CH481092A - Procédé de résolution de mélanges épimériques de tocophérols et dérivés - Google Patents

Procédé de résolution de mélanges épimériques de tocophérols et dérivés

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CH481092A
CH481092A CH1206367A CH1206367A CH481092A CH 481092 A CH481092 A CH 481092A CH 1206367 A CH1206367 A CH 1206367A CH 1206367 A CH1206367 A CH 1206367A CH 481092 A CH481092 A CH 481092A
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epimer
tocopherol
acid
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solvent
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CH1206367A
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Royce Nelan Donald
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Eastman Kodak Co
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D311/00Heterocyclic compounds containing six-membered rings having one oxygen atom as the only hetero atom, condensed with other rings
    • C07D311/02Heterocyclic compounds containing six-membered rings having one oxygen atom as the only hetero atom, condensed with other rings ortho- or peri-condensed with carbocyclic rings or ring systems
    • C07D311/04Benzo[b]pyrans, not hydrogenated in the carbocyclic ring
    • C07D311/58Benzo[b]pyrans, not hydrogenated in the carbocyclic ring other than with oxygen or sulphur atoms in position 2 or 4
    • C07D311/70Benzo[b]pyrans, not hydrogenated in the carbocyclic ring other than with oxygen or sulphur atoms in position 2 or 4 with two hydrocarbon radicals attached in position 2 and elements other than carbon and hydrogen in position 6
    • C07D311/723,4-Dihydro derivatives having in position 2 at least one methyl radical and in position 6 one oxygen atom, e.g. tocopherols

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Description


  



  Procédé de résolution de mélanges   épimériques    de tocophérols et dérivés
 La présente invention a pour objet un procédé de résolution de mélanges   épimériques    de tocophérols ou de certains dérivés de ceux-ci. Ces mélanges sont utilisables comme complément ajouté aux fourrages pour compenser une teneur insuffisante en vitamine E. Ils sont également utilisables comme antioxydants ajoutés aux matières grasses telles que le saindoux et le suif.



  L'a-tocophérol est un composé bien connu représenté par la formule générale suivante :
EMI1.1     

 Les atomes de carbone en position 2, 4'et 8'sont asymétriques. Par conséquent l'a-tocophérol peut exister sous la forme de huit isomères optiques différents.



   L'a-tocophérol synthétisé par la condensation de la triméthylhydroquinone et du phytol naturel est un mélange de dia-stéréo-isomères. Le mélange est racémique, dans la plupart des solvants il présente une rotation spécifique égale à   zéro ; c'est    pour cette raison que l'on a appelé cette matière synthétique le   dl-a-tocophérol.   



  (L'a-tocophérol que l'on trouve dans la nature est appelé d-a-tocophérol à cause de la faible rotation dextro observée dans la plupart des solvants.) Ce mélange consiste en deux dia-stéréo-isomères ou épimères, leur rapport en poids étant de 50 : 50 et on les identifie ici comme le 2 d, 4'd,   8'd-a-tocophérol    (ou   l'épimère    2 d), et le 2 1, 4'd, 8'd-a-tocophérol, (ou   l'épimère      2 1).    Pour des raisons pratiques, le dl-a-tocophérol tel que celui préparé à partir de la triméthylhydroquinone et du phytol naturel, qui consiste en ces deux épimères (leur rapport en poids étant de 50 : 50) est appelé ici le 2 dl-atocophérol.



   Avant de continuer il est à noter que les dia-stéréoisomères dont la configuration ne diffère qu'en un centre ou atome de carbone asymétrique sont parfois appelés épimères. L'expression   epimère        provient de la chimie physique des sucres, et était définie comme représentant des sucres dont la configuration à l'un des atomes de carbone était différente, par exemple le glucose et le mannose. Comme utilisé ici,   epimère   signifie un diastéréo-isomère qui diffère d'un autre dia-stéréo-isomère sur un seul atome de carbone asymétrique, et   matière epimère)    >     signifie une matière qui consiste essentiellement en deux dia-stéréo-isomères qui sont des épimères.



   L'a-tocophérol et ses esters présentent l'activité de la vitamine E. Cependant l'activité de la vitamine E varie suivant le ou les isomères optiques dont il s'agit. Ce fait est indiqué dans le   National   Formulary       , lle édition,    page 459, où l'on donne les équivalences suivantes :
   1    mg de d-a-tocophérol   = 1,    49 unité internationale
 de vitamine E
 1 mg de dl-a-tocophérol =1. 1 unité internationale
 de vitamine E 
 1 mg d'acétate de   d-a-tocophéryle      = 1.    36 unité inter
 nationale de vitamine E
   1    mg d'acétate de   dl-a-tocophéryle = 1,    0 unité inter
 nationale de vitamine E.



   Ainsi le dl-a-tocophérol n'a qu'environ   73, 8 /o    de l'activité biologique d'une quantité égale en poids de d-a-tocophérol, tandis que l'acétate de   dl-a-tocophéryle    n'a que   73, 5 0/o    de l'activité biologique d'une quantité égale d'acétate de   d-a-tocophéryle.    La raison de ces différence d'activité biologique est la présence dans la matière synthétique de l'isomère 1. ainsi que de son ester acétique. A cet égard, on a déjà établi que le 1-a-tocophérol et son ester acétique ont des activités biologiques moindres que le d-a-tocophérol et son ester acétique.



   Ainsi, l'un des problèmes qui se présente par suite de ces différences est celui de la séparation de   l'épimère    2 d de   l'épimère    21 du 2 dl-a-tocophérol et de ses esters.



   L'une des solutions de ce problème est rapportée dans le brevet USA   No    3153053. Il est divulgué dans ce brevet que les composés de pipérazine, la pipérazine et les pipérazines   C-méthyl    et   C-éthyl    substituées réagissent avec les 6-chromanols en absence d'eau pour former des complexes cristallisables. Le procédé de séparation   dé-    crit dans ce brevet est basé sur le fait qu'à la température de cristallisation une plus grande partie du complexe de pipérazine de l'un des   épimères    cristallise, par rapport au complexe de pipérazine de l'autre   épimère.   



  Cependant, la différence des quantités cristallisées n'est pas aussi grande qu'on le désire, et il en résulte que les rendements lors de chaque étape de cristallisation ne sont pas aussi élevés qu'on le désire et qu'il faut utiliser un plus grand nombre d'étapes de cristallisation afin d'obtenir un produit pratiquement pur.



   Une autre solution de ce problème est rapportée dans le brevet USA   N  2215398.    Le procédé de séparation divulgué ici exige l'estérification des épimères avec un acide à activité optique tel que l'acide 3-bromo-d-camphre-sulfonique. Un désavantage de ce procédé est que les acides à activité optique sont généralement coûteux.



   Par conséquent un procédé de résolution du 2   dl-a-    tocophérol et de ses esters qui évite ces désavantages est nécessaire.



   Nous avons trouvé que les épimères 2 d et 21 du 2 dl  t-tocophérol.    les esters cristallisables du 2   dl-a-tocophé-    rol et certains acides sans activité optique, et des sels cristallisables de 1'ester succinique du 2 dl-a-tocophérol ont des solubilités substantiellement différentes dans leurs solvants et qu'on peut conduire une cristallisation frac  tionnée    à partir des solutions dans leurs solvants.

   Dans la plupart des cas   l'épimère    2 d de ces matières est moins soluble que   l'épimère    21 dans les solvants de ces   matiè-    res, et pour cette raison, dans les conditions de cristal  sation,      l'épimère    2 d tend à être concentré dans la fraction insoluble, particulièrement lorsque les solutions sont ensemencées avec un ou plusieurs cristaux de   l'épimère    2 d de la matière dont il s'agit. La seule exception à cela semble être dans le cas des esters succiniques 2 d et   21.    dans lesquels   l'épimère    21 se cristallise préférentiellement.



   La présente invention permet l'obtention, à partir de matière   épimérique    choisie parmi un groupe de matières   épimériques,    appelé désormais le   groupe indiqué)  > , un produit dans lequel le rapport en poids d'un des   épimè-    res à l'autre est substantiellement supérieur au rapport en poids dudit   épimère    à l'autre dans ladite matière épimérique.

   Le        groupe indiqué        est le suivant :
 1) des mélanges de 2 d-a-tocophérol et de 2 I-atocophérol ;
 2) des mélanges   épimériques    d'esters cristallisables d'un ester de 2 d-a-tocophérol avec un acide optiquement inactif, et d'un ester cristallisable du 21-n-tocophérol et dudit acide ;
 3) des mélanges   épimériques    d'un sel cristallisable d'une base et d'un ester succinique du 2 d-a-tocophérol. et un sel cristallisable de ladite base et   d'un    ester succinique du 21-a-tocophérol.



   L'acide optiquement inactif peut être un acide carboxylique aliphatique saturé ayant de 1 à 24 atomes de carbone par molécule, et de préférence 2 à 18 atomes de carbone, par exemple l'acide acétique, 1'acide palmitique ou l'acide stéarique. Il peut aussi être un acide gras non saturé tel que l'acide   éladique      (C8H7CH    : CH   (CH2)   
COOH, l'acide   cis-érucique      (CHg      s (CH ;,)    7 CH :

   CH   (CHg   
COOH) ou l'acide brassidique (l'acide   trans-érucique)    ; un acide substitué ou non substitué de la série du benzène tel que l'acide benzoïque ou l'acide   p-(phénylazo)-    benzoïque (disponible sous la forme de son chlorhydrate) ; ou un acide dicarboxylique aliphatique ou aromatique, particulièrement l'acide succinique, qui, contrairement à certains acides dicarboxyliques ne donne pas naissance à un mélange indésirable de mono-et de diesters.



   Les sels cristallisables, esters succiniques des 2 d-et 21-a-tocophérols sont obtenus par la neutralisation des esters succiniques acides avec des bases inorganiques et organiques. Des exemples de bases organiques comprennent la pipérazine, la   morpholine    et   l'éthanolamine.   



   Le procédé comprend la dissolution du mélange épimérique (dit aussi   matière   épimérique  )    dans un solvant ; la modification de la température de ladite solution jusqu'à une température à laquelle il précipite sous forme de solides cristallins, une quantité importante d'un mélange des épimères dans lequel les proportions relatives de ces derniers sont autres que dans le mélange restant en solution ; et la séparation des solides cristallins de la liqueur mère obtenue.

   Les solides ainsi obtenus comprennent généralement l'un desdits épimères dans un rapport plus élevé en poids à l'autre   épimère.    Selon les formes d'exécution préférées du procédé, le stade de modification de la température inclut aussi l'ensemencement de la solution avec un ou plusieurs cristaux de   l'épimère    dont une plus grande partie en poids cristallise dans les solides cristallins précipités par la suite.



   Le solvant, dit ((de cristallisation  , est liquide aux températures dont il est question pour la pratique du présent procédé, et est inerte envers les matières du   groupe indiqué        dans les conditions dont il est question dans la pratique du présent procédé, et à une certaine température, il dissout des quantités importantes desdites matières, et à une température différente (la température de cristallisation), il laisse cristalliser des quantités importantes desdites matières. Le solvant peut être un composé ou un mélange de composés.

   Des exemples d'un solvant de cristallisation comprennent : le méthanol, 1'méthanol, l'acétone, l'isooctane, l'hexane,   l'iso-    propanol, la   méthyléthylcétone,    les esters formiques inférieurs, le diméthoxyéthane et   l'acétonitrile.   



   La répétition du processus ci-dessus avec les solides cristallins permet d'obtenir un produit cristallin qui consiste essentiellement en l'un des deux dits   épimères,    substantiellement exempt de l'autre   épimère.    



   Le procédé suivant la présente invention est utile pour la séparation de   l'épimère    2 d de   l'épimère    21 lors de la conversion chimique de   l'épimère    21 en   épimère    2 d dans les conditions dans lesquelles on obtient un mélange   épimérique.    L'un des procédés pour la conduite d'une telle conversion chimique comprend les stades suivants :

   l'oxydation du 21-a-tocophérol en tocoquinone correspondante, la réduction de la 21-a-tocoquinone en hydroquinone correspondante, puis la cyclisation de la   21-a-      tocohydroquinone    dans des conditions dont résulte la formation de   l'épimère      21.    Ces conditions sont telles qu'une proportion importante de la   2 I-a-tocohydroqui-    none est aussi convertie en une quantité substantielle de   l'épimère    21. Le mélange   d'épimère    2 d et 21 obtenu est soumis à une cristallisation fractionnée selon le procédé de la présente invention afin d'en séparer   l'épimère    2 d.



     L'épimère    21 restant est de préférence recyclé à travers le processus de conversion chimique.



   Les exemples suivants illustrent l'invention.



  Exemple   1    :
 Le présent exemple illustre l'isolement, conformément à une forme d'exécution particulière d'un procédé selon la présente invention, de l'acétate de   2d-a-toco-    phéryle d'un concentrat d'acétate de 2   dl-a-tocophéryle.   



  Il illustre également la séparation de   l'épimère    21 du concentrat.



   On dissout   102 g    d'un concentrat d'acétate de   2 dl-      a-tocophéryle    préparé en faisant réagir, avec la pyridine comme catalyseur, le   2 dl-a-tocophérol (prépare,    par exemple, par condensation de la triméthylhydroquinone et du phytol naturel, suivie de la distillation du condensat dans un distillateur moléculaire) et de l'anhydride acétique, ayant une pureté d'environ 98   10/e,    dans 500 ml   d'éthanol    de 20 à   250    C. On modifie la température de la solution obtenue jusqu'à-20 C puis on   maintient    la solution à cette température pendant 72 heures. Pendant ce temps des solides cristallins pricipitent de la solution.



  On sépare les solides cristallins de la liqueur mère par filtration et on en sépare le solvant résiduel sous pression réduite, à   5O    C. Une quantité typique de fraction cristalline obtenue ainsi est 88, 3 g. Typiquement elle est enrichie en   épimère    2 d, un rapport en poids typique de l'épimère 2 d par rapport à   l'épimère    21 étant 51 : 49.



  On dissout la fraction cristalline dans 440 ml d'éthanol à   20-250    C, puis on refroidit la solution obtenue jusqu'à -200 C. On l'ensemence alors avec des cristaux d'acétate de   2d-a-tocophéryle    et on maintient la solution ense  mencée    à cette température pendant 10 jours. Pendant ce temps des solides cristallins précipitent. On filtre les solides cristallins de la liqueur mère et on en sépare le solvant résiduel sous presion ambiante réduite à   5O C.   



  Une quantité typique de solides cristallins ainsi obtenue est   39.    9 g typiquement les solides cristallins ont un rapport en poids de   l'épimère    2 d par rapport à   l'épimère    21 de 64 : 36. On répète le procédé afin de concentrer encore   l'épimère    2 d. Le tableau suivant résume les conditions et les données typiques obtenues lorsque l'on répète ce procédé de cristallisation fractionnée (dissolution à   20-250    C, cristallisation   à-200 C,    filtration et séparation du solvant sous vide à   50    C).



   Valeur
 de la rotation
 spécifique à Pureté optique
 Poids en g Poids en g   ( [a] D (10/o    en poids)
 Volume en de solides Temps de de solides des solides des solides
 Stade de millilitres cristallins cristallisation cristallins cristallins cristallins cristallisation   d'éthanol    dissous en heures obtenus obtenus obtenus
 3 240 39, 9 192 18,   9 +2, 50    87
 4 94 18, 9 24   15.      +2, 830    93
 5 80   15,    2 24   12,      2-E-3, 11 98   
 6 58 12, 2 120 8,   9 +3, 20t)    100
 Typiquement, le produit final des solides cristallins fond de 27 à   280    C.

   Cela, ainsi que la valeur typique obtenue pour sa rotation spécifique indique que ce produit est identique à l'acétate   d'a-tocophéryle    obtenu à partir de   l'c-tocophérol    naturel. De plus, le produit cristallin présente typiquement la même activité biologique que l'acétate   d'a-tocophéryle    naturel, tel que déterminé par l'essai standard   d'antistérilité    chez le rat.



   Les filtrats qui résultent de tous les stades de cristallisation précédents sont réunis. On en enlève une partie ou la totalité du solvant sous   pression réduite, à 5     C. Il   n'est    pas nécessaire d'enlever tout le solvant ; on en enlève suffisamment pour que lors de la diminution importante de la température de la solution une quantité importante de matière cristalline dissoute précipite. Cependant, pour les besoins de la démonstration de la présente forme d'exécution du procédé selon la présente invention, on préfère enlever tout le solvant. Dans ce cas, le résidu est de l'acétate   d'a-tocophéryle,    une quantité typique est 48 g.

   Cette matière consiste essentiellement en acétate de   2d-a-tocophéryle    et en acétate de   21-a-tocophéryle,    le rapport en poids étant typiquement 40 : 60. On dissout cette matière dans 150 ml   d'éthanol.    On refroidit la solution obtenue   jusqu'à-200 C,    et on ensemence la solution refroidie avec des cristaux d'acétate de   2 1-a-tocophéryle.   



  On garde alors la solution ensemencée   à-200    C pendant 24 heures. Pendant ce temps des solides cristallins   préci-    pitent de la solution. On filtre les solides cristallins pour obtenir un produit riche en   épimère      21.    Une quantité typique de produit ainsi obtenu est 22 g. Une rotation spécifique typique du produit est   [a]      D      =-0,      600,    ce qui indique une pureté optique de   72 ID/o    en poids de   l'épi-    mère   21.    On répète encore quatre fois le processus de cristallisation fractionnée.

   Le tableau suivant indique les quantités de solvant et de solides dissous, les temps de cristallisation, les quantités typiques de solides cristallins obtenus, la rotation spécifique des solides obtenus et les puretés optiques typiques des solides obtenus.



   Valeur
 de la rotation
 spécifique à Pureté optique
 Poids en g Poids en   g ([α]25  D) (%    en poids)
 Volume en de solides Temps de de solides des solides des solides
 Stade de millilitres cristallins cristallisation cristallins cristallins cristallins cristallisation   d'éthanol    dissous en heures obtenus obtenus obtenus
 2 110 22 72 10-1,   670    92
 3 50 10 72 6, 8-1, 89  96
 4 33 6, 8 120 6, 0-1,   940    97
 5 15 6, 0 48   5,    3-2,   Oo    100
 La valeur de la rotation spécifique du produit du cinquième stade de cristallisation,   soit-20,    n'est pas modifiée par des cristallisations ultérieures. Typiquement, le point de fusion du produit du cinquième stade de cristallisation est   22-23o    C.

   Ce produit consiste essentiellement en acétate de   2 I-a-tocophéryle.   



  Exemple 2 :
 Cet exemple illustre la préparation selon une forme d'exécution particulière d'un procédé selon la présente invention d'un concentrat de 2d-a-tocophérol à partir   d'une    matière comprenant du 2 d-a-tocophérol et du   21-    a-tocophérol, le rapport en poids étant 78 : 22.



   On dissout 8, 2 g d'une matière qui consiste essentiellement en 2 d-a-tocophérol et en 21-a-tocophérol, le rapport en poids étant de 78 :   22,    dans 75 ml de méthanol puis on refroidit la solution obtenue   jusqu'à-200    C. On ajoute un cristal d'ensemencement de 2 d-a-tocophérol à la solution refroidie et on   maintient    la solution ensemencée à-200C pendant quatre jours. Pendant ce temps des solides cristallins précipitent. On sépare les solides cristallins de la liqueur mère à   +5     C. On laisse fondre les solides cristallins puis on sépare le solvant résiduel sous vide à 20-250 C.

   On obtient un concentrat de 2   d-a-    tocophérol dans lequel le rapport en poids de   l'épimère    2 d par rapport à l'épimère 2 1 est 94 : 6. Une quantité typique de concentrat ainsi obtenu est 4, 0 g.



   On obtient des résultats similaires dans le cas du palmitate de 2   dl-a-tocophéryle,    le solvant de cristallisa  tion étant l'acétone,    le rapport volumétrique de solvant par rapport au palmitate étant de 20 : 1 et la température de cristallisation étant   5O    C ; du benzoate de 2 dl-a-tocophéryle lorsque le solvant de cristallisation est   l'éthanol    dans un rapport volumétrique de 6 : 1 et une température de cristallisation   de-200    C : et du   p-phénylazobenzoate    de 2   dl-a-tocophéryle    lorsque le solvant de cristallisation est   l'iso-octane,    le rapport volumétrique étant 5 :   1    et la température de cristallisation   50    C.



   Dans le cas du succinate acide de dl-a-tocophéryle, le solvant de cristallisation étant l'hexane, le rapport volumétrique du solvant par rapport à 1'ester succinique étant 15 :   1    et la température de cristallisation   50    C, on obtient des solides cristallins dans lesquels le rapport en poids de   l'épimère    21 par rapport à   l'épimère    2 d est supérieur à celui avant la cristallisation.



  Exemple 3 :
 Cet exemple illustre une forme   d'éxécution    particulière du procédé pour convertir le 21-a-tocophérol en 2 d-a-tocophérol qui utilise une forme d'exécution particulière d'un procédé de cristallisation fractionnée de la présente invention.



   On oxyde 4, 87 g de 2 1-a-tocophérol ayant une pureté de   100 /o, d'après l'essai   Emmerie-Engel) y,    ayant une valeur d'absorption lumineuse typique E   (1  /o, 1 cm,      iso-octane)      (292Z)    = 73, 9, avec du chlorure ferrique dans un système de solvant à 2 phases selon le procédé et les conditions divulguées dans le brevet USA   Nn 2856414.    On obtient un produit qui consiste essentiellement en   21-a-tocoquinone.    Une quantité typique de produit est 5, 04g. Une valeur d'absorption lumineuse typique est E   (1 /o, 1 cm. iso-octane) (269) i)    = 409.



  Une valeur typique de la rotation spécifique du produit est   [a]      D      =-1,      640    (iso-octane, C = 10).



   La   2 I-a-tocoquinone    produite est dissoute dans 55 ml d'éther isopropylique dans un entonnoir à robinet puis mélangé avec 2, 5 g d'hydrosulfite de sodium dans 50 ml d'eau à   20-25     C pendant 30 minutes.



   On soutire la phase aqueuse et l'abandonne, puis on mélange encore trois fois le résidu avec des solutions aqueuses d'hydrosulfite de sodium fraîches. On lave la solution d'éther isopropylique obtenue avec trois portions de 20 ml d'eau la sèche au sulfate de sodium anhydre, la filtre et la dilue avec 55 ml additionnels d'éther isopropylique.



   On additionne 5, 0 g de chlorure de zinc fondu et 1, 0 g de poudre de zinc à la solution d'éther isopropylique et on chauffe à reflux le mélange obtenu pendant 24 heures au bain marie bouillant. On ajoute avec précaution 2 ml d'acide chlorhydrique concentré au mélange réactionnel obtenu et continue le chauffage au reflux pendant encore   4    heures. On verse le mélange ainsi obtenu sur de la glace, on sépare la couche éthérée, on lave trois fois à   l'eau,    sèche au sulfate de sodium, filtre puis enlève l'éther isopropylique par distillation sous vide. Le produit qui reste consiste essentiellement en 2 d-a-tocophérol et en 21-a-tocophérol.



   On estérifie le produit en le faisant réagir avec de l'anhydride acétique, avec de la pyridine comme catalyseur. Une quantité typique d'ester acétique, produit obtenu, est 5, 5 g, une valeur typique de l'absorption lumi 
 Valeur
 de la rotation
 spécifique à Pureté optique
 Poids en g Poids en g   ([a] D ) ( /o    en poids)
 Volume en de solides Temps de de solides des solides des solides
 Stade de millilitres cristallins cristallisation cristallins cristallins cristallins cristallisation   d'éthanol    dissous en heures obtenus obtenus obtenus
 1   5 5,    50 120 3, 06-2, 83  93
 2 5 3, 06 24 2, 47-3, llo 98
 3 5   2,    47 24 2, 24-3,   200    100 neuse de 1'ester produit est E (1   ()/o,    1 cm, éthanol) (283  ) = 42,1,

   et une valeur typique de la rotation spécifique est   [α]25 D    = ) 1,81  (éthanol, C = 10). D'après la valeur de la rotation spécifique, il est clair que le rapport en poids de   l'épimère    2d à l'épimère 21 est 73 : 27.



   On soumet alors le produit à une distillation fractionnée, conformément au procédée selon la présente invention, chaque stade de cristallisation étant conduit à -200 C ; le nombre de stades de cristallisation, les autres conditions de cristallisation et les données typiques sont résumés dans le tableau suivant :
 Le produit cristallin obtenu par le procédé de cristallisation fractionnée consiste essentiellement en acétate de 2   d-a-tocophéryle.   



   On réunit les filtrats des stades de cristallisation, on en sépare le solvant par évaporation sous vide, on saponifie le résidu selon le procédé décrit dans   National   Formulary  , l le édition,    page 378, puis on répète le procédé de conversion sur la matière obtenue, le   21-a-    tocophérol, soit seule, soit additionnée de   2 1-a-tocophé-    rol. Par ce recyclage, associé au procédé de cristallisation fractionnée de la présente invention, on convertit le 21-a-tocophérol en 2 d-a-tocophérol.


Claims (1)

  1. REVENDICATION Procédé de résolution de mélanges épimériques choisis parmi : 1) des mélanges épimériques de 2 d-a-tocophérol et de 2 1-a-tocophérol, 2) des mélanges épimériques d'un ester cristallisable du 2 d-a-tocophérol et d'un acide optiquement inactif, et d'un ester cristallisable du 21-a-tocophérol et dudit acide, et 3) des mélanges épimériques d'un sel cristallisable d'une base et de 1'ester succinique acide du 2 d-a-tocophérol, et d'un sel cristallisable de ladite base et de l'ester succinique acide du 21-a-tocophérol. caractérisé en ce que : 1) on dissout ledit mélange épimérique dans un solvant, obtenant ainsi une solution ;
    2) on modifie la température de ladite solution jusqu'à une température à laquelle il précipite sous forme de solides cristallins, une quantité importante d'un mélange des épimères dans lequel les proportions relatives de ces derniers sont autres que dans le mélange restant en solution ; et 3) on sépare lesdits solides de la liqueur mère obtenue.
    SOUS-REVENDICATIONS 1. Procédé selon la revendication, caractérisé en ce que l'acide optiquement inactif est un acide carboxylique aliphatique saturé ayant de 1 à 24 atomes de carbone par molécule.
    2. Procédé selon la sous-revendication 1, caractérisé en ce que l'acide carboxylique a de 2 à 18 atomes de carbone par molécule.
    3. Procédé selon la revendication, caractérisé en ce que l'acide optiquement inactif est choisi parmi l'acide benzoïque et l'acide p- (phénylazo)-benzoique.
    4. Procédé selon la revendication, caractérisé en ce que l'acide optiquement inactif est l'acide succinique.
    5. Procédé selon la revendication, caractérisé en ce que le produit cristallin obtenu est un produit dans lequel un des épimères a un rapport en poids, par rapport à l'autre épimère, substantiellement supérieur à celui dudit épimère à l'autre épimère dans le mélange inital.
    6. Procédé selon la sous-revendication, caractérisé en ce que, après avoir modifié la température de la solution. on ensemence la solution avec au moins un cristal de l'épimère dont le rapport en poids à l'autre épimère dans le produit cristallin précipité par la suite est plus élevé.
    7. Procédé selon la sous-revendication 6, caractérisé en ce que ledit mélange épimérique consiste essentiellement en acétate de 2 d 1-a-tocophéryle, et en ce que, dans ledit produit cristallin, le rapport en poids de l'acétate de 2 d-a-tocophéryle à l'acétate de 2 I-a-tocophéryle est substantiellement plus élevé que 1 : 1.
    8. Procédé selon la revendication, caractérisé en ce qu'il comprend en outre les stades (4) de dissolution du produit cristallin du stade (3) dans un solvant ; (5) la répétition des stades (2 et 3), obtenant ainsi une fraction de cristaux ; et (6) la répétition des stades (4 et 5) jusqu'à obtention d'une fraction de cristaux consistant essentiellement en un épimère substantiellement exempt de l'autre épimère.
    9. Procédé selon la sous-revendication 8, caractérisé en ce que ledit mélange épimérique consiste essentiellement en acétate de 2 dl-a-tocophéryle et en ce que ledit épimère, essentiellement exempt de l'autre épimère. est l'acétate 2 d-a.
    10. Procédé selon la sous-revendication 9, caractérisé en ce que ledit solvant consiste essentiellement en éthanol et en ce que le stade (2) est conduit par le refroidissement de ladite solution.
    11. Procédé selon la sous-revendication 8, caractérisé en ce que a) on réunit les liqueurs mère. b) on ajuste la teneur en solvant de manière que, lorsque l'on modifie la température de la solution jusqu'à une température à laquelle la matière dissoute par ledit solvant est moins soluble, une quantité importante de produit cristallin précipite, c) on modifie la température de la solution jusqu'à ladite température et l'on additionne au moins un cristal dudit autre épimère, précipitant ainsi un produit cristallin, d) on sépare ledit produit de la liqueur mère obtenue.
    sous forme d'une fraction de cristaux, e) on dissout ladite fraction de cristaux dans un solvant, f) on répète les stades (c et d), obtenant ainsi une autre fraction de cristaux, et on répète les stades (e et f) jusqu'à obtention d'une fraction de cristaux consistant essentiellement en ledit autre épimère. substantiellement exempt du premier épimère.
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