CH487877A - Verfahren zur Herstellung neuer östrogen wirksamer Steroide - Google Patents

Verfahren zur Herstellung neuer östrogen wirksamer Steroide

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CH487877A
CH487877A CH1936763A CH1936763A CH487877A CH 487877 A CH487877 A CH 487877A CH 1936763 A CH1936763 A CH 1936763A CH 1936763 A CH1936763 A CH 1936763A CH 487877 A CH487877 A CH 487877A
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Jaroslav Dr Kalvoda
Peter Dr Wieland
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Ciba Geigy
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Description


  Verfahren zur Herstellung neuer     östrogen    wirksamer Steroide    Gegenstand der     vorlieulenden    Erfindung ist ein Ver  fahren zur Herstellung des     72,177-Dimethyl-östradiols     der Formel  
EMI0001.0004     
    und seines     3-Methyläthers.    Diese     Verbindun;en    besitzen  wertvolle pharmakologische Eigenschaften.

   So zeigt das       7a,17a-Dimethyl-östradiol    an der kastrierten weiblichen  Ratte bei subkutaner Verabreichung im     Allen-Doisy-          Test        (Keratinisation    der Vagina) eine ca. 8mal höhere       östrogene   <B>Wirkung</B> als     17x-Methyl-östradiol    und im       BülbrinL,-Burn-Test        (Uterus-Wachstum)    eine ca. 4mal  höhere     östrogene    Wirkung wie     17a-Methyl-östradiol.     Nach oraler Gabe durch Magensonde an der kastrierten  weiblichen Ratte ist im     Allen-Doisy-Test    eine ca.

   3mal  höhere Intensität der ö     strogenen    Wirkung festzustellen  wie beim     17a-Methyl-östradiol.    Die neuen Verbindun  gen können somit als hochwirksame     östrogene    verwen  det werden.    Die neuen Verbindungen werden erhalten. wenn man  eine     Verbindung    der Formel  
EMI0001.0022     
    worin     R0    eine freie.

   veresterte oder     verätherte        Hy-          droxylgruppe    darstellt, mit einer     Methyl-metallverbin-          dung    umsetzt und falls notwendig, in erhaltenen Ver  bindungen, worin     R0    eine veresterte oder     verätherte          Hydroxylgruppe    darstellt, diese zur freien     Hydroxyl-          gruppe        hydrolysiert    und, wenn erwünscht. erhaltenen  Verbindungen mit einer freien     3-Hydroxylgruppe        me-          thyliert.     



  Die     RO-Gruppe    ist     z.B.    eine mit einer     Carbonsäure,          z.B.    einer solchen mit höchstens 20     Kohlenstoffatomen.          z.B.    Ameisen-, Essig-,     Propion-,    Butter-,     Valerian-,        Ca-          pron-,        Trimethylessig-,        Undecylen-.        Cyclopropylcarbon-.          Cyclopentylcarbon-,        Cyclohexylessig-.        Phenylessig-,

          Phe-          nylpropion-.        Phenoxyessig-,        Acetessig-,        Diäthylamino-          essig-,    Glykol-,     Bisglykol-,    Asparagin-,     Benzoe-,        o-Sulfo-          benzoe-,        Furan-2-carbon-    oder     Nicotinsäure    oder den  Methan-,     Äthan-,    Benzol- oder     Toluolsulfonsäure,

          ver-          esterte        Hydroxylgruppe    oder eine mit einem niederen       aliphatischen    Alkohol. wie     Methyl-    oder     Äthylalkohol.     einem     araliphatischen    Alkohol. wie     Benzylalkohol    oder  einem     heterocyclischen    Alkohol, wie     Tetrahydropyranol          verätherte        Hydroxylgruppe.     



  Die     verfahrensmässige    Umsetzung des erwähnten Aus  gangsstoffes mit einer     Methyl-Metallverbindung    kann  in an sich bekannter Weise erfolgen,     z.B.    mittels     Methyl-          magnesiumbromid    oder     -jodid    oder     Lithiummethyl    in  Äther- oder     Tetrahydrofuranlösung.       
EMI0002.0001     
  
    Die <SEP> Hydrolyse <SEP> eines <SEP> erhaltenen <SEP> 3-Esters <SEP> kann <SEP> eben  falls <SEP> in <SEP> an <SEP> sich <SEP> bekannter <SEP> Weise <SEP> erfolgen.

   <SEP> Man <SEP> verwendet
<tb>  hiezu <SEP> vorzugsweise <SEP> alkalische <SEP> Mittel, <SEP> wie <SEP> Alkalimetall  livdroxvde, <SEP> -carbonate <SEP> oder <SEP> -bicarbonate. <SEP> Eine <SEP> 3-Äther  (eruppey <SEP> kann <SEP> durch <SEP> saure <SEP> Hydrolyse, <SEP> z.B. <SEP> mittels <SEP> ver  dünnter <SEP> Mineralsäure, <SEP> oder <SEP> mit <SEP> Essigsäure <SEP> onder <SEP> anderen
<tb>  organischen <SEP> Carbonsäuren <SEP> zur <SEP> freien <SEP> Hydroxygruppe
<tb>  verseift <SEP> werden.
<tb>  Die <SEP> Überführung <SEP> einer <SEP> 3-Hydroxyverbindtrng <SEP> in <SEP> den
<tb>  3-Methvläther <SEP> kann <SEP> ebenfalls <SEP> in <SEP> an <SEP> sich <SEP> bekannter <SEP> Weise
<tb>  ausgeführt <SEP> werden. <SEP> z.B.

   <SEP> durch <SEP> Behandlung <SEP> mit <SEP> einem
<tb>  Methv)haloeenid <SEP> oder <SEP> Dimeth_vlsulfat <SEP> oder <SEP> auch <SEP> mit <SEP> Di  azomethan.
<tb>  Das <SEP> als <SEP> AusganLsstoff <SEP> verwendete <SEP> 7-Methvl-östron
<tb>  kann <SEP> z.B. <SEP> nach <SEP> dem-Verfahren <SEP> der <SEP> schweizerischen <SEP> Pa  tentschrift <SEP> Nr. <SEP> 473 <SEP> 102 <SEP> hergestellt <SEP> werden.
<tb>  Die <SEP> neuen <SEP> Verbindungen <SEP> können <SEP> als <SEP> Heilmittel <SEP> in
<tb>  Form <SEP> von <SEP> pharmazeutischen <SEP> Präparaten <SEP> verwendet <SEP> wer  den. <SEP> welche <SEP> diese <SEP> Verhindunuen <SEP> zusammen <SEP> mit <SEP> pharma  zeutischen. <SEP> organischen <SEP> oder <SEP> anorganischen. <SEP> festen <SEP> oder
<tb>  flüssigen <SEP> Trägerstoffen. <SEP> die <SEP> für <SEP> enterale, <SEP> z.B.

   <SEP> orale, <SEP> oder
<tb>  parenterale <SEP> Gabe <SEP> @-,eeignet <SEP> sind. <SEP> enthalten. <SEP> Für <SEP> die <SEP> Bil  dung <SEP> derselben <SEP> kommen <SEP> solche <SEP> Stoffe <SEP> in <SEP> Frage, <SEP> die <SEP> mit
<tb>  den'neuen <SEP> Verbindungen <SEP> nicht <SEP> reagieren, <SEP> wie-z.B. <SEP> Was  ser. <SEP> Gelatine. <SEP> Milchzucker. <SEP> Stärke, <SEP> Magnesiumstearat.
<tb>  Talk, <SEP> pflanzliche <SEP> Öle. <SEP> Benzyl@tlkohole, <SEP> Gummi, <SEP> Poly  a@kv@en@,l@ko@e. <SEP> Cholesterin <SEP> oder <SEP> andere <SEP> bekannte <SEP> Arznei  mittelträLer. <SEP> Die <SEP> pharmazeutischen <SEP> Präparate <SEP> können
<tb>  z.B. <SEP> als <SEP> Tabletten. <SEP> Dra@@ees. <SEP> Kapseln, <SEP> oder <SEP> in <SEP> flüssiger
<tb>  Form <SEP> als <SEP> Lösungen. <SEP> Suspensionen <SEP> oder <SEP> Emulsionen <SEP> vor  liegen.

   <SEP> Gegebenenfalls <SEP> sind <SEP> sie <SEP> sterilisiert <SEP> und <SEP> bzw. <SEP> oder
<tb>  enthalten <SEP> Hilfsstoffe. <SEP> wie <SEP> Konservierunns-. <SEP> Stabilisie  rungs-. <SEP> Netz- <SEP> oder <SEP> Emulgiermittel, <SEP> Salze <SEP> zur <SEP> Verände  rung <SEP> des <SEP> osmotisclien <SEP> Druckes <SEP> oder <SEP> Puffer. <SEP> Sie <SEP> können
<tb>  auch <SEP> noch <SEP> andere <SEP> therapeutisch <SEP> wertvolle <SEP> Stoffe <SEP> ent  halten.
<tb>  Die <SEP> Erfindune <SEP> wird <SEP> in <SEP> den <SEP> nachfolgenden <SEP> Beispielen
<tb>  näher <SEP> beschrieben.

   <SEP> Die <SEP> Temperaturen <SEP> sind <SEP> in <SEP> Celsius  graden <SEP> angegeben.
<tb>  <I>Beispiel <SEP> I</I>
<tb>  200 <SEP> mg <SEP> 77-Methvl-iistron <SEP> gelöst <SEP> in <SEP> 15 <SEP> ml <SEP> absolutem
<tb>  Tetrahvdrofuran <SEP> werden <SEP> unter <SEP> Rühren <SEP> zu <SEP> 10 <SEP> ml <SEP> einer
<tb>  3molaren <SEP> Metlivlmagnesiumcliloridlösung <SEP> in <SEP> Äther <SEP> zu  getropft. <SEP> Das <SEP> Reaktionsgemisch <SEP> wird <SEP> eine <SEP> Stunde <SEP> unter
<tb>  Rückfluss <SEP> gekocht, <SEP> dann <SEP> auf <SEP> - <SEP> 10z <SEP> abgekühlt, <SEP> vorsichtig
<tb>  mit <SEP> 10 <SEP> ml <SEP> einer <SEP> gesättigten <SEP> AnlrnonlL]mchlorldliiSUng <SEP> ver  setzt <SEP> und <SEP> mit <SEP> Äther <SEP> verdünnt.

   <SEP> Die <SEP> wässrige <SEP> Schicht <SEP> wird
<tb>  abgetrennt, <SEP> mit <SEP> Äther <SEP> nachextrahiert, <SEP> die <SEP> organische
<tb>  Schicht <SEP> mit <SEP> eiskalter <SEP> verdünnter <SEP> Schwefelsäure, <SEP> verdünn  ter <SEP> Natriumbicarbonatlösung <SEP> und <SEP> Wasser <SEP> gewaschen. <SEP> ge  trocknet <SEP> und <SEP> im <SEP> Wasserstralilvakuum <SEP> eingedampft. <SEP> Das
<tb>  so <SEP> gewonnene <SEP> Rohprodukt <SEP> (240 <SEP> mg) <SEP> enthält <SEP> nach <SEP> IR.

    Spektrum <SEP> und <SEP> Dünnschichtchromatogramm <SEP> (Fliessmit  tel <SEP> : <SEP> Benzol-Essieester-[4 <SEP> : <SEP> ]]-Gemisch) <SEP> noch <SEP> ca. <SEP> 10%
<tb>  7 -Methvl-iistron. <SEP> Durch <SEP> mehrmaliges <SEP> Umlösen <SEP> aus <SEP> Ben  zol <SEP> und <SEP> Klethylenchlorid-Äther <SEP> erhält <SEP> man <SEP> 130 <SEP> mg <SEP> reines
<tb>  1'.',,""'-3.17t;-Dihydroxy-77.177-dimethyl-östratrien <SEP> vom
<tb>  F. <SEP> <B>196</B> <SEP> - <SEP> 198=. <SEP> IR.-Spektrum <SEP> :

   <SEP> Banden <SEP> u.a. <SEP> bei <SEP> 2,79, <SEP> 3,05,
<tb>  6.20, <SEP> 6.36. <SEP> 6.68, <SEP> 8,70. <SEP> 9,43 <SEP> und <SEP> 10.75 <SEP> u. <SEP> Die <SEP> Verbindung
<tb>  ist <SEP> in <SEP> reinem <SEP> Methylenchlorid, <SEP> Äther <SEP> oder <SEP> Benzol <SEP> schwer,
<tb>  in <SEP> Gemischen <SEP> dieser <SEP> Lösungsmittel <SEP> oder <SEP> in <SEP> Methanol
<tb>  relativ <SEP> gut <SEP> löslich.
<tb>  Der <SEP> Ausànesstoff <SEP> wird <SEP> wie <SEP> folgt <SEP> hergestellt:

  
<tb>  Zu <SEP> einer <SEP> Lösung <SEP> von <SEP> 250 <SEP> mg <SEP> Lithium <SEP> in <SEP> einer <SEP> Mi  schung <SEP> von <SEP> 4.6 <SEP> g <SEP> Diphenvl <SEP> und <SEP> 25 <SEP> ml <SEP> Tetrahydrofuran     
EMI0002.0002     
  
    gibt <SEP> man <SEP> 0,55 <SEP> ml <SEP> Diplienylmethan <SEP> und <SEP> 1 <SEP> g <SEP> 3-Oxo-7a  -methyl-17-äthylendioxy-.\'-'=androstadien <SEP> unter <SEP> Nach  spülen <SEP> mit <SEP> 5 <SEP> ml <SEP> Tetrahydrofuran. <SEP> Nach <SEP> zweistündi\=em
<tb>  Kochen <SEP> unter <SEP> Rühren <SEP> im <SEP> Stickstoffstrom <SEP> wird <SEP> mit <SEP> einer
<tb>  Eis-Methanol-Mischun,L, <SEP> abgekühlt <SEP> und <SEP> mit <SEP> I5 <SEP> @> <SEP> Am  moniumchlorid <SEP> versetzt.

   <SEP> Dabei <SEP> entfärbt <SEP> sich <SEP> die <SEP> Lüsrrn\@.
<tb>  10 <SEP> Minuten <SEP> später <SEP> versetzt <SEP> man <SEP> rnit <SEP> 7.5 <SEP> nrl <SEP> Wasser <SEP> und
<tb>  mit <SEP> Benzol. <SEP> Dann <SEP> wird <SEP> mit <SEP> verdünnter <SEP> Kochsalzliisung
<tb>  gewaschen. <SEP> mit <SEP> Benzol <SEP> nachextrahiert. <SEP> getrocknet <SEP> und <SEP> im
<tb>  Vakuum <SEP> eingedampft. <SEP> Den <SEP> Rückstandsversetzt <SEP> man <SEP> mit
<tb>  30 <SEP> ml <SEP> 90@/"iger <SEP> Essivsäure <SEP> und <SEP> erwärmt <SEP> den <SEP> mit <SEP> Stick  stoff <SEP> gefüllten <SEP> Kolben <SEP> innert <SEP> 25 <SEP> Minuten <SEP> von <SEP> 60  <SEP> auf
<tb>  80 . <SEP> Darauf <SEP> wird <SEP> im <SEP> Vakuum <SEP> eingedampft <SEP> und <SEP> diese
<tb>  Operation <SEP> noch <SEP> einmal <SEP> mit <SEP> Benzol <SEP> wiederholt.

   <SEP> Den
<tb>  Rückstand <SEP> chromatographiert <SEP> man <SEP> an <SEP> 30 <SEP> <U>L,</U> <SEP> Aluminium  oxyd <SEP> (Aktivität <SEP> 1I). <SEP> Mit <SEP> Benzol <SEP> wird <SEP> das <SEP> 77-Methvl  -östron <SEP> eluiert, <SEP> von <SEP> dem <SEP> man <SEP> nach <SEP> Urnlösen <SEP> au;

   <SEP> einem
<tb>  Methylenchlorid-Äther <SEP> -Gemisch <SEP> 350 <SEP> mc <SEP> erhält. <SEP> Es
<tb>  schmilzt <SEP> bei <SEP> 233 <SEP> - <SEP> 236 <SEP> . <SEP> zeigt <SEP> mit <SEP> einem <SEP> @tutllentischen
<tb>  Vergleichspräparat <SEP> keine <SEP> Erniedrigung= <SEP> de. <SEP> Schmelzpunk  tes <SEP> und <SEP> hat <SEP> auch <SEP> ein <SEP> idenlische.

   <SEP> IR.-Spektr-tim.
<tb>  <I>Beispiel <SEP> 2</I>
<tb>  Eine <SEP> Lösung <SEP> %on <SEP> S00 <SEP> mg <SEP> 1'-3-O.vo-77-meth@l-17  -acetoxy-19-nor-androsten <SEP> in <SEP> 4 <SEP> ml <SEP> absolutem <SEP> Dio@an,
<tb>  0.8 <SEP> ml <SEP> o-Ameisensäureäthylester <SEP> und <SEP> 0.04m1 <SEP> absolutem
<tb>  Äthanol <SEP> wird <SEP> mit <SEP> 0.2 <SEP> ml <SEP> einer <SEP> Lösung <SEP> von <SEP> 0.25 <SEP> ml <SEP> kon  zentrierter <SEP> Schwefelsäure <SEP> in <SEP> 5 <SEP> ml <SEP> Dioxan <SEP> versetzt <SEP> und
<tb>  20 <SEP> Minuten <SEP> bei <SEP> 20@ <SEP> eerüllrt. <SEP> Nach <SEP> Zugabe <SEP> von <SEP> 0.5 <SEP> ml
<tb>  Pyridin <SEP> wird <SEP> das <SEP> Liisun(-,smittel <SEP> im <SEP> Wasserstr2rhl- <SEP> und
<tb>  Hochvakuum <SEP> eingedaml)ft, <SEP> der <SEP> Rückstand <SEP> mit <SEP> Wass:r  und <SEP> Äther <SEP> versetzt. <SEP> die <SEP> ore;

  tnis@_he <SEP> Schicht <SEP> erneut <SEP> mit
<tb>  Wasser <SEP> gewaschen, <SEP> getrocknet <SEP> und <SEP> im <SEP> Wasserstrahlva  kuum <SEP> eingedampft. <SEP> Man <SEP> erhält <SEP> 590 <SEP> m<U>u#</U> <SEP> eines <SEP> gelben <SEP> öl,.
<tb>  aus <SEP> dem <SEP> durch <SEP> Chromatographic <SEP> an <SEP> neutralem <SEP> Alumi  niumoxyd <SEP> (Aktivität <SEP> 11) <SEP> 303 <SEP> mg <SEP> kristallines <SEP> .\'-''-3-.Äth  oxy-7x-methyl-17'-acetox\--19-nor-,tndrostadien <SEP> gewon  nen <SEP> wird. <SEP> Die <SEP> Verbindung <SEP> weist <SEP> im <SEP> IR.-Spektrum <SEP> Lt.a.
<tb>  Banden <SEP> bei <SEP> 5,80, <SEP> 6,00, <SEP> 6.l5, <SEP> <B>8.10.</B> <SEP> 8,t)3, <SEP> 9,60 <SEP> und <SEP> 9,75 <SEP> tt
<tb>  auf.

   <SEP> Sie <SEP> wird <SEP> ohne <SEP> Reinigung <SEP> direkt <SEP> in <SEP> 10 <SEP> ml <SEP> Aceton
<tb>  gelöst, <SEP> mit <SEP> einer <SEP> Lösung <SEP> von <SEP> 180 <SEP> rne <SEP> Natriumacetat <SEP> in
<tb>  1,3 <SEP> ml <SEP> Wasser <SEP> versetzt. <SEP> auf <SEP> ca. <SEP> - <SEP> <B>15#</B> <SEP> @abeekühlt <SEP> und <SEP> das
<tb>  Gemisch <SEP> nach <SEP> Zugabe <SEP> von <SEP> 255 <SEP> m± <SEP> N-Brorn-succinimid
<tb>  und <SEP> 0,2 <SEP> ml <SEP> Eisessig <SEP> 2 <SEP> Stunden <SEP> bei <SEP> -15 <SEP> bis <SEP> -207 <SEP> ge  rührt.

   <SEP> Dann <SEP> gibt <SEP> man <SEP> dem <SEP> Reaktionsgemisch <SEP> nachein  ander <SEP> eine <SEP> Lösung <SEP> von <SEP> 300 <SEP> mg <SEP> Kaliumjodid <SEP> in <SEP> 1.5 <SEP> ml
<tb>  Wasser <SEP> und <SEP> 400 <SEP> mg <SEP> N2ttriumthiosulfat <SEP> in <SEP> 2 <SEP> ml <SEP> Wasser
<tb>  zu, <SEP> verdünnt <SEP> das <SEP> Gemisch <SEP> mit <SEP> Äther. <SEP> wäscht <SEP> die <SEP> orga  nische <SEP> Schicht <SEP> mit <SEP> Wasser, <SEP> trocknet <SEP> und <SEP> dampft <SEP> sie <SEP> für
<tb>  Wasserstrahlvakuum <SEP> ein. <SEP> Das <SEP> erhaltene <SEP> rohe <SEP> \@-3-0>,0  -6-brom-17@-acetoxv-19-nor-androsten <SEP> wird <SEP> in <SEP> 5 <SEP> ml <SEP> Ace  ton <SEP> gelöst <SEP> und <SEP> nach <SEP> Zugabe <SEP> von <SEP> 2 <SEP> Tropfen <SEP> konzentrier  ter <SEP> Salzsäure <SEP> 2 <SEP> Stunden <SEP> unter <SEP> Rückfluss <SEP> gekocht.

   <SEP> Die
<tb>  übliche <SEP> Aufarbeitung <SEP> liefert <SEP> amorphes <SEP> 77-Metlivl-östra  diol-17-aeetat. <SEP> das <SEP> im <SEP> IR.-Spektrum <SEP> u.a. <SEP> Banden <SEP> bei
<tb>  2,82, <SEP> 5,80, <SEP> 6,20 <SEP> (6,32), <SEP> 6.68. <SEP> 8.07, <SEP> 9.60 <SEP> und <SEP> 9.75 <SEP> t( <SEP> auf  weist.
<tb>  1,7g <SEP> der <SEP> so <SEP> erhaltenen <SEP> Verbindung <SEP> werden <SEP> in <SEP> einem
<tb>  Gemisch <SEP> von <SEP> 4 <SEP> ml <SEP> Dihvdropyran <SEP> und <SEP> 4 <SEP> ml <SEP> Tetr"thvdro  furan <SEP> gelöst <SEP> und <SEP> die <SEP> Lösung <SEP> nach <SEP> Ztwabe <SEP> von <SEP> 0.1 <SEP> ml
<tb>  Phosphoroxychlorid <SEP> 15 <SEP> Minuten <SEP> unter <SEP> üeuclitiekeitsaus  schluss <SEP> stehen <SEP> gelassen.

   <SEP> Hierauf <SEP> giesst <SEP> n.an <SEP> die <SEP> Reak  tionslösung <SEP> aufs <SEP> 100 <SEP> ml <SEP> Eiswasser <SEP> und <SEP> 35 <SEP> ml <SEP> gesättigte
<tb>  Natriumbicarbonatlösung <SEP> und <SEP> extrahiert <SEP> das <SEP> Gemisch <SEP> mit
<tb>  Äther. <SEP> Die <SEP> organische <SEP> Schicht <SEP> wird <SEP> mit <SEP> Wasser <SEP> neutral
<tb>  gewaschen, <SEP> getrocknet <SEP> und <SEP> im <SEP> Wasserstrahlvakuum <SEP> ein  gedampft. <SEP> Das <SEP> erhaltene <SEP> farblose <SEP> <B>Öl</B> <SEP> (2.10g) <SEP> wird <SEP> an-       
EMI0003.0001     
  
    schliessend <SEP> in <SEP> Melhylenchlorid <SEP> gelöst <SEP> und <SEP> durch <SEP> die
<tb>  30fache <SEP> Gewichtsmenge <SEP> Aluminiumoxyd <SEP> (Aktivität <SEP> I)
<tb>  filtriert. <SEP> Das <SEP> erhaltene <SEP> _\'',@""r-3-Tetrahydropyranyloxy  -7x-methvl-17,;

  -rrcetoxv-iistratrien <SEP> <B>(1,762)</B> <SEP> weist <SEP> im <SEP> IR.  Spektrum <SEP> u.a. <SEP> Banden <SEP> bei <SEP> 5.78, <SEP> 6.23. <SEP> 6,71, <SEP> 8.20, <SEP> 9,00,
<tb>  9,7-t, <SEP> 9.85 <SEP> und <SEP> 10,40 <SEP> (t <SEP> auf. <SEP> Es <SEP> wird <SEP> ohne <SEP> Reinigung <SEP> der
<tb>  Verseifung <SEP> unterworfen. <SEP> Zu <SEP> diesem <SEP> Zweck <SEP> löst <SEP> man <SEP> es
<tb>  in <SEP> 100 <SEP> ml <SEP> Methanol, <SEP> setzt <SEP> eine <SEP> Lösung <SEP> von <SEP> 2,94 <SEP> 2 <SEP> Ka  liumcarbonat <SEP> in <SEP> 10 <SEP> n;

  1 <SEP> Wasser <SEP> zu <SEP> und <SEP> kocht <SEP> die <SEP> gerührte
<tb>  MIJChtrn2 <SEP> 15 <SEP> Stunden <SEP> unter <SEP> Rückfluss. <SEP> Das <SEP> Reaktions  Cernisch <SEP> ywird <SEP> anschliessend <SEP> abgekühlt, <SEP> unter <SEP> starkem
<tb>  Rühren <SEP> auf <SEP> 350 <SEP> ml <SEP> W-,tsser <SEP> gegossen, <SEP> das <SEP> ausgefallene
<tb>  kristalline <SEP> Rohprodukt <SEP> abgenutseht, <SEP> mit <SEP> Wasser <SEP> gewa  schen, <SEP> in <SEP> .Äther <SEP> aufgenommen. <SEP> die <SEP> Lösun;

   <SEP> einmal <SEP> mit
<tb>  Wasser <SEP> ;eschüttelt, <SEP> getrocknet <SEP> und <SEP> unter <SEP> Zugabe <SEP> von
<tb>  3-5 <SEP> Tropfen <SEP> Pyridin <SEP> im <SEP> Wasserstrahlvakuum <SEP> einge  dampft. <SEP> Das <SEP> anfallende <SEP> rohe <SEP> kristalline <SEP> "''-3-Tetra  hvdropvranvloxv-7x-methvl-17'3-hydroxy-iistr < ttrien <SEP> (1.52
<tb>  Gramm) <SEP> löst <SEP> man <SEP> in <SEP> 15 <SEP> m-1 <SEP> Aceton, <SEP> kühlt <SEP> die <SEP> Lösung <SEP> auf
<tb>  i)3 <SEP> ab, <SEP> versetzt <SEP> sie <SEP> unter <SEP> Rühren <SEP> und <SEP> Kühlen <SEP> mit <SEP> 1,3m]
<tb>  einer <SEP> 8-n. <SEP> Chromsäurelüstin_ <SEP> in <SEP> verdünnter <SEP> Schwefelsäure
<tb>  und <SEP> nach <SEP> ca. <SEP> 1 <SEP> Minute <SEP> mit <SEP> , <SEP> _ <SEP> Natriumacetat.

   <SEP> Dann <SEP> wird
<tb>  das <SEP> Reaktionsgemisch <SEP> mit <SEP> Wasser <SEP> und <SEP> Äther <SEP> verdünnt,
<tb>  die <SEP> wäs,ri@@e <SEP> Schicht <SEP> abuetrennt <SEP> und <SEP> mit <SEP> Äther <SEP> nach  .:xtrahi;;rt. <SEP> Die <SEP> orctrnische <SEP> Uüsun= <SEP> wird <SEP> mit <SEP> eiskalter <SEP> Na  triLlmbicarbonzrt!osun" <SEP> und <SEP> Wasser <SEP> neutral <SEP> gewaschen,
<tb>  "etrocknet <SEP> und <SEP> im <SEP> Wasserstrakllvakuum <SEP> eingedampft. <SEP> Das
<tb>  erhaltene <SEP> Rohprodukt <SEP> liefert <SEP> nach <SEP> Umlösen <SEP> aus <SEP> Methy  lenchforid-.Äther <SEP> und <SEP> Chromatographie <SEP> der <SEP> Mutterlaugen
<tb>  insL,esamt <SEP> 1.10 <SEP> u? <SEP> reinen <SEP> 77-Methvl-iistron-3-tetrahvdro  pyrtn%,Iätlier <SEP> vom <SEP> F. <SEP> <B>157</B> <SEP> - <SEP> 159=: <SEP> (I-R.-Spektrum <SEP> :

   <SEP> Banden
<tb>  u.a. <SEP> bei <SEP> 5.79. <SEP> 6,2-t. <SEP> 6.72. <SEP> 8.36- <SEP> 8,93, <SEP> 9,35- <SEP> 9,66 <SEP> und <SEP> 10,34 <SEP> tt).     
EMI0003.0002     
  
    Wird <SEP> der <SEP> @etrahydropyranvläther <SEP> vorn <SEP> 7x-Methyl  -östron <SEP> (500 <SEP> m<U>L</U>) <SEP> in <SEP> 2(l <SEP> ml <SEP> Äther <SEP> zu <SEP> einer <SEP> Liisung <SEP> von
<tb>  überschüssig=em <SEP> Methylmanesiumjodid <SEP> in <SEP> .Äther <SEP> zuge  tropft <SEP> und <SEP> ? <SEP> Stunden <SEP> unter- <SEP> Rückfluss <SEP> Bekocht. <SEP> so <SEP> liefert
<tb>  das <SEP> ReaktionsLemisch <SEP> nach <SEP> üblicher <SEP> Aufarbeitung <SEP> den
<tb>  rohen <SEP> 3-Tetrah@dropyranyläther <SEP> von <SEP> 77,17x-Dimethyl  -östradiol <SEP> in <SEP> 85("ci < er <SEP> Ausbeute.

   <SEP> Aus <SEP> diesem <SEP> wird <SEP> durch
<tb>  kurzes <SEP> Erwärmen <SEP> mit <SEP> 661-.iger <SEP> Essigsäure, <SEP> anschliessende
<tb>  Aufarbeitung <SEP> und <SEP> Kristallisation <SEP> des <SEP> Rohproduktes <SEP> das
<tb>  freie <SEP> @x,177-Dimethvl-@@stratlitl <SEP> vom <SEP> F. <SEP> 196 <SEP> - <SEP> 198' <SEP> ge  wonnen <SEP> werden. <SEP>   <I>Beispiel <SEP> 3</I>
<tb>  Eine <SEP> aus <SEP> 720 <SEP> m_= <SEP> Lt2t,-,nesiumspänen <SEP> und <SEP> 2.5 <SEP> ml <SEP> Me  th@ljodid <SEP> in <SEP> 5.0 <SEP> ml <SEP> Äther <SEP> herg=estellte <SEP> Grignardlösung
<tb>  wird <SEP> mit <SEP> einer <SEP> Lü;

  un < _ <SEP> von <SEP> \300 <SEP> m < , <SEP> 77-Methyl-östron-3  -methvIäther <SEP> in <SEP> 6.0 <SEP> ml <SEP> absolutem <SEP> Tetrahvdrofuran <SEP> und
<tb>  20 <SEP> ml- <SEP> Äther <SEP> versetzt, <SEP> mit <SEP> 70 <SEP> ml <SEP> Äther <SEP> verdünnt <SEP> und <SEP> 4
<tb>  Stunden <SEP> bei <SEP> -leichzeiti,.-em <SEP> Rühren <SEP> unter <SEP> Rückfluss <SEP> ge  kocht. <SEP> Da;

   <SEP> auf <SEP> ca. <SEP> -5 <SEP> abLekühlte <SEP> Gemisch <SEP> wird <SEP> vor  sichtiL#. <SEP> unter
<tb>  mit <SEP> 20 <SEP> ml <SEP> aesättioter <SEP> Ammo  niumchloridlösung <SEP> versetzt. <SEP> mit <SEP> .Äther-Methylenchlorid
<tb>  verdünnt, <SEP> die <SEP> wässrige <SEP> Schicht <SEP> abetrennt <SEP> und <SEP> nachextra  hiert- <SEP> die <SEP> organische <SEP> Lösung <SEP> mit- <SEP> Wasser <SEP> neutral <SEP> gewa  schen, <SEP> @-,etrocknet <SEP> Lind <SEP> im <SEP> Wasserstrahlvakuum <SEP> einge  dampft- <SEP> Das <SEP> erhaltene <SEP> Rohprodukt <SEP> (800 <SEP> mg) <SEP> wird <SEP> an
<tb>  40facher <SEP> Gewichtsmen;e'netrtralem <SEP> Aluminiumoxyd <SEP> (Ak  tivität <SEP> <B>11)</B> <SEP> chrornatographiert. <SEP> Die <SEP> mit <SEP> Petroläther-Benzol  <B>-(4</B> <SEP> : <SEP> 1)- <SEP> Lind <SEP> -(1 <SEP> :

   <SEP> 1)-Gemisch <SEP> und <SEP> mit <SEP> Benzol <SEP> eluierten
<tb>  Fraktionen <SEP> werden <SEP> vereiniot <SEP> und <SEP> zweimal <SEP> aus <SEP> Äther  Methanol <SEP> umkristallisiert. <SEP> Man <SEP> erhält <SEP> 376 <SEP> mg <SEP> reines, <SEP> bei
<tb>  72 <SEP> - <SEP> 7-4- <SEP> unter <SEP> Zersetzung <SEP> (Krist;rll-Liistrngsmittel) <SEP> schmel  zendes <SEP> .\'-'-"'''-3-Methox%-77,17x-dimetliyl-17@-hydro  xy-üstratrien. <SEP> IR.-Spektrum: <SEP> Banden <SEP> unter <SEP> anderem     
EMI0003.0003     
  
    bei: <SEP> 2,77, <SEP> 6,21, <SEP> 6,35. <SEP> 6,66, <SEP> 8,10. <SEP> 9,20. <SEP> 9,62 <SEP> und <SEP> 10,73 <SEP> u.
<tb>  [x)n-" <SEP> = <SEP> +32  <SEP>   <SEP> 4= <SEP> (c <SEP> = <SEP> 0,234).
<tb>  



  Die <SEP> als <SEP> Ausgangsstoff <SEP> verwendete <SEP> Verbindung <SEP> wird
<tb>  wie <SEP> folgt <SEP> hergestellt:
<tb>  Zu <SEP> einer <SEP> auf <SEP> - <SEP> 10' <SEP> abgekühlten <SEP> Suspension <SEP> von <SEP> 2.5 <SEP> g
<tb>  7x-Methyl-östron <SEP> in <SEP> 12 <SEP> ml <SEP> Methanol <SEP> und <SEP> 8.5 <SEP> ml <SEP> Me  thylenchlorid <SEP> wird <SEP> unter <SEP> Rühren <SEP> innert <SEP> 30 <SEP> Minuten <SEP> eine
<tb>  Lösung <SEP> von <SEP> 1.50g <SEP> Natriumhvdroxyd <SEP> in <SEP> 3,0 <SEP> ml <SEP> Wasser
<tb>  zugegeben. <SEP> Während <SEP> weiteren <SEP> 90 <SEP> Minuten <SEP> tropft <SEP> man
<tb>  der <SEP> Reaktionslösuni, <SEP> 3.6b <SEP> ml <SEP> Dimethylsulfat <SEP> zu.

   <SEP> Dann
<tb>  versetzt <SEP> man <SEP> das <SEP> G-misch <SEP> erneut <SEP> mit <SEP> einer <SEP> LösunL <SEP> von
<tb>  <B>1.80-</B> <SEP> Natriumhvdroxvd <SEP> in <SEP> 4 <SEP> ml <SEP> Wasser <SEP> und <SEP> anschlies  send, <SEP> innert <SEP> 30 <SEP> Minuten, <SEP> mit <SEP> weiteren <SEP> 3,0 <SEP> ml <SEP> Dimethyl  sulfat. <SEP> Darauf <SEP> dampft <SEP> man <SEP> im <SEP> Wasserstrahlvakuum <SEP> das
<tb>  vorhandene <SEP> Methvlenchlorid <SEP> ab, <SEP> setzt <SEP> der <SEP> einaeenLten
<tb>  ReaktionsmischunL, <SEP> Wasser <SEP> zu. <SEP> kühlt <SEP> ab- <SEP> filtriert <SEP> das
<tb>  ausgefallene <SEP> Produkt <SEP> ab, <SEP> wäscht <SEP> es <SEP> mit <SEP> Wasser, <SEP> nimmt
<tb>  es <SEP> anschliessend <SEP> in <SEP> Äther-Methylenclrlorid-(4:

   <SEP> 1)-Ge  misch <SEP> auf, <SEP> wäscht <SEP> die <SEP> Lösung <SEP> mit <SEP> Wasser <SEP> neutral, <SEP> trock  net <SEP> und <SEP> dampft <SEP> sie <SEP> im <SEP> Wkrsserstrahlvakutrm <SEP> ein. <SEP> Es <SEP> wer  den <SEP> 2.5 <SEP> Q <SEP> des <SEP> rohen <SEP> 3-Methvläthers <SEP> von <SEP> 77-hlethvl-iistron
<tb>  (F. <SEP> <B>151</B> <SEP> - <SEP> 152=) <SEP> erhalten. <SEP> Durch <SEP> Umlüsen <SEP> aus <SEP> :#leth\Icn  chlorid-Methanol <SEP> wird <SEP> ein <SEP> bei <SEP> <B>161</B> <SEP> - <SEP> 162 <SEP> schmelzendes
<tb>  Präparat <SEP> erhalten. <SEP> IR.-Spektrum <SEP> : <SEP> Banden <SEP> u.a. <SEP> bei: <SEP> 5.7-t.
<tb>  6,20. <SEP> 6.29. <SEP> 6.65. <SEP> 8.1t), <SEP> 8,30, <SEP> 9.30 <SEP> und <SEP> 9.-18 <SEP> u. <SEP> [x)""' <SEP> _
<tb>  + <SEP> 144i <SEP> - <SEP> 2= <SEP> (c <SEP> = <SEP> 0.-t77).

Claims (1)

  1. EMI0003.0004 PATENTANSPRUCH <SEP> 1 <tb> Verfahren <SEP> zur <SEP> Herstzllum-, <SEP> des <SEP> 77..17z-Dimethyl -östradiols <SEP> der <SEP> Formel EMI0003.0005 EMI0003.0006 und <SEP> seines <SEP> 3-Methvläthers, <SEP> dadurch <SEP> @-,ekennzeichnet. <SEP> dass <tb> man <SEP> eine <SEP> Verbindung_ <SEP> der <SEP> Formel EMI0003.0007 worin R0 eine freie- seresterte oder verätherte Hv- droxylgruppe darstellt. mit einer Methyl-metallverbin- dung umsetzt und in erhaltenen Verbindungen, worin R0 eine andere Gruppe :
    t1" die freie Hydroxylgruppe oder die Methoxygruppe darstellt, den Rest R0 zur freien Hydroxylgruppe hydrolysiert. UNTERANSPRÜCHE 1. Verfahren nach Patentanspruch 1, dadurch gekenn zeichnet. dass man als Methyl-metallverbindung eine Methylgrignardverbindung verwendet. 2. Verfahren nach Patentanspruch 1, dadurch gekenn zeichnet, dass man als Methyl-metallverbindung eine Methylalkalimetallverbindung verwendet.
    PATENTANSPRUCH 11 Verwendung des nach dem Verfahren ;cemäss Patent anspruch 1 erhaltenen 77,177-Dimethyl-östradiols zur Herstellung dessen 3-Methylätliers, dadurch gekennzeich net, dass man das 7v..177-Dimethyl-östradiol in 3-Stel- lung methyliert. Anmerkung <I>des</I> Eidg. Amtes <I>für</I> geistiges Eigentum:
    Sollten Teile der Beschreibung mit der im Patentan spruch gegebenen Definition der Erfindung nicht in Ein klang stehen, so sei daran erinnert. dass gemäss Art. 51 des Patentgesetzes der Patentanspruch für den sachlichen Geltungsbereich des Patentes massgebend ist.
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CH1565664 1964-12-03
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