JPH024861A - 表面と塗装性との改良された充填物含有ポリアミド成形材料 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 （産業上の利用分野） 本発明は本質的成分として Ａ）熱可塑性ポリアミド４２乃至９０Ｔｌｌ！（ｉ％Ｂ
）繊維状−又は粒子状充填物又はそれらの混合物９．５
乃至５５重９％及び Ｃ）反応基のある　靭性に改質するゴム０．５乃至３重
喰％ を含有している塗装性の改良された。充填物含有の熱可
塑性成形材料に関する。

そのうえ本発明はこの種の成形材料の成形体及びフィル
ム製作のためへの応用ならびに成形材料から作られ得る
成形体自体にも関する。

（従来技術ならびに発明が解決しようとする問題点） 溝造材料としてのポリアミドは永年来公知”’Ｑあり多
くの分野においてハウジングその他の部品の材料として
用いられ、それらにおいて良好な機械約諾特性のほかに
魅力のある光学的造形が必要である。

それゆえ魅力的表Ｉｍ特性の達成のためにはポリアミド
基質の熱可塑性成形材料製成形部品及び成形体はしばし
ば塗装するすなわちラッカ層を怖こす。

これらの場合においてラッカ層と成形体との間の良好な
付着に努めて、実地の使用の際にラッカ層が損傷しない
ようにしなくてはならないことは自明である。

多くの分野において充填物含有のポリアミドは剛性がよ
くなっている利点があるので材料として用いられている
。

しかしとくにこの種の製品ではしばしば塗装性が十分で
ない。

とくにラッカ層と完成部品表面との間の付着はしばしば
不満足である：そのうえ表面にはしばしば縞も生じ、こ
のことは表面構造の視覚印象と悪い影響を及ぼす。

（発明の目的ならびに間頂点を解決するための手段） 従って本発明の課題は１機械約諾特性において公知の充
填物含有のポリアミド成形材料に劣らず。

しかしこれらに比べて改良された塗装性とくた明らかに
良くなっているランヵ付着及び視覚的に魅力のある表面
によってすぐれているポリアミド成形材料を提供するこ
とであった口 本発明によりこの課題は請求項１記載の充填物含有の熱
可塑性成形材料によって解決される。

（発明の構成） 成分Ａ）として本発明による熱可塑性成形材料は４２乃
至９０．望ましくは５０乃至８５．とくに５８乃至７０
重量％の熱可塑性ポリアミドを含んでいる。

たとえば米国特許第２０７１２５０　、　２０７１２５
１　、　２１３０５２３、２１３０９４８　、２２４１
３２２　、２３１２９６６　、２５１２６０６及び３３
９３２１０号に記載しであるものなど＠計平均分子１，
１少なくとも５００００半結晶質又は無定形樹脂が優先
的に用いられる。

これらの例は７乃至１３員環のラクタムから導かれるポ
リアミド、ポリカプロラクタム、ポリカプリルラクタム
及びポリラウリンラクタムなど、ならびにジカルボン酸
とジアミンとの化学変化によって得られるポリアミドで
ある。

ジカルボン酸としては炭素原子ｒ＆６乃至１２とくに６
乃至１０のアルカンジカルボン順ならびに芳香族ジカル
ボン酸が使用できる。ここでは単にアジピンｒＩ１．ア
ゼライン版、セパチン酸、ドデカンニ酸及びテレフタル
・及び／又はイソフタル（９ヲあげておく。

ジアミンとしてはとくに炭素原子数６乃至１２と＜ｋ６
乃至８のアルカンジアミンならびにｍ−キシリレンジア
ミン、ジー（４−アミノフェニル）メタン、ジー（４−
アミノシクロヘキシル）メタン、２．２−”−（４−ア
ミノフェニル）プロパン又は２．２−ジー（４−アミノ
シクロヘキシル）プロパンが適している。さらに前記の
モノマー２種又は数種の共重合によって得られるポリア
ミド又は数種のホ゛リアミドの混合物も適している。

そのほかなおりプロラクタム、アジピン酸、ヘキサメチ
レンジアミン、テレフタル酸及び／又はイソフタル酸を
基質とする部分的芳香族コポリアミドにも言及ｌ−でお
く。これらのうち一方のカプロラクタム及び／又はアジ
ピン酸／ヘキサメチレンジアミンならびに能力のテレフ
タル酸及びヘキサメチレンジアミンから導かれる反復単
位を備えたコポリアミドをあげておく。この種の製品の
と〈Ｋ適した製法はたとえば欧州特許第１２９１９５　
　号及び＠　１２９１９６号に記載しである。

最後になおｌ、４−ジアミノブタンとアジピン酸との化
学変化により得られる単位から全部又ははとんどが導か
れるポリアミドにも言及しておく。

この構造のポリアミドの製法はたとえば欧州特許第３８
０９４．３８５８２及び３９５２４号に記載しである。

ポリアミドＡ）の相対粘度は一般に、９ａｌ？ｔ％硫酸
中、２５°Ｃ９硫＠　１００　ｊＩｔあたリボリアミド
１ｇの濃度において測定して２．２乃至５．０の範囲に
ある。

成分Ｂ）としては本発明による充填物含有熱可塑性成形
材料は成分Ａ）乃至Ｃ）の全量に対して９．５乃至５５
．望ましくは１４．５乃至５０．とくに１５乃至４０重
ｍｍの繊維状−又は粒子状充填物又はそれらの混合物を
含んでいる。

繊維状充填物としてはガラス繊維、炭素繊維。

アラミド繊維又は繊維状珪酸塩、珪灰石などを代表とし
てあげておく。ガラス球も有利に使用できる０ ガラス繊維使用の場合にはポリアミド又はポリエステル
との両立性を良くするため繊維に接着剤及び付着媒体を
施こしておくことができる。一般には用いられるガラス
繊維は直径が６乃至２０μｍの範囲にある。これらガラ
ス繊維の加工はガラス短繊維の形でもガラス長繊維（ロ
ービング）の形でも実施できる。完成した射出吸形品中
においてガラス繊維の平均長さは望ましくは０．０８乃
至０．５Ｉの範囲にある。

その他の適切な充填物は無定形珪醪１石綿、珪酸カルシ
ウム（とくに珪灰石）、珪酸アルミニウム、炭酸マグネ
シウム、カオリン（望ましくは像焼したカオリン）、白
票、粉末石英、雲母及び長石である。これらのうち珪灰
石及び澱焼したカオリンがとくに優先される。

塗装性の改良と改良された表面構造の原因となる１Ｒ要
な成分Ｃ）としては、成分Ａ）乃至Ｃ）の全型ｈ−１に
対して０．５乃至３．望ましくは０．８乃至２．８とく
に１．０乃至２．５重１１に％の反応基のある靭性に改
質するゴムが本発明による成形材ＶＦ中に含まれている
。

この種の反応基はたとえばエポキシ−、カルボキシル−
１潜在的カルボキシル−、アミノ−又はアミド基ならび
に一般式 ％式％ （式中各置換基は下記の意味のものとし得る：Ｒ１水素
又はａ、　−ｃ４−アルキル基Ｒ２水素、Ｃ，−Ｃ，−
アルキル基又はアリール基トくにフェニル基 Ｗ　水素＋’ｌ−０１０−アルキル−、Ｃ４−ＱＩｔ−
アルキル基又は−０Ｒ４ Ｒ４０，−０，−アルキル−又は０６−０１２−アルキ
ル基。

場合によっては〇−又はＮ−含有基による置換があって
もよいもの Ｘ　化学結合、ｃ、−ｃ、ｏ−アルキレン−又はＯｎ　
−Ｃｌ２Ｙ　　０−Ｚ−又はＮＨ−Ｚ−及び ｚ　　ａ、−ｃ、。−アルキレン−又はＱａ−ＱＩｔ−
アリーレン基） のモノマーの併用による官能基である。

また欧州特許第２０８１８７号記載のグラフトモノマー
も反応基の導入に適している。

上記の官能基を導入するのに用いられ得るモノマーの例
はメタクリル酸グリシジルエステル、アクリル酸グリシ
ジルエステル、アリルグリシジルエーテル、ビニルグリ
シジルエーテル、イタコン酸グリシジルエステル、アク
リル酢、メタクリル酸及びそれらの金属−とくにアルカ
リ金属−及びアンモニウム塩、マレイン酸、フマル酸、
イタフン酸１　ビニル安息香酸、ビニルフタル酸、こｔ
ｔ＋ｂの酸とアルコールＲＯＨ（式中Ｒは炭宋原子数２
９までのものでたとえばメチル−、エチル−、プロピル
−イソプロピル−ｎ−ブチル−１−ブチル−へキシル−
、シクロヘキシル−オクチル２−エチルへキシル−、デ
シル−ステアリル−、メトキシエチル−、エトキシエチ
ル−又はヒドロキシエチル基を表わす）とのモノエステ
ルである。無水マレイン酸及び重合性カルボン酸金属塩
（とくにアルカリ金属及びアルカリ土類金属塩）ならび
にアクリル酸又はメタクリル酸と第三アルコールとのエ
ステルたとえばｔｅｒｔ−ブチルアクリラートは確かに
遊離カルボキシル基がないがその挙動において遊離酸に
近く、それゆえ潜在カルボキシル基のあるモノマーと呼
ばれる。

その他の例としてなおアクリルアミド、メタクリルアミ
ド及び置換のあるアクリル酸又はメタクリル酸のエステ
ル、（Ｕ−ｔ−ブチルアミノ）エチルメタクリラート、
（Ｎ、Ｎ−ジメチルアミノ）エチルアクリラート、（Ｎ
、Ｎ）−ジメチルアミノ）−メチルアクリラート及び（
Ｎ、Ｎ−ジエチルアミノ）エチルアクリラートをあげて
おく。

上記の七ツマー乃至それらから導かれた基の割合は一般
にゴム全量に対して０．５乃至４０．望ましくはｌ乃至
３５．とくに１乃至２５重量％である。

コレらモノマーはゴム調製の際すでに他のモノマーと共
重合させるなり、すでに調製された未改質のゴムにグラ
フト接合するなりできる（場合によっては開始剤たとえ
ばラジカル開始剤を併用する）。

対応の方法は専門家にはそれ自体公知であってここでは
詳細な説明は不要である。

以下本発明により使用できる。若干の優先される種類の
エラストマーを紹介する。

一般にはゴムはとくに下記成分少なくとも２種を主要成
分として構成されているコポリマーである：エチレン、
プロピレン、ブタジェン、イソブチン、イソプレン、ク
ロロブレン、　酸＋１１１ビニル。

スチロール、アクリルニトリル及びアクリル−及びメタ
クリル酸エステルであってアルコール成分中の炭素原Ｔ
−数ｌ乃至１８のものである。

第１の優先グループとして、望ましくはエチレン残基対
プロピレン残基の比率が、　　４０　：　６０乃至９０
　：　１０の、いわゆるエチレン、プロピレン−乃至エ
チレンプロピレンジエン（ｇｐＭ乃至ｍｐＤ＋Ａ）ゴム
をあげることができる。

この種の橋かけしてないＫＰＭ−乃至ＥＰＤＭ−ゴム（
一般にゲル古有量が１重量％未満）のムーネー粘度（ｂ
ｉＬ工＋４　／　１００℃）は望ましくは２５乃至１０
０　、とくに３５乃至９０の範囲にある（　ＤＩＮ　５
３５２３により１００℃において４分間運転後に大形ロ
ータにおいて測定）。

ＥＰＭ−ゴムは一般にもはや実質丘二重結合がない一方
ＥＰＤＭ−ゴムには炭未原子１００個あたり１乃至２０
個の二屯結合がある。

ＥＰＤＭ−ゴム用ジエン、モノマーとして、たとえば共
役ジエン、イソプレン及びブタジェンなど。

炭未原Ｔ−数５乃至２５の非共役ジエン、ベンター１゜
４−ジエン、ヘキサ−１，４−ジエン、ヘキサ−１，５
−ジエン、２，５−ジメチル−１，５−ジエン及びオク
タ−１，４−ジエンなど、Ｐ：ｉ式ジエン、シクロペン
タジェン、シクロヘキサジエン。

シクロオクタジエン及びジシクロペンタジェンなどなら
びにアルケニルノルボルネン、５−エチリデン−２−メ
ルポルネン、５−ブチリデン−２−ノルボルネン、２−
メタクリル−５−ノルボルネン、２−イソプロペニル−
５−ノルボルネンなど及びトリシクロジエン、３−メチ
ル−トリジクロー（５，２，１，０，２，６）−３，８
−デカジエンなど又はそれらの混合物をあげておく。ヘ
キサジエン−１，５，５−エチリデン−フルボルネン及
びジシクロペンタジェンが優先される。ＥＰＤＩＪ−ゴ
ムのジエン含有Ｉ１１はゴムの全重量に対して望ましく
は０．５乃至５０．とくに１乃至８ｉｔ％である。

ＩＣＰＭ−乃至ＫＰＤＭ−ゴムも望ましくは反応性カル
ボン酸又はそれらの誘導体をグラフト結合する。

ここでは単にアクリル酸７　メタクリル酸及びそれらの
誘導体ならびに無水マレイン酸をあげておく。

別の優先されるグループのゴムはエチレンドアクリル酸
及び／又はメタクリル酸及び／又はこれらの酸のエステ
ルとのコポリマーである。付加的にゴムはなおジカルボ
ン酸たとえばマレイン酸及びフマール酸など乃至これら
の誘導体たとえばエステル及び無水物及び／又はエポキ
シ基などを含むことができる。これらのジカルボン酸誘
導体乃至エポキシ基は雫ましくはジカルボン酸−乃至エ
ポキシ基を含んでいる一数式■又は■又はＩ又は■のモ
ノマーをモノマー混合物へ添加してゴムに組みこまれる
： Ｒ１Ｏ（（！０ＯＲ２）＝Ｏ（ＯＯＯＲ３）Ｒ１（ｒ）
ｃＨＲ７＝ａＨ−（ａｚ　）ｍ−ｏ−（ｃｌ（Ｒ６几−
ｃｌＨ−０ＨＲ５（ｉｔ）（ＯＨ２＝ｃＨＲｇ−ｃｏｏ
）ｐ−ｃμン０ＨＲ８（Ｍ（式中Ｒ１−Ｒ９は水素又は
炭素原子数１乃至６のアルキル基を表わし９ｍは０乃至
２０の整数、ｎは０乃至１０の整数、ｐはＯ乃至５の整
数である）。

望ましくはＨｌ−Ｒ９は水素であり９ｍの値は０又は１
．ｎはｌである。対応の化合物はマレイン酸。

フマール酸、無水マレイン酸、アルキルグ１」シクロエ
ーテル又はビニルグリシジルエーテルである。

式■、■及び■の優先される化合物はマレイン酸、無水
マレイン酸、アクリル酸及び／又＆まメタクリル酸のエ
ポキシ基含有エステルで、：ｌ）、とくにグリシジルア
クリラート及びグリシジルメタクリラートが優先される
。

コポリマーのエチレン含有はは一般に５０乃至９８重晴
％の範囲にあり、エポキシ基古有のモノマーの割合及び
アクリル酸−及び／又はメタクリル酸エステルはそれぞ
れ１乃至４９重量％の範囲にある。

とくド優先されるものは エチレン　５０乃至９８とくに６０乃至９５重＠％グリ
シジルアクリラート及び／又はグリシジルメタクリラー
ト、無水アクリル酸及び／又は−メタクリル酸　０．５
乃至４０とくに３乃至２０重Ｉ％ｎ−ブチルアクリラー
ト及び／又は２−エチルへキシルアクリラート １乃至４５とくに１０乃至３５重１１％からなるコポリ
マ〜である。

別の優先されるアクリル酸及び／又はメタクリル酸エス
テルはメチル−、エチル−、プロピル−及び１−乃至ｔ
−ブチルエステルである。

そのほかビニルエステル及びビニルエーテルもコモノマ
ーとして使用できる。

」二重のエチレンコポリマーの調製はそれ自体公知の方
法に従って、望ましくは高圧高温での統計的共重合によ
り実施できる。対応の方法は文献に記載しである。

エチレンコポリマーの溶融指数は一般には１乃至ｓｏ　
ｇ　／　１ｏ分の範囲（１９０℃、負荷２．１６ｋｇで
測定）にある。

望ましいエラストマー（ゴム）Ｄ）はそのほがたとえば
西独特許出願第１６９４１７３及び２３４８３７７号に
記載のとおりブタジェン、ブタジェン、／スチロール、
ブタジェン／ｒクリルニトリル及びアクリルエステルを
グラフト基質とする反応基含有のグラフトコポリマーで
ある。

これらのうちとくに西独特許出願第２０３５３９０及び
２２４８２４２号及び欧州特許第２２２１６号に記載し
であるとおりのいわゆるＡＢＳ−ポリマーをあげること
ができ、後者がとくに優先される。

ゴムＣ）としてはまた グラフト基質（基質ポリマー）としてガラス遷移温度が
一２０℃より低いアクリラートゴム２５乃至９８重量％
及び グラフト付着部（グラフト被包）としてホモ−乃至コポ
リマーのガラス遷移温度が２５℃より高いエチレン糸不
飽和の共重合性モノマー２乃至７５重量％ からなるグラフトポリマーも使用できる。

グラフト基質はアクリラート−乃至メタクリラートコム
であり、　４０重量％まで別のコモノマーが含まれてい
てもよい。アクリル酸乃至メタクリル酸のＣ，−ａ８エ
ステルならびにそれらのハロゲン化誘導体また芳香族ア
クリル酸エステル及びそれらの混合物も優先される。グ
ラフト基質中のコモンマーとしてはアクリルニトリル、
メタクリルニトリル、スチローに、１１−メチルスチロ
ール、アクリルアミド、メタクリルアミドならびにビニ
ル−Ｃ，−ａ、−アルキルエーテルをあげておく。

グラフト基質は橋かけしてなくても又は部分的に又は完
全に橋かけしてあってもよい。橋かけはたとえば二重結
合が一つより多い橋かけするモノマー望ましくは０．０
２乃至５重量％とくに０．０５乃至２重量％による共重
合に行なわれる。適切な橋かけモノマーはたとえば西独
特許出願第２７２６２５６号及び欧州特許第５０２６５
号に記載しである。

望ましい橋かけモノマーはトリアリルシアヌラート、ト
リアリルイソシアヌラート、トリアクリロイルへキサヒ
ドロ−９−）リアシン及びトリアリルペンゾールである
。

橋かけモノマーの重合性二重結合が２個より多い場合は
その贋をグラフト基質に対して１重量％を超えないもの
に制限するのが有利である。

とくに望ましいグラフト基質はゲル含有量（エム、ホフ
マン、エッチ、クレーマ、アール、ターン著、ポリマー
分析法、ゲオルク、ティーメ出版社スツットガルト、　
　１９７７年により２５６Ｃ，ジメチルホルムアルデヒ
ド中において測定）が６０重量％を超えるエマルジョン
ポリマーである。

同じくグラフト基質として適しているのはたとえば欧州
特許第５０２６２号に記載しであるとおりのアクリラー
トゴムである。

グラフトモノマーとして適しているのはとくにスチロー
ル、α−メチルスチロール、アクリルニトリル、メタク
リルニトリル及びメチルメタクリラート又はそれらの混
合物とりわけスチロールとアクリルニトリルとの重は比
１：１乃至９：１の混合物である。

反応基のグラフトコポリマーｔ＼の導入は、たとえばグ
ラフト被包調製の際に対応のモノマーの併用によって実
施できる。この場合にはグラフトモノマー混合物中のそ
の割合は望ましくは０．５乃至３０、とくに１乃至２５
重量％である。対応のモノマーを最後のグラフト被包と
して別個に織こすことも可能である。

グラフト歩留り、すなわちグラフトされたモノマーの４
対グラフトモノマー［重用晴の比率は一般に２０乃至８
０％の範囲にある。

本発明により使用できるアクリラート基質ゴムはたとえ
ば西独特許出願＠　２４４４５８４及び２７２６２５６
号に記載しである。

ゴムＣ）は望ましくはガラス遷移温度が一３０℃未満、
とくに−４０℃未満のものである。

上記の型のゴムの混合物も防用できることは自明である
。

本質的な成分Ａ）乃至Ｃ）のほかにも本発明の成形材料
は通常の添加剤及び加工助剤を含むことができる。その
割合は一般に成分Ａ）乃至Ｃ）の全重量に対して２０．
望ましくは５０重晴％までである。

通常の添加剤はたとえば安定剤及び酸化抑止剤。

熱分解−及び紫外線による分解防止剤、滑剤及び離型剤
１着色、料、染料及び顔料など、非強化性充填物及び可
塑剤である。

本発明による熱可塑性材料に添加できる酸化抑制剤及び
熱安定剤はたとえば周期律表第ｒ　７４の金に４のハロ
ゲニド、たとえばナトリウム−、カリウム−、リチウム
ーハロゲニド、場合によっては鋼（１）ハロゲニドたと
えば塩化物、臭化物又はヨウ化物と結合したものである
。さらに立体障害のあるフェノール、ヒドロキノン、こ
れらの基の置換のあるもの及びそれらの混合物が望まし
くは混合物の型理に対して１重ｆｉｔ％までの濃度にお
いて使用できる。

対紫外線安定剤の例はさまざまな置換のあるレゾルシン
、サリチラート、ベンゾトリアゾール及びベンゾフェノ
ンであり、一般には２．０重量％までの量で用いられる
。

熱可塑性材料の１重量％までの量で通常添加される滑剤
及び離型剤はステアリン酸、ステアリルアルコール、ス
テアリン酸アルキルエステル及び−アミドならびにペン
タエリスリットと長鎖脂肪酸とのエステル 本発明による成形材料はそれ自体公知の方法に従って、
原料成分をスクリュー、押出機、ブラベンダ捏和機又は
パンベリ、ミキサなどの通常の混合装置において混合し
引続いて押出してＶＩ造できる。押出し後に押出した材
料を冷却させ破砕する。

混合温度は一般に２２０乃至３５０’（：、、望ましく
は２３０乃至３３０℃の範囲にある。

本発明による材料は欧州特許第５６７０３号に記載のバ
ルトルージ３ン（Ｐｕ１ｔｒｕａｉｏｎ　）法によって
も製造できる。その場合はガラス繊維粗糸にポリマー材
料を十分含浸させ、引続いて冷却させ破砕する。この場
合ガラス繊維の長さは顆粒の長さと同じであり、３乃至
２０■である。

それらの諸特性、とくに良好な塗装性に基いて本発明に
よる充填物含有熱可塑性成形材料はとくに、引続いて塗
装を施こされる成形体たとえばハウジング構成部品又は
類似のものの製造に適している。

（実施例） 実施例１乃至ｊ 充填物含有成形材料調装のために下記の成分を用いた。

成分Ａ ２５℃の９６ｉｆｉ％硫酸中（ｌ　ｇ　／　１００＋＋
／　）において測定して相対粘度が８．７のポリ−〔−
カプロラクタム（バスフ社のウルトラミド■Ｂ３　）成
分Ｂ 珪灰石（米国ニューヨーク州つィルスボロ市ニコ社のウ
ォラストクプ■１００１２　；　平均粒ｌ１ｌ（３，５
μｍ　） 成分Ｃ 溶融指数Ｍ？工（１９０℃、２．１６ｋｇ）が１ｏ、５
ｇ／１０分のエチレン−ｎ−ブチルアクリラート、アク
リル酸−コポリマー（エチレン８２７ｉ（ｉ％、ｎ−ブ
チルアクリラート１３重信％、アクリル酸５％）成分Ａ
）乃至Ｃ）を混合し、二軸スクリュー押出機で材料温度
２５０℃において溶融させ、押出し顆粒状とした。

引続いて射出成形法によりこれからＤ工Ｎ　５３４５７
による弾性係数ならびにアイゾツト（工Ｓｏ　Ａ　）に
よる切欠き衝撃値の測定用成形体を製作し当該の測定を
実権した。

ラッカ付着はＤ工Ｎ５３１５１（塗装及び類似の被膜の
格子切れ目試験）により判定した。

１成形体の表面判定は目視により実施した。

成形体の組成及び調査結果は下表から読みとることがで
きる。

本発明による成形材料が１反応基のあるゴムを含んでい
ない同等の成形材料と比べて１機械約諾特性は変らずに
、改良されたラッカ付着及び明らかに改良された表面品
質によってすぐれていることが明らかに、Ｉめられる。

ゴムの割合を多くした材料に比べると弾性係数の点で−
っている。

Claims (1)

【特許請求の範囲】
1. （１）本質的成分として Ａ）熱可塑性ポリアミド４２乃至９０重量％ Ｂ）繊維状−又は粒子状充填物又はそれらの混合物９．
   ５乃至５５重量％及び Ｃ）反応基のある、靭性に改質するゴム０．５乃至３重
   量％ を含有している、表面と塗装性との改良された充填物含
   有の熱可塑性成形材料。