JPH0459858A - 熱可塑性樹脂組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明はポリエステルとポリプロピレンとを含有する熱
可塑性樹脂組成物に関し、特にポリエステルとポリプロ
ピレンとか良好に相溶化した熱可塑性樹脂組成物に関す
る。

〔従来の技術〕

ポリプロピレンは成形性、耐薬品性、耐水性等に優れて
いるが、曲げ弾性率、耐衝撃性等に劣るという欠点かあ
る。このようなポリプロピレンの欠点を改良するために
、耐衝撃性及び機械的強度等に優れるポリエステルをブ
レンドすることか検討されている。

しかしながらポリプロピレンとポリエステルとは相溶性
か余り良好ではないので、相溶性を改善するために不飽
和カルボン酸またはその無水物による変性ポリオレフィ
ンを用いることにより、ポリエステルとポリプロピレン
とを相溶化することか試みられている。

特開昭６０−５８４４７号は、プロピレン重合体（Ａ）
、熱可塑性ポリエステル（Ｂ）、変性プロピレン−俗オ
レフィンランダム共重合体（Ｃ）、スチレン・ブタジェ
ンブロック共重合体水添物（Ｄ）及び無機充填剤（Ｅ）
とからなる組成物において、変性プロピレンートオレフ
ィンランダム共重合体（Ｃ）がＸ線による結晶化度０な
いし３０重量％、及びプロピレン含有量５０ないし７０
モル％のプロピレン−酬オレフィンランダム共重合体に
（Ｇ）に、不飽和カルボン酸またはその誘導体から選ば
れるグラフトモノマーを０．０１ないし５重量％グラフ
ト変性したものであり、（Ａ）成分と（Ｂ）成分の合計
量１００重量部に対しくＣ）成分が１ないし８０重量部
、（Ｄ）成分が１ないし５０重量部及び（Ｅ）成分が５
ないし１５０重量部含まれることを特徴とする熱可塑性
樹脂組成物を開示している。

またポリエステルとポリプロピレンとの相溶化剤として
、エポキシ基含有共重合体を利用したポリプロピレンと
ポリエステルを含有する熱可塑性樹脂組成物が種々提案
されている。

特開昭６１−６０７４４号は、ポリプロピレン（Ａ）１
０〜９０重量％と飽和ポリエステル樹脂（Ｂ）９０〜ｌ
Ｏ重量％とからなる樹脂組成物１００重量部に対して、
エポキシ基含有共重合体（Ｃ）を２〜３０重量部配合す
ること特徴とする熱可塑性樹脂組成物を開示している。

また特開昭６１−６０７４６号は、変性ポリプロピレン
または変性ポリプロピレン／ポリプロピレン組成物から
選ばれるポリプロピレン（Ａ）５０〜９０重量％と、飽
和ポリエステル樹脂（Ｂ）５０〜ｌＯ重量％とからなる
樹脂組成物１００重量部に対して、エポキシ基含有共重
合体（Ｃ）を２〜３０重量部配合することを特徴とする
熱可塑性樹脂組成物を開示している。

〔発明か解決しようとする課題〕

しかしなから、これらの熱可塑性樹脂組成物はいずれも
十分な曲げ弾性率及び耐衝撃性の向上が得られず、しか
もポリプロピレンとポリエステルとの相溶性も十分ては
なく表面剥離を生じやすいという問題かあった。

したかって本発明の目的は、ポリエステルとポリプロピ
レンとか良好に相溶化し、もって機械的強度、耐衝撃性
及び表面特性に優れた熱可塑性樹脂組成物を提供するこ
とである。

〔課題を解決するための手段〕

上記目的に鑑み鋭意検討の結果、本発明者らは、アクリ
ルアミド基とエポキシ基とを有する特定のモノマーをグ
ラフト重合してなる変性ポリプロピレンをポリプロピレ
ンとポリエステルとの混合物に加えるが、またはこの変
性ポリプロピレンとポリエステルとを混合すれば、良好
に相溶化された組成物とすることができ、もって機械的
強度、耐衝撃性及び表面特性に優れた熱可塑性樹脂組成
物を得ることかできることを見出し、本発明に想到した
。

すなわち、本発明の第一の熱可塑性樹脂組成物は、（ａ
）ポリプロピレン１００重量部に対して、下記一般式： （式中、ＲはＨ又は炭素数１〜６のアルキル基であり、
Ａｒはグリシジルオキシ基を少なくとも１つ有する炭素
数６〜２０の芳香族炭化水素基であり、ｎは１〜４の整
数を表す）で表されるグリシジル化合物０．０１〜３０
重量部をグラフト重合してなる変性ポリプロピレンと、
（ｂ）ポリエステルとを含有し、前記（ａｌの含有量が
、（ａ）　＋　（ｂ）の合計量の５〜９５重量％である
ことを特徴とする。

また本発明の第二の熱可塑性樹脂組成物は、（ａ）ポリ
プロピレンと、（ｂ）ポリプロピレン１００重量部に対
して、前記のグリシジル化合物０．０１〜３０重量部を
グラフト重合してなる変性ポリプロピレンと、（Ｃｌポ
リエステルとを含有し、前記（ｂ）の含有量がｆａｌ　
＋（ｂ）の５重量％以上であるとともに、（ａ）　十（
ｂｌの合計量が、（ａ）　＋　（ｂ）　十（Ｃ）の合計
量の５〜９５重量％であることを特徴とする。

以下本発明の詳細な説明する。

まず、組成物を構成する各成分について説明する。

ポリプロピレン 本発明において用いるポリプロピレンは、ホモポリマー
に限らず、プロピレン成分を５０モル％以上、好ましく
は８０モル％以上含む他の鉛オレフィンとのランダムま
たはブロック共重合体を用いることかできる。また、下
記一般式： （ただし、Ｒ８−Ｒ４はＨ又は炭素数１〜６のアルキル
基であり、ｎは１〜２０の整数を表す。）で表される非
共役ジエンコモノマーを含有するプロピレンランダム共
重合体（以下ＰＰＤＭと呼ぶ）等を用いてもよい。

なおＰＰＤＭに用いる非共役ジエンとしては、例えば、
２−メチル−１，４−ペンタジェン、１．４−ヘキサジ
エン、４−メチリデン−１−ヘキセン、４−メチル−１
，４へキサジエン、５−メチル−１，４−へキサジエン
、１．４−へブタジェン、４−エチル−１，４−へキサ
ジエン、４．５−ジメチル−１，４−ヘキサジエン、４
−メチル−１，４−へブタジェン、４−エチル−１，４
−へブタジェン、５−メチル−１，４−ヘプタジエン、
５−メチル−１，４−オクタジエン、１．５−へブタジ
ェン、１．５−オクタジエン、５−メチル−１，５−ヘ
プタジエン、６−メチル−１，５−ヘプタジエン、２−
メチル−１，５−へキサジエン、１．６−オクタジエン
、６−メチル−１，６−オクタジエン、７−メチル−１
，６−オクタジエン、２−メチル−１，６−へブタジェ
ン、１．９−デカジエン、１，１３−テトラデカジエン
などが挙げられる。これらの中で、特に、１．４−ヘキ
サジエン、２−メチル−１，５−へキサジエン、７−メ
チル−１，６−オクタジエン、１．９−デカジエン、１
．１３−テトラデカジエン等が好ましい。これらの非共
役ジエンコモノマーは、２種以上混合して用いることも
できる。

なおプロピレンと非共役ジエンコモノマーとをランダム
共重合させるには、チーグラー・ナツタ触媒を用いる通
常の共重合法を適用すればよい。

この場合、前記非共役ジエンの割合は０．０５〜１０モ
ル％となるようにするのか望ましい。非共役ジエンの含
有量か０．０５モル％未満の場合、後のグラフト反応に
おいて高いグラフト率か得られない。また１０モル％を
超えると、共重合体の結晶性か大幅に低下する。より好
ましい非共役ジエンの含有量は０．１〜３モル％である
。

ランダム共重合体には、エチレン、ブテン−１なとの他
の不飽和モノマーを５モル％以下共重合させてもよい。

この共重合体の分子量は、通常、１０万〜１００万とす
るのが適当である。

以上に説明したように、本明細書において使用する用語
「ポリプロピレン」はプロピレンのホモポリマーに限定
されず、上記したような各共重合体をも含むものと解す
べきである。

変性用モノマー 次に、熱可塑性樹脂組成物の一成分である変性ポリプロ
ピレンを説明する前に、上記したポリプロピレンを変性
し、変性ポリプロピレンを製造することができるグリシ
ジル化合物について説明する。

本発明で用いる変性用モノマーは、下記一般式：（式中
、ＲはＨ又は炭素数１〜６のアルキル基であり、Ａｒは
グリシジルオキシ基を少なくとも１つ有する炭素数６〜
２０の芳香族炭化水素基であり、ｎは１〜４の整数を表
す）で表されるグリシジル化合物である。

好ましい上記グリシジル化合物としては、下記一般式（
２）で表されるものが挙げられる。

（式中、ＲはＨ又は炭素数１〜６のアルキル基であり、
ｎは１〜４の整数を表す。） このようなグリシジル化合物は、例えば特開昭６０−１
３０５８０号に示されるように、以下のような方法によ
り製造することかできる。

まず、フェノール性水酸基を少なくとも１つ有する芳香
族炭化水素と、Ｎ−メチロールアクリルアミド又はＮ−
メチロールメタアクリルアミド、あるいはＮ−メチロー
ルメタアクリルアミドのアルキルエーテル誘導体（以下
、これらをＮ−メチロールアクリルアミド類という）を
酸触媒で縮合させることにより、下記一般式（３） （式中、ＲはＨ又は炭素数１〜６のアルキル基であり、
Ａｒ’　は水酸基を少なくとも１つ有する炭素数６〜２
０の芳香族炭化水素基であり、ｎは１〜４の整数を表す
。）で表される化合物を製造する。

上記したフェノール性水酸基を少なくとも１つ有する芳
香族炭化水素としては特に制限はないが、例えばフェノ
ール、０−クレゾール、■−クレゾール、ｐ−クレゾー
ル、２，６−キシレノール、２．４−キシレノール、０
−クロルフェノール、ｍ−クロルフェノール、０〜フエ
ニルフエノール、ｐ−クロルフェノール、２゜６−ジフ
ェニルフェノールなどのフェノール性化合物、ヒドロキ
ノン、カテコール、フロログルシノールなとのポリフェ
ノール性化合物、ｌ−ナフトール、２−ナフトール、９
−ヒドロキシアントラセンなとの多環式ヒドロキシ化合
物、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン
　（ビスフェノール−Ａ）ヒス（４−ヒドロキシフェニ
ル）メタンなどのヒスフェノール類等か挙げられる。

次にこの化合物（３）の水酸基をグリシジル化すること
により、一般式（１１で表されるグリシジル化合物を得
ることかできる。

このグリシジル化は、一般式（３）で表される化合物と
エピハロヒドリンとの付加反応を行った後、苛性アルカ
リにより脱ハロゲン化水素することにより行うのが好ま
しい。

エピハロヒドリンとの付加反応は、相間移動触媒を用い
て行う。

上記エピハロヒドリンとしてはエピクロルヒドリン、エ
ピブロムヒドリン、エピヨードヒドリン等を用いること
かできる。

また相間移動触媒としては、例えばテトラブチルアンモ
ニウムブロマイド、トリオクチルメチルアンモニウムク
ロライド、ベンジルトリエチルアンモニウムクロライト
なとの第４級アンモニウム塩、テトラフェニルホスホニ
ウムクロライド、トリフェニルメチルホスホニウムクロ
ライドなどの第４級ホスホニウム塩、第４級アルソニウ
ム塩なとを用いることができる。

上記相聞移動触媒の使用量は、一般式（３）で表される
化合物を１００モル％として、０．０１〜１００モル％
の範囲で使用するのが好ましい。特に好ましい相間移動
触媒の使用量は、０．０５〜ｌＯモル％である。

また反応時間及び反応温度は５０〜１２０℃で５分〜２
時間、より好ましくは８０〜１１０℃で１０〜３０分で
ある。

続いて、苛性アルカリにより脱ハロゲン化水素を行う。

上記苛性アルカリとしては、苛性ソーダ、苛性カリ、水
酸化リチウムなどが使用できる。これらは固体のままが
、もしくは水溶液として用いることができる。また脱ハ
ロゲン化水素の触媒としては上述の相間移動触媒と同様
のものを用いることかできる。また上記相聞移動触媒以
外の触媒としては、クラウンエーテル類、エチレングリ
コール、ジエチレングリコール、トリエチレングリコー
ル、テトラエチレングリコール、ポリエチレングリコー
ル等が挙げられる。

上記苛性アルカリの使用量は、一般式（３）で表される
化合物に対して等モル量を使用するのが好ましい。より
好ましくは、１．１〜１．５倍モルを使用する。また反
応時間及び反応温度は２０〜９０℃で１０分〜３時間、
より好ましくは４０〜７０℃で３０分〜２時間である。

変性ポリプロピレン 本発明では、上記したグリシジル化合物によりポリプロ
ピレンを変性（グリシジル化合物のグラフト重合）して
得られる変性ポリプロピレンを用いる。この変性ポリプ
ロピレンの製造は、溶液法又は溶融混練法のいずれでも
行うことができる。

溶融混線法の場合、ポリプロピレンと上述した変性用の
グリシジル化合物、及び必要に応じて触媒を、押出機や
二軸混練機等に投入し、２００〜３００°Ｃ１好ましく
は２２０〜２６０°Ｃの温度に加熱して溶融しなから０
．１〜２０分混練する。また溶液法の場合、キシレン等
の有機溶剤に上記出発物質を溶解し、９０〜２００°Ｃ
の温度て０．１−１００時間撹拌しなから行う。いずれ
の場合にも、触媒として通常のラジカル重合用触媒を用
いることができ、例えば過酸化ベンゾイル、過酸化ラウ
ロイル、過酸化ジターシャリ−ブチル、過酸化アセチル
、ターシャリ−ブチルペルオキシ安息香酸、過酷化ジク
ミル、ペルオキシ安息香酸、ペルオキシ酢酸、ターシャ
リ−ブチルペルオキシビバレート、２．５−ジメチル−
２，５−ジターシャリ−ブチルペルオキシヘキシン等の
過酸化物類や、アゾビスイソブチロニトリル等のジアゾ
化合物類等が好ましい。触媒の添加量は変性用のグリシ
ジル化合物１００重量部に対して０．１−１０重量部程
度である。なお、本発明においては上記グラフト反応時
にフェノール系酸化防止剤を添加することかできる。た
だし、ラジカル重合用触媒を添加しない場合には、添加
しない方が好ましい。

ポリプロピレン１００重量部に対するグリシジル化合物
の配合割合は、０．０１〜３０重量部、好ましくは０．
１−１０重量部である。グリシジル化合物の配合量か０
．０１重量部未満ては、高グラフト率の達成が困難であ
り、また３０重量部を超えると得られる変性ポリプロピ
レンの分子量が低下する。

このようにして得られる変性ポリプロピレン（グラフト
共重合体）は、分子量の低下率が極めて小さい。これに
より、従来法によっては得られない高い分子量の変性ポ
リプロピレンとすることかできる。また本発明で用いる
グリシジル化合物は、変性時に刺激臭を生じることがな
く、しかも無水マレイン酸等により変性した場合のよう
な変色もない。

ポリエステル 本発明において用いるポリエステルは、一般に飽和ジカ
ルボン酸と飽和二価アルコールとからなる熱可塑性樹脂
で、例えばポリエチレンテレフタレート、ポリプロピレ
ンテレフタレート、ポリテトラメチレンテレフタレート
（ポリブチレンテレフタレート）、ポリへキサメチレン
テレフタレート、ポリシクロヘキサン−１，４−ジメチ
ロールテレフタレート、ポリネオペンチルテレフタレー
ト等が挙げられる。これらの中で特にポリエチレンテレ
フタレート及びポリブチレンテレフタレートか好ましい
。

ポリエチレンテレフタレートの場合、固有粘度〔η〕は
０．３０〜０．８０で、末端カルボキシル基濃度は１５
〜２００　ｍ当量／　ｋｇであることか好ましい。固有
粘度〔η〕が０．８０を超えると、グラフト共重合体の
溶融粘度か高くなりゲルか生じる。なお、ポリエチレン
テレフタレート中のテレフタル酸成分は、アルキル基、
ハロゲン基等で置換されたものでもよく、またグリコー
ル成分は、エチレングリコールの他に５０重量％程度ま
で他のグリコール、例えば１，４−ブチレンゲリコール
、プロピレングリコール、ヘキサメチレングリコール等
を含有していてもよい。

また、ポリブチレンテレフタレートの場合、固有粘度〔
η〕は０．３〜１．２０で、末端カルボキシル基濃度は
１５〜２００ｍ当量／　ｋｇであるのかよい。この場合
も同様にテレフタル酸成分はアルキル基、ハロゲン基等
て置換されたものでもよく、またグリコール成分は１．
４−ブチレングリコールの他に５０重量％程度まで他の
グリコール、例えばエチレンゲルコール、プロピレング
リコール、ヘキサメチレンゲルコール等を含有していて
もよい。

なお、ポリエステルとして、ポリエチレンテレフタレー
トとポリブチレンテレフタレートとの混合物を用いても
よい。

ポリオレフィンエラストマー 本発明では、上記各成分に加えて、熱可塑性オレフィン
系エラストマーを添加することができる。

ここで熱可塑性オレフィン系エラストマーとは、エチレ
ン、プロピレン、ｌ−ブテン、１−ヘキセン、４−メチ
ル−ペンテン等の鉛オレフィンの２種又は３種以上の共
重合体ゴム、又は俗オレフィンと他種モノマーとの共重
合体を意味する。上記）オレフィンの２種又は３種以上
の共重合体ゴムとしては、典型的にはエチレン−プロピ
レン共重合体ゴム（ＥＰＲ）及びエチレン−プロピレン
−ジエン共重合体ゴム（ＥＰＤＭ）か挙げられる。また
エチレンブチレン共重合体ゴム（ＥＢＲ）も用いること
かできる。

本発明において使用できるエチレン−プロピレン共重合
体（ＥＰＲ）は、エチレンから誘導される繰り返し単位
の含有率か５０〜８０モル％、プロピレンから誘導され
る繰り返し単位の含有率が２０〜５０モル％であるのか
好ましい。また、ＥＰＲのメルトインデックス（１９０
°Ｃ１２，１６ｋｇ荷重）は０．５〜１５ｇ／１０分の
範囲内にあるのが好ましい。

また、エチレン−プロピレン−ジエン共重合体（ＥＰＤ
Ｍ）は、エチレンから誘導される繰り返し単位の含有率
か４０〜７０モル％、プロピレンから誘導される繰り返
し単位の含有率か３０〜６０モル％、及びジエンから誘
導される繰り返し単位の含有率か１〜ｌＯモル％である
のか好ましい。

なお、エチレン−プロピレン−ジエン共重合体（ＥＰＤ
Ｍ）中のジエンとしては、ジシクロペンタジェン、ｌ、
４−へキサジエン、シクロオクタジエン、メチレンノル
ボルネン等の非共役ジエン又はブタジェン、イソプレン
等の共役ジエンを使用することができる。特に非共役ジ
エンを含有するＥＰＤＭが好ましい。また降すレフイン
と共重合する他種モノマーとしては、酢酸ビニル、アク
リル酸エステル等を用いることかできる。

ＥＰＤＭのムーニー粘度ＭＬｌ＋４（１００°Ｃ）は４
０〜１００の範囲内にあるのが好ましい。

なお、これらの共重合体には、その特性を損なわない範
囲内で、たとえばブテン−１あるいは４−メチルペンテ
ン−１などのα−オレフィンから誘導される繰り返し単
位などの他の繰り返し単位を、１０モル％以下の割合ま
で含んでもよい。

次に、各成分の配合について説明する。

上述したポリプロピレン系樹脂（変性ポリプロピレン、
または変性ポリプロピレン＋ポリプロピレン）及びポリ
エステルの含存量は、ポリプロピレン系樹脂＋ポリエス
テルを１００重量％とじて、ポリプロピレン系樹脂（変
性ポリプロピレン、または変性ポリプロピレン＋ポリプ
ロピレン）が５〜９５重量％、ポリエステルか９５〜５
重量％、好ましくはポリプロピレン系樹脂が１０〜９０
重量％、ポリエステルか９０〜１０重量％である。ポリ
プロピレン系樹脂が５重量％未満ては（ポリエステルか
９５重量％を超えると）、成形性が低下し、また、ポリ
プロピレン系樹脂か９５重量％を超えると（ポリエステ
ルか５重量％未満では）、耐衝撃性及び曲げ弾性率が低
下する。

また、ポリオレフィンエラストマーをさらに加える場合
には、その配合量を、ポリエステル＋ポリプロピレン系
樹脂の合計１００重量部に対して、７０重量部以下、好
ましくは６０重量部以下とするのがよい。

本発明の熱可塑性樹脂組成物は上記の組成となるが、無
機フィラー、カーボンブラック等の充填剤や、その他そ
の改質を目的として、他の添加剤例えば熱安定剤、光安
定剤、難燃剤、可塑剤、帯電防止剤、発泡剤、核剤等を
添加することかできる。

なお、本発明の熱可塑性樹脂組成物は、以上に述べた各
成分を混合して動的に熱処理、すなわち溶融混練するこ
とにより製造することかてきる。

混練装置としては、開放型のミキシングロールや非開放
型のバンバリーミキサ、押出機（二軸も含む）、ニーダ
、連続ミキサー等、従来より公知のものを使用しつる。

混練は２００〜３００℃の温度、好ましくは２２０〜２
６０℃の温度で、１〜６０分、好ましくは１〜２０分間
行えばよい。

〔作　用〕

本発明の組成物は、曲げ弾性率、耐衝撃性に優れており
、しかも耐衝撃性も良好で、表面剥離も生じない。

これは、アクリルアミド基とエポキシ基とを有するモノ
マーをグラフト重合してなる変性ポリプロピレンを含有
することにより、ポリエステルとポリプロピレンとの相
溶性が格段に向上するためであると考えられる。

〔実施例〕

本発明を以下の実施例によりさらに詳細に説明する。

なお、各実施例及び比較例において用いたポリプロピレ
ン、ポリエステル、ポリプロピレン変性用モノマー、変
性ポリプロピレン、及びポリオレフィンエラストマーと
しては以下のものを使用した。

［１１ポリプロピレン ■ホモポリマー ＰＰＩ：（束燃石油化学■製Ｊ２０９　、メルトフロー
レー）　（ＶＦＲ，２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）９．
０ｇ７１０分〕 ■ブロック共重合体 ＰＰ２：（東燃石油化学■製　ＢＪ３０９　、メルトフ
ローレート（ＶＦＲ，２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）９
゜０ｇ／１０分〕 ［２１ポリエステル ■ポリエチレンテレフタレート ＰＥＴ：（帝人■製ＴＲ４５５０、固有粘度〔η〕０．
７〕 ■ポリブチレンテレフタレート ＰＢＴ：（帝人側製Ｃ７００ＯＮ　、固有粘度〔η〕１
、０５） ［３１変性用モノマー ■グリシジル化合物 ＡＸＥ　：下記一般式で表されるグリシジル化合物〔鐘
淵化学工業■製〕 ■ＭＡＨ：無水マレイン酸 ■ＧＭＡ　ニゲリシジルメタクリレート［４］変性ポリ
プロピレン ■変性ＰＰＩ ポリプロピレンホモポリマー〔東燃石油化学■製Ｙ２Ｏ
１、メルトフローレー）　（ＭＦＲ，２３０℃、２．１
６ｋｇ荷重）１．５ｇ／１０分〕１００重量部と、上述
のＡＸＥ２重量部及びＰＯＸ　（ラジカル発生剤：パー
ヘキシン２−５Ｂ、　　日本油脂■製〕０．１重量部を
混合し、これをＬ／Ｄが２５で直径３０ｍｍの一軸押出
機を用いて、２００℃、３０ｒｐｍの条件で混練し、変
性ＰＰＩを得た。

変性ＰＰＩのＭＦＲは、２０．０ｇ／１０分であった。

またグラフト率は、１．５重量％であった。なお＼グラ
フト率は以下の方法で算出した。

′変性ボＪＪプロピレンを沸騰キシレンに溶解し、不溶
分を除去した後、メタノールにより溶解成分を沈澱させ
、これを５０−程度の厚さにプレスしてこの赤外線吸収
スペクトルを測定し、ＡＸＥのＣ・０結合の伸縮にかか
るピーク（１６４８ｃｍ　−’）と、アイツタクチイッ
クポリプロピレンに特有のピークの一つ（８４０ｃｍ−
’）との比から算出した。

■変性ＰＰ２ ＡＸＥの添加量を５重量部とした以外は、変性ＰＰＩと
同様の配合、及び製造方法で変性ＰＰ２を得た。

ＭＦＲは４２．３ｇ／１０分であり、グラフト率は２゜
０重量％であった。

■変性ＰＰ３ ポリプロピレンとして、ＰＰＤＭ　（プロピレンと１．
９デカジエンとのコポリマー、ジエン含育率Ｑ、４ｍｏ
１％、ＭＦＲ５，Ｏｇ／１０分）１００重量部、ＡＸ８
５重量部、及びＰＯＸＯ，１重量部を混合し、変性ＰＰ
Ｉの製造時の混線と同一条件てこれを混練し、変性ＰＰ
３を得た。

変性ＰＰ３のＭＦＲは１２．３ｇ／１０分で、グラフト
率は２．５重量％であった。

■変性ＰＰ４ 変性用モノマーとして、ＡＸＥの代わりに無水マレイン
酸を２重量部用いた以外は、変性ＰＰ１と同様の配合比
、及び混線条件て変性ＰＰ４を調製した。

得られた変性ＰＰ４のＭＰＲは１７．１　ｇ　／１０分
で、グラフト率は０．２重量％であった。

なお、この時のグラフト率の定量方法は、変性ポリプロ
ピレンを５０ｕｎ程度の厚さにプレスしてこの赤外線吸
収スペクトルを測定し、無水マレイン酸のＣ＝０結合の
伸縮にかかるピーク（１７８０ｃｍ−’）と、アイツタ
クチイックポリプロピレンに特有のピークの一つ（８４
０ｃｍ−’）との比から、算出した。

■変性ＰＰ５ ＡＸＥの代わりに、グリシジルメタクリレ−）　（ＧＭ
Ａ）２重量部を用いた以外は、変性ＰＰｌの配合及び混
線方法と同様にして、変性ＰＰ５を得た。

このときのＭＦＲは１６．８ｇ／１０分て、グラフト率
は０．１重量％てあった。なお、グラフト率の算出は、
変性ポリプロピレンを５０ＡＩｎ程度の厚さにプレスし
てその赤外線吸収・スペクトルを測定し、グリシジルメ
タクリレートのカルボニル基の伸縮にかかるピーク（１
７３０ｃｍ−’）と、アイツタクチイックポリプロピレ
ンに特有のピークの一つ（８４０ｃｍ−’）との比から
、算出した。

［５１ポリオレフインエラストマー ■ＥＰＲ：エチレンープロピレン共重合ゴム〔三井石油
化学■製ＰＯ１８０、ＭＦＲ１，７ｇ／１０分、グラフ
ト率７０重量％〕 ■変性ＥＰＲ：変性エチレンープロピレン共重合ゴム エチレン−プロピレン共重合ゴム（ＥＰＲ）〔三井石油
化学■製ＰＯ１８０、ＭＦＲ１，７ｇ／ｌｏ分、グラフ
ト率７０重量％〕１００重量部と、ＭＡＲ３重量部及び
ＰＯＸｏ、１重量部とを、変性ＰＰＩの場合と同様に混
練し、変性ＥＰＲを得た。

この変性ＥＰＲのＭＦＲは、２．５　ｇ／１０分で、グ
ラフト率は、１．４重量％であった。

■ＥＢＲ：エチレンーブチレン共重合ゴム〔日“本合成
ゴム■製、ＥＢＭ２０４１Ｐ） 実施例１〜１６及び比較例１〜９ 第１表に示すように、ポリエステル、ポリプロピレン、
変性ポリプロピレン、及び実施例１２〜１６ではさらに
ポリオレフィンエラストマーの各ペレットをヘンシェル
ミキサーでブレンドした後、４５闘φの二軸押出機に供
給し、２５０°Ｃ，２０Ｏｒｐｍで溶融混練した。

次に、得られた混線物からペレットを作製し、さらに各
種物性用のテストピースに成形した。

上記各テストピースにより、各組成物のメルトフローレ
ート、表面剥離性、アイゾツト衝撃強度、引張り降伏強
度、曲げ弾性率、及び熱変形温度を測定した。各測定は
、以下の基準によって行った。

（１１メルトフローレー）　：　ＪＩＳ　Ｋ６７５８に
より測定。

（２）表面剥離性：テストピース表面にカミソリを用い
てｌｍｍＸ１ｍｍのマス目を１００個つけ、マス目にセ
ロハンテープにチバン■製）を付着した後、はぎ取った
。１００個のマス目のうち、セロハンテープに付着せず
テストピース表面に残ったマス目の数を数えた。

（３）アイゾツト衝撃強度：　ＪＩＳ　Ｋ７１１０によ
り測定。

（４）引張り降伏強度：　ＪＩＳ　Ｋ７１１３により測
定。

（５）曲げ弾性率：　ＪＩＳ　Ｋ７２０３により測定。

（６）熱変形温度：　ＪＩＳ　Ｋ７２０７により測定。

結果を第１表に合わせて示す。

次に、比較のために、第２表に示す組成の組成物を作成
し、実施例と同様にして各種物性を測定した。　結果を
第２表に合わせて示す。

第１表から明らかなように、本発明の熱可塑性樹脂組成
物は、表面剥離性、アイゾツト衝撃強度、引張り強度、
曲げ弾性率、及び熱変形温度の、全てが良好であった。

これに対し、比較例１〜３の組成物は、特に表面剥離性
に大きく劣っていた。また比較例２〜６及び８．９の組
成物は、アイゾツト衝撃強度において劣っている。比較
例７の組成物はメルトフローレートが大きく、また、熱
変形温度試験の結果も悪かった。

〔発明の効果〕

以上詳述した通り、本発明の熱可塑性樹脂組成物は、ア
クリルアミド基とエポキシ基とを有するモノマーをグラ
フト重合してなる変性ポリプロピレンを含有しているの
で、ポリプロピレンとポリエステルとの相溶性が大きく
向上し、もって、表面剥離がなく、耐衝撃性及び機械的
強度が良好な組成物となる。

このような本発明の熱可塑性樹脂組成物は、自動車の内
装及び外装部品、各種家電製品の部品として好適である
。

出　　願　　人　　　東　　燃 代　理　人　弁理士 式

Claims (4)

【特許請求の範囲】
1. （１）（ａ）ポリプロピレン１００重量部に対して、下
   記一般式： ▲数式、化学式、表等があります▼ （式中、ＲはＨ又は炭素数１〜６のアルキル基であり、
   Ａｒはグリシジルオキシ基を少なくとも１つ有する炭素
   数６〜２０の芳香族炭化水素基であり、ｎは１〜４の整
   数を表す）で表されるグリシジル化合物０．０１〜３０
   重量部をグラフト重合してなる変性ポリプロピレンと、 （ｂ）ポリエステルとを 含有し、前記（ａ）の含有量が、（ａ）＋（ｂ）の合計
   量の５〜９５重量％であることを特徴とする熱可塑性樹
   脂組成物。
2. （２）（ａ）ポリプロピレンと、 （ｂ）ポリプロピレン１００重量部に対して、下記一般
   式： ▲数式、化学式、表等があります▼ （式中、ＲはＨ又は炭素数１〜６のアルキル基であり、
   Ａｒはグリシジルオキシ基を少なくとも１つ有する炭素
   数６〜２０の芳香族炭化水素基であり、ｎは１〜４の整
   数を表す）で表されるグリシジル化合物０．０１〜３０
   重量部をグラフト重合してなる変性ポリプロピレンと、
   （Ｃ）ポリエステルとを 含有し、前記（ｂ）の含有量が、前記（ａ）＋（ｂ）の
   合計の５重量％以上であるとともに、前記（ａ）＋（ｂ
   ）の合計量が、（ａ）＋（ｂ）＋（ｃ）の合計量の５〜
   ９５重量％であることを特徴とする熱可塑性樹脂組成物
   。
3. （３）請求項１又は２に記載の熱可塑性樹脂組成物にお
   いて、前記ポリエステルが、ポリエチレンテレフタレー
   ト又はポリブチレンテレフタレートであることを特徴と
   する熱可塑性樹脂組成物。
4. （４）請求項１乃至３のいずれかに記載の熱可塑性樹脂
   組成物において、前記熱可塑性樹脂組成物１００重量部
   に対して、さらに７０重量部以下のポリオレフィンエラ
   ストマーを含有してなることを特徴とする熱可塑性樹脂
   組成物。