CH523859A - Procédé pour la préparation de composés carbonylés polycycliques - Google Patents

Procédé pour la préparation de composés carbonylés polycycliques

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CH523859A
CH523859A CH323269A CH323269A CH523859A CH 523859 A CH523859 A CH 523859A CH 323269 A CH323269 A CH 323269A CH 323269 A CH323269 A CH 323269A CH 523859 A CH523859 A CH 523859A
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thuyopsanone
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pref
fragrant
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CH323269A
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Guenther Dr Ohloff
Hugo Dr Strickler
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Firmenich & Cie
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    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01JCHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J19/00Chemical, physical or physico-chemical processes in general; Their relevant apparatus
    • B01J19/08Processes employing the direct application of electric or wave energy, or particle radiation; Apparatus therefor
    • B01J19/12Processes employing the direct application of electric or wave energy, or particle radiation; Apparatus therefor employing electromagnetic waves
    • B01J19/122Incoherent waves
    • B01J19/123Ultraviolet light
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C49/00Ketones; Ketenes; Dimeric ketenes; Ketonic chelates
    • C07C49/385Saturated compounds containing a keto group being part of a ring
    • C07C49/417Saturated compounds containing a keto group being part of a ring polycyclic
    • C07C49/423Saturated compounds containing a keto group being part of a ring polycyclic a keto group being part of a condensed ring system
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Description


  
 



  Procédé pour la préparation de composés carbonylés polycycliques
 Le brevet principal   No    497360 a pour objet un procédé pour la   préparation    des composés de formule:
EMI1.1     
 lequel consiste à oxyder le thuyopsène de formule:
EMI1.2     
 par a) un peracide, ou b) un dérivé oxydé d'un élément de transition pour obtenir directement le composé
I, ou c) l'oxygène gazeux en présence de radiations actiniques, l'intermédiaire   II    de formule:
EMI1.3     
 formé étant alors isomérisé par un acide, pour obtenir I. La formule I représente une cétone tricyclique, la thuyopsanone; elle comprend différents isomères configurationnels dont l'existence résulte de la présence de centres d'asymétrie.



   On a trouvé que les composés de formule I, qui sont particulièrement stables en milieu alcalin, sont doués de propriétés   organoieptiques    intéressantes et sont utilisés avantageusement dans la préparation de parfums et produits parfumés.



  On a maintenant trouvé que si les composés de formule:
EMI1.4     
 sont obtenus par oxydation du thuyopsène au moyen d'un peracide on peut opérer par un procédé caractérisé en ce que:
 a)   l'on    sépare par cristallisation du mélange réactionnel contenant les composés de formule I déjà formés un glycol monoacylé de formule:
EMI1.5     
 dans laquelle R représente le reste acyle dérivé du peracide utilisé;
 b)   l'on    chauffe ledit solide aux alentours de son point d'ébullition pour donner un mélange de thuyopsanone et des alcools de formule:
EMI1.6     

 c) on isomérise les alcools de formule   II    au moyen d'un agent acide pour fournir la thuyopsanone pure.



     li    est également possible d'utiliser le glycol monoacylé III, obtenu selon le procédé décrit sous lettre a), comme produit de départ pour la préparation d'un com  posé de formule I: ledit glycol est alors saponifié en diol correspondant qui, après traitement par un agent acide, est converti en thuyopsanone.



   L'exemple suivant sert à illustrer l'invention d'une manière plus détaillée. Dans ledit exemple, les températures sont indiquées en degrés centigrades.



  Exemple:
 Préparation de la (-)-thuyopsanone-(3)
 et de   l'(-)-sothuyopsanone-(3)   
 a) Chauffage de l'acétate du glycol:
 L'acétate du glycol   (long),    préparé suivant la méthode décrite au paragraphe c), a été soumis à 2 distillations successives entre 145 et 1600. Par titration d'une aliquote du produit distillé on a constaté que la quantité théorique d'acide acétique a été libérée. On a lavé le distillat jusqu'à neutralité, puis on l'a soumis à l'analyse chromatographique en phase gazeuse qui a mis en évidence l'existence d'un mélange environ 1:1 de thuyopsanone (2 isomères) et de l'alcool de formule IIa.
EMI2.1     




   Ce mélange a été utilisé sans autre dans la suite des opérations. Rendement pratiquement quantitatif.



   b) Isomérisation du composant de formule lia:
 Le mélange de thuyopsanone et de l'alcool lia (130 g) préparé suivant la méthode décrite au paragraphe a) a été dissous dans 160 ml d'alcool. 50 ml de H2SO4 (50   o/o)    ont été ajoutés et la solution a été agitée 4 heures à 400.



  En cas de trouble, on a dilué avec encore un peu d'alcool. On a dilué à l'eau et extrait à l'éther de pétrole   (50-7oe).    Après le traitement habituel de l'extrait, on a obtenu par distillation 120 g de thuyopsanone pratiquement pure contenant la (-)-thuyopsanone-(3) et l'(-)-isothuyopsanone dans un rapport approximativement   1:1.   



   (-)-thuyopsanone-(3): F. 680. Spectre U.V. (EtOH):   2010A      (e    = 339,9),   2830 A      (e    = 28,5). Spectre RMN (Varian HA-100): 0,64   (3vs),    1,2 (3H,d, J = 0,7 cps), 1,1 et 1,2 (2 X 3H,s), 0,6-0,8 (2H, bande large), 1,3-1,9 (7H), 2,1-2,3 (2H,d, J = 1,5 cps), 2,3-2,55 (1H, bande large) 6 ppm.



   (-)-isothuyopsanone-(3): F. 38-400;   [2n0 = - 1560      (cl14).   



   Analyse: Calculé pour   C15H24O:   
 C 81,76   o/o    H 10,98   O/o ;       Trouvé : C 81,930/o H 10,87 .   



   Spectre U.V. (EtOH):   2020       (8 =    353,8),   2870 A      (e    = 23,3). Spectre RMN (Varian HA-100) : 0,64 (3H,s), 1,1   (3bd,    J = 0,7 cps), 1,1 et 1,2 (2 X 3H,s), 0,2-0,6   (2H, -bande    large), 1,2-1,8 (7H), 2,05-2,2 (2H,d J= 1,6 cps), 2,45-2,75 (1H, bande large) 6 ppm.



   L'acétate du glycol de formule:
EMI2.2     
 utilisé comme produit de départ pour la préparation indiquée ci-dessus peut être préparé ainsi:
 c) A un mélange en agitation contenant 3565 g de thuyopsène naturel, 10 litres de toluène et 350 g d'acétate de soude anhydre, on a ajouté, entre 18 et   35O,    4210 g d'acide   peracétique    à 39,5   O/o .    Pendant l'addition qui a duré 5 h, on a contrôlé la température de réaction au moyen d'un bain refroidissant. On a lavé la solution de réaction jusqu'à neutralité et on l'a concentrée sous pression réduite. On a obtenu 4480 g de produit qu'on a abandonné au froid pendant la nuit. On a essoré 1880 g de l'acétate du glycol brut. 

  Les eaux mères, après séparation de l'acétate, ont été purifiées par fractionnement et ont fourni un mélange contenant   17,5 oxo    de thuyopsanone, F. 680, et 82,5   O/o    d'isothuyopsanone, F. 400.



   L'acétate du glycol brut a été purifié par recristallisation dans l'éther de pétrole   (50-700),    F.   108-1090.    Spectre RMN   (CCl4) :    0,54   (3vs),    1,0 (3H,s), 1,1 (3H,s), 1,3 (3H,s), 2,0 (3H,s), 4,62   (1H,d    de d, J=4 et 12cps)   6 ppm.    

Claims (1)

  1. REVENDICATION
    Procédé pour la préparation de composés carbonylés polycycliques de formule: EMI2.3 par oxydation du thuyopsène au moyen d'un peracide, caractérisé en ce que: a) l'on sépare par cristallisation du mélange réactionnel contenant les composés de formule I déjà formés, un glycol monoacylé de formule: EMI2.4 dans laquelle R représente le reste acyle dérivé du peracide utilisé; b) l'on chauffe ledit solide aux alentours de son point d'ébullition pour donner un mélange de thuyopsanone et des alcools de formule: EMI2.5 c) on isomérise les alcools de formule II au moyen d'un agent acide pour fournir la thuyopsanone pure.
CH323269A 1968-03-08 1969-03-04 Procédé pour la préparation de composés carbonylés polycycliques CH523859A (fr)

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US00805353A US3845132A (en) 1968-03-08 1969-03-07 Fragrant polycyclic ketones
NL696903596A NL139299B (nl) 1968-03-08 1969-03-07 Werkwijze voor het bereiden van een reukstofcompositie, werkwijze voor het bereiden van een geparfumeerd produkt en werkwijze voor het bereiden van een reukstof.
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