin <SEP> #tünlaiisb#l#a
<tb>  --(S03H)3
<tb>  S03H
<tb>  NH <SEP> <B>\</B>-NH-<B>/-\</B> <SEP> -0-A
<tb>  11
<tb>  -N02 <SEP> gelbbraun
<tb>  SOz <SEP> NH2
<tb>  H03S <SEP> OH
<tb>  12
<tb>  -N=N-@-SO2-CH2-CHZ <SEP> O-A <SEP> rot
<tb>  H03S- <SEP> @ <SEP> S03H
<tb>  H03S# <SEP> -503H
<tb>  HO <SEP> N=N
<tb>  13
<tb>  <B>\/</B> <SEP> NH2 <SEP> 0-A <SEP> vi:

  olettrot
<tb>  H03 <SEP> S
<tb>  0-A
<tb>  14 <SEP> @@@@- <SEP> HOS- <SEP> -S03H <SEP> byanrviolett
<tb>  H03S-N <SEP> N
<tb>  O <SEP> <B>Cu-O</B>



  Additional patent to main patent no. 359228 Process for the preparation of pyrimidine dyes Subject matter of the present invention is a process for the preparation of pyrimidine dyes which have the formula
EMI0001.0015
         correspond,

          in which R is the radical of an organic dye, x is hydrogen or: methyl and n is a lower integer, preferably 1, 2, 3 or 4, and in which -0-- to an aromatic radical or an aliphatic chain,

  d of the Reisces R is bound and in azo dyes ian a position different from the ortho position to an azo bridge.



  The process according to the invention: isst @ dadurahge indicates that 1 mol of a dye of the formula R (OH). (II) in which round n, the meanings given above, sit, and in which OH:

  attached to an aromatic radical or an aliphatic radical of the radical R, with n moles of a corresponding 2,4-dihalagen-pyrinniide i, ns, preferably of 2,4-dichloro-6-methyl-pynimiidiine, of 2,4-dichloro -pyAmmdin or the corresponding .Dibromopyrim dine.



       , Dias .neu- process is basically suitable for all known classes of dyes, but especially for the series of anthraquinone, phthalic cyanine, nitro and azo dyes,

      of which the mono and disazo carbides usually give particularly interesting results. The dyes, especially the phthalocyanine and azo dyes, can be coordinatively bonded metal atoms, for example chromium, cobalt,

       Nickel or copper atoms have or contain metallizable groups, which latter on the fiber or optionally in substance;

  known methods can be converted into the metal complexes.



  The dyes which are used can of course have an amount of OH groups in excess of the identical number n, which do not take part in the reaction with the 2,4-dihalopynimidines.



       In addition to monohalogenopyrimidine residues bound to hydroxyl groups, the new dyes may also contain those bound via a nitrogen bridge. The aromatic nuclei bearing the hydroxyl groups or

       Aliphatic chain links can be connected to the fiber molecule directly or sometimes via link links. The following can be considered as such:

       
EMI0001.0169
    where R 'is hydrogen, low molecular weight alkyl, hydroxyalkyl, cycloalkyl, .Axyl or aralkyl; i
EMI0001.0179
  
    R "
<tb> or <SEP> --N-, <SEP> where <SEP> R "<SEP> stands for <SEP>, a <SEP> acyl radical <SEP>.

              The conversion of the water-soluble dyes, which are used as starting materials, with the 2,4-dihasogen pynimni @ diines is vorzwgswedsr in aqueous. Medium carried out. She can. ,from:

  it can also be carried out in organic solvents or in mixtures of such with water. Suitable organic solvents are alcohols, acetone, benzene, toluene,

      tertiary organic bases such as pyriaine and the like. The 2,4-halo-pynknidines can be used as such in concentrated form or dissolved in an organic solvent. As a solvent:

  acetone, blenzene, chlorobenzene and toluene are particularly suitable.



       The reaction temperature is the reaction capacity of the individual starting products: to adapt and vary within narrow limits. Preferably, temperatures between 0 and 100 C are used.

   If higher temperatures, a s about 40 C, have to be maintained, then with a view to the water vapor volatility of the 2,4-dihalogen pyrimidines, work in vessels equipped with a reflux cooler if necessary.



  The reaction can be carried out in a strongly to weakly alkaline, neutral to weakly acidic medium.

   To neutralize this: one equivalent of hydrogen halide is expediently added to the reaction solution either at Buginn or during the reaction with an acid-binding agent such as b:

  Sodium or potassium carbonate, sodium hydroxide, potassium hydroxide, calcium hydroxide or barium hydroxide in solid, powdered form or: as an aqueous solution added.

   The addition of small amounts of a wetting agent or emulsifier to the reaction mixture can accelerate the conversion reaction.



  The reaction becomes iso; it means that only one halogen atom of the 2,4; dihalogen-6-methyl- or of the 2,4-halo! Ge # n-pyrimidine with the exchangeable water seTstoffatoim: the hydroxy group reigns.



  After the condensation has taken place, the finished pyrimidine dye can be washed and dried from its solution or suspension, optionally neutralized beforehand, with sodium or potassium chloride or with acid, then .abige: sucked,: washed and dried.



       The: according to the invention at least one mono-halogenated pynimiidinmimg carrying, water-soluble pyrinvdin dyes are suitable for dyeing, padding and printing on fibers of vegetable origin, of, fibers from regenerated CeR, uloisie,

       of casein fibers, of animalized C & udos "e fibers, of: synthetic polyamide fibers, as well as mixtures of fine fibers and unfortunately.

   The resulting, if necessary: ultra-alkaline aftertreatment, if necessary subjected to increased temperature and then have soaped colorations:

  good light, wash, fulled and sweat real ducks. The new dyes are also suitable for half and full centennial dyeing processes such as P @ ad-Jig, Pad-Roll and thermosetting processes.



  The dyeings and prints with the new dyes are above all particularly valuable because they combine with the fiber molecule to create a stable, chemical:

  Forming a bond therefore usually has excellent wet fastness properties. If the total amount of dye is not consumed by the chemical reaction with the fiber te, iilnini-n: t, one can use g2 operations such as: subsequent rinsing and;

  ! Or mustards, optionally using higher temperatures, remove the unreacted portion of the dye from the .Faser, synthetic detergents, such as.

   B. Alkylarylsulfcinate, Naüriumlaurylsulfat, NatTiumlaurydpolyglykoläthiersul- fat, optionally carboxymethyliie: rte Alkylpolygly- kol.äther, Mono- and .Dialkylphe.nylpolyglykofäthier can be used.



  The fixation of the dyestuffs during dyeing, puffing or printing can be carried out simultaneously or afterwards, in the same bath or in an Irish bath, optionally after an intermediate drying.

   If you are working in a fresh book, it is advisable to fix water-soluble RTI ID = "0002.0250" WI = "11" HE = "4" LX = "1527" LY = "917"> in violin wool Salts, e.g.

   B. sodium sulphate to carry out: to prevent a small amount of the dye in the liquor. The fixation of the dye on the fiber takes place in the heat, e.g.

   B. under the conditions: the th, rmofixie- fixation; But you can accelerate the process strongly or at a lower temperature:

  Lauf.zm l.as@sen, if you, the Färbe- ibzw. Post-treatment bath acidic or alkaline agents, added as catalysts.



       The optimal test conditions for the application of the dyes can be very different depending on the type of fiber. For the :

  Dyeing, padding and printing of animal fibers, as well as synthetic polyamide bases on the front, will preferably be dyed or fixed in acidic, fresh or weakly alkaline medium, e.g.

   B. in the presence of acetic acid, formic acid, sulfuric acid, ammonium ammonium sulfate, lactic acid, oxalic acid, sodium acetate, sodium hicarbonate, sodium or potassium carbonate, sodium metaphosphate, trimethylamine, pyridine,

          Chinoilin, etc. You can also use the Geigenwart in front of the leveling agent, e.g.

   B. polyoxäthylie: rten Fellaminen edier of mixtures thereof with alkyl polyglycol ethers, cssig- ric acid; to neutral coloring and at the end of the coloring, the bath by adding small amounts of an; alkaline reacting agent, e.g. B.

   Ammonia, sodium bicarbonate, soda, etc., or compounds which react alkaline in the heat, e.g. B. hexamethylene methylene amine, urea, to neutral or fish weak, blunt alkaline reaction. This is followed by thorough acidification, if necessary, with a little acetic acid.



       The dyeing, padding and printing of cellulose fibers is preferably carried out in an alkaline medium, e.g.

   B. in the presence of sodium carbonate, caustic soda, potassium hydroxide, calcium; hydroxide, sodium methasilnate, sodium borate, water gl.as, trine trsiump: phosphate, ammonia, trimethylaimin, quiaitemary bases, e.g.

   B. Tetraalkkyl, amnaoniumver; bii: nd; un, gen @ etc. To avoid reductive reactions, mild oxidizing agents such as sodium 1-nitrobenzod-3-sulfonic acid are often advantageously added during dyeing, padding or pulp printing of the fibers. The fixation also takes place with:

  Your ceilulose, as a rule, faints in the warmth. After the fixation has taken place, the dyed, padded or printed material is thoroughly rinsed and soaped in order to remove primed, dye components.



  In the following examples, the parts are parts by weight: the percentages are percentages by weight, and the temperatures are in degrees Celsius <I> Example 1 </I> 25; 6 parts of the sodium salt of the monoazo dye, which can be obtained by coupling: di:

  Azoated 1-amino-4- (2'-hydroxy) -ethoxyb, enzene in: alkaline medium with 1-hydroxy-naphth, al.iin-3, .6-diisu Nonic acid are obtained at 60-65 in 200 parts of water Stir down dissolved.

   It is cooled to 50, 50 parts of a 30% sodium hydroxide solution are added and about 250 waists Ds to 0 are ridden.

       9 parts of 2,4-dichloro-6-, methyl-pynimiidin are added to this solution, which reacts to thiazole yellow @ alkaline, and the mixture is stirred for 1-2 hours at 0-5.

       Then meow 3 parts of 2,4-iDichlor-6-methyl-pyrimiiidin are added and the mixture is stirred for about 2 hours,

  hay same temperature no. The resulting new dye falls in very fine kiii-tall structures. It is diluted with 750 parts of water and salted at about 10 times, 180 parts of potassium chloride are extracted, filtered,

  and washes the filter material with a 15% strength solution of potassium chloride to remove any caustic soda that is still present. Any residue of dichloropyrimvidine that was still present was removed by washing with a little acetone. If necessary,

  the dye can be purified by dissolving it in water. The neutral dye paste is dried at 50-60 in a vacuum. The new colorant is a pure red powder that <B> dissolves in </B> water with a scarlet color.



       If 2,4-dichloropyrimidine is used instead of 2,4-DicMar = 6-methylpyriimidine, a: scarlet: dye of similar properties is obtained.



  <I> Dyeing instructions </I> A Zeillwollstoff fabric is on your .Rouleaux printing machine with a printing paste, bastehmd louse 30 parts: n of the dye obtained according to Example 1 200 parts of urea 360 parts of water 400 parts of sodium alginate;

  g 41/0 and 10 parts of sodium carbonate printed and dried. The pressure is then bar for 5-10 minutes:

  about 102 steamed, rinsed thoroughly with cold water, soaped at the boil for 10 minutes, rinsed again with water and dried. A brilliant scarlet print with excellent wet fastness and very good light fastness is obtained.



       A dry treatment of the material at 120 to 150 for 5 minutes instead of the D'ämpfans also gives a very good result.

      <I> Example 2 </I> 71.2 parts of the .D @ isazofiarbistoffes, which by coupling tetrazoüerter 4,4'-4UDiiamimo-3,3 '-, dimethyl- l, l'-:

  Diphenyl-2,2'-idmsulfonic acid with 1-hydroxynaphthalene-4-sulfonic acid on the one hand and hydroxylbenzene are dissolved in 500 parts of water at 90 °. At a pH of 6.0 and a binary temperature of 90, 16.3 parts of 2,4-Diiehlor-6-m, ethyl-pynimiidiine are added;

  The pH value is kept at -6.0-6.5 by adding dropwise dilute solution. The end point of the implementation:

  The phenolic hydroxyl group with the dichloro-py inunüdin can easily be determined by column or paper chromatography.

       By cooling the reaction solution and looking with common salt, the dye is deposited, if necessary purified by dissolving, and then dried.

       It represents a red powder which dyes fibers made of wool, or cellulose, in scarlet shades of very good wet fastness properties.



  <I> Dyeing instructions </I> 2 parts of the dried dye are dissolved in 4000 parts of water and heated to 40%. 2 parts of acetic acid are added and 100 parts of its woolen fabric are part of it.

   Bring to the boil within 15-20 minutes, and hold for 45 to = 60 minutes. Now, after the breath has been cooled to 85-90, about 5 parts of 5% ammonia are added:

  or 3 tele hexamethylene tetranviin and treated for 20 minutes at 90. Then you rinse thoroughly by adding the rinse water in: a passage: some eggs:

  aura clogs and dries. Man @ ax holds pure legal, sharp red coloring of very good wash, Sahwess @ and milled fastness isoee good light fastness.



  (Further examples are given in the table below, earthen
EMI0003.0319
    mean and in column (I) by the structural formula and in column (1I)

          are characterized by the color of the aqueous solution.
EMI0004.0001
  
    (I) <SEP> (II)
<tb> S <SEP> 03H
<tb> -N <SEP> = <SEP> N- <B> <I> 7 </I> <SEP> - </B> <SEP> \ -NC <SEP> Hz-C <SEP> Hz- OA <SEP> yellow-brown
<tb> <B> Co </B> <SEP> CzHs
<tb> 503H
<tb> H03S <SEP> OH
<tb> 4
<tb> @ \ - N <SEP> = <SEP> N # -O-CHz-CHz-O-B <SEP> rat
<tb> H035 -S03H
<tb> S03H
<tb> OH <SEP> <B> N = N <SEP> - </B>
<tb> <B><I>5</I> </B> <SEP> H0 <SEP> <B> -NH2 </B> <SEP> O-A <SEP> sahadach <SEP> red
<tb> 3s-YY
<tb> SOSH
<tb> OH <SEP> N = N-- <B> <_> </B>
<tb> 6 <SEP> -NH <SEP> 0-B <SEP> rat
<tb> H03S- <B> CO <SEP> <U>#</U> </B>
<tb> H3C <SEP> -CH3
<tb> CH3
<tb> CH3 <SEP> C1
<tb> Cl <SEP> -N \ Z
<tb> N = -S0311
<tb> 7 <SEP> -N = N
<tb>

  lgtiohwg
<tb> Cl <SEP> yellow
<tb> SOa-NH-CHs-CHa-O <SEP> A
<tb> O <SEP> NHa
<tb> 1I
<tb> 8 <SEP> -S03H <SEP>, blue
<tb> 0-A
<tb> 1I
<tb> O <SEP> NH
<tb> S03H
EMI0005.0001
  
    9 <SEP> Phthalo- <SEP> -S02-NH-CHz-CH2-O-A
<tb> Türldglylau
<tb> cyanine
<tb> - (S03H) 3
<tb> Phthala- <SEP> --S02 <SEP> NH <SEP> <B> / - \ </B> -0-B
<tb> uaiisb # l # a <SEP> u # au
<tb> 10 <SEP> @ # <SEP> cyanine <SEP> # tünlaiisb # l # a
<tb> - (S03H) 3
<tb> S03H
<tb> NH <SEP> <B> \ </B> -NH- <B> / - \ </B> <SEP> -0-A
<tb> 11
<tb> -N02 <SEP> yellow-brown
<tb> SOz <SEP> NH2
<tb> H03S <SEP> OH
<tb> 12
<tb> -N = N - @ - SO2-CH2-CHZ <SEP> O-A <SEP> red
<tb> H03S- <SEP> @ <SEP> S03H
<tb> H03S # <SEP> -503H
<tb> HO <SEP> N = N
<tb> 13
<tb> <B> \ / </B> <SEP> NH2 <SEP> 0-A <SEP> vi:

  oil red
<tb> H03 <SEP> S
<tb> 0-A
<tb> 14 <SEP> @@@@ - <SEP> HOS- <SEP> -S03H <SEP> byanr violet
<tb> H03S-N <SEP> N
<tb> O <SEP> <B> Cu-O </B>

 

Claims (1)

PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung von Pynirmdinfarb- stoffen der Formel EMI0005.0010 worin R den Rest eines organischen Farbstoffes, x Wasserstoff oder M2thyl iumd n e ine niedrige ganze Zahl bedeuten, PATENT CLAIM Process for the production of pynirmdin dyes of the formula EMI0005.0010 where R is the residue of an organic dye, x is hydrogen or M-ethyl iumd is a lower whole number, rund worin -O- en einen iaroma- fschen Rest oder leim @ahphatisches Kettenglied des Restes R gebunden ist und bei Azofarbstoffen an einer von, around in which -O- en is bound to an aromatic radical or a glue @ahphatic chain link of the radical R and in the case of azo dyes to one of der ortho-Stellung vemsahmedenen Stellung zu einer Azobrilcke steht,dadurch gekennzeichnet, ,dass man 1 Moleiner Verbindung der Formel R-(OH)n (11) worin. OH ,an eken aromatischen Rest oder Bein ali- ph, the ortho position to an azo bridge, characterized in that 1 mol of a compound of the formula R- (OH) n (11) in which. OH, an aromatic residue or leg aliph, atilssahes Kettenglied des Reisbes R gebunden isst, mit n Mollen. eines entsprechenden 2,4-Dihalo@gen- pyrimidins Umsetzt. UNTERANSPRUCH Verfahren ,gemäss Patentanspruch, dadurch ge- kennzeichnet, atilssahes chain link of rice rice R tied eats, with n Mollen. a corresponding 2,4-dihalo @ gen-pyrimidine implemented. SUBClaim Method according to claim, characterized @dass man eüne Verbindung oder Formel R-(OH)" einsetzt,worin n 1, 2, 3 oder 4 be deutet. @that one uses a compound or formula R- (OH) ", in which n 1, 2, 3 or 4 means.
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