DD141520A5 - Verfahren zur herstellung neuer derivate von 4-amino-5-alkylsulfonyl-ortho-anisamiden - Google Patents

Verfahren zur herstellung neuer derivate von 4-amino-5-alkylsulfonyl-ortho-anisamiden Download PDF

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DD141520A5
DD141520A5 DD79210583A DD21058379A DD141520A5 DD 141520 A5 DD141520 A5 DD 141520A5 DD 79210583 A DD79210583 A DD 79210583A DD 21058379 A DD21058379 A DD 21058379A DD 141520 A5 DD141520 A5 DD 141520A5
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amino
methoxy
acid
ethyl
formula
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Michel Thominet
Jacques Acher
Jean-Claude Monier
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Ile De France
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Description

210-583'-*-
Verfahren zur Herstellung neuer Derivate von 4--Ämino-5-alljyisulfonyl-ortho-anisamiden
.Anwendungsgebiet der Erfindung
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung neuer Derivate von
Die erfindüngsgemäß hergestellten Verbindungen werden als Arzneimittel angewandt«
Charakteristik der bekannten technischen Lösungen
Aus der FR-PS 2 299 862 sind Medikamente bekannt, die Derivate von N~(pyrrolidinyl-2-alkyl)benzamiden enthalten,, sowie die Herstellung dieser Verbindungen·
Ziel der Erfindung;.
Ziel der Erfindung ist die Bereitstellung eines einfachen und wirtschaftlichen Verfahrens, mit dem Derivate von 4-~ Amino-5~alkylsulfonyi-ortho-anisamiden mit hervorragenden pharmakologischen Eigenschaften hergestellt werden können.
Darlegung des Wesens der Erfindung .
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, geeignete Reaktionsbedingungen und geeignete Reaktionspartner für die Herstellung solcher Verbindungen ausfindig zu machen.
Erf indungsgemäß v/erden neue Derivate von ^- fonyl-ortho-anisamiden der allgemeinen Formel I
COM - CH2
OCH
hergestellt,
worin R^ ein Methyl-·, Äthyl-, Propyl- oder .Allylradikal und R2 ein Methyl-, Äthyl-, Propyl- oder Isopropylradikal darstellt; Oxide davon, quaternäre imminiumsalze davon, Salze davon mit pharmakologisch annehmbaren Säuren, rechtsdrehende und linksdrehende Isomere davon; Verfahren zur Herstellung dieser Verbindungen und Medikamente, die diese Verbindungen als Wirkstoff enthalten«.
Das erfindungsgemäße Verfahren umfaßt das Behandeln von 2~Methoxy-4~amino-5~mercaptobenzoesäure mit einem Alkylsulfat, Oxydieren der 2~Metho:ny-4-amino~5~alkylthioben3oesäure mit Wasserstoffperoxid und anschließendes Behandeln der gewonnenen 2-Methoxy~4-amino-5~alkylsulfonylbenzoesäure der Formel II
210 583
COOH
OCH.
worin E2 der vorstehenden Definition entspricht, oder eines ihrer wirksamen Derivate (wie z«B. ihr Säurehalogenid, ihren Alkylester, reaktionsfähigen Ester, z,B. Methoxymethylester oder Cyanomethylester, ,aromatischen Ester, IT-Hydroxyimidester, symmetrisches Anhydrid oder Mischanhydrid, gebildet z*B. aus einem Ester von Kohlensäure oder einem Haloformester, Azid, Hydrazid, Azolid, Säureisothiocyanat, Trichloracetophenone oder einem Derivat von Triphenylphosphin) mit einem Amin der Formel in,
H2N -
(III)
worin E,| der vorstehenden Definition entspricht, oder einem seiner reaktionsfähigen Derivate wie die Derivate, welche durch Umsetzen des Amins mit einem Phosphorchlorid, Phosphoroxychlorid, einem Dialkyl-, Diaryl- oder Orthophenylenchlorphosphit, einem Alkyl- oder Aryldichlorphosphit, einem Iso~ thiocyanat des Amins oder einem substituierten Harnstoff oder SuIfamid gewonnen werden.
*21Ö S
Die Erfindung ist nicht auf Derivate der vorgenannten Säure und des vorgenannten Amins beschränkt.
Die Amidierungsreaktion kann in situ durchgeführt werden, oder, nachdem das reaktionsfähige Zwischenderivat abgetrennt worden ist.
Es ist ebenfalls möglich, die freie Säure und das freie Min in Anwesenheit eines Kondensationsmittels wie Siliziumtetrachlorid, Trichlorphenylsilan, Phosphorpentoszid, eines Carbodiimids oder eines Alkoxyacetylens umzusetzen·
Die Verbindungen der formel I können in ähnlicher Weise durch Umsetzen der Säure der Formel II oder eines ihrer wirksamen Derivate gemäß vorstehender Definition mit einem Dihaloalkylamin der Formel IV
CH2 C^
Hai Hai
worin Hai ein Chlor- oder Eromatom darstellt, und anschließendes Umsetzen der gewonnenen Verbindung der Formel V
COMCH2 <T
', . ....-. :..: Hai Hai
mit einem Amin der Formel VI
. (VI)
210 583 'S"
worin R^ der vorstehenden Definition entspricht, hergestellt werden. Die Amidierungsreaktion kann mit oder ohne Lösungsmittel durchgeführt werden·
Die als Lösungsmittel eingesetzten Systeme, die gegenüber der Amidierungsreaktion inaktiv sind, sind z.B. Alkohole, Polyole, Ketone, Benzol, Toluol, Dioxan, Chloroform oder Diäthylenglycoldimethyläther. Ein Überschuß des als Ausgangsstoff verwendeten Amins kann ebenfalls als Lösungsmittel verwendet werden. Es kann günstig sein, das Reaktionsgemisch während der Amidierung zu erwärmen, z.B. bis zum Siedepunkt der vorgenannten Lösungsmittel.
Die durch die Methode der Erfindung gewonnene Verbindung kann im Bedarfsfall mit pharmazeutisch annehmbaren anorganischen oder organischen Säuren wie Chlorwasserstoffsäure, Bromwasserstoffsäure, Schwefel-, Phosphor-, Gxal-, Essig-, tartar-, Zitronen- oder Methansulfonsäure reagieren, so daß Säureadditionssalze entstehen.
Sie kann ebenfalls, wenn erforderlich, mit Halogeniden oder Alkylsulfaten reagieren, so daß quaternäre Ammoniumsalze entstehen.
Sie kann auch auf bekannte Weise z.B. mit Wasserstoffperoxid und Mangandioxid oxidiert werden, so daß das entsprechende N-Oxid entsteht.
Ausführungsbeis piel
Die Erfindung soll nachstehend an einigen Beispielen näher erläutert werden. Es versteht sich, daß die Erfindung weder in bezug auf das angewendete Verfahren noch auf die möglichen Anwendungen auf diese Beispiele beschränkt ist.
Beispiel 1
sulfonylbenzainid " 2-Methoxy--4~amiao-5~ätb.ylthiobertzoesäure 159 g 2-Methoxy~4-amino-5--mercaptobenzoesäure, 355 cm^ Wasser und 160 cm^ Natronlauge werden in einer mit einem Kondensator ausgestatteten Kolben gebracht. Das Gemisch wird erwärmt, bis sich der Feststoff lost, dann werden 123 g Äthylsulfat hinzugegeben. Das Gemisch wird unter Rückfluß gekocht, dann mit 10 cm^ 30 /Siger Natronlauge behandelt, anschließend eine Stunde unter Kückfluß gekocht. Nach dem Abkühlen werden 800 cmr Wasser zugesetzt, und die Lösung wird filtriert. Das durch Zusetzen von 100 cm^ konzentrierter Chlorwasserstoffsäure gewonnene R?äzipitat läßt man in Gegenwart von Äther abtropfen, es wird mit Wasser gewaschen und getrocknet. ·
162 g 2-Methoxy-4-amino-5~äthylthiobenzoesäure werden gewonnen (Ausbeute = 88 %).
2-Methoxy-4--amino-5-äthyl sulf onylbenzoesäure
123 g 2-Methoxy-4-aiaino-5~äthylthiobenzoesäure werden heiß in 54-2 cnr Essigsäure gelöst. Die gewonnene Lösung wird auf 35 0C abgekühlt, dann werden 185 cm^ I31 vol. Wasserstoffperoxid in kleinen Mengen zugesetzt, während die Temperatur auf 80 0C. erhöht wird.
210 583 -?-
Die Temperatur viird auf 40 0C gesenkt, das Gemisch wird einige Stunden bei dieser Temperatur gehalten und dann auf 10 0C abgekühlt·
Das gebildete Präzipitat läßt man abtropfen, es wird mit Essigsäure gewaschen und getrocknet, dann in 600 cm·^ Wasser und 100 cia? 20 feigem Ammoniak gelöst.
Das durch Zusetzen von 70 crn^ konzentrierter Chlorwasserstoffsäure gebildete Präzipitat vard gekühlt, man läßt es abtropfen, es wird mit Wasser*gewaschen und getrocknet.
61,5 g 2-Methoxy-4-amino-5-äthylsulfonylbenzoesäurehydrat «erden gewonnen (Ausbeute 42 % - Schmelzpunkt 95 - 100 0C).
IT- (1 -1 thyl -2-pyrrol id ylme thyl) -2-me thoxy- 4-amino -5 -ä thyl s ul fonylb eng amid
81 g 2-Methoxy-i4~amino-5-äthylsulfonylbenzoesäure und 297 cm^ Aceton werden in einein mit Rührer, Thermometer und Tropfrichter ausgestatteten Kolben gegeben, dann werden noch 33 g Triethylamin hineingegeben. Die Lösung wird auf 0 0C abgekühlt, dann werden 30 g Äthylchlorofonniat tropfenweise bei einer Temperatur zwischen 0 und 5 0C zugesetzt·
Wenn das Gemisch gerührt ist, werden 51 g i-A'thyl-2-aminomethylpyrrolidin tropfenweise bei einer Temperatur zwischen 5 und 10 0C hinzugegeben. Das· Gemisch wird bei 10 0C und anschließend bei Raumtemperatur gerührt. Das ausfallende Triäthylaminhydrochlorid läßt man abtropfen, dann wird das Aceton destilliert. Der Rückstand wird in 600 cnr Y/asser in Anwesenheit von Natronlauge gelöst. Die Base bildet nach dem Impfen Kristalle, man läßt sie abtropfen, sie werden mit Wasser gewaschen und getrocknet.
Hach dem Reinigen der Kristalle durch Hindurchleiten durch Hydroclilorid und Umkristallisieren in Aceton werden 66 g
£» 1 \J Sf W %J
fonylbenzamid gewonnen (Ausbeute 61 % - Schmelzpunkt = 126 bis 127 0C).
Beispiel II ,
sulfonylbenzamid
144 g 2-Metho2q7-4-amino-5-äthylsulfonylbenzoesäure, 44K) crr Aceton und 44,5 S Triäthylamin werden in einen mit Rührer, Thermometer und Tropf trichter ausgestatteten Kolben gegeben. Die Lösung wird auf O 0C abgekühlt, dann v/erden 48 g Äthylchloroformiat tropf en?/eise bei einer Temperatur zwischen O und 15 0C hinzugegeben. '
Das Gemisch wird 30 Minuten lang bei einer Temperatur zwischen O und 5 0C gerührt, darm werden 67 g 1-Methyl-2-aminomethylpyrrolidin tropfenweise bei einer Temperatur zwischen 5 und 10 0C zugesetzt. Anschließend wird das Gemisch zuerst bei 10 0C und dann bei Kaumtemperatur gerührt«, Das gewonnene Produkt läßt man abtropfen, es wird mit Aceton gewaschen, mit 500 cm -Wasser behandelt, danach läßt man es abtropfen, es wird mit Wasser gewaschen und getrocknet.
Die gewonnene Substanz wird in absolutem Alkohol wieder auskristallisiert und durch Hindurchleiten durch Bydrochlorid gereinigt. Hach weiterer Rekristallisation in absolutem Alkohol werden 101 g IT-/T-Methyl-2-pyrrolidylmetbyl7--2--metho-xy-4—amino-5-äthylsulfonylbenzamid gewonnen (Ausbeute = 65 %, Schmelzpunkt = 157 ~ 158 0C).
Beispiel III
lTVT-Allyl-2-pyrrolidylmethyl7'-2--methoxy~4-amino--5~äthyl~ sulfonylben zamid
132 g 2~Methoxy-^--amino-5-äthylsulfonylbenzoesäure, 510 Aceton und 51,1 g Triethylamin werden in einen mit Rührer, Thermometer und Tropftrichter ausgestatteten Kolben gegeben
21 O 583 -*-
- · * . *
Die gewonnene Lösung wird auf 0 0C abgekühlt, dann werden 55,5 g Äthylchloroformiat tropfenweise bei einer Temperatur zwischen 0 und 5 0C hinzugegeben·
Das Gemisch wird 30 Minuten lang bei 5 0C gerührt, dann werden 96 g 1-Allyl-2-aminomethylpyrrolidin tropfenweise bei einer Temperatur zwischen 5 und 10 0C hinzugegeben. Das Gemisch wird bei 10 0C und anschließend bei Raumtemperatur gerührt.
Das ausgefällte Triäthylaminhydrochlorid läßt man abtropfen, es wird mit Aceton gewaschen, dann wird das Aceton abdestilliert. Der Rückstand wird in Wasser und 60 cnr konzentrierter Chlorwasserstoffsäure gelöst, dann wird die gewonnene Lösung filtriert und mit 30 %iger natronlauge behandelt. Das gebildete Öl wird mit Methylenchlorid extrahiert, dann wird die organische Lösung über Kaliumcarbonat getrocknet, und das Methylenchlorid wird destilliert·
Hach der Reinigung vserden 131 g lT-[i-Allyl-2-pyrrolidylmethyl]-2-methoxy-4-amino-5-äthylsulfonylbenzamid gewonnen (Ausbeute = 67 % - Schmelzpunkt 111 - 112 0C).
Beispiel IY ; . .
Rechtsdrehendes Tartrat von frl-Ci-
g-Qt h'ozy-J-"-amino -5 -ä thyl e ulf onylb enz ami d .
Reicht s drehend es IT-Ci-Äthyl-2-pyrrolidylmethyl'3-2-methoxy-4-..Rmino-^-äthylsulf onylbenzamid
Uach dem gleichen Verfahren wie in Beispiel I werden 95 g in 370 ml Aceton gelöste 2-Metho:zy-4-amino-5-äthylsulfonylbenzoe säure in Anwesenheit von 37 g Triäthylamin mit 40 g Äthylchlo roformiat und anschließend mit 57 g rechtsdrehendem 1-Äthyl-2-aminoäthylpyrrolidin behandelt. <l
115 g rechtsdrehendes H-|J!-Athyl-2-pyrrolidylmethyl32-methoxy 4-amino-5-äthylsulfonylbenzamid werden gewonnen (Aasbeute =
210 583
Rechtsdrehendes T artrat von N"/T-Äthyl-2~pyrrolidylmethyl7·- 2~methoxy--4~amino-.5~äthylsulfonylbenzamid
133 g rechtsdrehendes N-£T-&thyl-2-pyrrolidylmethy3.7-2~methoxy-4-amino~5-äthylsulfonylbenzamid werden in 5OO ml Methanol gelöst, danach werden 54 g in 80 ml Methanol gelöste rechtsdrehende Tartarsäure hinzugegeben· Die sich nach dem Impfen bildenden Kristalle läßt man abtropfen, sie werden mit Methanol gewaschen und danach getrocknet»
Mach der Rekristallisation in Methanol werden 106 g rechtsdrehendes Tartrat von N-^~Äthyl-2-pyrrolidylmethyl7-2-methoxy-4-amino-5-äthylsulfonylbenzamid gewonnen (Ausbeute = 56 % - Schmelupunkt = 98 - 108 0C /ZcJ" 20 0C in 5 %iger wäßriger Lösung = + 7 °, 5)·
Beispiel V
Linksdrehendes Tartrat von U-/T-Äthyl-2-pyrrolidylmethyl7ro 2-methoxy-4-amino-5~äthylsulfonylbenzamid Linksdrehendes N-V7T-Athyl-2-pyrrolidylmethyl7--2-methoxy~4~ amino-5~äthylsulfonylbenzamid
.Nach dem gleichen Verfahren ?/ie in Beispiel I werden 104 g in 380 ml Aceton gelöste 2-Methoxy-4-amino-5-äthylsulfonylbenzoesäure in Anwesenheit von 38 g Triäthylamin mit 41 g ithylchloroformiat und anschließend mit 58 g linksdrehendem i-A'thyl-2-aminomethylpyrrolidin behandelt« .
140 g linksdrehendes lT/T-Äthyl--2~pyrrolidylmethyl7~2-methozy-4-amino-5""äthylsulfonylbenzamid werden gewonnen (Ausbeute = 100
210 583
Linksdrehendes Tartrat von IT-/T-Äthyl-2-pyrroliylmethyl7~2-methoxy<-4-amino-5"-ä'bhylsulfonylbenzajnid
136 g linksdrehendes tf-£T-Ätüyl-2-pyrrolidylmethyl7-2-methoxy-4—amino-5-äthylsulfonylbenzamid werden in 500 ml Methanol gelöst, dann werden 58 g in 70 ml Methanol gelöste linksdrehende Tartar-Säure hinzugegeben. Die gebildeten Kristalle läßt man abtropfen, sie werden mit Methanol gewaschen und getrocknet.
Wach der Rekristallisation in Methanol werden 103 S linksdrehendes Tartrat von N-^-Äthyl~2-pyrrolidylmethyl7-2-methoxy-4-amino-5""äthylsulfonylbenzamid gewonnen (Ausbeute = 54- %\ Schmelzpunkt = 100 0Cj £ögJ 20 0C in 5 %iger wäßriger Lösung = -6 °, 3).
Beispiel VI
Rechtsdrehendes IT-/T-Methyl--2--pyrrolidylmethyl7'~2-methoxy-4-amino-5~äth,ylsülfonylbenzamid
Hach dem gleichen Verfahren wie in Beispiel I werden 117 S in 4-50 ml Aceton gelöste 2-Methoxy-4-amino-5~äthylsulfonyl-benzoesäure in Anwesenheit von 46 g Triethylamin mit 49 g A'thylchloroformiat und anschließend mit 69 g rechtsdrehendem i-Methyl-2-aminomethylpyrrolidin behandelt.
69 g rechtsdrehendes N-,/T-Methyl-2-pyrrolidylmethyl7-2-methoxy-4~amino-5~äthylsulfonylbenzamid werden gewonnen (Ausbeute = 44 % - Schmelzpunkt = 125 - 126 0C /TOcJ 20 0C in einer 5 %igen Dimethylformamidlösung = +35,3 °)e
21 Ö 583
Beispiel VII
sulfonylbenzamid
Nach dem gleichen Verfahren wie in Beispiel I und mit 2-Methoxy-4-amino-5~Eie^captobenzoesäiire als Ausgangsstoff wird 2~Methoxy-zi--amino-5'~P^opylth.iobenzoesäure gewonnen (Schmelzpunkt =♦ 104 - 105 0C).
2^Methoxy-4~amino--5~propylsulfonylbenzoesäure
Fach dem gleichen Verfahren wie in Beispiel I werden 137 S in 570 ml Essigsäure gelöste 2-Metho:xy-^~amino-5~propylthidbenzoesäure mit 233 ml 110 vol. Wasserstoffperoxid behandelt.
108 g 2-Metho2q7-4--amino-5~P^opylsulfonylbenzoesäure werden gewonnen (Ausbeute = 69 % - Schmelzpunkt = 165 - 166 0C),
IT- (1 -Äthyl-2~pyrrolidylmethyl)--2~methoxy--^--amino-5~propyl-· sulfonylbenzamid
Nach dem gleichen Verfahren wie in Beispiel I werden 160 g in 590 ml Aceton gelöstes 2-Methoxy-4~amino-5-propylsulfonylbenzoesäure in Anwesenheit von 59 g Triäthylamin mit 64 g Äthylchloroformiat und anschließend mit 101 g I-Äthyl-2-aminomethylpyrrolidin behandelt.
Nach der Reinigung werden I5I g lT-/T-äthyl~2-pyrrolidylmethy37"~2~methoxy-4-amino-5~P^opylsulfonylbenzamid gev/onnen (Ausbeute = 67 % - Schmelzpunkt = I05 - 106 0C).
2iO 583"
Beispiel VIII
sulfonylbenzamid
Nach dem gleichen Verfahren wie in Beispiel I und mit 2-Metho:xy-4-amino-5-msrcaptobenzoesäure als Ausgangsstoff wird 2-Methoxy-^f-amino-5-methylthioben2ioesäure gewonnen (Schmelz punkt = 151 - 152 0C).
Nach dem gleichen Verfahren wie in Beispiel I werden 158 g in 742 ml Essigsäure gelöste 2-Methoxy~4-amino-5-methylthio-. benzoesäure mit 310 ml 110 vol. Wasserstoffperoxid behandelt.
» 5 S 2-Metho3cj-»4-amino-5~methylsulfonylbenzoesäure werden gewonnen (Ausbeute = 63 %- Schmelzpunkt = I78 - 180 0O).
210583
N-(1-Methyl-2-pyrrolidylmethyl)-2-methoxy-4--amino-5;-methylsulfonylbenzamid "
Fach dem gleichen Verfahren wie in Beispiel I werden 131 g in 538 ml Aceton gelöste 2-Methoxy-4-amino-5-methylsulfonyΓbenzöesäure in Anwesenheit von 54 g Triäthylamin mit 58,5 g Äthyl-, chloroformiat und danach mit 73 g i-Methyl-2-aminomethylpyrrolidin behandelt·
Nach dem Reinigen der gebildeten Substanz werden 114 g N-O-. Methyl-2-pyrrolidylmethyl3-2-methoxy-4-amino-5-methylsιllfonylbenzamid gewonnen (Ausbeute = 62 % - Schmelzpunkt = 190 191 0C).
Beispiel ΙΣ
H-.£1ι-^Γthfyl^°2·-pyrrolidylmethyl7-2-methoxy--4-amino-5-Inethyls^lfonylbenzamid. . .·
Hach dem gleichen Verfahren wie in Beispiel I werden 129 g in 526 ml Aceton gelöste 2-Methoxy-4-amino-5-methylsulfonylbenzoesäure in Anwesenheit von 53 g Triäthylamin mit 57 g A'thylchloroformiat und anschließend mit 81 g 1-A*thyl-2-aminomethylpyrrolidin behandelt«
ITach dem Reinigen der gebildeten Substanz werden 96 g H-[i-Athyl-2-pyrrolidylmethyl7-2-methoxy-4-amino-5~methylsulfonylbenzamid gewonnen (Ausbeute = 52 %'- Schmelzpunkt = 151 151,5 0C),
Beispiel X
Η-Oxid von H-(1-A>thyl-2-pyrrolidylmethyl)-2-methoxy-4-amino-5-äthylsalfonylbenzaraid
258,3 g N-(1-Athyl-2-pyrrolidylmethyl)-2-methoxy-4-amino-5-äthylsulfonylbenzamid und 875 ml absolutes Äthanol werden in einen mit Rührer und Thermometer ausgestatteten/Kolben gegeben, und 142 ml 110 vol· Wasserstoffperoxid werden unter Rühren zugesetzt. Das Gemisch wird einige Stunden lang bei 45 0C gehalten und anschließend auf 40 0C abgekühlt, und 2 g
210 S83 -«-
Mangandioxid werden stufenweise zugesetzt·
Nach dem Zusatz von vegetabilischem Ruß und Filtration wird das Lösungsmittel unter Vakuum entfernt· Der gewonnene Rückstand wird in 200 ml Äthanol und 150 ml Aceton gelöst, dann wird die Lösung filtriert und das Filtrat in 2 1 Schwefeläther gegossen· Die gebildeten Kristalle läßt man abtropfen, sie werden mit Äther gewaschen und getrocknet»
•140 g H-Oxid von H-(1-A^hyl-2-pyrrolidylmethyl)-2-methoxy-4-amino-5-äthylsulfonylbenzamid werden gewonnen (Schmelzpunkt = 190 0C mit ZerfallI Ausbeute = 52 %).
Beispiel XI U-Ox.id von H-(I-Methyl-2-pyrrolidylmethyl)'"2-methoxy-4-
amino-5~äthylsalfonylbenzamid
248,5 g N-(1-Methyl-2-pyrrolidylmethyl)-2-methoxy-4-amino-5~ äthylsulfonylbenzamid und 875 ml absolutes Äthanol werden in einen mit Rührer und Thermometer ausgestatteten 2-Liter-Kolben gegeben, danach werden unter Rühren 142 ml 110 vol· Wasserstoffperoxid hinzugegeben. Das Gemisch wird einige Stunden lang bei 45 0C gehalten und dann auf 40 0C abgekühlt, und 2 g Mangandioxid werden stufenweise hinzugegeben·
Die Lösung vdrd filtriert, danach wird das Lösungsmittel unter Vakuum entfernt, und der Rückstand wird in 500 ml Aceton gelöst· Die gebildeten Kristalle läßt man abtropfen, dann werden sie heiß in 1 Liter Äthanol gelöst.
Nach dem Zusatz von 20 g vegetabilischem Ruß wird die Lösung gekühlt und danach in 1 Liter Schwefeläther gegossen. Die gebildeten Kristalle läßt man abtropfen, danach werden sie gewaschen und getrocknet·
190 g IT-Oxid von 3J-(1-Methyl-2-pyri'>o.lidylmethyl)2-methoxy-4-amino-5-äthylsulfonylbenzamid werden gewonnen (Schmelzpunkt =
21 O 583
200 - 210 0O mit Zerfall - Ausbeate = 73 %).
Beispiel XII
![-,(1 -Äthyl ~2-pyrroll dylme thyl )'~2~methoxy~4;"amino-5~äth.yla U.1--· fonylbenzamid .; ·..:-.. Miachanhydrid aus Äthylhydrogencarbonat und 2-Metho:sy-4-amino-5 -ä t hyl -s ul f onylb enz ο e a ä ur e
77,7 g ^-rMethoxy-^amino-S-äthylaulfonylbenzoesäure und 500 ml wasserfreies Dioxan werden in einen mit Rührer* Thermometer, Kondensator und Tropftrichter ausgestatteten Kolben gegeben, und 30,3 g Triäthylamin werden eingetropft*
Das Gemisch vdrd auf 20 0C abgekühlt, dann werden 32,5 g Äthylchloroformiat tropfenweise eingefüllt, während die Temperatur bei 20 0C gehalten wird.
Das Gemisch wird gerührt und filtriert, und das Piltrat wird unter Vakuum eingedampft· Der Rückstand wird in 500 ml Tetrachlorkohlenstoff gelöst, anschließend wird die Kristallisation durch Impfen eingeleitet· Die Kristalle, die sich bilden, wenn sich das Gemisch abgekühlt hat, werden abfiltriert, gewaschen und dann getrocknet·
74 g Anhydrid werden gewonnen (Schmelzpunkt = 77 0C - Ausbeute = 74,5 55).
II i - i (.2>5'"Dichlorpentyl)-2-methoxy-4.-jam i inoi- [ 5-äthylsulf onylbenzamid 4,33 g 2,5-Dichlorpentylejninhydrochlorid, 65 ml 'Dimethylformamid.-und 2,27 g Triäthylamin werden in einen mit Rührer, Thermometer und Kondensator ausgestatteten Kolben gegeben, danach werden 7,47 g Mischanhydrid aus üthylhydrogencarbonat und 2-Methoxy-4-amino-5-äthylsulfonylbenzoesäure zugesetzt«
Das Gemisch wird eine Stunde lang bei Raumtemperatur gerührt, danach werden 100 ml Wasser und 10 ml Chlorwasserstoffsäure zugesetzt»
210 583 -«-
Die gewonnene Suspension wird unter Vakuum zur;'·Trockne eingedampft, anschließend wird der Rückstand in 100 ml Wasser
gelöst· *
Die gebildeten Kristalle werden abfiltriert, mit Wasser gewaschen und dann bei 50 0C in einem Trockenschrank getrocknet.
6,5 g N-(2,5-I|ichlorpentyl)-2-methoxy-4-amino-5-äthylsulfonylbenzamid 'werden gewonnen (Schmelzpunkt = 109 0C - Ausbeute = 73 %) ο
lf~(1-Äthyl-2-pyrrolidylmethyl)-2-metho^:y-4-amino-5-äthylgulfonylbenzamid .
5tS5 g H-(2,5-Dichlorpentyl)-2-methoxy-4-:;amino-5-äthylsulfonylbenzamid und 22 ml einer 56 folgen wäßrigen Lösung von Ithylamin werden in einen mit Rührer ausgestatteten.Kolben gegeben.
Das Gemisch wird gerührt, bis die Feststoffe vollständig gelöst sind, danach wird die Lösung in einem Trockenschrank auf 40 bis 45 0C erwärmt, bis die Reaktion abgeschlossen ist·
Das Lösungsmittel wird verdampft, dann wird der Rückstand mit 100 ml Wasser und 5 ml Katronlauge behandelt·
Each zweimaligem Extrahieren mit Methylenchlorid wird die organische Phase über Magnesiumsulfat getrocknet und filtriert, anschließend wird das Lösungsmittel unter Vakuum verdampft»
Der Rückstand wird beim Siedepunkt in 10 ml Aceton gelöst, anschließend werden die Kristalle, die sich nach dem Abkühlen bilden, abfiltriert und in einem Trockenschrank bei 50 0C getrocknet· s
3 g M-(1-Äthyl-2-p2rrrolidylmethyl)-2-methoxy-4-amino-5-äthylsulfonylbenzamid werden gewonnen (Schmelzpunkt = 125 0C Ausbeute - 54 %)» . , .
21 O 583
Die erfindungsgemäßen Substanzen -werden in Form von Kapseln, Tabletten, Pillen, in granulierter Form oder als injizierbare lösung verwendet, deren Herstellung.·an sich bekannt ist· Es können Substanzen verwendet v/erden, die gegenüber den erfindungsgemäßen Verbindungen inaktiv sind, -wie z· B· levilith, Alkalimetjall-Laurys-ulfate, Sacharose und die gewöhnlich in medizinischen Präparaten verwendeten Träger·
Die erfindungsgemäßen Verbindungen können in Dosen zwischen 50 und 750 mg täglich in einer oder mehreren Gaben verabreicht werden. Die bevorzugten Dosen liegen zwischen I50 und 200 mg täglich. .
Die nachfolgenden Beispiele betreffen pharmazeutische Präparate, die auf herkömmliche Weise aus erfindungsgemäßen Verbindungen hergestellt wurden·
Beispiel XIlI - Tabletten ' N-(1-lthyl-2-pyrrolidylmethyl)-2-methoxy-
4-amino-5-äthylsulfonylbenzamid . 100 mg
Trockenstärke (Stärkemehl) ' 20 mg
Lactose 100 mg
Methylcellulose mit 1500 cps 1,5 mg
levilith . 9,5 mg
Magnesiums te arat . 4 mg
für T Tablette
Beispiel XIV - Tabletten
If-(1-Methyl-2-pyrrolidylmethyl)-2-methoxy-
4-amino-5-äthylsulfonylbenzamid Lactose
Trockenstärke
Methylcellulose mit 1500 cps
3 % Wasser Levilith
Magnesiumstearat .
für 1 Tablette
50 mg mg
50 mg mg
10 mg «β
0 ,687
6 ,803
2 ,51 ι
210 58 3
Beispiel Χ7 - injizierbare Lösung
4-amino-5-äthylsulfony!benzamid 100 mg
1H Chlorwasserstoffsäure 0,26 ml
Natriumchlorid . . 8 mg
Wasser für injizierbare Präparate qu.s· 2 ml
Zur Herstellung der Tabletten wird die ausgewählte Verbindung mit der Stärke und Lactose nach dem Verfahren der stufenweisen Verdünnungen gemischt; das Gemisch wird mit Methylcellulose granuliert. Levilith, Magnesiumstearat und Talcum werden den granulierten Substanzen vor der Kompressionsstufe "zugesetzt.
Die Methylcellulose kann durch jedes andere geeignete Granulierungsmittel wie Äthylcellulose, Polycinylpyrrolidon oder Stärkeleim ersetzt werden·
Das Magnesiumstearat kann durch Stearinsäure ersetzt werden. Zur Herstellung injissierbarer Lösungen kann die erfindungsgemäße Verbindung in den folgenden Säuren gelöst werden: Chlorwasserstoffsäure, Lävulinsäure^ Gluconsäure oder Clucoheptonsäure.
Die unter sterilen Bedingungen angefertigte Lösung wird durch ein iüLkalimetallchlorid wie Natriumchlorid isotonisch ge-, macht; anschließend werden Konservierungsmittel zugesetzt. Die gleiche Lösung kann auch ohne Zusatz eines Konservierungsmittels hergestellt werden: die jümpulle wird in einer Stickst off atmosphäre gefüllt und eine halbe Stunde lang bei 100 0C sterilisiert«,
Die akute Toxizität der erfindungsgemäßen Verbindungen wurde an Mäusen untersucht. Die mittleren letalen Dosen sind in der nachstehenden Tabelle aufgeführt:
210 583 -ze.-
en» "bestimmt beim Mäusemännchen, ausgedrückt in mg/kg
Verbin Intravenös Intraperi- Subkutan Oral
dungen toneal
1 56 - 60 175 - 180 224 -. 250 1024 - 1054
2 56 - 57 - 210 - 217 280 1326 - 1330
3 106 - 107 216 - 217 312 - 330 2232 - 2375
4 39,8 188 254 - 263 1564 - 1621
5 44,8 . 122 - 128 137 - 149 1109 - 1160
6 62 - 64 304 - 322 380 - 396 1186 - 1260
7 43 - 46,8 160 - 165 140 - 144 570 - 629
8 46,5 -'50 234 - 238 208 - 225 625 - 660
9 54 200 -216 202,5 996 - 105
1 : H~(1-Ätiiyl-2-pyrrolidylmetliyl)-2-inethoxy-4-amino-5-äthyl-
sulfonylbenzamid ·
2 : IT-(1 -Methyl-2-pyrrolid.ylmethyl)-2-methory-4~amino-5-äthyl-
sulfonylbenzamid
3 s H-(1-Allyl-2-pyrrolidy!methyl)-2-meth.oxy-4-amino~5-äthyl-
sulfonylbenzamid
4 : rechtsdrehendes H(i-Äthyl-2-pyrrolidylmethyl)-2-methoxy-
4-amino-5-äthylsulfonylbenzamidtartrat
5 : linksdrehendes N(1-Äthyl-2-pyrrolidylmethyl)-2-methoxy-4-
amino-5-äthylsulfonylbenzamidtartrat
6 : rechtsdrehendes H-(1-Methyl-2^pyrrolidylmethyl)-2^methoxy-' 4-amino-5-äthylsulfonylbenzamid
7 : N(i-Äthyl-2-pyrrolidylmethyl)-2-methoxy-4-amino-5-propyl-. siilf onylbenzamid . .
8 i H-(1-Äthyl-2-pyrrolidylmethyl)-2-methoxy-4-amino-5-methyl-
sulfonylbenzamid
9 : N-(1-Methyl-2-pyrrolidylmethyl)-2-methoxy-4-amino-5-methyl-
sulfonylbenzamid.
Die kataleptische Wirkung wird/wie folgt untersucht. Benzamide werden subkutan männlichen Ratten verabreicht· Als Kriterium für den kataleptischen Zustand gilt, daß das Tier 30 Sekunden .
210 583
- ΖΛ -
lang unbeweglich, sein sollte, wobei seine hinteren Gliedmaßen getrennt sorgfältig auf hölzerne 4 cm hohe Wurfel gelagert sind, wodurch sich das Tier in einer ungewohnten und unbequemen Lage befindet·
Die kataleptische Wirkung wird gemessen, wenn die V/irkung ihr Maximum erreicht hat, d. h· 5 bis 7 Stunden nach dem Verabreichen der Substanz.
Bei einer subkutan verabreichten Dosis von 200 mg/kg wurde festgestellt, daß die Benzamide 1 bis 4 und 6 bis 8 absolut keine kataleptische Wirkung aufwiesen, und bei der Verbindung 5 viurde festgestellt, daß sie nur bei 30 % der Tiere nach 7 Stunden einen kataleptischen Zustand hervorrief.
Die erfindungsgemäßen Verbindungen wurden noch anderen pharmakodynamischen Tests unterzogen, insbesondere wurde ihre antieme· tische Wirksamkeit gegenüber Apomorphin gemessen·
Der Test wurde an Hunden nach der Methode von Chen und Ensor durchgeführt.
Die erfindungsgemäßen Verbindungen wurden subkutan 30 Minuten vor dem Apomorphin, welches subkutan in einer Dosis von 100 ,ug/kg verabreicht wurde, verabfolgt·
Die folgenden Ergebnisse wurden erzielt:
Antiapomorphin EDc0 beim Hund, ausgedrückt in /U
Verbindung 1 29 2 8 3 65 4 5 28 6 7 6 8 7 9
BD50 o, 0s 0, 12 0, 8 1, 2, 7
Die Ergebnisse dieses Tests, die einen 5 bis 20mal größeren Antagonismus gegenüber Apomorphin als die bekannten. Verbindungen der gleichen Reihe beweisen, lassen vermuten, daß die
210 583
erfindungsgemäßen Verbindungen eine starke ¥/irkung auf das Zentralnervensystem ausüben. Die pharmakodynamische Untersuchung der erfindungsgemäßen Verbindungen wurde mit Antiserotonintests, unter anderem im Zusammenhang mit Magengeschwürsbildung bei der Ratte und Bronchospasmus beim Meerschweinchen, abgeschlossen·
Die Aatiserotoninwirkung im Zusammenhang mit Magengeschwürsbildung wurde bei der Ratte unter den folgenden Bedingungen untersucht:
30 mg/kg Serotonin wurden weiblichen Ratten in zwei Stufen mit einem Intervall von 16 Stunden subkutan verabreicht. Das zu untersuchende Produkt wurde zur gleichen Zeit wie das. Serotonin, in zwei Stufen mit zunehmenden Dosen, verabreicht. Eine Gruppe von 30 Tieren wurde für jede Dosis und.eine Gruppe von 60 Tieren als Kontrollgruppe eingesetzt. Die Tiere wurden 22 Stunden nach der ersten Serotonininjektion getötet, und ihre Mägen wurden herausgenommen und untersucht. Bev prozentuale Schutz wurde für jede Dosis bestimmt, dann wurde ED^q, die Dosis, die 50 % der Tiere vor Magengeschwür sbildung schützte, grafisch gemessen.
Die folgenden Ergebnisse wurden erzielt: Antiserotonin EDc0* ^-n bezug auf Magengeschwürsbildung bei der Ratte, ausgedrückt in mg/kg/s.c·
Verbindung 1 2 3 "4 6 7 8 9 EDC0 Λ 0,4 0,65 0,46 0,34-0,44 392 3 1,
Die Intiserotoninwirkung in bezug auf Bronchospasmus wurde beim Meerschweinchen unter den folgenden Bedingungen unter sucht:
.23- 210 58
Der Bronchospäsmus wurde nach der Methode von Konzett und Rossler aufgezeichnet, bei der.die Luftröhre des Meerschweinchens mit einer künstlichen Atmungspumpe verbunden wird, die ein konstantes Luftvolumen, das etwas größer als die Atemkapazität des Tieres ist, in einem physiologischen Rhythmus in die Bronchien führt· Die überschüssige Luftmenge, die entsprechend dem Durchmesser der Bronchien variiert, wird in ein spezielles Manometergerät entleert, welches das Luftvolumen bei jeder Einatmung mißt«
Die Meerschweinchen werden mit Äthylcarbamat anästhesiert. Danach,wird Serotonin in einer Dosis von 20/ug/kg verabreicht. Dadurch wird ein Bronchospäsmus hervorgerufen.
Das zu untersuchende Produkt wurde dann intravenös verabreicht, eine Minute später wurde die Serotoninverabreichung wiederholt. Die prozentuale Bronchospasmushemmung wurde für jede Dosis des zu untersuchenden Produktes gemessen, dann wurde die Antiserotonin DE1-Q in bezug auf Bronchospäsmus bei Meerschweinchen bestimmt.
Die folgenden Resultate wurden erzielt:
Antiserotonin EDc0 ia bezug auf Bronchospäsmus beim Meerschweinchen, ausgedrückt in /ug/kg/IV
Verbindung 1 4 ED50 74 106
Diese Antiserotonineigenschaften unterscheiden die erfindungsgemäßen Verbindungen ganz eindeutig von Sulpirid, für das der Antiserotonin-ED^Q-V/ert in bezug auf Magengeschwürs bildung bei der Ratte 110 mg/kg beträgt.
Die niedrige Toxizität der erfindungsgemäßen Verbindungen und das Fehlen, jeglicher unerwünschten Nebenwirkungen wie Katalepsie, die normalerweise Begleiterscheinungen dieser Art von · · ·
210 583
Produkten sind, haben es ermöglicht, zu klinischen Tests überzugehen· Diese haben starke psychotrope Eigenschaften der erfind ungs gemäß en Verbindungen offenbart, z. B.(ihre Neuheit liegt in der Kombination von Antiaponiorphin- und Antiserotonineigenschaften begründet, was in der Benzamidreihe in diesem Grad überraschend ist):
- Inhibitionen beseitigende Wirkung? insbesondere dadurch wird es zur bevorzugten Behandlungsart von Autismus
- Behandlung plötzlicher Deliriumanfälle
- Wirkung gegen Migräne
Außerdem haben sich diese Derivate als wertvoll bei der Entwöhnung Drogensüchtiger erwiesen·
Auf Grund ihrer psycho-stimulierenden Eigenschaften verringern sie die Rückfallgefahr während der Entzugsperiode, die sich an die Entwöhnung anschließt. Sie machen nicht süchtig·
Außerdem ist die sedative Wirkung gleich Hull: diese Derivate werden nicht für akute Psychosen mit Jaktation empfohlen.
Klinische Untersuchungen an mehreren hundert Personen, die Tagesdosen von 50 bis 750 mg einnahmen, haben die therapeutischen Eigenschaften der erfindungsgemäßen Verbindungen bewiesen und gezeigt, daß sie äußerst gut verträglich sind·
- So wurde zum Beispiel eine Tagesdosis von 200 mg von Verbindung (1) 30 alkohol- oder heroinsüchtigen Patienten oral oder durch intramuskuläre Injektion.verabreicht. In 28 Fällen wirkte das Produkt schnell und die Drogensüchtigen baten um mehr. Seine Wirkung unterscheidet sich von Opiumpräparaten und den hauptsächlichen schmerzlindernden Mitteln· Die Patienten litten unter keinerlei Abhangigkeitssyndrom, wenn die Behandlung plötzlich abgebrochen wurde. Es wurden keine neurologischen Nebenwirkungen beobachtet·
210 583
- 41 Patienten, die an plötzlichen Deliriumanfällen litten, wurden mit einer Tagesdosis von 350 mg von Verbindung (2), die oral oder durch, intramuskuläre Injektion verabreicht wurde, behandelt. In 38 fällen war bei den plötzlichen DiIiriumanfallen mit Schütteln eine sehr gute antipsychotische Wirkung zu beobachten; es war in allen Fällen eine antidepressive Wirkung und eine, ausgezeichnete Verträglichkeit zu verzeichnen,
- 21 Patienten, die an katatonischer Hebephrenie litten, wurden mit Verbindung 1 in einer Tagesdosis von 100 - 300 mg oral oder durch intramuskuläre Injektion behandelt. In 13 Fällen wurde eine'Beseitigung von Inhibitionen beobachtet, mitunter mit einer Umkehr der Gemütslage, wodurch es möglich wurde, mit dem Patienten in Kontakt zu kommen
- Verbindung 1 wurde in einer Dosis von drei Tabletten pro Sag (300 mg) einer Patientin verabreicht, die häufig an Migräne litt, so daß sie gezwungen war, ihre berufliehe.Tätigkeit für drei oder vier Tage im Monat zu unterbrechen. Diese Migränen verringerten sich vom ersten Monat an und verschwanden vom zweiten Monat an vollkommen bei einer kontinuierlichen Dosis von nur einer Tablette täglich (100 mg).
- Verbindung 1 wurde in einer Tagesdosis von 300 mg, die in drei Gaben eingenommen wurde, zwei Zwillingsbrüdern verabreicht, die an monatlichen Migräneanfällen mit Erbrechen litten. Bei einem der Zwillinge verschwand die Migräne sofort. Bei dem anderen verschwanden die Schmerzen im zweiten Monat an, und lediglich einige Brechreizanfälle blieben bestehen.
- Verbindung 2 wurde kontinuierlich, in Dosen von zwei Tabletten pro Tag (200 mg)s einer Frau verabreicht, die vier Jahre lang an Migräneanfällen gelitten hatte. Die Anfälle hatten keine Reaktion auf Heilbehandlung (Ergotamin und Eof fein) oder Präventivbehandlung gezeigt«, Die Anfälle wurden seltener -
210-583 - *-
(1 oder 2 Anfälle im Monat anstatt 10 "bis 15)»ihre Intensität nahm ab, und aie konnten normal behandelt werden durch Einnahme von ZYfei Tabletten Ergotamin und Koffein.
- Verbindung 2 wurde in Dosen von drei Tabletten pro Tag (300 mg) einer Frau verabreicht, die an quasi ständigem okzipitalem Kopfschmerz und mehrere Male pro Woche unter Migräneanfällen mit rechter Hemikranie, Photophobie und Brechreiz litt. Von der dritten Woche an verschwanden die Migräneanfalle vollständig.

Claims (1)

  1. Erfindungsanspruch
    1, Verfahren zur Herstellung neuer Derivate von 4--Amino-5* alkylsulfonyl-ortho-anisamiden der Formel I
    COKH-OH2
    (D
    worin
    R^ eine Methyl-, Äthyl-, Eropyl- oder Allylgruppe und R2 eine Methyl-, Äthyl-, Propyl- oder Isopropylgruppe darstellt, ihrer Säureadditionssalze mit pharmakologisch annehmbaren Säuren, ihrer quaternären Ammoniumsalze, ihrer Oxide und ihrer linksdrehenden und rechtsdrehenden Isomere, gekennzeichnet durch Behandeln von 2-Methoxy-4·- amino-^-iiiercapto'benzoO'säure mit einem Alkylsulfat, Oxydieren der entstehenden 2-iiethoxy-zl— amino-Jj-alkylthiobenzoesäure und anschließendes Behandeln der gewonnenen 2~Methoxy-4-amino-5-alkylsulfonylbenzoesäure der Formel II
    COOH
    R2O2S
    2 4 f% K. H ^t — 2.9t
    worin S2 d-er oben angegebenen Definition entspricht, oder eines ihrer reaktionsfähigen Derivate mit einem der Formel III
    JS - OH2
    (III)
    worin S*, der oben angegebenen Definition entspricht, oder einem ihrer reaktionsfähigen Derivate.
    2# Verfahren zur Herstellung der Verbindungen nach Punkt 1, gekennzeichnet durch Behandeln der Säure der Formel II oder eines ihrer reaktionsfähigen Derivate mit einem Dihaloalkylamin.der Formel IV
    - OH2
    Hai Hai
    worin Hai ein Chlor- oder Bromatom darstellt, und anschließendes Behandeln der gewonnenen Verbindung der Formel V
    210 583
    CO3ÜHCH.
    Hal Hal
    OCH3
    mit einem .4min der Formel Vl
    (V)
    (VI)
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