JPH0573687B2 - - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】

〔産業上の利用分野〕 本発明は原料にシユウ酸アンモニウムおよび界
面活性剤、さらには反応核を加え還元窒化反応さ
せることにより微細な窒化アルミニウム粉末が得
られる新規な製造方法に関する。 〔従来の技術〕 窒化アルミニウムセラミツクスは熱伝導性、絶
縁性、耐熱性、耐食性が良好なために、IC基板、
放熱板、溶融るつぼ等に利用されている。その窒
化アルミニウムセラミツクスは窒化アルミニウム
（AlN）粉末を所望の用途に応じて成形し焼結し
てつくられる。 窒化アルミニウム粉末の製造方法は種々の方法
が知られているが、工業的には経済的観点からア
ルミナ粉末窒化反応が採用されている。 従来の窒化アルミニウム粉末の製造方法はアル
ミナ粉末と炭素粉末に水を加えて泥漿物をつく
り、この泥漿物を乾燥したのち、その乾燥物を
1500〜1900℃、窒素気流中で加熱して還元窒化反
応を起こさせ、窒化アルミニウム粉末を製造して
いた。 しかし前記製造では得られた窒化アルミニウム
粉末が粗いため、これを用いてつくつた窒化アル
ミニウムセラミツクスは強度その他の特性が悪
く、かつ焼結工程に長時間を要した。 そこで最近では原料に反応核として20〜30％の
窒化アルミニウム粉末、窒化けい素粉末、炭化け
い素粉末および／またはこれらが反応過程で生成
する前駆物質（たとえばシリカ）を混合して還元
窒化させる方法（特開昭58−91019）が開発され
ている。 〔発明が解決しようとする問題点〕 しかし前記従来法は原料を混合し、泥漿物をつ
くつたとき、原料の分散がよくないため、局部的
に原料が均一にならなかつた。そのため還元窒化
反応させて得た結晶が異常に発達し大粒径のもの
を生ずることがあつた。その上、原料であるアル
ミナの一部が還元窒化反応せずに窒化アルミニウ
ム粉末中にそのまま残存するという欠点があつ
た。 また反応核を原料に添加する方法は、還元窒化
反応を促進し従来法に比べ、比較的細かい粒径の
ものがつくられる特徴を有していたが、その場合
においても、泥漿物中に固形分の分散がよくなか
つたことと、加えた反応核の反応促進が十分でな
かつたことにより、実用に供し得る程微細な粒径
のものが得られなかつた。その上、反応核として
使用した窒化けい素等は不純物として存在するの
で窒化アルミニウムの特性を低下させ好ましくな
かつた。 以上のような観点から、本発明者らは良好な窒
化アルミニウムセラミツクスを得るためには、窒
化アルミニウム粉末の粒径を従来のものに比べて
細かくする必要があることから、泥漿物を均一に
シユウ酸アンモニウムおよび界面活性剤さらには
還元窒化反応を促進する新たな反応核を開発する
ことにより、前記欠点が解消できることを見出
し、この知見に基づき本発明を完成した。 〔問題点を解決するための手段〕 すなわち本発明はアルミナ粉末と炭素粉末およ
び／または樹脂粉末に水を加えた泥漿物を乾燥
し、還元窒化反応させて窒化アルミニウム粉末を
製造する方法において、(1)前記泥漿物にシユウ酸
アンモニウムおよび界面活性剤を加えるか、さら
に(2)前記泥漿物にこれらと周期律表Ａ族または
Ａ族の化合物（これらを総称して材料という）
を加えたのち、前記泥漿物をPH８〜10に調整し、
乾燥し、還元窒化反応させて窒化アルミニウム粉
末を製造する方法を提供するものである。 先ず、第１の発明はシユウ酸アンモニウムおよ
び界面活性剤を泥漿物に加えて、アルミナ粉末と
炭素粉末および／または樹脂粉末からなる原料固
形分を均一に分散することによつて、従来法によ
り細かい窒化アルミニウム粉末をつくる方法であ
る。 本発明で使用するシユウ酸アンモニウム
〔（NH₄）₂C₂O₄〕はアルミナ粉末100重量部に対し
て0.1重量部以上添加すればよい。使用するアル
ミナ粉末の粒径にもよるが、目安として0.3〜6.0
重量部である。6.0重量部以上添加してもさしつ
かえないが、技術的メリツトはない。 界面活性剤は通常市販されているカチオン系、
アニオン系、ノニオン系のいずれも使用できる
が、たとえばノニオン系では、アルキルフエノー
ルエチレンオキサイド付加物、ポリエチレングリ
コールアルキルエーテル等が、カチオン系ではア
ルキルアミン塩、第４級アンモニウム塩等が示さ
れる。 この界面活性剤の添加量だ炭素粉末および／ま
たは樹脂粉末100重量部に対して0.2重量部以上で
あればよい。炭素粉末等の細かさにもよるが、大
凡0.3〜2.0重量部の添加量が一つの目安となる。
2.0重量部を超えて添加しても技術的メリツトは
なく、不経済である。 前記シユウ酸アンモニウムおよび界面活性剤の
添加量が、シユウ酸アンモニウム0.1重量部未満、
界面活性剤が0.2重量部未満では原料の分散効果
が小さく、攪拌の仕方によつては、往往にして原
料が均一に混合しない場合もあるので好ましくな
い。 次に第２の発明は前記シユウ酸アンモニウムお
よび界面活性剤の下述の反応核を併用することに
より、一層微細な窒化アンモニウム粉末を製造す
る方法である。 その反応核として用いる物質は周期律表のＡ
族またはＡ族に属する元素の化合物粉末であ
る。たとえばＡ族では酸化マグネシウム、酸化
カルシウム等の酸化物、炭酸マグネシウム、炭酸
カルシウム等の炭酸塩、Ａ族では酸化イツトリ
ウム、酸化ランタン等の酸化物、炭酸イツトリウ
ム、炭酸ランタン等の炭酸塩等が挙げられる。上
記反応核に用いられる化合物は１種だけ用いても
よく、また２種以上用いてもよい。 反応核の添加量は用いるそれの粒径にもよる
が、たとえば3μｍ以下のものを用いたときには
アルミナ粉末100重量部に対し、用いた反応核の
Ａ族、またはＡ族元素に換算して0.05〜10重
量部が目安となる。その場合、２種以上の化合物
からなる反応核を用いたときには、それぞれの化
合物の元素に換算して合量が前記添加量になるよ
うにするのが好ましい。添加量が0.05重量部未満
では粒径の細かい窒化アルミニウム粉末が得られ
ない場合があり、10重量部を超えて添加しても不
純物として窒化アルミニウム中に残存することも
あるので好ましくない。 本発明において原料、シユウ酸アンモニウムお
よび界面活性剤、さらには反応核を水と混ぜてつ
くつた泥漿物はPH８〜10に調整しなければならな
い。前記各原材料を混合した際、PHが前記範囲内
になることもあるが、多くはPHが低いのでアンモ
ニア水などを用いて調整する。このPH調整は原材
料の分散を一層効果的にするもので、この範囲以
外では凝集しやすく、均一な泥漿物が得られな
い。 本発明で使用する原料は常法のものが用いられ
る。たとえばアルミナ粉末としては粒径1μｍ以
下の「アエロジル」（商品名アエロジル社製）な
どが、炭素粉末としては粒径1μｍ以下のカーボ
ンブラツク、コークス等が、また樹脂粉末として
は粒径30μｍ以下のフエノール樹脂、ユリア樹
脂、メラミン樹脂等がそれぞれ用いられる。炭素
粉末と樹脂粉末は単独あるいは併用して用いら
れ、その混合割合はアルミナ粉末100重量部に対
して40重量部以上である。 次に上記原材料を用いた本発明の製法を述べ
る。原材料を適宜な割合に混合し、固形分の割合
が50〜70％になるように水を加えて十分攪拌し、
必要に応じてアンモニア水を加えて泥漿物をPH８
〜10に調整する。その泥漿物を噴霧乾燥法等を利
用して乾燥する。その乾燥物を慣用の合計炉を用
いて1500〜1900℃、１〜10時間、窒素気流中で還
元窒化反応させれば微細な粒径の窒化アルミニウ
ム粉末が得られる。 〔実施例〕 実施例１〜16、比較例１〜５ 原料としてアルミ＋粉末（アエロジル、平均粒
径0.02μｍ）、カーボンブラツク（平均粒径、
0.02μｍ）およびユリア樹脂粉末（粒径20μｍ以
下）をそれぞれ100重量部、30重量部および100重
量部の割合に配合した。これにシユウ酸アンモニ
ウムおよびポリエチレングリコールアルキルエー
テル、反応核として周期律表Ａ族またはＡ族
の元素を含む酸化物または炭酸塩および比較例と
して窒化アルミニウム粉末、窒化けい素粉末を表
１に示すように配合した。 得られた配合物それぞれに対し水800重量部を
加えて強制攪拌しながらアンモニア水を滴下し、
同表に示したような種々のPHの泥漿物をつくつ
た。これらの泥漿物を120℃の噴霧乾燥機で乾燥
した。その乾燥物を慣用の合成炉を用い、窒素ガ
ス雰囲気中、1650℃，3hr、還元窒化反応させた
のち、電気炉にて700℃、空気中で脱炭処理を行
つた。 かくして得られたそれぞれの生成物について、
電子顕微鏡を用いて粒子500コの粒度測定を行い、
その平均値を同表に併記した。 その結果、実施例に示した生成物の平均粒径は
比較例のそれにより細かかつた。 また各生成物についてＸ線回折したところ、実
施例の生成物は窒化アルミニウムだけであつた
が、比較例にはAl₂O₃，Si₃N₄などの不純物が認
められた。

〔発明の効果〕

本発明の窒化アルミニウム粉末の製造法によれ
ば、従来法に比し平均粒径が細かく、高純度のも
のをつくることができる。 その上、生産性も向上し、慣用の設備を使用で
きる第二次的な利点をも有する実用性の高い方法
であり、その工業的価値は大きい。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １ アルミナ粉末と炭素粉末および／または樹脂
   粉末に水を加えた泥漿物を乾燥し、還元窒化反応
   させて窒化アルミニウム粉末を製造する方法にお
   いて、前記泥漿物にシユウ酸アンモニウムおよび
   界面活性剤を加え、しかる後前記泥漿物をPH８〜
   10に調整し、乾燥し、還元窒化反応させることを
   特徴とする窒化アルミニウム粉末の製造方法。 ２ アルミナ粉末と炭素粉末および／または樹脂
   粉末に水を加えた泥漿物を乾燥し、還元窒化反応
   させて窒化アルミニウム粉末を製造する方法にお
   いて、前記泥漿物にシユウ酸アンモニウム、界面
   活性剤および周期律表Ａ族またはＡ族の化合
   物粉末を加え、しかる後前記泥漿物をPH８〜10に
   調整し、乾燥し、還元窒化反応させることを特徴
   とする窒化アルミニウム粉末の製造方法。 ３ 周期律表Ａ族またはＡ族の化合物粉末の
   添加がアルミナ粉末100重量部に対し、該化合物
   の当該元素に換算して0.05〜10重量部である特許
   請求の範囲第２項記載の製造方法。