JPH0460048B2 - - Google Patents
Info
- Publication number
- JPH0460048B2 JPH0460048B2 JP61297590A JP29759086A JPH0460048B2 JP H0460048 B2 JPH0460048 B2 JP H0460048B2 JP 61297590 A JP61297590 A JP 61297590A JP 29759086 A JP29759086 A JP 29759086A JP H0460048 B2 JPH0460048 B2 JP H0460048B2
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- aluminum nitride
- reaction
- alumina
- nitride powder
- carbon
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Expired - Lifetime
Links
Landscapes
- Ceramic Products (AREA)
Description
産業上の利用分野
本発明は、新規な窒化アルミニウムの製造方法
に関し、詳しくは全酸素含有率が極めて少ない窒
化アルミニウム粉体の製造方法に関するものであ
る。 従来の技術 従来の窒化アルミニウム粉体の製造方法として
は、例えば特開昭59−50008号に開示されている
ようなアルミナ粉末とカーボン粉末との混合組成
物を窒素を含む雰囲気中で焼成する方法や、例え
ば特開昭63−103806号に開示されているようなア
ルミニウムと窒素ガスとを接触させて窒化反応を
行わせる方法等が知られている。 発明が解決しようとする問題点 しかしながら、前記引例のような方法において
は、製造した窒化アルミニウム中に、無視し難い
量の酸素が含まれており、かくして得られた窒化
アルミニウム粉体は、放熱性基板のような高熱伝
導率を要する製品の原料として使用すると、含有
酸素の作用によりかかる製品の熱伝導が阻害され
る恐れがある。窒化アルミニウム粉体に含まれる
酸素の形態は、アルミナのような酸化物結晶の成
分として存在するもの、窒化アルミニウム結晶中
に固溶しているもの等が考えられるが、何れにし
ても窒化アルミニウムの熱伝導率を低下させる原
因となり得ることが知られている。 そこで、本発明者らは、既に、アルミナとカー
ボンとの混合物と窒素ガスを反応させて窒化アル
ミニウムを製造する方法において、未反応アルミ
ナ含有率が極めて少ない窒化アルミニウム粉体の
製造方法を発明し特許出願（特開昭63−103806
号）したが、更に、全酸素含有率が極めて少なく
なるような窒化アルミニウム粉体の製造方法を鋭
意研究し、本発明を完成するに至つた。 問題点を解決するための手段 すなわち、本発明は、アルミナとカーボンとの
混合物と窒素ガスを反応させて窒化アルミニウム
粉体を製造する方法において、前記混合物に窒素
含有不活性ガスを1250℃以上の温度で、常圧より
も低い圧力下で接触せしめることを特徴とする窒
化アルミニウム粉体の製造方法を提供するもので
ある。 本発明において使用するアルミナおよびカーボ
ンは、それぞれの粉末若しくは両者の粉末の混合
物を例えば粒状に成形したものでもよいが、通常
はそれぞれ微粉末が使用される。 本発明において使用する窒素含有不活性ガスと
は、窒素ガスを含有し、かつ、例えば酸素、炭酸
ガス、水蒸気等の高温で酸化性を有するガスを可
及的に含まないガスである。ただし、反応生成物
である一酸化炭素を不可避的に含むことは差支え
ない。 ところで、アルミナとカーボンとの混合物と窒
素ガスとから窒化アルミニウムを生成する反応
は、1250℃以上の反応温度でなければ十分に進行
しない。前記反応温度の上限については特に制限
はないが、製造された窒化アルミニウムの粒径を
小さく保つためには1700°以下であることが好ま
しい。 そこで、本発明者らは、1250℃以上の反応温度
において、製造された窒化アルミニウム粉体の全
酸素含有率をできるだけ少なくする方法を研究し
た結果、かかる目的を達成するためには、窒素含
有不活性ガスの圧力は常圧よりも低い工程で接触
させることが必要であり、好ましくは0.2〜0.8気
圧である。0.2気圧未満では製造された窒化アル
ミニウム粉体の粒径が4μm以上のものが出現する
恐れがあり、また、常圧ないしは常圧以上で窒化
アルミニウムの生成反応を行わせると全酸素量の
含有率が大きくなる。なお、減圧下での処理に於
いても、反応全期を通じて一定圧力下で行なう方
法や反応初期よりも反応中期以降を、より減圧度
を高める方法等を採り得るものである。前記反応
温度を1250℃以上に保持する時間（以下「有効反
応時間」という）は、通常は５〜100時間程度が
好適である。 窒素含有不活性ガスの圧力を常圧よりも低くす
ると上記の如く窒化アルミニウム粉体の全酸素含
有率が極めて少なくなる理由は明確ではないが、
アルミナとカーボンとの混合物と窒素ガスとの反
応が下記式(1)で示され、従つて前記反応の自由エ
ネルギーが下記式(2)で示されることから判るよう
に、雰囲気の全圧を低下させると、化学平衡が前
記反応が進み易い方向に移行するためとも考えら
れる。 Al2O3＋3C＋N2＝2AlN＋3CO (1) ΔG＝ΔG゜＋RT1n（Pco）3／Pn2 (2) 本発明の製造方法によると、アルミナ結晶の成
分の酸素のみではなく、アルミナ以外の形態の酸
素の含有率が大幅に低下する結果、従来の技術に
較べて窒化アルミニウム粉体の全酸素含有率が極
めて少なくなる。これは、反応系内に不可避的に
混入し、本来窒化アルミニウム結晶中に固溶すべ
き酸素が、カーボンと反応して一酸化炭素ガスに
変換し易くなつたためとも考えられる。 実施例 以下に、実施例により本発明を具体的に説明す
る。 実施例 １〜３ 電子顕微鏡で測定した平均粒径1.0μmのアルミ
ナ粉末100ｇと同平均粒径0.05μmのカーボン粉末
40ｇとをボールミルで混合・粉砕した後、カーボ
ン製トレー（縦210mm、横210mm、高さ40mm）に充
填した。このときの原料混合物の厚さは30mmであ
つた。このトレーを、有効寸法が縦230mm、横250
mm、高さ220mmの電気炉内に配置し、窒素ガスを
流通させながら、還元窒化反応を行わせた。この
際の温度条件としては、昇温速度100℃／hrで
1550℃になるまで加熱し、その後1550℃で維持
し、有効反応時間は24時間であつた。その間の電
気炉内の圧力は、常温から1250℃までは常圧と
し、(イ)1250℃を超え1550℃までの昇温過程および
1550℃の温度維持の最初の時間において種々の減
圧圧力（以下「工程(イ)の圧力という）に保ち、(ロ)
1550℃の温度維持の残りの時間を種々の減圧圧力
（以下工程(ロ)の圧力」という）に維持した。反応
終了後、生成した窒化アルミニウム粉体の全酸素
含有量を放射化分析により、また、α−Al2O3
（アルフア・アルミナ）含有量をＸ線回折により、
それぞれ定量した。結果を第１表に示す。 比較例 １，２ 電気炉内の圧力を前期減圧で後期常圧に（比較
例１）、または反応期間中常圧に維持した（比較
例２）こと以外は実施例と同様に行なつた。結果
を併せて第１表に示す。
に関し、詳しくは全酸素含有率が極めて少ない窒
化アルミニウム粉体の製造方法に関するものであ
る。 従来の技術 従来の窒化アルミニウム粉体の製造方法として
は、例えば特開昭59−50008号に開示されている
ようなアルミナ粉末とカーボン粉末との混合組成
物を窒素を含む雰囲気中で焼成する方法や、例え
ば特開昭63−103806号に開示されているようなア
ルミニウムと窒素ガスとを接触させて窒化反応を
行わせる方法等が知られている。 発明が解決しようとする問題点 しかしながら、前記引例のような方法において
は、製造した窒化アルミニウム中に、無視し難い
量の酸素が含まれており、かくして得られた窒化
アルミニウム粉体は、放熱性基板のような高熱伝
導率を要する製品の原料として使用すると、含有
酸素の作用によりかかる製品の熱伝導が阻害され
る恐れがある。窒化アルミニウム粉体に含まれる
酸素の形態は、アルミナのような酸化物結晶の成
分として存在するもの、窒化アルミニウム結晶中
に固溶しているもの等が考えられるが、何れにし
ても窒化アルミニウムの熱伝導率を低下させる原
因となり得ることが知られている。 そこで、本発明者らは、既に、アルミナとカー
ボンとの混合物と窒素ガスを反応させて窒化アル
ミニウムを製造する方法において、未反応アルミ
ナ含有率が極めて少ない窒化アルミニウム粉体の
製造方法を発明し特許出願（特開昭63−103806
号）したが、更に、全酸素含有率が極めて少なく
なるような窒化アルミニウム粉体の製造方法を鋭
意研究し、本発明を完成するに至つた。 問題点を解決するための手段 すなわち、本発明は、アルミナとカーボンとの
混合物と窒素ガスを反応させて窒化アルミニウム
粉体を製造する方法において、前記混合物に窒素
含有不活性ガスを1250℃以上の温度で、常圧より
も低い圧力下で接触せしめることを特徴とする窒
化アルミニウム粉体の製造方法を提供するもので
ある。 本発明において使用するアルミナおよびカーボ
ンは、それぞれの粉末若しくは両者の粉末の混合
物を例えば粒状に成形したものでもよいが、通常
はそれぞれ微粉末が使用される。 本発明において使用する窒素含有不活性ガスと
は、窒素ガスを含有し、かつ、例えば酸素、炭酸
ガス、水蒸気等の高温で酸化性を有するガスを可
及的に含まないガスである。ただし、反応生成物
である一酸化炭素を不可避的に含むことは差支え
ない。 ところで、アルミナとカーボンとの混合物と窒
素ガスとから窒化アルミニウムを生成する反応
は、1250℃以上の反応温度でなければ十分に進行
しない。前記反応温度の上限については特に制限
はないが、製造された窒化アルミニウムの粒径を
小さく保つためには1700°以下であることが好ま
しい。 そこで、本発明者らは、1250℃以上の反応温度
において、製造された窒化アルミニウム粉体の全
酸素含有率をできるだけ少なくする方法を研究し
た結果、かかる目的を達成するためには、窒素含
有不活性ガスの圧力は常圧よりも低い工程で接触
させることが必要であり、好ましくは0.2〜0.8気
圧である。0.2気圧未満では製造された窒化アル
ミニウム粉体の粒径が4μm以上のものが出現する
恐れがあり、また、常圧ないしは常圧以上で窒化
アルミニウムの生成反応を行わせると全酸素量の
含有率が大きくなる。なお、減圧下での処理に於
いても、反応全期を通じて一定圧力下で行なう方
法や反応初期よりも反応中期以降を、より減圧度
を高める方法等を採り得るものである。前記反応
温度を1250℃以上に保持する時間（以下「有効反
応時間」という）は、通常は５〜100時間程度が
好適である。 窒素含有不活性ガスの圧力を常圧よりも低くす
ると上記の如く窒化アルミニウム粉体の全酸素含
有率が極めて少なくなる理由は明確ではないが、
アルミナとカーボンとの混合物と窒素ガスとの反
応が下記式(1)で示され、従つて前記反応の自由エ
ネルギーが下記式(2)で示されることから判るよう
に、雰囲気の全圧を低下させると、化学平衡が前
記反応が進み易い方向に移行するためとも考えら
れる。 Al2O3＋3C＋N2＝2AlN＋3CO (1) ΔG＝ΔG゜＋RT1n（Pco）3／Pn2 (2) 本発明の製造方法によると、アルミナ結晶の成
分の酸素のみではなく、アルミナ以外の形態の酸
素の含有率が大幅に低下する結果、従来の技術に
較べて窒化アルミニウム粉体の全酸素含有率が極
めて少なくなる。これは、反応系内に不可避的に
混入し、本来窒化アルミニウム結晶中に固溶すべ
き酸素が、カーボンと反応して一酸化炭素ガスに
変換し易くなつたためとも考えられる。 実施例 以下に、実施例により本発明を具体的に説明す
る。 実施例 １〜３ 電子顕微鏡で測定した平均粒径1.0μmのアルミ
ナ粉末100ｇと同平均粒径0.05μmのカーボン粉末
40ｇとをボールミルで混合・粉砕した後、カーボ
ン製トレー（縦210mm、横210mm、高さ40mm）に充
填した。このときの原料混合物の厚さは30mmであ
つた。このトレーを、有効寸法が縦230mm、横250
mm、高さ220mmの電気炉内に配置し、窒素ガスを
流通させながら、還元窒化反応を行わせた。この
際の温度条件としては、昇温速度100℃／hrで
1550℃になるまで加熱し、その後1550℃で維持
し、有効反応時間は24時間であつた。その間の電
気炉内の圧力は、常温から1250℃までは常圧と
し、(イ)1250℃を超え1550℃までの昇温過程および
1550℃の温度維持の最初の時間において種々の減
圧圧力（以下「工程(イ)の圧力という）に保ち、(ロ)
1550℃の温度維持の残りの時間を種々の減圧圧力
（以下工程(ロ)の圧力」という）に維持した。反応
終了後、生成した窒化アルミニウム粉体の全酸素
含有量を放射化分析により、また、α−Al2O3
（アルフア・アルミナ）含有量をＸ線回折により、
それぞれ定量した。結果を第１表に示す。 比較例 １，２ 電気炉内の圧力を前期減圧で後期常圧に（比較
例１）、または反応期間中常圧に維持した（比較
例２）こと以外は実施例と同様に行なつた。結果
を併せて第１表に示す。
【表】
発明の効果
上記実施例から判るように、本発明の製造方法
によれば、従来の技術に比べて、全酸素含有率が
極めて少ない窒化アルミニウム粉体を製造するこ
とができ、かかる窒化アルミニウム粉体は、放熱
性基板等の高熱伝導率を要求する製品の原料とし
て好適であるから、本発明は産業の発展のため極
めて有用である。
によれば、従来の技術に比べて、全酸素含有率が
極めて少ない窒化アルミニウム粉体を製造するこ
とができ、かかる窒化アルミニウム粉体は、放熱
性基板等の高熱伝導率を要求する製品の原料とし
て好適であるから、本発明は産業の発展のため極
めて有用である。
Claims (1)
- １ アルミナとカーボンとの混合物と窒素ガスを
反応させて窒化アルミニウム粉体を製造する方法
において、前記混合物に窒素含有不活性ガスを
1250℃以上の温度で、常圧よりも低い圧力下で接
触せしめることを特徴とする窒化アルミニウム粉
体の製造方法。
Priority Applications (8)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP61297590A JPS63151605A (ja) | 1986-12-16 | 1986-12-16 | 窒化アルミニウム粉体の製造方法 |
| CA000553960A CA1276775C (en) | 1986-12-16 | 1987-12-10 | Process for producing an aluminum nitride powder |
| GB8729138A GB2200101B (en) | 1986-12-16 | 1987-12-14 | Producing aluminium nitride powder from alumina |
| KR1019870014359A KR900004489B1 (ko) | 1986-12-16 | 1987-12-15 | 질화알루미늄 분말의 제조방법 |
| AU82599/87A AU596882B2 (en) | 1986-12-16 | 1987-12-16 | Process for producing an aluminum nitride powder |
| US07/133,827 US4851207A (en) | 1986-12-16 | 1987-12-16 | Process for producing an aluminum nitride powder |
| FR878717592A FR2608146B1 (fr) | 1986-12-16 | 1987-12-16 | Procede de fabrication d'une poudre de nitrure d'aluminium |
| DE19873742667 DE3742667A1 (de) | 1986-12-16 | 1987-12-16 | Verfahren zur herstellung von aluminiumnitridpulver |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP61297590A JPS63151605A (ja) | 1986-12-16 | 1986-12-16 | 窒化アルミニウム粉体の製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS63151605A JPS63151605A (ja) | 1988-06-24 |
| JPH0460048B2 true JPH0460048B2 (ja) | 1992-09-25 |
Family
ID=17848521
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP61297590A Granted JPS63151605A (ja) | 1986-12-16 | 1986-12-16 | 窒化アルミニウム粉体の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS63151605A (ja) |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2018173172A1 (ja) * | 2017-03-22 | 2018-09-27 | 日本碍子株式会社 | 窒化アルミニウムの製造方法 |
Family Cites Families (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS63103806A (ja) * | 1986-10-21 | 1988-05-09 | Nippon Light Metal Co Ltd | 窒化アルミニウム粉末の製造方法 |
-
1986
- 1986-12-16 JP JP61297590A patent/JPS63151605A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS63151605A (ja) | 1988-06-24 |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| US4428916A (en) | Method of making α-silicon nitride powder | |
| US4145224A (en) | Method for enhancing the crystallization rate of high purity amorphous Si3 N4 powder, powders produced thereby and products therefrom | |
| JPS6112844B2 (ja) | ||
| US4346068A (en) | Process for preparing high-purity α-type silicon nitride | |
| US4409193A (en) | Process for preparing cubic boron nitride | |
| SU1696385A1 (ru) | Способ получени нитрида кремни | |
| US4208215A (en) | Method for enhancing the crystallization rate of high purity amorphous Si3 N2 powder by intimate contact with a titanium containing material | |
| EP0122897B1 (en) | A process for the production of silicon nitride | |
| JPH0460048B2 (ja) | ||
| JPS62241812A (ja) | 窒化珪素の製造法 | |
| Real et al. | Synthesis of silicon carbide whiskers from carbothermal reduction of silica gel by means of the constant rate thermal analysis (CRTA) method | |
| JPH0446889B2 (ja) | ||
| JPS60501855A (ja) | イツトリウム珪素オキシ窒化物の製造法 | |
| US4851207A (en) | Process for producing an aluminum nitride powder | |
| JPS5884108A (ja) | 高純度α型窒化珪素の製法 | |
| JPH0460049B2 (ja) | ||
| JPS61201608A (ja) | 高純度窒化アルミニウム粉末の製造方法 | |
| JPH01100006A (ja) | 窒化アルミニウム粉体の製造方法 | |
| JPS63242909A (ja) | 窒化アルミニウム粉体の製造法 | |
| JPH058123B2 (ja) | ||
| JPS623007A (ja) | 窒化アルミニウム粉末の製造方法 | |
| JP2633620B2 (ja) | 炭化ケイ素ウィスカの生成方法 | |
| JPS62143805A (ja) | 窒化珪素粉末から塩素および／またはフツ素を除去する方法 | |
| JPS6111885B2 (ja) | ||
| JPS61168509A (ja) | 六方晶窒化硼素の製造方法 |