CH648026A5 - Verfahren zur herstellung von 5-bromtetrazolyl-1-essigsaeure. - Google Patents

Verfahren zur herstellung von 5-bromtetrazolyl-1-essigsaeure. Download PDF

Info

Publication number
CH648026A5
CH648026A5 CH987/84A CH98784A CH648026A5 CH 648026 A5 CH648026 A5 CH 648026A5 CH 987/84 A CH987/84 A CH 987/84A CH 98784 A CH98784 A CH 98784A CH 648026 A5 CH648026 A5 CH 648026A5
Authority
CH
Switzerland
Prior art keywords
acetic acid
tetrazolyl
bromine
brometetrazolyl
producing
Prior art date
Application number
CH987/84A
Other languages
English (en)
Inventor
Gary M F Lim
Masaki Endo
Original Assignee
Bristol Myers Co
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Bristol Myers Co filed Critical Bristol Myers Co
Publication of CH648026A5 publication Critical patent/CH648026A5/de

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D257/00Heterocyclic compounds containing rings having four nitrogen atoms as the only ring hetero atoms
    • C07D257/02Heterocyclic compounds containing rings having four nitrogen atoms as the only ring hetero atoms not condensed with other rings
    • C07D257/04Five-membered rings

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Plural Heterocyclic Compounds (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Cephalosporin Compounds (AREA)

Description

Die Erfindung bezieht sich auf ein neues chemisches Verfahren zur Herstellung von 5-Bromtetrazolyl-l-essigsäure, die als Zwischenprodukt bei der chemischen Herstellung von antibakteriellen Mitteln, z.B. Cephalosporinen wie Cefo-ranid, verwendet wird.
7-(2-Aminomethylphenylacetamido)-3 -( 1 -carboxymethyl-tetrazol-5-ylthiomethyl)-3-cephem-4-carbonsäure ist ein potentes injizierbares Cephalosporin, das den generischen
Namen Ceforanide hat. In der Literatur wurde es auch als BL-S786 bezeichnet. Es ist beispielsweise beschrieben in der is US-PS 4 100 346.
5-Mercaptotetrazolyl-l-essigsäure(l-Carboxymethyl-5-mercaptotetrazol), welche aus 5-Bromtetrazolyl-l-essigsäure durch Behandlung mit Thioharnstoff erhältlich ist, ist der 3-Substituent in einigen wenigen aktiven Antibiotika der 20 Cephalosporinklasse, z.B. Ceforanid.
0
1
C-NH-
NH.
C02H
n—1
-f \
\N
/
in
2C02H
5-Mercaptotetrazolyl-l-essigsäure wurde nach dem folgenden Verfahren hergestellt:
F-\
n v n-Butyllithium
SH
I
ch.
a) Umsetzung von l-Methyl-5-mercaptotetrazol mit Butyl-lithium und anschliessende Umsetzung mit CO2 und saurer Hydrolyse.
->
—N
CO2
n
\
A
SLi
CH2Li
//N
N
SC02Li ch2co2l i
n
\
n-^sh ch2CO2H
b) Umsetzen von Äthylglycinat, Schwefelkohlenstoff und Natriumazid.
c) Umsetzen von 2-Carboäthoxymethyl-isothiocyanat und "Natriumazid. Alle Verfahren sind im einzelnen in der US-PS 4 100 346 beschrieben.
Bromierung von 1-Phenyltetrazol in Tetrachlorkohlenstoff zur Herstellung von 5-Brom-1 -phenyltetrazol wurde beschrieben auf Seite 295 von Stolle et al, J. Prakt. Chem. (2) 134,282-309 (1932). Diese Reaktion wird anscheinend nicht erwähnt in der entsprechenden Stelle im Chemical Abstracts 26,5565 (1932), wird jedoch als Referenz 95 zitiert auf Seiten 40-42 in Heterocyclic Compounds, Bd. 8, Tetrazoles, Tetra-zines and Purines and Related Ring Systems, von R. C. Elderfield, John Wiley and Sons, Inc., New York (1967).
Eine kurze Rückschau auf die Herstellung von Isothiouro-niumsalzen aus verschiedenen Halogeniden und ihre Umsetzung zu Thiolen wird beschrieben auf den Seiten 186-191 in
The Chemistry of the Thiol Group, Teil 1, herausgegeben von Saul Patai, John Wiley and Sons, New York (1974). Hierin bezieht sich auf Seite 187 eine Referenz 94 auf Seiten 32-35 von E. E. Reid, Chemistry of Bivalent Sulfur, Bd. 1, ss Chemical Publishing Co., New York (1958) auf denselben Gegenstand.
US-PS 3 468 874 beschreibt die Herstellung von Tetrazolyl-
1-essigsäure in Kolonne 10 und 5-Brom-1-tetrazolyl-essig-säurein Kolonne 16.
60 5-Mercapto-3-methyl-l,2,4-thiadiazol wurde hergestellt durch Behandlung der entsprechenden 5-Chlorverbindung mit Thioharnstoff (US-PS 3 757 012, Kolonnen 5 und 6), und
2-Mercapto-5-methyl-l,3,4-thiadiazol und 2-Mercapto-5-hydroxy-methyl-l,3,4-thiadiazol wurden hergestellt durch
65 Behandeln der entsprechenden 5-Bromverbindung mit Thioharnstoff (US-PS 3 907 786, Kolonnen 16 und 23, andere Herstellungen werden für andere Thiole angegeben). Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist ein Verfahren
3
648026
zur Herstellung von 5-Bromtetrazolyl-l-essigsäure, das im Anspruch 1 definiert ist. Vorzugsweise wird die Lösung von Tetrazolyl-l-essigsäure in Chloroform oder Tetrachlorkohlenstoff (vorzugsweise mit genügend Essigsäure, um die Tetrazolyl-l-essigsäure in Lösung zu bringen), und vorzugsweise etwa 2 mol Brom, bezogen auf Tetrazolyl-l-essigsäure, auf eine Temperatur zwischen 50 und 100°C erhitzt.
Die Bromierung von 1 -Phenyltetrazol in Tetrachlorkohlenstoff zur Herstellung von 5-Brom-l-phenyltetrazol wurde beschrieben von Stolle et al (J. Prakt. Chem., [2] 134, 282-309 (1932), siehe S. 40 in Robert C. Elderfield «Heterocyclic Compounds» Bd. 8, Kapitel 1, John Wiley & Son.) Bei Anwendung der dort beschriebenen Reaktionen war es uns nicht möglich, Tetrazolyl-l-essigsäure zunächst zu bro-mieren, jedoch konnte später der entsprechende Äthylester bromiert werden. Wir schreiben diesen Unterschied der Reaktivität der Löslichkeit zu. Wir haben nun Tetrazolyl-l-essigsäure in Chloroform (oder Tetrachlorkohlenstoff) mit Essigsäure, um den Reaktanten in Lösung zu bringen, bromiert.
Die Bromierung wird in der Regel zwischen 50-100°C durchgeführt und erfolgte ausschliesslich in der 5-Stellung des Tetrazols, was unerwartet ist, da zwei reaktive Methylenprotone im Molekül vorhanden sind.
s Die 5-Bromtetrazolyl-1 -essigsäure wird am besten umgewandelt in die 5-Mercaptotetrazolyl-1 -essigsäure über das entsprechende Isothiuroniumsalz in Alkohol (z.B. Methanol, Äthanol, n-Propylalkohol, Isopropylalkohol odern-Butyl-alkohol).
io Beschreibung der bevorzugten Ausführungsformen
Beispiel
Tetrazolyl-l-essigsäure
(US-PS 3 468 874) wird zuerst bromiert mit molekularem is Brom (Bn) in einer Mischung von Chloroform und Essigsäure bei Rückflusstemperatur, wobei selektiv 5-Bromtetra-zolyl-1-essigsäure (US-PS 3 468 874) erhalten wird. Das rohe Zwischenprodukt wird ausgefällt durch Verdünnen mit Heptan und dann durch Filtration abgetrennt und der Filter-20 kuchen zur Entfernung der Essigsäure gewaschen.
Reaktionsschema n \
ch2c02h
Bn
CHCL/AcOH
ß—N
n ch2co2h
Verwendete Produkte
Gewicht oder Volumen mol
Tetrazolyl-l-essigsäure 38,4 g
Brom 96,0 g
Eisessig (AcO H) 231ml
Chloroform 540 ml
Heptan 400 ml
Aceton 50 ml
0,3 0,6
Verfahren
1. Apparatur: ein 2 Liter Dreihalsbehälter ausgestattet mit einem Rührer, Tropftrichter und einem Kondensator.
2. Einführen von 38,4 g Tetrazolyl-l-essigsäure, 231 ml Eisessig und 490 ml Chloroform in den Behälter und am Rückfluss erhitzen.
3. Langsames Einführen einer Lösung von 96,0 g Brom in 50 ml Chloroform während 10 min"' und Rückfluss während 12h(2).
4. Abkühlen der Reaktionsmischung auf Zimmertemperatur und Zufügen von 50 ml Aceton'31.
5. Zufügen von 300 ml Heptan, nachdem die Ausfällung begonnen hat, und Abkühlen auf 0°C während einer halben 55 Stunde unter heftigem Rühren.
6. Abtrennen der Verbindung durch Filtration und Waschen mit 100 ml Heptan.
Bemerkungen:
1. Leicht exotherm, wenn Brom zugefügt wird.
2. Die Beendigung der Reaktion soll mittels NMR geprüft werden (unter Verwendung von dô-Aceton als Lösungsmittel verschoben sich die Methylenp'rotonen von 5,50 [S] nach 5,58 ppm und verschwand das Proton bei 9,33 ppm [S]).
3. Die Farbe des Broms verschwindet innerhalb von 10-15 min nach der Zugabe von Aceton, und die Ausfällung erfolgt kurz nach der Entfärbung.
45
50
B

Claims (4)

648026
1. Verfahren zur Herstellung von 5-Bromtetrazolyl-l-essigsäure, dadurch gekennzeichnet, dass eine Lösung von Tetrazolyl-l-essigsäure in einem chlorierten Kohlenwasserstoff mit genügend Säure, um die Tetrazolyl-l-essigsäure in Lösung zu bringen, und einem molaren Überschuss von Brom erhitzt wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass auf eine Temperatur zwischen 50 und 100°C erhitzt wird.
2
PATENTANSPRÜCHE
3. Verfahren nach Anspruch I und 2, dadurch gekennzeichnet, dass etwa 2 mol Brom, bezogen auf Tetrazolyl-l-essigsäure eingesetzt wird.
4. Verfahren nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, dass der chlorierte Kohlenwasserstoff Chloroform oder Tetrachlorkohlenstoff ist, als Säure Essigsäure verwendet wird und etwa 5 mol Brom, bezogen auf Tetrazolyl-l-essigsäure eingesetzt wird.
CH987/84A 1979-07-05 1984-02-29 Verfahren zur herstellung von 5-bromtetrazolyl-1-essigsaeure. CH648026A5 (de)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
US06/054,743 US4374994A (en) 1979-07-05 1979-07-05 Process for preparation of 5-mercaptotetrazolyl-1-acetic acid

Publications (1)

Publication Number Publication Date
CH648026A5 true CH648026A5 (de) 1985-02-28

Family

ID=21993217

Family Applications (2)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CH517180A CH644852A5 (de) 1979-07-05 1980-07-04 Verfahren zur herstellung einer alkalischen loesung von 5-mercaptotetrazolyl-1-essigsaeure.
CH987/84A CH648026A5 (de) 1979-07-05 1984-02-29 Verfahren zur herstellung von 5-bromtetrazolyl-1-essigsaeure.

Family Applications Before (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CH517180A CH644852A5 (de) 1979-07-05 1980-07-04 Verfahren zur herstellung einer alkalischen loesung von 5-mercaptotetrazolyl-1-essigsaeure.

Country Status (11)

Country Link
US (1) US4374994A (de)
JP (1) JPS5610178A (de)
CA (1) CA1145757A (de)
CH (2) CH644852A5 (de)
DK (3) DK157298C (de)
FI (1) FI66855C (de)
GR (1) GR69331B (de)
IT (2) IT1145662B (de)
NL (1) NL8003832A (de)
SE (2) SE448463B (de)
YU (1) YU42340B (de)

Families Citing this family (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN110627736B (zh) * 2019-09-26 2020-11-06 江苏阿尔法药业有限公司 一种1-苯基-5-羟基四氮唑的回收利用方法

Family Cites Families (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4297489A (en) * 1974-09-03 1981-10-27 Bristol-Myers Company 7-α-Amino-substituted acylamino-3-(1-carboxymethyltetrazol-5-ylthiomethyl)-3-cephem-4-carboxylic acids

Also Published As

Publication number Publication date
DK11986A (da) 1986-01-10
SE8405750L (sv) 1984-11-16
JPH0337550B2 (de) 1991-06-05
CH644852A5 (de) 1984-08-31
CA1145757A (en) 1983-05-03
FI802127A7 (fi) 1981-01-06
SE8405750D0 (sv) 1984-11-16
DK160494C (da) 1991-08-26
SE8004981L (sv) 1981-01-06
SE454694B (sv) 1988-05-24
DK291480A (da) 1981-01-06
DK160494B (da) 1991-03-18
JPS5610178A (en) 1981-02-02
YU151380A (en) 1983-02-28
GR69331B (de) 1982-05-17
DK157298C (da) 1990-05-07
DK157298B (da) 1989-12-04
IT1145663B (it) 1986-11-05
DK11886A (da) 1986-01-10
US4374994A (en) 1983-02-22
IT1145662B (it) 1986-11-05
IT8049101A0 (it) 1980-06-27
DK160493C (da) 1991-08-26
YU42340B (en) 1988-08-31
DK160493B (da) 1991-03-18
FI66855B (fi) 1984-08-31
DK11886D0 (da) 1986-01-10
SE448463B (sv) 1987-02-23
DK11986D0 (da) 1986-01-10
IT8049102A0 (it) 1980-06-27
NL8003832A (nl) 1981-01-07
FI66855C (fi) 1984-12-10

Similar Documents

Publication Publication Date Title
DE2462893C2 (de) 7-(4-Halogen-3-oxobutyrylamido)-cephalosporinderivate und Verfahren zu deren Herstellung
DE2901170C2 (de)
CH634330A5 (de) Verfahren zur herstellung von ungesaettigten derivaten der 7-acylamido-3-cephem-4-carbonsaeure.
DE2527653C3 (de) Cephalosporine, Verfahren zu ihrer Herstellung und Arzneimittel
CH648026A5 (de) Verfahren zur herstellung von 5-bromtetrazolyl-1-essigsaeure.
DE60008772T2 (de) Verfahren zur herstellung von 7-amino-3-methoxymethyl-3-cephem-4-carbonsäure
DE2841644C2 (de)
DE1139510B (de) Verfahren zur Herstellung neuer, bakteriostatisch wirksamer 1-Phenyl-2-dichloracetylamido-1, 3-propan-diole
DE2249085A1 (de) Neue penicilline und verfahren zu ihrer herstellung
DD202435A5 (de) Verbessertes verfahren zur herstellung von penicillansaeureestern
DE960279C (de) Verfahren zur Herstellung von Bis-[imidazyl-(2)]-disulfid und dessen Abkoemmlingen
EP0062853B1 (de) Verfahren zur Herstellung von substituierten 3-Hydroxy-1,2,4-triazolen
DE2221070C2 (de) Verfahren zur Herstellung von 7-Amino-cheph-3-em-4-carbonsäure
DE1951012A1 (de) Ester der 7-(alpha-Amino-alpha-phenylacctamido)-3-methyl-delta?-cephem-4-carbonsaeure
DE1670112B2 (de) Ester der 7-aminocephalosporansaeure und verfahren zu ihrer herstellung
DE19529425A1 (de) Neue, antikonvulsiv wirkende Imidazolin-2,4-dione, die in 1-Stellung einen orthosubstituierten Ar(alk)yl-Rest enthalten, und Verfahren zu deren Herstellung
DE1940081C3 (de) Verfahren zur Herstellung von Delta hoch 2-Cephem-4-carbonsäureestern
EP0088252B1 (de) Verfahren zur Herstellung von 1-(4-Chlorbenzoyl)-5-methoxy-2-methyl-3-indolacetoxyessigsäure
DE2202274C2 (de) 3-Triazolylthiomethyl-cephalosporine und Verfahren zu ihrer Herstellung
DE3013545A1 (de) Heterocyclische thiomethylierung in der 3-position von 7-aminocephalosporansaeuren
DE1670115A1 (de) Penicillansaeurederivate und Verfahren zu ihrer Herstellung
DE2925359C3 (de) Verfahren zur Herstellung von Salzen der (-)cis-1,2-Epoxypropylphosphonsäure
AT326684B (de) Verfahren zur herstellung von neuen substituierten n-carbamcylcxyphenylcarbamaten
DD141835A5 (de) Verfahren zur herstellung eines cephemcarbonsaeure-adduktes
DE1670091B2 (de) Derivate der 6-Aminopenicillansäure und Verfahren zu ihrer Herstellung

Legal Events

Date Code Title Description
PL Patent ceased