CH421948A - Verfahren zur Herstellung von neuen N'-substituierten N-Arylsulfonyl-harnstoffen - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von neuen N'-substituierten N-Arylsulfonyl-harnstoffen

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CH421948A
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CH
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CH886263A
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Henri Dr Dietrich
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Geigy Ag J R
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C311/00Amides of sulfonic acids, i.e. compounds having singly-bound oxygen atoms of sulfo groups replaced by nitrogen atoms, not being part of nitro or nitroso groups
    • C07C311/50Compounds containing any of the groups, X being a hetero atom, Y being any atom
    • C07C311/52Y being a hetero atom
    • C07C311/54Y being a hetero atom either X or Y, but not both, being nitrogen atoms, e.g. N-sulfonylurea

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Description


  
 



  Verfahren zur Herstellung von neuen N'-substituierten   N-Arylsulfonyl-harnstoWen   
Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung neuer N'-substituierter N-Arylsulfonyl-harnstoffe mit wertvollen pharmakologischen Eigenschaften. Es wurde gefunden, dass N'-substituierte N-Arylsulfonyl-harnstoffe der Formel I,
EMI1.1     
 in welcher   R1    die Trifluormethylgruppe,   einen    niederen Alkenyl- oder Alkanoylrest oder einen unsubstituierten bzw.

   einen durch Halogen, die Trifluormethylgruppe, einen niederen Alkyl-, Alkoxy-, Alkyl  thio- oder      Alkanoylrest    substituierten Phenyl-, Benzoyl-, Benzyl-, Phenoxy- oder Phenylthiorest bedeutet, bei oraler oder parenteraler Applikation am Warmblüter bereits in sehr niedrigen Dosen eine starke hypoglykämische Wirkung ausüben. Im Gegensatz zu den für eine hypoglykämische Wirkung notwendigen Dosen liegen die toxischen Dosen der vorstehend definierten neuen Verbindungen sehr hoch, so dass sich bei der Verwendung der erfindungsgemäss herstellbaren neuen Verbindungen oder ihrer Salze als orale Antidiabetica ein äusserst günstiger therapeutischer Index ergibt.



   Zur erfindungsgemässen Herstellung der neuen Verbindungen der Formel I setzt man l-Aminoadamantan mit einem reaktionsfähigen   funktionellen    Derivat einer N-Arylsulfonylcarbaminsäure der Formel II,
EMI1.2     
 in welchen Formeln   R1    die oben angegebene Bedeutung hat, gegebenenfalls in Gegenwart eines Kondensationsmittels um und hydrolysiert nötigenfalls ein zunächst erhaltenes   N - Arylsulfonyl - N'-(1-adamantyi)-    guanidin partiell zum entsprechenden Harnstoff. Als reaktionsfähige funktionelle Derivate von Carbaminsäuren der Formel II kommen beispielsweise deren niedere Alkylester, insbesondere Methyl- und   Äthyl-    ester, in Frage sowie deren Amide, N-Methyl-amide, N,N-Dimethylamide und N-Acylamide, das heisst z.

   B. entsprechend der Definition von   R1    substituierte    N-Arylsulfonyl-harnstoffe,   
N-Arylsulfonyl-N'-methyl-harnstoffe,    N-Arylsulfonyl-N',N'-dimethyl-harnstoffe,   
N-Arylsulfonyl-N'-alkanoyl-harnstoffe,    N-Arylsulfonyl-N'-benzoyl-harnstoffe    und    N,N'-Bis-arylsulfonyi-harnstoffe.     



   Weiter kommen als reaktionsfähige funktionelle Derivate von Carbaminsäuren der Formel II deren Nitrile in Betracht, das heisst N-Arylsulfonyl-cyanamide, bei deren Umsetzung mit l-Amino-adamantan zunächst die oben erwähnten Guanidine entstehen, sowie die Halogenide, insbesondere Chloride. Die Umsetzungen werden beispielsweise in der Wärme in inerten organischen Lösungsmitteln wie   z. B. Ather,    Dioxan, Benzol, Chlorbenzol, Toluol, Xylol, ss-Methoxy-äthanol oder Butanon durchgeführt. Die Umsetzungen mit Carbaminsäureestern oder Harnstoffen können auch in Abwesenheit von Lösungs- oder Ver  dünnungsmitteln    durchgeführt werden. Sie benötigen im allgemeinen auch keine Kondensationsmittel; gewünschtenfalls können aber als solche Mittel z. B.



  Alkalialkoholate verwendet werden.



   Bei Umsetzungen mit   Carbaminsäurechloriden    dienen als Kondensationsmittel beispielsweise ebenfalls tertiäre organische Basen wie Pyridin, Triäthylamin oder Tributylamin. Bei Umsetzungen mit Carbaminsäurenitrilen (N-Arylsulfonyl-cyanamiden) dient als Kondensationsmittel z. B. Chlorwasserstoff, oder man verwendet anstelle des freien   1-Amino-    adamantans ein Salz, insbesondere das Hydrochlorid desselben.



   In den Verbindungen der Formel   1    und den entsprechenden Ausgangsstoffen der Formel II ist R1 z. B. durch den   Trifluormethyl-,      Vinyl-,    Allyl-, Acetyl-, Propionyl- oder   Butyrylrest    oder durch einen ge gebenenfalls definitionsgemäss substituierten Phenyl-, Benzoyl-, Benzyl-, Phenoxy- oder   Phenylthiorest    verkörpert.



   Die erfindungsgemäss herstellbaren neuen Verbindungen können als solche in Form ihrer Salze, z. B. von   Ammonium- oder    Alkalisalzen oder Salzen mit pharmakologisch unbedenklichen organischen Basen, bzw. in Gegenwart von Stoffen, die zur Salzbildung Anlass geben, wie z. B. Alkalicarbonaten und -bicarbonaten, als orale Antidiabetica zur Behandlung des Diabetes mellitus am Menschen angewendet werden, wobei sie oral in den üblichen   Doseneinheitsformen    verabreicht werden.



   In den nachfolgenden Beispielen bedeuten Teile Gewichtsteile, diese verhalten sich zu Volumteilen wie g zu cm3. Die Temperaturen sind in Celsiusgraden angegeben.



   Beispiel 1
Zu 15,1 Teilen   l-Amino-adamantan,    gelöst in 120 Volumteilen absolutem Toluol, werden 27,3 Teile   p-Benzyl-phenylsulfonylisocyanat      (Kp. o ol    1460) gegeben, wobei Kristalle ausfallen. Das Gemisch wird 2 Stunden unter Rückfluss gekocht und anschliessend unter Vakuum auf das halbe Volumen eingeengt. Die erhaltenen Kristalle werden in 100 Volumteilen Aceton kalt gelöst und von wenig Unlöslichem abfiltriert.



  Die Lösung wird mit 10 Volumteilen 2n Salzsäure versetzt und unter Rühren auf 500 Volumteile Eiswasser gegossen. Die   Kristalle    werden abgenutscht, gründlich getrocknet und aus Methanol umkristallisiert. Der so erhaltene N-(p-Benzyl-phenylsulfonyl)  N'-(1-adamantyl)-harnstoff    schmilzt bei 187,5 bis   188,50.   



   Beispiel 2
Aus 15,1 Teilen 1-Amino-adamantan und 25,9 Teilen p-Phenyl-phenylsulfonylisocyanat   (Kp. oot    1600) erhält man analog zu Beispiel 1 den   N-(p-Phenyl-      phenylsulfonyl) - N' - (1 - adamantyl) - harnstoff    vom Schmelzpunkt   177-1780    (aus Methanol).   

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung neuer N'-substituierter N-Arylsulfonyl-harnstoffe der Formel I, EMI2.1 in welcher R, die Trifluormethylgruppe, einen niederen Alkenyl- oder Alkanoyfrest oder einen unsubstituierten bzw. einen durch Halogen, die Trifluormethylgruppe, einen niederen Alkyl-, Alkoxy-, Alkyl thio-oder Alkanoyfrest substituierten Phenyl-, Benzoyl-, Benzyl-, Phenoxy- oder Phenylthiorest bedeutet, dadurch gekennzeichnet, dass man l-Aminoadamantan mit einem reaktionsfähigen funktionellen Derivat einer N-Arylsulfonylcarbaminsäure der Formel II EMI2.2 umsetzt.
    UNTERANSPRÜCHE 1. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man l-Amino-adamantan mit Verbindungen der Formel II in Gegenwart eines Kondensationsmittels umsetzt.
    2. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man ein zunächst erhaltenes N - Arylsulfonyl - N' - (1 -adamantyl)-guanidin partiell zum entsprechenden Harnstoff hydrolysiert.
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