CH526543A - Verfahren zur Herstellung neuer Indolderivate - Google Patents

Verfahren zur Herstellung neuer Indolderivate

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CH526543A
CH526543A CH367570A CH367570A CH526543A CH 526543 A CH526543 A CH 526543A CH 367570 A CH367570 A CH 367570A CH 367570 A CH367570 A CH 367570A CH 526543 A CH526543 A CH 526543A
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acetic acid
hydroxy
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CH367570A
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English (en)
Inventor
Seemann Fritz
Troxler Franz
Original Assignee
Sandoz Ag
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D209/00Heterocyclic compounds containing five-membered rings, condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom
    • C07D209/02Heterocyclic compounds containing five-membered rings, condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom condensed with one carbocyclic ring
    • C07D209/04Indoles; Hydrogenated indoles
    • C07D209/10Indoles; Hydrogenated indoles with substituted hydrocarbon radicals attached to carbon atoms of the hetero ring
    • C07D209/18Radicals substituted by carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)

Description


  
 



  Verfahren zur Herstellung neuer Indolderivate
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung neuer Indolderivate der Formel I, worin R1 niederes Alkyl, eine Cycloalkylgruppe von 3 oder 4 Kohlenstoffatomen, oder die 3-Phenylpropylgruppe bedeutet und   R.   



  für niederes Alkoxy, die Aminogruppe, eine (nieder)Alkylamino- oder di(nieder)Alkylaminogruppe, den l-Pyrrolidinyl-, 1-Piperidinyl- oder   1-Morpholinylrest,    die Hydrazinogruppe oder einen Rest -NH-NHR' oder -NH -NR'R", worin R' und R" je niederes Alkyl bedeuten, und ihrer Säureadditionssalze.



   Von den Verbindungen der Formel I, worin R1 für niederes Alkyl steht, sind diejenigen bevorzugt, worin die Alkylgruppe verzweigt bzw. kompakt ist, wie z.B. die Isopropyl-, sec. Butyl-, tert. Butyl-, tert. Pentyl-, 3-Pentylgruppe usw.



   Erfindungsgemäss gelangt man zu den Verbindungen der Formel I, und ihren Säureadditionssalzen, indem man von Verbindungen der Formel II, worin R1 und   R    obige Bedeutung besitzen, die Benzylgruppe hydrogenolytisch abspaltet und gewünschtenfalls die so erhaltenen Verbindungen der Formel I in ihre Säureadditionssalze überführt.



   Aus den freien Basen lassen sich in bekannter Weise Säureadditionssalze herstellen und umgekehrt.



   Die Abspaltung der Benzylgruppe von den Verbindungen der Formel II erfolgt z.B. durch Hydrierung in Gegenwart eines Katalysators, vorzugsweise eines Palladiumkatalysators in einem unter den Reaktionsbedingungen inerten organischen Lösungsmittel, z.B. Essigester, einem niederen Alkanol wie Äthanol usw., und wird vorzugsweise bei Raumtemperatur und Normaldruck durchgeführt.



   Nach beendeter Hydrierung filtriert man den Katalysator ab und dampft das Filtrat zur Trockne ein.



   Die Verbindungen der Formel II sind ebenfalls neu.



   Zu den Verbindungen der Formel IIa, worin R1 obige Bedeutung besitzt und   Ri,    für niederes Alkoxy, die Aminogruppe, eine (nieder)Alkylamino- oder   di(nieder)Al-    kylaminogruppe, den   1 -Pyrrolidinyl-,      1-Piperidinyl-    oder l-Morpholinylrest oder einen Rest -NH-NR'R"-, worin R' und R" obige Bedeutung besitzen, steht, kann man gelangen, indem man Verbindungen der Formel IIIa, worin   R'2    obige Bedeutung besitzt, mit Verbindungen der Formel IV, worin R1 obige Bedeutung besitzt, umsetzt.



   Die Verbindungen der Formel IIb, worin R1 obige Bedeutung besitzt und   R112    für niederes Alkoxy, die Aminogruppe, eine (nieder)Alkylamino- oder di(nieder)Alkylaminogruppe, den l-Pyrrolidinyl-,   l-Piperidinyl-    oder 1 -Morpholinylrest steht, kann man durch Umsetzung der Verbindungen der Formel IIIb, worin   Rist.    obige Bedeutung besitzt, in alkalischem Milieu mit Verbindungen der Formel V, worin X für Fluor, Chlor, Brom oder Jod steht und R1 obige Bedeutung besitzt, umsetzt.



   Zur Herstellung der Verbindungen der Formel IIb kann man auch Verbindungen der Formel IIIb als Salz oder in Gegenwart einer Base wie Piperidin mit Epihalohydrinen, worin das Halogen Fluor, Chlor, Brom oder Jod bedeuten kann, umsetzen und die so erhaltenen Reaktionsprodukte mit Aminen der Formel VI, worin R1 obige Bedeutung besitzt, kondensieren.



   Die Verbindungen der Formel IIc, worin R1 obige Bedeutung besitzt und   R"'    die Amino-, eine (nieder)Alkylaminogruppe, die Hydrazinogruppe oder einen Rest -NH-NHR', worin R' obige Bedeutung besitzt, bedeutet, durch Umsetzung der Verbindungen der Formel   lid,    worin   R1    obige Bedeutung besitzt und Alk niederes Alkyl bedeutet, mit Verbindungen der Formel VII, worin   R1112    obige Bedeutung besitzt, erhalten.



   Die Verbindungen der Formel IId können nach den obigen Verfahren zur Herstellung der Verbindungen der Formel IIa bzw. IIb erhalten werden.



   Zur Herstellung der Verbindungen der Formel IIIa kann man Verbindungen der Formel VIII, worin RI2 obige Bedeutung besitzt, debenzylieren, z.B. durch Hydrieren in Gegenwart eines Palladiumkatalysators.



   Die Verbindungen der Formel VIII sind mit Ausnahme von   4.Benzyloxyindol-2-essigsäuredimethylamid    neu. Sie können jedoch analog dem 4-Benzyloxyindol-2 -essigsäuredimethylamid durch Umsetzung von 4-Benzyloxyindol-2-essigsäurechlorid mit der entsprechenden Verbindung der Formel IX, worin   R12    obige Bedeutung besitzt, hergestellt werden.  



   4-Benzyloxyindol-2-essigsäuremethylester kann man z.B. auch durch Veresterung der Säure mit Diazomethan erhalten.



   Sowohl 4-Benzyloxyindol-2-essigsäurechlorid als auch 4-Benzyloxyindol-2-essigsäure ist in der Literatur beschrieben. Beide Verbindungen wurden als nicht charakterisiertes Zwischenprodukt, ausgehend von 4-Benzyloxyindol-2-acetonitril, erhalten.



   Die Verbindungen der Formel IV können nach an sich bekannten Verfahren, z.B. aus Verbindungen der Formel V mittels Alkali, hergestellt werden. Die Verbindungen der Formel V erhält man z.B. durch Umsetzung der Amine der Formel VI mit Epihalohydrinen, vorzugsweise unter Erwärmen auf ca. 20 bis 1200 und in einem unter den Reaktionsbedingungen inerten organischen Lösungsmittel, beispielsweise in einem aromatischen Kohlenwasserstoff wie Benzol oder Toluol.



   Soweit die Herstellung der Ausgangsverbindungen nicht beschrieben wird, sind diese bekannt oder nach an sich bekannten Verfahren bzw. analog zu den hier beschriebenen oder analog zu an sich bekannten Verfahren herstellbar.



   Die Verbindungen der Formel I und ihre Salze sind in der Literatur bisher nicht beschrieben. Sie zeichnen sich in der pharmakologischen Prüfung durch vielfältige und stark ausgeprägte Effekte aus und können daher als Heilmittel verwendet werden.



   Sie zeigen am spontanschlagenden, isolierten Meerschweinchenvorhof eine Hemmung der positiv-inotropen Adrenalinwirkung, wobei diese antagonistische Wirkung bei Badkonzentrationen von 0,02 bis 15 mg/l auftritt.



  Am narkotisierten Ganztier (Katze, Hund) führen sie zu einer starken Hemmung der durch Isoproterenol   [1-(3,4-      - Dihydroxyphenyl) - 2 -    isopropylaminäthanol] bedingten Tachycardie und Blutdrucksenkung. Die Verbindungen besitzen demnach eine Blockerwirkung auf die adrenergischen   9-Rezeptoren.    Die zu verwendenden Dosen variieren naturgemäss je nach der Art der verwendeten Substanz, der Administration und des zu behandelnden Zustandes. Im allgemeinen werden jedoch befriedigende Resultate bei Testtieren mit einer Dosis von 0,02 bis 0,6 mg/kg Körpergewicht erhalten; diese Dosis kann nötigenfalls in 2 bis 3 Anteilen oder auch als Retardform verabreicht werden. Für grössere Säugetiere liegt die Tagesdosis bei etwa 10 bis 400 mg. 

  Für orale Applikationen enthalten die Teildosen etwa 3 bis 200 mg der neuen Verbindungen neben festen oder flüssigen Trägersubstanzen oder Verdünnungsmitteln.



   In den nachfolgenden Beispielen, welche die Erfindung näher erläutern, ihren Umfang aber in keiner Weise einschränken sollen, erfolgen alle Temperaturangaben in Celsiusgraden und sind unkorrigiert.
EMI2.1     

EMI2.2     
  
EMI3.1     




   Beispiel I    4-(2-Hrdoxr3-isopropuraminop'opoxy)ind     -essigsäuremethylester
17,4 g 4-Hydroxyindol-2-essigsäuremethylester,   94.5    g Epichlorhydrin und 2 Tropfen Piperidin werden 7 Stunden unter Rühren zum Sieden erhitzt und anschliessend unter vermindertem Druck eingedampft. Der Verbleibende Rückstand wird in 52,3 g N-Benzylisopropylamin und 100 ml Dioxan aufgenommen und während 4 Stunden zum Sieden erhitzt. Man verdampft unter vermindertem Druck zur Trockne und schüttelt den Rückstand zwischen Essigester und   1N    Salzsäure aus. Die salzsausen Phasen werden unter Eiskühlung bei 0 bis 50 mit   10%der    Sodalösung alkalisch gestellt und anschliessend mit Methylenchlorid extrahiert.

  Der Eindampfrückstand der über Magnesiumsulfat getrockneten Methylenchlorid-Phasen wird mit Essigester kristallisiert. Man erhält den 4-(3 -Benzylisopropylamino- 2- hydroxypropoxy)indol-2 - essigsäure-methylester in Kristallen vom Smp. 135 bis 1360.



   10,7 g der obigen Benzyl-Verbindung werden in 300 ml Methanol gelöst und in Gegenwart von 10 g Palladiumkatalysator (5% Pd auf Kohle) mit Wasserstoff bis zur Beendigung der Wasserstoffaufnahme geschüttelt.



  Man filtriert vom Katalysator, verdampft unter vermindertem Druck zur Trockne und kristallisiert den Eindampfrückstand aus Essigester. Die im Titel genannte Verbindung schmilzt bei 106 bis 1080.



     4-Hydroxyindol-2 -essigsäuremethylester    (öl) erhält man durch Entbenzylierung von 4-Benzyloxyindol-2-essigsäuremethylester (Smp. 89 bis 900, aus Benzol) und letztere Verbindung durch alkalische Hydrolyse von 4 -Benzyloxyindol-2-acetonitril zu 4-Benzyloxyindol-2-essigsäure, die direkt in ätherischer Lösung mit einer ebenfalls ätherischen Lösung von Diazomethan zu 4-Benzyloxyindol-2-essigsäuremethylester verestert wird.



   Beispiel 2    4-(2-Hydroxy-3-isopropylaminopropoxy)indol-2-     -essigsäureamid
8 g 4-(3-Benzylisopropylamino-2-hydroxypropoxy)indol-2-essigsäuremethylester werden in 100 ml Dioxan gelöst und nach Zusatz von 50 ml konzentriertem Ammoniak während 24 Stunden bei Raumtemperatur gerührt.



  Man verdampft unter vermindertem Druck zur Trockne und schüttelt den Rückstand zwischen Wasser und Essigester aus; die Essigester-Phasen werden über Magnesiumsulfat getrocknet und eingedampft. Das verbleibende rohe 4-(3-Benzylisopropylamino-2-hydroxypropoxy)indol-2-essigsäureamid wird ohne weitere Reinigung direkt in 100 ml Methanol aufgenommen und in   Gegenwert    von 2 g eines Palladiumkatalysators (5% Pd auf Kohle) mit Wasserstoff bis zur Beendigung der Wasserstoffaufnahme geschüttelt. Man filtriert vom Katalysator, verdampft unter vermindertem Druck zur Trockne und kristallisiert die Titelverbindung aus Äthanol. Smp. 144 bis 1460.



   Beispiel 3    4-(2-Nydroxy-3-isopropylzminopropoxyindol-2-     -essigsäuremethylamid
12 g   4-(3-Benzylisopropylamino-2- hydroxypropoxy)-    indol-2-essigsäuremethylester werden mit 50 ml flüssigem Methylamin im Autoklaven 17 Stunden auf 750 erhitzt  und anschliessend eingedampft. Der verbleibende Rückstand   von 4-(3-Benzylisopropylamino-2-hydroxypropoxy)-    indol-2-essigsäuremethylamid wird in 200 ml Methanol aufgenommen und in Gegenwart eines Palladiumkatalysators (5% Pd auf Kohle) mit Wasserstoff zur Titelverbindung entbenzyliert. Smp. 114 bis 1160.

 

   Beispiel 4   
4-(2 -Hydroxy-3 -isopropylaminopropoxy)indol-2 -  -essigsäurehy < irazid   
8,5 g   4-(3-Benzylisopropylamino -2-hydroxypropoxy)-    indol-2-essigsäuremethylesters werden in 25 ml Dioxan und 25 ml Äthanol gelöst und mit 11,5 ml Hydrazinhydrat über Nacht bei Raumtemperatur stehen gelassen.



  Man verdampft unter vermindertem Druck zur Trockne, nimmt den Rückstand in 150 ml Methanol auf und   ent-    benzyliert in Gegenwart von 3 g eines Palladiumkatalysators (5% Pd auf Kohle) durch Schütteln mit Wasserstoff zur Titelverbindung. Smp. 158 bis   1600,    Nadeldrusen aus Äthanol. 

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH
    Verfahren zur Herstellung neuer Indolderivate der Formel I, worin R1 niederes Alkyl, eine Cycloalkylgruppe von 3 oder 4 Kohlenstoffatomen, oder die 3-Phenylpropylgruppe bedeutet und R für niederes Alkoxy, die Aminogruppe, eine (nieder) Alkylamine oder di(nieder) Alkylaminogruppe, den 1-Pyrrolidinyl-, 1-Piperidinyl- oder 1-Morpholinylrest, die Hydrazinogruppe oder einen Rest -NH-NHR' oder -NH-NR'R", worin R' und R" je niederes Alkyl bedeuten, und ihrer Säureadditionssalze, dadurch gekennzeichnet, dass man von Verbindungen der Formel II, worin R1 und R2 obige Bedeutung besitzen, die Benzylgruppe hydrogenolytisch abspaltet und gewünschtenfalls die so erhaltenen Verbindungen der Formel I in ihre Säureadditionssalze überführt.
CH367570A 1970-03-12 1970-03-12 Verfahren zur Herstellung neuer Indolderivate CH526543A (de)

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