CH378885A - Verfahren zur Herstellung von Abkömmlingen der Salicylsäure - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Abkömmlingen der Salicylsäure

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CH378885A
CH378885A CH650260A CH650260A CH378885A CH 378885 A CH378885 A CH 378885A CH 650260 A CH650260 A CH 650260A CH 650260 A CH650260 A CH 650260A CH 378885 A CH378885 A CH 378885A
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CH
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dioxodihydro
sep
salicylic acid
compound
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CH650260A
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Takahashi Torizo
Ogiu Kikuo
Fujimura Hajime
Satoda Isao
Fukui Tomijiro
Yamamoto Yasuo
Original Assignee
Nippon Shinyaku Co Ltd
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D265/00Heterocyclic compounds containing six-membered rings having one nitrogen atom and one oxygen atom as the only ring hetero atoms
    • C07D265/041,3-Oxazines; Hydrogenated 1,3-oxazines
    • C07D265/121,3-Oxazines; Hydrogenated 1,3-oxazines condensed with carbocyclic rings or ring systems
    • C07D265/141,3-Oxazines; Hydrogenated 1,3-oxazines condensed with carbocyclic rings or ring systems condensed with one six-membered ring
    • C07D265/241,3-Oxazines; Hydrogenated 1,3-oxazines condensed with carbocyclic rings or ring systems condensed with one six-membered ring with hetero atoms directly attached in positions 2 and 4
    • C07D265/26Two oxygen atoms, e.g. isatoic anhydride

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Heterocyclic Carbon Compounds Containing A Hetero Ring Having Nitrogen And Oxygen As The Only Ring Hetero Atoms (AREA)

Description


      Verfahren    zur Herstellung von     Abkömmlingen    der     Salicylsäure       Die Erfindung     betrifft    ein     Verfahren    zur Her  stellung von Abkömmlingen der     Salicylsäure,    die  durch die folgende     allgemeine    Formel dargestellt  werden:  
EMI0001.0008     
    in der     R1        einen        Alkylenrest    und R und R' Wasser  stoff oder einen     Kohlenwasserstoffrest    bedeuten oder  wobei R und R' mit dem     Stickstoffatom    einen Ring  bilden.

   Diese Verbindungen sind neuartig und in  der Literatur noch nicht     beschrieben    worden. Die  selben sind zweckmässige Drogen, da sie ausgezeich  nete     analgetische        Wirksamkeit    besitzen.  



  Es wurden z. B. die pharmakologischen Eigen  schaften des     2,4-Dioxodihydro-1,3-benzoxazinyl-(3)-          acetdimethylamides    (I)     (Beispiel    1) und dessen     Di-          äthylamides        (II)        (Beispiel    2) mit dem bekannten         Salicylsäureamid    verglichen.

   Die hierbei erzielten  Ergebnisse sind im folgenden aufgezeigt:  
EMI0001.0025     
  
    therapeutischer <SEP> Index
<tb>  LD5o <SEP> ED@u <SEP> (LD<U>sol</U>ED<U>5o)</U>
<tb>  Verbindung <SEP> (I) <SEP> 6,2 <SEP> 0,23 <SEP> 27,0
<tb>  Verbindung <SEP> (1I) <SEP> 5,1 <SEP> 0,35 <SEP> 14,6
<tb>  Salicylsäureamid <SEP> 7,0 <SEP> 1,8 <SEP> 3,9       Diese Zahlenwerte zeigen, dass die     erfindungs-          gemässen        Verbindungen    eine überlegene therapeu  tische Wirksamkeit gegenüber bekannten     ähnlichen     Verbindungen zeigen und somit sehr zweckmässige  Drogen darstellen.  



  Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Her  stellung der obigen Verbindungen vermittels Um  setzung von     2,4-Dioxodihydro-1,3-benzoxazin    oder  einem Metallsalz dieser Verbindung mit einer durch  die Formel     XRICONRR'    dargestellten Verbindung.  Wenn die Ausgangsverbindung das     Natriumsalz    ist,       kann    die Umsetzung durch die folgende Gleichung  dargestellt werden:  
EMI0001.0034     
    In den obigen     Formeln    stellt X Halogen dar.

    Bei der Durchführung der     Erfindung    ist es  zweckmässig, die     Ausgangsverbindung        2,4-Dioxo-          dihydro-1,3-benzoxazin    als     Alkalimetallsalz,-wie    das    Natrium- oder     Kaliumsalz,    anzuwenden. Die Um  setzung kann im allgemeinen     glatt    durchgeführt wer  den,     indem    erwärmt wird und ein Lösungsmittel,  wie Wasser, -     Alkohol    usw., Anwendung findet.

   Es      ist     natürlich        möglich,    die Umsetzung ohne Anwen  dung eines     Lösungsmittels        durchzuführen.        In    Ab  hängigkeit von der Eigenschaft der gewünschten Ver  bindung     können    die Temperatur und die Umsetzungs  zeit abgeändert werden.     Verfahrensbedingungen    sind  im     einzelnen    in den folgenden Beispielen beschrie  ben. Die Umsetzung kann glatt durchgeführt werden,  wenn     Natriumjodid    zu dem     Umsetzungsgemisch    zu  gegeben wird.

      <I>Beispiel 1</I>  Herstellung von     2,4-Dioxodihydro-1,3-benzoxazinyl-          (3)-acet-dimethylanüd       Ein     Gemisch    aus 86 g     2,4-Dioxodihydro-1,3-          benzoxazin        (Natriumsalz)    und 65 g     Chloressigsäure-          dimethylamid    wird in 400 ml     Äthanol    in Gegenwart  von 5 g     Natriumjodid    7 Stunden lang am     Rückfluss     gekocht, gekühlt, und die abgetrennten     Kristalle     werden     mit    Wasser und Alkohol gewaschen, wodurch  100 g (85,50/0)

   der obigen     Verbindung    erhalten wer  den. Die Verbindung wird durch     Umkristallisieren     aus Methanol, Äthanol oder Benzol gereinigt.    Analyse:  berechnet für     C12H12N204    (248,25):       C        =        58,060/a        H        =        4,87%        N        =        11,29%          gefunden:

            C        =        57,750/9        H        =        4,85%        N        =        11,55019       Diese Umsetzung kann unter Anwendung von  Wasser oder Methanol anstelle von     Äthanol    eben  falls durchgeführt werden.     Wenn    das     Lösungsmittel     nicht angewandt wird, kann die gewünschte Verbin  dung erhalten werden,     wenn.    das Umsetzungssystem  auf     eine        Temperatur    von l30  C erwärmt wird.

   An  stelle des     Natriumsalzes    des     2,4-Dioxodihydro-1,3-          benzoxazines    als Ausgangsverbindung, kann ein Ge  misch aus     2,4-Dioxodihydro-1,3-benzoxazin    - und       Natriumhydroxyd,        Alkalicarbonat    oder     Natrium-          alkoholat    angewandt werden.

      <I>Beispiel 2</I>  Herstellung von     2,4-Dioxodihydro-1,3-benzoxazinyl-          (3)-acet-diäthylamid     Ein     Gemisch    aus 20g     Natriumsalz    des     2,4-Di-          oxodihydro-1,3-benzoxazins    und 18 g     Chloressig-          säurediäthylamid    wird in 120 ml Äthanol in Gegen  wart von 1 g     Natriumjodid    10 Stunden lang erwärmt  und     sodann        in    der gleichen Weise weiterverarbeitet,  wie es     in    dem vorangehenden Beispiel beschrieben  ist.

   Hierdurch werden 21 g (8204) der obigen Ver  bindung mit einem     Fp.    = 146-147  C erhalten. Die       Verbindung    wird aus Alkohol     umkristallisiert.       Analyse:  berechnet für     C141116N204    (276,28):

    C = 60,860/a H = 5,840/0 N = 10,140/a       gefunden:          C        =        60,740/ö        H        =        5,86%        N        =        10,24%       <I>Beispiel 3</I>  Herstellung von     a-[2,4-Dioxodihydro-1,3-          benzoxazinyl-(3)]-propionsäuredimethylamid     Ein     Gemisch    aus 10 g     Natriumsalz    des     2,4-Di-          oxodihydro-1,

  3-benzoxazines    und<I>20 g a</I> Brompro  pionsäuredimethylamid wird 6 Stunden auf etwa  130  C erwärmt und sodann abgekühlt. Zu dem sich  abtrennenden Produkt wird eine geringe Menge  Benzol zugesetzt, abgekühlt und die abgetrennten       Kristalle    mit Wasser gewaschen, getrocknet und die  Kristalle aus Benzol oder aus     Benzol-Hexan        umkri-          stallisiert,        wodurch        8,5        g        (60%)

          der        obigen        Ver-          bindung    mit einem     Fp.    = 123-124  C erhalten  werden.    Analyse:  berechnet für     C11H10N402    (262,26):

         C        =        59,53%        H        =        5,38%        N        =        10,680/0          gefunden:

            C        =        59,76%        H        =        5,34%        N        =        10,71%       <I>Beispiel 4</I>  Herstellung von 2,4     Dioxodihydro-1,3-benzoxazinyl-          (3)-aceto-monomethylamid     Ein Gemisch aus 15,5g     Natriumsalz    des     2,4-Di-          oxodihydro-1,

  3-benzoxazins    und 10 g     Chloressig-          säuremonomethylamid        in    75 ml Äthanol wird in Ge  genwart von 1 g     Natriumjodid    10 Stunden lang er  wärmt,     abgekühlt    und die sich abgetrennten Kri  stalle mit Wasser gewaschen. Es wird anschliessend  aus Alkohol     umkristallisiert,    wodurch 14,5 g (7504)  der obigen Verbindung mit einem     Fp.    = 248  C er  halten werden.

           Analyse:     berechnet für     C11H1,04N2    (234,21):       C        =        56,41%        H        =        4,30%        N        =        11,960/0     gefunden:

         C        =        56,55%        H=4,360/,        N        =        12,11%       <I>Beispiel 5</I>  Herstellung von     2,4-Dioxodihydro-1,3-benzoxazinyl-          (3)-aceto-piperidid     Ein Gemisch aus 20 g     Natriumsalz    des     2,4-Di-          oxodihydro-1,3-benzoxazins    und 20 g     Chloressig-          säurepiperidid    in 100 ml     Athanol    wird in Gegen  wart von 2 g     Natriumjodid    6 Stunden lang erwärmt,

         abgekühlt,    und die abgetrennten Kristalle mit Wasser  gewaschen. Anschliessend wird aus Alkohol umkristal  lisiert, wodurch 22,5 g     (7311/o.)    der obigen Verbin  dung     mit    einem     Fp.    = 141-142  C erhalten werden.

      Analyse:  berechnet für     C1A604N2    (288,29):  C =     62,490/a    H = 5,590/a N = 9,720/0       gefunden:          C        =        62,61%        H        =        5,480/0        N        =        9,750/0         <I>Beispiel 6</I>  Herstellung von     2,4-Dioxodihydro-1,3-benzoxazinyl-          (3)-aceto-morpholid     Ein Gemisch aus 20 g     Natriumsalz    des     2,4-Di-          oxodihydro-1,

  3-benzoxazins    und 20 g     Chloressig-          säuremorpholid    in 100 ml     Alkohol    wird in Gegen  wart von 2 g     Natriumjodid    7 Stunden lang erwärmt,       abgekühlt    und die abgetrennten     Kristalle    mit Wasser  gewaschen. Es     wird    aus Alkohol oder aus     Chloro-          form-Hexan        umkristallisiert,    wodurch 29,5 g (940/a)  der obigen     Verbindung        in    Form von Plättchen mit  einem     Fp.    = 239-241  C erhalten werden.  



  Analyse:  berechnet für     C14H1405N2        (290,27).-          C=57,930/9        H        =        4,86        %        N=9,651/o.          gefunden:          C=57,970/9        H        =        4,94%        N        =        9,72%  

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung von Abkömmlingen der Salicylsäure, die durch die folgende allgemeine Formel dargestellt werden: EMI0003.0036 in der R1 einen Alkylenrest und R und R' Wasser stoff oder einen Kohlenwasserstoffrest bedeuten oder wobei R und R' mit dem Stickstoffatom einen Ring bilden, dadurch gekennzeichnet, dass 2,4-Dioxodi- hydro-1,3-benzoxazin oder ein Metallsalz desselben mit der durch die Formel XR1CONRR', in der X ein Halogen bedeutet,
    dargestellten Verbindung um gesetzt wird.
CH650260A 1959-07-01 1960-06-08 Verfahren zur Herstellung von Abkömmlingen der Salicylsäure CH378885A (de)

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