JPH03200869A - シアヌル酸及びシアヌル酸誘導体を含まない熱可塑性成形材料 - Google Patents

シアヌル酸及びシアヌル酸誘導体を含まない熱可塑性成形材料

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JPH03200869A
JPH03200869A JP2062851A JP6285190A JPH03200869A JP H03200869 A JPH03200869 A JP H03200869A JP 2062851 A JP2062851 A JP 2062851A JP 6285190 A JP6285190 A JP 6285190A JP H03200869 A JPH03200869 A JP H03200869A
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styrene
acrylate
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JP2062851A
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Klaus Muehlbach
クラウス・ミユールバツハ
Graham Edmund Mckee
グラハム・エドムンド・マツケー
Ehrenfried Baumgartner
エーレンフリート・バウムガルトナー
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BASF SE
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    • C08L71/08—Polyethers derived from hydroxy compounds or from their metallic derivatives
    • C08L71/10—Polyethers derived from hydroxy compounds or from their metallic derivatives from phenols
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    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は、シアヌル酸又はシアヌル＃！酵導体上台１す
、主成分として、 （Ａ）ａ１）（ＡＪに対してポリアミド　　７０〜９８
重量％ａ２）−に対して粒子が彼賀 の外殻１！さないエマ ルションポリマー２〜 ６０重量ｑＩＩｐら成る強 化ポリアミド　　　　　　　５〜９５幻０及び （ＢＪ　　官１１５化ボＩＪフェニレンエーテル　　　
５〜９５ムｔＳを含有する熱可塑性成形材料に関する。
〔従来の技術〕
ボリアミド類とポリ７エ二レンエーテル類及び衝撃改實
剤との混合物は、例えばｌ）ｊ！ｌ−Ａ３．４４３．１
５４！シそれ自体知られてはいる。
併し、これら成形材料の流動性は満足すべきものではな
い。その上、繰返し配合すると、偏重強度が＊＊的に減
少することか知られている。
さらに、ＩＰ−Ａ２５６．ｂ９５１ｔｔびＷＯ−Ａ８７
１００５４０Ｋａ、官能化’ｇｆ’Ｌ得ルホリ７工二し
ンエーテル、ポリアミド及び伽撃収負剤からなる底形材
料を開示している。衝撃改良質剤は弾性の核と硬質の非
弾性の殻ｔ−有する核／斂構造を持つ粒子から底ってい
る。併し、これら成形材料は、加工性と衝撃強度が満足
できないという欠点紮持つ。
ＤＢ−Ａ３．７３２，５１０７にはシアヌル峡又はシア
ヌル敞肪導体七含有するポリアミド友び改質ポリフェニ
レンエーテルより成る成形材料が記載されでいる。
〔発明が解決しようとする課馳〕
本発明は゛ｇ組化ポリフェニレンエーテル及び強化ボリ
アζド七基体とし、前記欠点ヲ卸赳しながら機械的、島
的特性のＮ和のとれたプロフィルを持つ熱６Ｊ塑性成形
材料鷺提供することを目的とする。
１題ｔ−解決するため０手段〕 この目的は、Ｖ顧に定義した成形材料によって達成され
ること七見い出した。さらＩＦ−請求範囲でｔＩ４求し
ているような好筐しい実施の態様及び製造法七見いだし
、’！＊本成形材＃＋が成型体の製造に使用できること
七知った。
新規成形材料は、主成分として、強化ポリアミド（ＡＪ
５〜９５、好ましくは４０〜７０３１１％及び官能化ポ
リフェニレンエーテル（Ｂ１５〜９５、好筐しくは６０
〜６０憲量嘩鷺含有し、それぞれの重量嘩は、成分囚と
の）の合計を基準とするものである。
四は、（Ａ）ｔ−基準とじてポリアミドａ　１）　７０
〜９８、好１バは８５〜９７、さらに好ましくは８５〜
９５ム量−及びｔＡＪｋ基準としてエマルジョンポリマ
ーａ２）２〜３０、好１しくは３〜１５、史に好１バは
５〜１５’１Ｌｋ−より成る。
通例、２６℃で９６１３ｉ量濃度の鎖酸中の１ＳＸｔ濃
度の溶液として測定した相対粘度２．２〜５０口、好ま
しくは２．５〜４ｔ−有する線型ポリアミドがａ　１）
として好適である。好ｌしいポリアミドは、７〜１３負
環のラクタム類例えはポリカブ＋２５クタム、ポリカブ
リルックタン又はボリンク＋２″）クタムから誘導され
九もの、及びジカルボン酸とシアミン七反応させて得ら
れるポリアミドが挙げられる。これらの例は、ナイロン
６．６、ナイロン６．１２及びＩ！１Ｐ−Ａ３９５２４
に記載のナイロン４．６である。ジカルボン醸とジイソ
シアナート七反応させて得られるポリアミドもｆた好適
である。
好適なジカルボン酸の例は５〜１２、脣に６〜１００炭
素原子のアルカンシアミン酸並びにテレフタル酸、イソ
７タル７タル類反びそれら酸の混合物である。
クアズンの例は、４〜１２、特に４〜８の炭素原子のア
ルカンシアミン及びｍ−キシレンシアミン、ｐ−キシレ
ンシアミン、それらの水素化誘導体、ビス−（４−アミ
ノフェニルノーメタン、ビス−（４−アミノシクロヘキ
シル）−メタン、２．２−ビス−（４−７ミノフエニル
）−７ｅ！パンあるいはそれらの混合物である。
ナイロン６（ポリカフ０ラクタム）、ナイロン６．６（
ポリへキサメチレンアクビアミド）友び七れらＯ共重合
体及びヘキサメチレフ７アミンとイソフタルまたはテレ
フタル酸とよｐ得られたポリアミド類は特に工業的に重
要になっている。
更にカプロ２クメム、アゾピン酸、ヘキサメチレンシア
ミン、テレフタル酸及び（又はンイノフタル酸を基体と
した部分的に芳香族性のコポリアぐド％例として挙げら
れる。とｂわけ一万ではカプロラクタム及び（又は）ア
ゾビン酸／ヘキサメテレンクアミン、そして他方ではテ
レフタル酸とへキサメテレ７ノアミンから誘導された繰
返し単位を持つコポリアミド類に言及することができる
。このような生成物の特に好ｉな製法は、例えばｘ　ｐ
　−Ａ　Ｉ　２９，１９５とｇｐ−ＡＩ２９．１９６に
記載されている。
また上記ポリアミド類の混合＠を使用することも可能で
あり、時には有利である。
周知のエマルジョンポリマーａ　２）は、例えばＨｏｖ
ｂｅｎ−Ｗｅｙｌの”　Ｍ＠ｔｈｏａｅｎ　ａｅｒ　ｏ
ｒｇａｎｔｓａｈｅｎＯｈｅｍｉｅ　’の１４巻（１９
６１）１３５〜４０６負、反び１８２０壱（１９８７）
２１８〜６１５頁、及び＠１ｎａｙｏｌｏｐ＠ｄｉａ　
Ｏｆ　Ｐｏ”ｌｙｍｅｒ　８ａｉ＠ｎｏｅａｒｏｌ　Ｔ
ｅａｈｎｏｘｏｇｙ　’　５　巻（１９６６）　８０１
〜８５９Ｊ［に記載されているような一段、二段又は多
段エマルション重合で生成される粒子から成る。使用さ
れる乳化剤、触媒反びｗ４！！剤類あるいは緩衝糸はそ
れ自体知られている。エマルジョンポリマーの平均粒径
は通常０．０５〜２、％Ｋ　０．０８〜０．７μｍでる
る。エマルジョンポリマーの粒子は均貿であってもよい
し、好ｌしくは核／殻構造會持つものであってもよい、
一つの核と一つ以上の飲から成るこの構造は、通常、個
々のモノマー又はモノマー混合物乞加える順序に１９工
マルクヨン重合反応で決定される。粒子の形態も筺た、
添加の順序の影響に受ける。即ちポリマー粒子の核と殻
又は種々の殻を、グラフトによシ相互に化学結合するこ
ともできるし、網目の相互浸透□よシ相互にカップリン
グすることもてきる。核／殻構造のエマルジョンポリマ
ーー自体は例えばｗｏ−Ａ８７１００５．４０、ｕｓ−
＊４．０５４．０１３及びＩＰ−ＡＩ２５．４８３によ
シ周知である。好筐しい二マルクヨンボリマーは、極く
一般的には、一つＯ核と一つの殻を持つものであるが、
成る状況下ではその粒子が２〜６の殻に含むエマルジョ
ンポリマーも筐た利点七持つ。
二マルクヨンボリマーの核と斂は、いくつかのパラメー
ター、例えばモノマーかモノマー混合物、架橋又はその
分子量などの点で相違していてよい。一つ以上の殻が核
中の七ツマ−と異なる七ツマーｔ−含有する吻合ＫＷ利
であることが判明している。好ましいエマルジョンポリ
マー類＆２ンはンエン核と（メタ）アクリレートを基体
とした一つの核を持つものである。
エマルジョンポリマーａ　２）は、慨負の外炊七持たな
い。本発明の目的のためには、彼負飲は２０°Ｃより高
いガラス転移温度に有する。好ましいエマルジョンポリ
マーａ２）は、核と０℃より低い、特に−１０℃１９低
いガラス転移ｔ−Ｗする外ａｔ−持つ。ガラス転移′ｔ
ｍ度は、例えばに、Ｈ６工１１ｅｒａ　ａｎｄ　Ｈ，Ｂ
ｒｅｕｅｒ　１７）　＠Ｋｏｌｌｏｌｚｅｉｔ−ｓｏｈ
ｒｉｆｔ　　１７６　’　（１９６１）　、１１０員に
記載の、核のｔｘは交互的に穀のモノマー又はモノマー
混合物乞、工マルクヨン重合のＩ合化段階七余すことな
く重合し、反応生ＩＩｉ、＠のガラス転移温度を決定す
るという簡単な方法で測定することができる。
エマルジョンポリマーａ　２）の＊ａ部部分音合成るた
めに使用できる七ツマー類はそれ目体Ｗａ５５］である
。
アクリレート類例えばｎ−ブチルアクリ／−ト及び、２
−エチルへキシルアクリ／−トの、相応するメタアクリ
レート類、ブタクエン及びイソプレン及びそれらの混合
物が弾性体部分を製造するための単なる典型的なモノマ
ーとして挙げられる。これら七ツマ−は、他のモノマー
ｆｌ、ｔハ、スチレン、アクリロニトリルビニルエステ
ル類及び＊□アクリレート又はメタクリレレ リンート、エテルアクリ／−ト、グロビルアクレ リ／−）の少量と共哀合することができる。
多殻ポリマー類の場合には、核又は内殻は、通常２０℃
以上のガラス転移温度１１−Ｗする硬質成分を含有して
いてもよい。これら硬質成分は、生モノマーとしてのス
チレン、アクリロニトリル、メメクリロニトリル、α−
メチルスチレン、Ｐ−メチルスチレンアクリレート及び
メタクリレート例えばメチルアクリレート、エチルアク
リレート、メチルメタクリレートの重合によター般□は
製造される。加えて、ここで、更に少量の他のコモノマ
ーを使用することもできる。
場合によっては、好１しくは外殻に反応性基を有するエ
マルジョンポリマーを使用すると有利であることが４’
Ｕ８ＡＬでいる。これらは、エマルジョンポリマーとポ
リアミド間の接着性を促進し、通常は官能化モノマー類
の重合によシ尋人される。このような基として、例えば
カルボン酸エステル、カルボン酸アくド、カルボン酸イ
ミド、無水物、エポキシ、カルボキシ、潜在カルボキシ
、ウレタン、尿素又はアミノ基、及び一般式： Ｒλ　Ｒ２ 〔式中　ＨＡは水素又は０１〜０４−アルキル上表わし
、Ｒ２′は水素、０１〜０８−アルキル又はアリール、
特にフェニル上表わし、Ｒａは水素、０１〜０１０−ア
ルキル、０６〜ｅ１ｍ−７リール又は−ＯＲ’　（Ｒ’
は０１〜０８−アルキル又はＣ６〜０１２−７リール七
表わし、その各々は０又はＮｔ有基で置換されていても
Ｌい）１ｒ表わし、Ｘは化学結合、ｃｌ〜０１０−アル
キレン、０６〜ｃ１２−７リーレン又は　　Ｏ １ Ｃ−Ｙ （式中Ｙは０−Ｚ−又はＮＨ−Ｚ全表わし、２はＣ工〜
ｃ１０−’ｙルキレン又は０６〜０１２−アリーレン上
表わすン全表わす〕 のモノマーを付随的に使用して組込まれる官能基が挙げ
られる。
ＫＰＡ２０８．１８７に記載のグラフトモノマー類も反
応性基Ｑ）導入に好適である。
上記反応性基を導入できるモノマーの例は、グリシフル
メタクリレート、グリシゾルアクリレート、アリルグリ
シゾルエーテル、ビニルグリシゾルエーテル、グリシゾ
ルイタコネート、アクリル酸、メタクリル酸及びそれら
の金属塩類、特にアルカリ金属及びアンモニアの塩、マ
レイン酸、フマル飲、イタコン瞭、ビニル安息香酸、ビ
ニル７タル敵、反びこれら敏とアルコールＲＯＨ（ここ
でＲは２９以下の炭素原子のものであシ、例えばメチル
、エチル、プロピル、イソプロピル、ｎ−ブチル、イソ
ブチル、ヘキシル、シクロヘキシル、オクチル、２−エ
チルヘキシル、デシル、ステアリル、メトキシエチル、
エトキシエチル、又はヒドロキシエチルである）とのモ
ノエステル類である。無水マレイン酸及び重合可能なカ
ルボン敵の金属塩（％にアルカリ金に！４あるいはアル
カリ土類金属＠）＆びアクリル欧又はメタクリル酸と三
級アルコール類のエステル類、例えばｔ−ブチルアクリ
レートは、ｉ＆離カルボンｆＩｔ七上台ないが、遊隘飲
と類似した挙動盆石し、従って、潜在カルボキシルｉｈ
１に持つ七ツマー類とみなされる。
アクリルアミド、メタクリアミド反びアクリル酸又はメ
タクリル酸の置換エステル類例えばＮ−ｔ−ブナルアミ
ノエチルメタクリレート、Ｎ、Ｎ−ジメチルアミノエチ
ルアクリレート、Ｎ、Ｎ−ゾメチルアぐツメチルアクリ
レート、Ｎ、Ｎ−ゾエチルアくツメチルアクリレート、
６、ｂいａ、Ｎ−メチルビニルウレタンも史ｒｃ例とし
て挙げられる。
エマルジョンポリマー類又は外殻ｔ１例えば反応性基金
供給するモノマーｔ−重合反ゐ又は重合段階の終了近く
になって添加ゼす□、不均質の形で製造するのが百利と
なる場合もある。結果として、少くともポリマー粒子の
表面は反応性Ｊｌ−持つ。ポリマー粒子の外殻にこれら
モノマーの０．１〜２０．好１バは０．２〜１０、史に
好１しくは０．６〜Ｂｆ［ｊ１９６が存在すると有効で
あることが確かめられている。
エマルンヨンボリマーａ　２）の粒子は、部分的に又は
完全に架橋化されていてよい。例えばポリマー粒子の核
が架橋されていて、官能基を与える重合された装着促進
性コモノマーを有する外飲拉架倫化とれていないか、又
はその逆である。更に、核も殻も架橋化されていてもよ
い。
多数構造の場合には、佃々の飲の架橋は重合段階１１−
適当に調節することによシ要求に適合することができる
。架橋するモノマーとは、二つ以上の共重合可能の多重
結合？ｌ−ｗするものである。
例えばブタンエン、ペンタ−１，６−クエン、クビニル
ベンゼン、クアリルフタレート、友びンヒドロンシクロ
ペンタクエニルアクリレート並びにアリルアクリレート
、アリルメタクリレ−）、ニア７１Ｊルマレアート、シ
アリル７マレート、クアリルイタコナート及び７カルボ
７ＩＩ　Ｑ）相応するモノエステル類である。一般□、
これら架橋化剤の量は、架橋すべき重合段階のモノマー
混合物上基準として、５９６以内、好１しくは０．１〜
３重量嘩である。
官能化ポリ７エエレンエーテル類Ｂはそれ目体＼例えば
ＷＯ−Ａ８６１０２０８６、ＷＯ−Ａ８７１００５４０
、　ｉｐ−Ａ２２２２４６、］！ＩＰ−Ａ２２３．１１
６及びＥ　Ｐ　−Ａ　２５４０４８に周知である。それ
らは有利にポリフェニレンエーテル類ｂ１又はｂｌと、
混合−七基準としてビニル芳香族ポリマーｂ２０〜２０
、好！しくは５〜２０哀濾嘩との混合物の官能化によシ
得ることができる。官能化とは、ポリ７エ二レンエーテ
ルｂｉｂ、必要ならばｂ２と混合して、非飽和モノマー
ｂ６と反応とゼること七意味するものと理解される。
ポリフェニレンエーテルｂ１は、それ自体周知である。
それらは従来の方性で、オルソ位でアルキルによｐ二置
挑されたフェノール知り酸化的カップリング上行うこと
で製造される（０８時１’Ｆ３．６６１，８４８．３．
２１９．６２５．３．３７８．５０５．５．５０６，８
７４．５．３０６．８７５及び３，６５９．６５６参照
ン。好適なポリフェニレンエーテルの例は、ポリ−（２
，６−クエテル１．４−フェニレンノエーテル、ポリ−
（２−メチル−６−ニチルー１゜４−フェニレン）エー
テル、ボＩＤ−＜２−メｆルー６−ｙロビルー１．４−
フェニレン）エーテル、ポリ−（２，６−ノグロビルー
１．４−フェニレン）エーテル、ポｌｊ　−（２−エチ
ル−６−ブロビルー１．４−フェニレン）エーテル及び
コポリマー例えば２．３．６−）リメテルフェノール１
１−含むようなｔｏ並びにポリマー醜合物である。ポリ
−（２，６−ンメチルー１゜４−フェニレン）エーテル
が好適である。このような方法で製造されたポリフェニ
レンエーテルは、２５−Ｃｓ　　０ＨＯＪ３中、１　ｍ
［：ｔ　％　ｔ４１液ＧＰ　テｍｌ」定した相対粘度０
．３〜ｏ、ａａｇ／ｙ七有する。
ポリフェニレンエーテルｂ１と？１Ｇ、當され祷ルビニ
ル芳香放ポリマーｂ２は一般にｂｌと相容性である。
ポリフェニレンエーテルと相容性０あるこのようなビニ
ール）査放ポリマーの例は、０゜０１ａｂｉｌｉｉ　（
７）モノグラフ　”　Ｐｏｌｙｍｅｒ−Ｐｏｌｙｍｅｒ
Ｍｉｓｃｉｂｌｌｌｔｙ”（１９７９Ｍ２２４〜２３０
及び２４５３Ｎに記載されている。スチレン、クロロス
チレン、α−メチルスチレンｈヒｐ　−メチルスチレン
σノビニル芳香族ポリマーが、ここで典型例として言及
されてシ９、コモノマー、例えば（メｐ）アクリロニト
リル又江（メタノアクリレートも上記ポリマーＭ中に少
量（好筐しくは８Ｍ童嘩以下）存在していてよい。軸に
好ましいビニル芳香族ポリマーは、ポリスチレンである
。勿論これらポリマーＯ配合’ｍｖｗ用することも可能
である。
これら慣用のポリマーの分子量は、一般に１．５０−０
〜１．０００．０００好１しくは７０．０００〜ｂｏｏ
、ｏｏｏである。
エチレン性不飽和七ツマ−ｂ３は、−個以上Ｏエポキシ
、アミノ、カーボキシ、無７に物、カルボン故エステル
、カルボン酸アミド、又はカルボン酸イミド基１ｃ含有
する。好ましいモノマ−ｂ３は、二個０Ｉ−０基を含有
するもＯである。例は、メチルマレイン［、＊Ｘメチル
マレイン絨、イタコン戚、無水イタコン歌、−ｌマプテ
二ルコハク敗、テトラヒドロ７タル酸、無水テトラヒド
ロフタル酸、フマル酸、Ｎ−フェニルマレイミド、上記
酸とＣ工〜、２−アルコール例えばメタノール又はエタ
ノールとのモノ又はジエステル、１２を超えない炭素原
子のアルキル又はアリール基でＮ鳳子がｇＬ換されてい
てよい上記酸のモノ又はシアミドである。マレイン酸、
７マル酸及び無水マレイン酸が荷に有利である。
官能化には、通例、ｂ１７０〜９９．９、好ましくは８
０〜９７重１％、ｂ２　０〜２０、好１しくは２〜１５
電を嘩友びｂ３　０．１〜６０好ｌしくは０．９８〜１
ｏｘｉ−上皮用する。
官能化？！−実施するには、５ｔｓ以下の、好ましくは
０．０２〜０．０９重量嘩の７リーラゾカル開始剤ｂ４
の存在下に行うのが有利となろう。上記重量多は、いず
れも使用物質ｂ１〜ｂ４の合計上基準としている。
７リーラ７カル開始剤の適訳は、通常Ｏ工うに反応温度
で決ｌる。公知の７リ一ラゾカル開始剤Ｏ例ｒＪ仄のも
Ｏでめる：クー（２，４−ゾクロロペンゾイルノベルオ
キシド、ｔ−ブチルペルオキシド、シー＜５．５．５−
トリメチルヘキサノールノベルオキシド、クララロイル
ペルオキシド、ゾデカノイルペルオキシド、シクロピオ
ニルペルオキシド、ンペンゾイルベルオキシド、ｔ−ブ
チルペルオキシ−２−エテルヘキサノエート、ｔ−プチ
ルペルオキシゾエチルアセテート、ｔ−ブナルペルオキ
シイソプテレー）、１．１−シーｔ−ブチルペルオキシ
−５，５，５−トリメチルシクロヘキサン、１−プテル
ペルオキシイングロビルカーボネート、ｔ−ブチルペル
オキシ−３，３，５−トリメチルヘキサノエート、ｔ−
ブチルペルアセテート、ｔ−ブチルベルベンゾエート、
ブチル４．４−７−１−ブチルペルオキシバレレート、
２．２−シーｔ−ブチルペルオキシブタン、ジクミルペ
ルオキシド、ｔ−プチルク（ルベルオキシド、１．６−
ゾー（ｔ−プデルベルオキシイソ１０ピル）−ベンゼン
及びシーｔ−ブチルペルオキシド。仙の例は、有機ヒド
ロペルオキシド例工ば、ジイソプロビルベンゼンモノヒ
ドロペルオキシド、クミルヒドロペルオキシド、ｔ−ブ
チルヒドロペルオキシド、ｐ−メンチルヒドロペルオキ
シド及びビナンｆｆタドロペルオキシド並びに２．６−
クーメチル−２，３−り７エ二ルブタン、３．４’−ク
メチルー６．４−り７エ二ルヘキサン及び２．２．３．
３−テトラ７エ二ルプテンである。
官能化は、公知方法で２４０〜３６０℃好１うな適当な
混合、混ｌＩＡ装置中で実施することができる。
これら主成分に加えて、とのｌ＃規属形材料は、成分四
と（Ｂ）の合計を１００重量部とし基準にして、非官能
化ポリフェニレンエーテル（０３１００以下好１バは５
〜６０］！量部を含有していてもよい。これは既に成分
ｂ　１）で記載し九ので七れ以上の説明は不要である。
更に、新規成形材料は、成分（ＤＪとして、成分（ＡＪ
と（Ｂ）の合計に１００Ａ盆部とし基準□して、ビニル
芳香氷ポリマー５０以下、好ｌしくは５〜２０重量部を
含有する。強化ポリマー類、又はブロックコポリマーか
好適でめる。
好適なポリマーは、すべてビニル芳査旅モノマーから得
られる周知の禾−又はコポリマーである。好ましいポリ
マーはスチレン或は核又は（１４１Ｉ鎖でアルキル置換
とれたスチレンから誘導される。ポリマーが誘導される
好ましい七ノマーハ、スチレン、ｐ−メナルステレン及
ヒα−メチルスチレンであり峙に好ましいのはスチレン
である。ビニル労香族モノマー＆準で、アクリロニトリ
ル、アクリル酸、メタクリル阪、１〜Ｂ炭素原子のアル
コールの（メタノアクリレート及び（又は）マレイン酸
Ｑような極性化合物１０重ｉ１％以下がコモノマーとし
て使用できる。
上記のビニル芳査独モノマーと一籟に、非砺性コモノマ
ー例えばブタンエン、イソグレン又はペンタジェンを付
随的に使用して、ランダム又はブロック共真曾体に提供
することもｌた可能である。
例としてアーパーとれていてもＬいＡＢ、ＡＢＡ及びＡ
ＢＡＢブロックコポリマー、星形ブロックコポリマー等
に包含するスチレン／デタゾエンブロックコボリマー、
類似のイソルンブロックコボリマーめるいは（部分）水
素化ｅれたブロックコポリマーが挙げられる。人はスチ
レンで６Ｄ、ＢｒＸブタンエン又はイソグレンでめる。
この↓うなブロックコポリマーは、例えばＤｏｌｌ−Ａ
　２１２５５．９３０友びＬＩＩ［１−Ａ２４．ｔ５４
．８４８に開示ぢれている。
好適なスチレンポリマーの例は、ポリスチレン、ポリ−
α−メチルスチレン、ポリ−α−メチルスチレン、スチ
レン／α−メチルスチレンコポリマー、スチレン／アク
リロエトリルコホリマー　スチレン／メチルアクリレー
ト、スチレン／ブチルアクリレート、スチレン／メチル
メタクリレート、スチレン／ｆり７エン、スナＶン／マ
レイン酸無水物、スチレン／アクリロニトロル／−ｊｌ
’）工／ノ各コポリマー　エナルビニルベンゼンとンビ
ニルベンゼン及びアクリル樹脂変性スチレン／プメクエ
ンポリマーのコポリマーが挙げられる。ホモポリスチレ
ンと上記コポリマーの晶合物％また好運である。
他０１ｋｆ適なビニル芳香族ポリマーは、弾性体ポリマ
ーで強化されたスチＶンボリマーでるる。
−数的には、そのような高価Ｓａスチレンポリマーは外
性ポリマー２〜２０ム童−七含百する。
好ましい弾性ポリマーは２０℃、特に≦−２０℃のガラ
ス転移ね匿（Ｔｇ）上音する６例は、熱可塑性ゴム例え
はポリエステルゴム、ポリブテンゴム、ポリイソプレン
ゴム、アクリロニトリル／ブタンエンゴム、エチレン／
プロピレンゴム、ポリエステルゴム及びエチレンゴム友
ヒエチレンと（メタ）アクリル１８　Ｃｈｉエステルと
の弾性コポリマー例えばエチレン／ブチルアクリレート
コポリマー゛Ｃめる。他の例は、イオノマーポリオクテ
ニレン友び上記のスチレン／ブタ／エン及びスチレン／
インプレンブロックコポリマーである。
こり新規成形材料は、更に周知の添加物及び加工助剤１
１−を有していてもよい。これらは、威分四と（ＢＪの
合ｉｔｔ−ｉｏｏｘｍ部とした基準に対して８０以下、
好ｌしく４２０〜６０重量部の量で使用される補強剤−
’ｒ＊料である。
帆は、１袖強剤例えばガラス繊維、アスベスト極磁、ｋ
素繊維、又は５！Ｉ香扱ボリア宥ド繊維及び填料レリえ
ば石膏繊維、合成けい酸カルシウム、陶土、焼成陶土、
ケイ灰石、滑石及び白亜である。これ等Ｏ物置の組合せ
もまた使用することができる。
電１ｄｉ改に対するしやへい七増加する物置（例えば金
属薄片、＊！ＩＩ４粉、金属繊維反び金属コーチ・ｆン
グされた填料、染料、顔料、静電防止剤、酸化時止剤、
防燃剤、熱安定化剤、ＵＶ安定化剤、あるいは成形材料
七史に加工する場合、例え＃′ｉ、ａｆｅ悌の製造に必
貴な満渭剤及び離型剤も挙げられる。
本発明によるＡ６町塑性材料に添加される敗化肪止剤及
び熱安定化Ｍｖ工例えば周期表の第１族の金４のハライ
ド、例えばナトリウム／１ライド、カリウムハライド及
びリチウムハシイドであり、必要に応じ、銅（１）ハラ
イド、例えは塩化物、共化物又は沃化物とぶ酋ぜてもよ
い、立体的に障害されたアシン、フェノール、ハイドロ
キノン、これらの群の置換されｋもの友び七れらの混合
祷％ｔ７を使用される。
ＵＶ安定化剤は槽々のｉ！Ｌ換しｆＡ／シン類、サリシ
ラート類、ベンゾトリアゾール類友びベンｆフェノン−
である。
満渭剤及び彪型剤はステアリン酸、ステアリルアルコー
ル、アルキルステアレート、アテアラア定ド及びペンタ
エリトリトールと長＠加肪絨とのエステルである。
助燃剤の例な、ハロゲ／を有物質例えは２゜６．２’、
６’−テトラブロモビスフェノール、テトラブロモ７タ
ル酸とその誘導体類、ポリ−２゜６−ジブロモフェノー
ル、トリブロモフェノールとその誘導体及びクロロヒド
ロカーボンであ多、これらは共１ｉＪ作用剤倒えはアン
チモン化合？！１類、硼素化合物類又ａ亜釦化合物と組
合せて使用することでで＠る。ドイツ出動 Ｐ　３．７３２．９　［１７，３＆びＰ　３．８３１，
９９２．６に開示され７’Ｃ燐含有防熱剤、例えば赤燐
、トリフェニル＠歌、）リフェニル並燐酸及びトリフェ
ニルホスフィンオキシトもまた挙げることができる。
史に、ポリフェニレンエーテル及びボリア（ドから成る
剃料金成形するに貴する従来の添加物はＩ−媒ブｌ’ｊ
ｌｊ　（Ｐｈａｓｅ　ｍｅｄｉａｔｏｒ　）である・　
そｏ↓うな物質ハ、？ｔｌ、ｔは１ｐ−Ａ２４．１２０
、ＩＣＰ　−Ａ４６．０４０％　ｘｐ−ＡＩ６４．７６
７＆ひｕｐ−ＡｌＢ２．１６３に記載されている。それ
らは、無水マレイン酸と反応していてもよい液体ゾエン
ボリマーあるいはオレフィン性の不飽和カルボン敵又は
それらの誘導体、無水マレイン敞、マレイン酸又は７マ
ル散であり、これらはスチレンと共１合して４ｂぷいか
又は鏡化ｅれたポリオレフィン、あるいはシリコン化合
物であってよい。
この新規熱Ｕ］麺性成形材料は、通常の混合装置、例え
はニーダ−、バンバリイくキサ−単軸スクリュウ押出機
特に好１しくは二軸スクリュウ押出截中で、２５０〜６
８０℃で、七れぞｔしの成分に混合することにより有利
に得られる。
極めて均質の成形材料を得るためにを工、元金な混合が
不可欠でおる。この目的には、一般に、０．２〜６０分
の平均混合時間が心安である。成分を相互に混合する順
序に変えることができ、例えば、２又は心安なら５部分
を予め混合しておいてもＬいし、アベてＯ成分上−緒に
混合してもよい。好ｘＬ＜は、ａｌ）とａ２ノ？＋−０
，３〜５分間、２５０〜３００　”０で予め混合し、ａ
２）ｒユ水性分散液として使用すると有利である。水は
減圧等の過白な手段で昧去する。百能化されたポリフェ
ニレンエーテ＃（Ｂ）忙押出機の第一ゾーン間で製造し
、これ七−以上０ダクンストリームゾーンで新規成形材
料の他０成分と混合するのが有利である。そのような工
程はＤＩｌｆ−Ａ３．７０２．ｂ　８２に記載されてい
る。
優れた性質を持つ底形体は、！１′ｒ規熱勾崖性成形材
料から射出成形又は押出しにＬｐ線造することができる
。新規成形材料はＩＡ和のとれた特性グｒ：１フィル七
有する。それらは優れた加工性ｔ−Ｗし、延性破壊と組
み合って高い全＆透エネルギー會示し、高いａＳＳ度を
有し、これは反後配合しても僅かに低下する□すぎない
。
〔実施例〕
仄の成分上使用した。
成分Ａ： ａ　１　（１１：ナイロン６、平均分子量Ｍｎ　−［，
０００ａ　１　（２１：ナイロン６．６、　　　　Ｍｎ
　−２２，０００ａ２：プタゾエン９９部とｔ−ドデシ
ルメルカプタン１部よりなる混合物６７．２部を水性分
散徹中で重合さゼ、エマルジョンポリマーに製造した。
この時ポリプタゾエン粒子の凝集ｋｖ４！１するために
は、エテルアクリｙ−トとメタクリルアミドとのコポリ
マー（９６：４）の水中のポリマー分散ｆｉｔ添加する
ことにより行なった。
エチルアクリレートコポリマ一対ポリプタゾエン／ｌ−
ドデシルメルカ１タンポリマーＱ比は４：９６であった
。ｎ−ブナルアクリレート、ｔ−ブナルアクリレート及
びメタクリル酸のモノマー混合物（９３，４：　６　：
　０．６　）　ｋ、外飲として、凝集されたポリプタゾ
エン分散液上に重合させた。核（ボリプタゾエン／３級
ドデシルメルカプタンン対外殻の比は７：５でめった。
超遠心法で測定した平均粒径（α５ｏ値）は０．５μｍ
であった。「郁」及び「比」は重量による。
に：　ａ　１　（２）友びａ２の前混合物ｋ、Ｗａｒｎ
ｅｒ　＆Ｐｆｌｅｉｄａｒ＠ｒ社の２８Ｋ　５　！ｌ押
出嶺で製造り、ｍ。
成分ａ１（２１に押出機の供給ゾーンに鉄人し、第一ス
クリューゾーンで、５］塑化し、混Ｉｗゾーンを経て第
ニスクリユーゾーンに移し、その中に弾性ポリマーの水
性特濁液七秤取し７Ｃ（ポリマーの５０重量部十木の５
０１量部）。
熱ＱＩＴＪ！ｉ性プラスチラプラスチック流の押出機ゾ
ーン中で相互□完全に混和し、自然＆Ｃ蒸発する水は蒸
気として混Ｍｆ−ンの下流の液化開口七通して除去し、
仄いで浴融物を押出し冷却し粉末とした。この工１１１
ｅ２８０℃で夾施した。
押出機中のポリアミドの平均混合時間は２分であった。
ａｌ（２）及びａ２の物Ｊｘ流速七、成分にがａｌ（２
１ｙ　ｓ　重量％及びａ（２）２５ｍ［１％に含有する
ように調節した、 に（■：比較のために硬い外飲ｔ−Ｎするエマルジョン
ポリマーを使用した。
ａ　２　（Ｖ）　ニブチルアクリレート１６３１重部、
トリシクロデセニルアクリレート０．４重量部を水１５
０重量部中で、撹拌下にＣｕ１１〜０１８０パラフイン
スルホン酸のナトリウム塩１］１量部、遇硫喰カリウム
０．６重量部１炭故ナトリウム０．３　重量部及びピロ
燐酸ナトリウム０．１５１量部ｔ−６加しつつ、６０℃
迄加熱した。重合が開始してから１０分して、ブチルア
クリレート８２１量部とトリシクロデセニルアクリレー
ト１．６１：！１部の温合＠１ｔ６時間かかつて加えた
。モノマー添加の終了後に、反応を更に１時間、継続さ
せた。生じた架橋ブチルアクリレートポリマーのラテッ
クスＩａ、４０重量優の固体分に含んでいた。
平均粒径は（重量平均）は９６　ｎｍであった。
このようにして得られたポリブチルアクリレ−）　ラｆ
　ツ／　ス１５０　Ｊ［：ｔ　ｓｋ　／’　？　１’　
７　、／　ｆルメタクリレート及び無水マレイン酸の混
合物（７５：２３：２ム菫比）２０鬼食部及び水４０重
量部を混合し、攪拌混合物を、史に過硫鎗カリウム０．
０３１Ｋｔ部反びラフロイルペルオキシド０．０５１ｉ
ｔ量部を添加してから、６５℃で４時間加熱した。こＯ
重合が終了した後、にに記載した工うにポリマーｋ　ａ
　１（２）と共に処理して、ａｌ（２）７５５重量部ポ
リマーａ２（Ｖ）２５５重量部らなる混合物に（Ｖ）　
ｔ−得た。
成分Ｂ Ｂ：　相対粘度０．５５ａＪ／＃（２５°Ｃで０ＨＯＪ
３中１嘩ｔｔａ度にかける）上層するポリ−（２゜６−
ジメチル−１，４−フユニしン）エーテル８９ム量ｑｂ
＆びポリスチレン（ＢＡＥＩＦ社製Ｐａ１４４０．２０
０℃、５ｋｇ荷重のメルトインデックスＭＦＩ　−２４
＆　／　１０分）８．５ｍ：１％、７マル酸２．４５重
１ｋｑＩｂ及び３．４−Ｐメチル−６゜４−Ｐフェニル
ヘキサンｏ、ｏｓｘｔ％ｔ−＝Ｓスクリュー押出機（Ｗ
ｅｒｎｅｒ　＆　Ｐｆｌｅｉｄｅｒｅｒ製ＺＢＫ５３）
中に秤取し、混ｍｅ素會使用して２５５℃、−次ゾーン
中で溶融させ、混鹿しつつ、汎練要Ｘを使用して、２６
５℃二次ゾーン中で反応させ、仄いて減圧の下に２５５
℃において液化ゾーンで蒸発分を除いた。押出機中での
平均滞慟時間は２．５分であった。
成分０ ０：相対粘度０．５５　ｄｌ１９　（２５℃のｃＨＯ１
ａ中１重量優にかいて）のポリ−（２，６−ジメチル−
１，４−フエニレン）エーテル。
成分Ｄ Ｄ（１）：スチレン含有量３０ム童％のスチレン／プタ
ゾエン／スチレンの６成分−プロックーコポリーｒ　−
（１３ｈｅｌｌ　Ｈ０ａｒｉｆｌｅｘ＠ＴＲ１１０２）
。
Ｄ　（２１：スチレン含有量３５重量％、分子量９５．
０００のスチレンと水素化ポリゾタゾエンブロックの２
底分−ブロックーコポリマー成形体を製造するために、
第１表に準じた成分ｔスクリュー直径４０鵬の２軸スク
リユ一押出機中、２８０℃の胴温度で混合した。押出物
は水浴を通し、粒状とした。乾燥した粗粒を２８０℃で
射出成形し珈準の小棒体とした。
第　　１　　表 ）”例１では、ポリスチロール１４４　（ＢＡＳＦ社製
）５重量部を成分Ａ、Ｂ及びＤ（２）と混合した。
第２表に記載の例１〜３の成形材料中の成分の量は第１
表のデータよう算出した。比較実験２臀と例２の相違は
、ただエマルジョンポリマーａ２の代すに、硬質外殻を
有するエマルジョンポリマーａ　’；）　（Ｖ）を使用
した点にある。例３に対して比較実験３”においては、
官能化ポリフェニレンエーテルＢでは々〈代りに非官能
化ポリフェニレンエーテルＣを使用した。
２８０℃／１０ゆでＤＩＮ　５４．４３５による切欠き
衝撃強度、ＤＩＮ５３，４３５による全浸透エネルヤー
及びＤＩＮ　５３．７３５によるメルトインデックスを
測定した。破壊標本を眼で検査し、延性破壊の存在の有
無を確かめた。
切欠き衝撃強度の減少は、次式を用いて算出した。
ことで、ａｘＬ（１）は、２８０℃で射出成形した標準
小棒体（１）を用いて、Ｄｒ刑５３，７５３によう測定
した切欠き衝撃強度である。ａｘｂ（２）は粉末にした
標準小棒体（１）を射出成形して作成した標準小棒体（
２）を使用して測定した同じパラメーターである。測定
結果を第３表に！とめる。

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 １、シアヌル酸又はシアヌル酸誘導体を含まず、主成分
    として、 （Ａ）ａ１）ポリアミド７０〜９８重量％ （（Ａ）に対して） ａ２）硬い外殼を有しないエマルジョンポリマー２〜３
    ０重量％ （（Ａ）に対して） よりなる耐衝撃性変性ポリアミド５〜９５重量％及び （Ｂ）官能化されたポリフェニレンエーテル５〜９５重
    量％を含有する、熱可塑性成形材料。
JP2062851A 1989-03-15 1990-03-15 シアヌル酸及びシアヌル酸誘導体を含まない熱可塑性成形材料 Pending JPH03200869A (ja)

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