CH366046A - Procédé pour la préparation de la 5-chloro-6-méthoxy-tryptamine - Google Patents

Procédé pour la préparation de la 5-chloro-6-méthoxy-tryptamine

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CH366046A
CH366046A CH5819258A CH5819258A CH366046A CH 366046 A CH366046 A CH 366046A CH 5819258 A CH5819258 A CH 5819258A CH 5819258 A CH5819258 A CH 5819258A CH 366046 A CH366046 A CH 366046A
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chloro
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CH5819258A
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Velluz Leon
Muller Georges
Allais Andre
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Roussel Uclaf
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Description


  



  Procédé pour la préparation de la   5chloro   6-méthoxy". tryptamine   
 La présente invention a pour objet un procédé pour la préparation de la 5-chloro-6-méthoxytryptamine qui constitue un composé nouveau.



   Le nouveau composé de formule VII trouve son utilisation en tant qu'intermédiaire dans la synthèse de composés physiologiquement actifs de la famille de la réserpine. La   5-chloro-6-méthoxy-tryptamine    est aussi un   antimétabolite    puissant du tryptophane ; par conséquent, on peut l'utiliser chaque fois que la transformation microbiologique du tryptophane en indole est à éviter, comme c'est le cas, par exemple, dans certaines fermentations intestinales pathologiques.



   Le procédé suivant l'invention consiste à traiter le   3-chloro-4-méthoxy-6-nitro-toluène    par l'oxalate d'éthyle en présence d'éthylate de potassium, à réduire par le fer en milieu chlorhydrique   l'énolate    de potassium du   3-chloro-4-méthoxy-6-nitro-phényl-    pyruvate d'éthyle (formule   I)    obtenu, à saponifier le   5-chloro-6-méthoxy-indole-2-carboxylate    d'éthyle (formule II) obtenu puis à décarboxyler 1'acide (formule III) formé par chauffage à   2150    C en présence de quinoléine et de chromite de cuivre, suivant la méthode de Rydan et   Tweddle      (J.    Chem.

   Soc., 1955, 3499), à traiter le   5-chloro-6-méthoxy-indole    (formule   IV)    résultant, en milieu acétique par la   diméthylamine    et le formol (réaction de Mannich), à faire agir sur la   5-chloro-6-méthoxy-graraine    (formule V) obtenue une solution de sulfate de méthyle et d'acide acétique dans le   tétrahydrofuran,    à traiter le produit de réaction à chaud dans l'eau par un cyanure alcalin et à réduire le S-chloro-6-méthoxy3-indolyl-acétonitrile (formule VI) formé par   l'hy-    drogène de nickel de Raney en méthanol ammoniacal.



   Les formules numérotées en chiffres romains sont développées dans le schéma de la page 2.



   Exemple a) Préparation du   3-chloro-4-methoxy-6-nitro-   
   phényl-pyruvate    d'éthyle   (enolate de potassium)   
 formule   if   
 On dissout 2, 5   g    de potassium dans 50   cm ?    d'alcool absolu. Après distillation sous vide de l'alcool en excès, on obtient   l'éthylate    de potassium solide auquel on ajoute 25   cm ? d'éther    anhydre et 8, 5   cm3 d'oxalate d'éther    pur.

   On agite durant une heure pour dissoudre   l'éthylate,    refroidit à   00    C et ajoute une solution de 12, 2 g de   3-chloro-4-méthoxy-      6-nitro-toluène    dans 175   cm    d'éther anhydre. On laisse en contact à température ambiante pendant quarante heures, essore, lave à l'éther et sèche.

   On obtient 18 g de sel de potassium, soit un rendement de 88 %. b)   Préparation du 5-chloro-6-méthoxy-indole-   
 2-carboxylate d'éthyle   (formule ll) par reduction   
 et cyclisation de   l'enolate    de formule   1   
 On chauffe à   95  C,    en agitant, 18, 5 g de limaille de fer, 93   cm3    d'eau et 2, 6 cm3 d'acide chlorhydrique concentré, jusqu'à ce que le pg soit de 5, puis on ajoute un mélange de 11, 2 g du sel de potassium obtenu précédemment, 37   cm3    d'alcool absolu et 3, 7   cm3 d'acide acétique.    On agite encore une heure en maintenant la température à   95O    C, refroidit, essore, lave à   l'eau.    Par lavages à l'acétone,

   on extrait le   5-chloro-6-méthoxy-indole-2-    carboxylate d'éthyle. Après évaporation de l'acétone, on recueille 5, 3 g (rendement :   63 %)    de poudre brune que l'on utilise pour la saponification suivante.



   Par recristallisation dans le tétrachlorure de carbone, on obtient des aiguilles incolores, F.   182g3C,    
EMI2.1     
 insolubles dans l'eau, dans   l'éthanol    et le tétrachlorure de carbone froids, assez solubles dans le benzène et le chloroforme, solubles dans l'éther, l'acétone et le tétrachlorure de carbone chauds.



   Ce produit n'est pas décrit dans la littérature. c) Préparation de l'acide   S-chloro-6-méthoxy-       indole-2-carboxylique [formule 111]   
 On chauffe à reflux pendant une heure trente minutes 5, 3 g d'ester obtenu précédemment, 8   cm    de lessive de soude à 30 %, 100 cm3   d'eau    et 5 cm3 de n-butanol. On concentre à demi-volume sous pression ordinaire, refroidit et acidifie par de l'acide chlorhydrique concentré. Le précipité est essoré, lavé à 1'eau jusqu'à neutralité, redissous dans l'ammoniaque à 10 %, acidifié par l'acide chlorhydrique concentré, lavé à   l'eau    et séché.

   On recueille 2, 4 g d'acide (rendement : 49 %) sous forme   d'une    poudre cristalline jaune pâle, F. supérieur à   3000    C (déc.), insoluble dans l'eau, peu soluble dans l'éther et le chloroforme, soluble dans   l'éthanol,    l'acétone et le benzène.



  Analyse : C10H8O3NCl = 225, 62
Calculé : C 53, 23 % H 3, 57 % O   21,    27 % N 6, 21 %
 Cl 15, 71 %
Trouvé : C 52, 9 % H 3, 7 % O 21, 5 % N 6, 2 %
 Cl 15, 6 %
 Ce produit   n'est    pas décrit dans la littérature. d)   Preparation du 5-chloro-6-methoxy-indole   
 (formule   IY1    par décarboxylation
 de l'acide 2-carboxylique formule    111j   
 On chauffe pendant une heure à   215  C,    sous courant d'azote,   18 g d'acide 5-chloro-6-méthoxy-    indole-2-carboxylique obtenu précédemment, 90   crrfl    de quinoléine et 1, 8 g de chromite de cuivre. On refroidit à température ambiante et ajoute 500   crrf,    d'éther.

   On élimine le chromite de cuivre par filtration et la quinoléine par lavage avec 500 cm3 d'acide chlorhydrique 2 N. Après lavages à l'eau, à l'ammoniaque dilué   au,    à 1'eau, séchage, décoloration au noir, on évapore l'éther à pression ordinaire.



  On recristallise le résidu dans 200 cm3 de cyclohexane et après lavage à l'éther et séchage, on recueille 9, 25 g (rendement : 64 %) de   5-chloro-6-      méthoxy-indole    en aiguilles blanc jaunâtre, F. i. 109110  C, peu solubles dans l'eau, le benzène, solubles dans alcool, l'éther, l'acétone et le chloroforme. Ce produit est nouveau.



     Analyse : CHsONCI =181,    62
Calculé : C 59,51 % H 4,44 % O 8,81 % N 7,71 %
 Cl 19, 52%
Trouvé : C 59,7 % H 4,3 % O 9,0 % N 7,7 %
 Cl 19,   8 %    e)   Preparation    de la   S-chloro-6-méthoxy-gramine   
 formule   VI   
 A un mélange de 13,   2 cm3 de diméthylamine    aqueuse à   34 %,    13,   2 cm3    d'acide acétique pur et 8, 55   cm3    de formol à 30 %, on ajoute par petites fractions, en vingt minutes sous agitation, 11,   35g    de   5-chloro-6-méthoxy-indole    obtenu précédemment.



  On maintient l'agitation pendant deux heures à température ambiante, refroidit, alcalinise par 25 cm3 de lessive de soude. Il se sépare une huile qui finalement cristallise. On essore, lave jusqu'à neutralité, empâte à l'aide de xylène puis d'éther de pétrole, puis sèche sous vide. On obtient 10, 8 g (rendement : 73 %) de   5-chloro-6-méthoxy-gramine    que l'on utilise telle quelle pour l'opération suivante.   Recristal-    lisée dans le toluène, elle fond à   1610    C. Elle se présente sous forme de cristaux incolores, insolubles dans l'eau, assez solubles dans l'éther, le benzène, solubles dans   réthanol,    l'acétone et le chloroforme.



  Analyse :   CloHlsON, Cl=238,    72
Calculé : C 60, 37 % H 6, 33 % O 6, 70 % N 11, 74 %
 Cl 14, 85 %
Trouvé :   C61, 8% H6, 4% 06, 9% N11, 6%   
 Cl 14, 6 %
 Ce produit est nouveau. f) Préparation du   S-chloro-6-méthoxy-3-indolyl-       acetonitrile [formule Vl   
 On ajoute, à température ambiante, une solution de 13, 15 g de   5-chloro-6-méthoxy-gramine    brute dans 66 cm3 de tétrahydrofuran anhydre et 1 cm3 d'acide acétique pur à une solution formée de 26   cl3 de    sulfate de méthyle pur, de 26   cm    de tétrahydrofuran anhydre et 1   cm3    d'acide acétique pur. Il se sépare une huile qui cristallise au bout d'une heure par addition de 100 cm3 d'éther anhydre.



  On essore, lave abondamment à l'éther et sèche.



   On dissout le résidu dans 300 cm3 d'eau, ajoute 12, 6 g de cyanure de potassium, maintient la température à   67-70o    C pendant une heure. On dissout la gomme formée dans 500 cm3 de chloroforme, lave par l'acide chlorhydrique N, par l'eau, par une solution saturée de bicarbonate de sodium et par l'eau.



  On sèche sur sulfate de sodium, évapore sous vide, empâte par l'äther, essore et sèche. On recueille 7,   4g    (rendement :   60 %)    de nitrile [formule   VI],    produit nouveau, F.   155     C. Il se présente sous forme de cristaux incolores, insolubles dans l'eau, assez solubles dans l'éther et le benzène, solubles dans   Féthanol,    l'acétone et le chloroforme.



  Analyse :   CnH90N,, CI= 220,    64
Calculé : C 59, 87 % H 4, 11 % O 7, 25 % N 12, 70 %
 Cl 16,   07 %   
Trouvé : C 59, 9 % H 4, 0 % O 7, 2   %    N 12, 9 %    Cl 16, 3 %    g) Préparation de la   S-chloro-6-methoxy-tryptamine   
 /formule VII]
 On hydrogène à pression et température ordinaires 4, 3 g de   5-chloro-6-méthoxy-3-indolyl-acéto-    nitrile dans 65 cm3 de méthanol saturé d'ammoniac, en présence de nickel réduit préparé à partir de 8, 6 g d'alliage de Raney à 50 %. Après trois heures de réaction, on ajoute un peu de noir, agite, filtre, lave le filtre au méthanol.

   On dissout le résidu obtenu après évaporation du solvant dans 100   crio    d'acide acétique pour éliminer éventuellement le nitrile non hydrogéné, ajoute du noir et filtre. La liqueur   acéti-    que est alcalinisée par de la soude à 30 %. La   5-chloro-6-méthoxy-tryptamine    précipite. On glace, filtre, lave à l'eau jusqu'à neutralité, empâte à l'éther et sèche. On obtient 3, 7 g (rendement : 84 %) de lamelles blanc crème, F.   163-164     C, insolubles dans
Peau, peu solubles dans le benzène et l'éther, solubles dans l'alcool, l'acétone et le chloroforme.



  Analyse :   CnH, gONgCl = 224,    68
Calculé : C 58, 80 % H 5, 83 % O 7, 12   %    N 12, 47 %
 Cl 15, 78 %
Trouvé : C 58, 6 % H 5, 8 % O 7, 4 % N 12, 2 %
 Cl 15, 9 %
 Ce produit est nouveau.



   L'essai décrit ci-après montre que la 5-chloro  6-méthoxy-tryptamine    est un   antimétabolite    puissant du tryptophane.



   On prépare un milieu naturel de culture ayant la composition suivante :
 Extrait de coeur 1, 5 g
 Autolysat de levure 1, 5 g
 Peptone de caséine 5 g
 Chlorure de sodium 3, 5 g
   ll-HP04    3, 68 g    KH2PO4 1, 32 g   
   KNOs    2 g
 Glucose 1 g
 Eau q. s. p. 1000 cm3
 On répartit stérilement en flacons à raison de   30    cm3 de milieu par flacon et ajoute 0, 2 g/litre de tryptophane dans chaque flacon ainsi qu'une quantité croissante du produit à essayer, allant de 0, 01 à 1 g/litre. On ensemence avec E. coli (souche ATCC 11, 105) et maintient pendant 48 heures sur agitateur à secousses à la température de   370 C. L'incubation    terminée, on titre la quantité d'indole formée en suivant la technique décrite par L.

   H.   Chernoff      [Ind.   



  En. Chem.,   Analytical    edition,   12,    273   (1940)],    après avoir constaté que la pousse microbienne s'est déroulée normalement. On note qu'il suffit d'ajouter   la S-chloro-6-méthoxy-tryptamine    au milieu de culture à raison de 0, 1 g/litre pour inhiber la formation d'indole.


Claims (1)

  1. REVENDICATION Procédé pour la préparation de la 5-chloro-6- méthoxy-tryptamine, caractérisé en ce qu'on traite le 3-chloro-4-méthoxy-6-nitro-toluène par l'oxalate d'éthyle en présence d'éthylate de potassium, on réduit par le fer en milieu chlorhydrique l'énolate de potassium du 3-chloro-4-méthoxy-6-nitrophényl- pyruvate d'éthyle obtenu, on saponifie le 5-chloro 6-méthoxy-indole-2-carboxylate d'éthyle obtenu puis décarboxyle l'acide formé par chauffage à 215 C en présence de quinoléine et de chromite de cuivre, on traite le 5-chloro-6-méthoxy-indole, en milieu acéti- que,
    par la diméthylamine et le formol, on fait agir sur la 5-chloro-6-méthoxy-gramine obtenue une solution de sulfate de méthyle et d'acide acétique dans le tétrahydrofuran, on traite le produit de réaction à chaud dans 1eau par un cyanure alcalin et on réduit le 5-chloro-6-méthoxy-3indolyl-acétonitrile formé par l'hydrogène en présence de nickel de Raney en méthanol saturé d'ammoniac.
CH5819258A 1957-07-17 1958-04-11 Procédé pour la préparation de la 5-chloro-6-méthoxy-tryptamine CH366046A (fr)

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