CH405716A - Procédé pour la préparation de poly(aminostyrène) - Google Patents

Procédé pour la préparation de poly(aminostyrène)

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CH405716A
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poly
aminostyrene
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acetylstyrene
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CH233862A
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Jean Van Paesschen August
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Gevaert Photo Prod Nv
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Description


  
 



  Procédé pour la préparation de   poly (aminostyrène)   
 La présente invention vise la préparation de poly (aminostyrène).



   On sait qu'on peut obtenir le   poly (aminostyrène)    par polymérisation d'aminostyrène ou par réduction de   poly(nitrostyrène).    La polymérisation d'aminostyrène ne permet d'obtenir que des polymères à bas poids moléculaire, alors que la polymérisation du nitrostyrène en   poly (nitrostyrène)    est difficile à réaliser. L'o-nitrostyrène ne se laisse pas polymériser et les p- et m-nitrostyrène se laissent seulement polymériser en produits à bas poids moléculaire (C. E. Schildknecht, Vinyl and Related Polymers, J. Wiley  &  Sons
Inc. [1952] p. 156).



   Il est connu en outre qu'on peut préparer du poly(aminostyrène) à poids moléculaire élevé par réduction de poly(nitrostyrène) obtenu par nitration de polystyrène. Ce procédé présente toutefois l'inconvénient que la réduction du poly(nitrostyrène) à poids moléculaire élevé donne facilement lieu à la formation de polymères insolubles dans les solvants usuels. Pour cette raison un tel mode de préparation n'est généralement utilisé que pour la préparation de produits à bas poids moléculaire.



   La titulaire a trouvé maintenant qu'on peut obtenir du poly(aminostyrène) à poids moléculaire élevé, soluble dans les solvants usuels, par conversion d'un poly(acylstyrène) à l'aide d'acide azothydrique en présence d'un excès d'acide sulfurique en un   poly(acylaminostyrène)    et hydrolyse de ce poly (acylaminostyrène) en poly(aminostyrène).



   On peut préparer l'acide azothydrique in situ en faisant réagir l'azothydrure de sodium avec de l'acide sulfurique. On peut toutefois préparer l'acide azothydrique séparément par exemple à partir d'azothydrure de sodium et d'acide sulfurique, après quoi l'acide azothydrique est introduit dans le milieu réactionnel, qui contient le poly(acylstyrène) dissous ainsi que l'excès d'acide sulfurique.



   Pour la préparation de poly(p-aminostyrène) de préférence on part de poly(acétylstyrène) qui est obtenu par acétylation de polystyrène suivant la méthode décrite dans le brevet américain   No    2831768 demandé le 19. 1. 1956 au nom de S. H. Mervill,
C. Unrich et B. M. Robertson.



   Le polymère obtenu suivant ce procédé est essentiellement acétylé en position para, de sorte que dans ce cas les groupes amino du poly(aminostyrène) obtenu seront également essentiellement substitués en position para.



   Le poly(acétylstyrène) peut aussi être obtenu par polymérisation du monomère. I1 est évident qu'en ce qui concerne le groupe de vinyle, le groupe acétyle du noyau phénylique ne doit pas nécessairement être substitué en position para, mais peut être également substitué en d'autres positions. Ainsi, on peut obtenir par polymérisation les dérivés acétyles de polystyrène se trouvant en position para, méta ou ortho, qui après réaction donnent les dérivés amino correspondants.



   Le   poly(acétylaminostyrène)    préparé à partir de poly(acétylstyrène) obtenu suivant la méthode décrite dans le brevet américain ci-dessus, est un composé macromoléculaire incolore, qui à l'opposé du poly(aminostyrène) est résistant à l'oxydation et reste donc incolore. Le   poly(p-acétylaminostyrène)    est soluble dans un mélange d'eau et de solvants organiques miscibles à l'eau.



   Le procédé suivant la présente invention peut appliquer aussi à des copolymères d'acylstyrène et de composés monomères non saturés qui sont inertes  à la réaction de l'acide azothydrique. A cet effet, de préférence on emploie des copolymères d'acylstyrène et de styrène, de butadiène et d'acrylonitrile.



   Lors de cette réaction, on peut partir également de polymères d'autres arylène-alcoylcétones de vinyle tels que le propionylstyrène, ou des arylène-arylcétones de vinyle tels que le   benzpylstyrène.    Parhydrolyse du   polyfacylaminostyrène)    formé on obtient toujours du poly(aminostyrène). Le poids moléculaire du   poly (aminostyrène)    obtenu est directement proportionnel au poids moléculaire des produits de départ.



  Ce poly(aminostyrène) est légèrement coloré, soluble en milieu aqueux acide et sous sa forme de chlorhydrate, il peut être conservé pendant une période illimitée.



   Le poly(aminostyrène) et les copolymères d'aminostyrène conviennent comme mordants pour des colorants acides et sont des produits intermédiaires très intéressants pour des synthèses ultérieures telles que la préparation de colorants azoïques macromoléculaires, d'échangeurs d'ions ou de polymères chelatés.



   Par condensation du poly(aminostyrène) avec le   tétraméthyl-p .p'-diaminobenzohydrol    (Michler's Hydrol) on obtient du   poly [-N- (p "-vinylphényl)-tétra-      méthyl-p,p'-diaminobenzohydrylamine]    possédant des propriétés photo-électriques.



   L'exemple suivant illustre l'invention.



   On dissout 40 g de poly(p-acétylstyrène), préparé à partir de polystyrène ayant un poids moléculaire moyen de 30000, suivant la méthode décrite dans le brevet américain   NO    2831768 ci-dessus, dans un mélange de 1600 cm3 d'acide acétique et de 120 g d'acide sulfurique concentré.



   Après dissolution complète, on chauffe le mélange réactionnel à 600 C et en agitant vigoureusement on ajoute portion par portion 26,8 g d'azothydrure de sodium. La réaction est   legèrement    exotherme. On maintient la température dans le ballon à 600 C par un refroidissement approprié. En introduisant de l'azide de sodium dans le mélange réactionnel, l'azote se dégage et le polymère précipite graduellement.



   Après addition de toute la quantité d'azide de sodium, on continue d'agiter encore pendant 2 h à 600 C. On refroidit le mélange réactionnel, on décante l'acide acétique qu'on remplace par de l'eau distillée. Le polymère poisseux se durcit. Après traitement dans un agitateur mécanique dispersif, ce polymère peut être éliminé par filtration sous forme d'un précipité finement divisé. Le polymère est soumis à un lavage ultérieur jusqu'à réaction neutre sur du papier à tournesol. Eventuellement le   poly(p-acé-    tylaminostyrène) peut être purifié par dissolution dans 4 parties en volume d'acétone et une partie en volume d'eau, et par précipitation par un excès d'eau.



   Rendement: 32 g.



   Le polymère ainsi obtenu est soluble dans les solvants organiques tels que l'alcool méthylique, l'alcool éthylique, l'acétone, le dioxane, le tétrahydrofurane et la diméthylformamide, auxquels on a ajouté au maximum 20 O/o d'eau.



   En agitant et en chauffant à reflux, on dissout graduellement 7 g de   poly(p-acylaminostyrène)    ainsi obtenu dans un mélange de 200 cm3 d'alcool éthylique, 13 g d'acide chlorhydrique concentré et 50 cm3 d'eau. Graduellement le mélange azéotropique d'alcool éthylique et d'eau est éliminé par distillation en ajoutant goutte à goutte de l'eau. Après élimination complète de l'alcool éthylique par distillation, le mélange réactionnel es encore chauffé à reflux pendant 15 h.



   Après refroidissement jusqu'à la température ordinaire, le   poly(p-aminostyrène)    est libéré du chlorhydrate de poly(p-aminostyrène) sous forme d'un précipité fin en ajoutant à la solution acide aqueuse 500 cm3 d'alcool éthylique et en rendant ensuite le mélange réactionnel alcalin.



   Le poly(p-aminostyrène) précipité est éliminé par filtration. On lave jusqu'à réaction neutre et on sèche sous vide.



   Rendement: 4,3 g.
  

Claims (1)

  1. REVENDICATION Procédé pour la préparation de poly(aminostyrène) à poids moléculaire élevé soluble dans des solvants, caractérisé en ce qu'un poly(acylstyrène) dissous est converti en poly(acylaminostyrène) à l'aide d'acide azohydrique en présence d'un excès d'acide sulfurique, et que le poly(acylaminostyrène) ainsi obtenu est hydrolysé en poly(aminostyrène).
    SOUS-REVENDICATIONS 1. Procédé selon la revendication, caractérisé en ce qu'on part de poly(acétylstyrène).
    2. Procédé selon la revendication, caractérisé en ce qu'on part d'un polymère contenant des unités d'acétylstyrène.
    3. Procédé selon la revendication et la sousrevendication 2, caractérisé en ce que l'acétyle se trouve en position para.
CH233862A 1961-03-01 1962-02-26 Procédé pour la préparation de poly(aminostyrène) CH405716A (fr)

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