JPH0575689B2 - - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】

〔発明の技術分野〕 本発明は易焼結性窒化アルミニウム粉の製造方
法に関し、更に詳しくは、新たに焼結助剤を添加
することなく均質で緻密な窒化アルミニウム焼結
体を製造することができる易焼結性窒化アルミニ
ウム粉の製造方法に関する。 〔発明の技術的背景とその問題点〕 窒化アルミニウムの焼結体は高温安定性及び熱
伝導性が良好なので有用な高温材料としてその用
途が開かれつつある。 この焼結体は、例えば窒化アルミニウム粉と焼
結助剤とを混合した混合粉から所定形状の成形体
を成形し、ついでこの成形体を所定雰囲気（主要
には窒素）中にて所定温度で焼結して製造され
る。 成形焼結条件等が同等であつた場合、焼結体の
特性は原料粉として用いる窒化アルミニウム粉の
平均粒径、粒径のばらつき、粒の形状などの因子
によつて大きな影響を受ける。 ところで従来は、窒化アルミニウム粉は、アル
ミニウム粉直接窒化又はアルミナ粉の炭素還元−
窒化という方法で製造されている。しかしなが
ら、これら従来の方法では、粒径を小さくするこ
と、そのばらつきを小さくすること、並びに粒形
状を揃えることがはなはだ困難であつた。 また、焼結体の特性は同時に配合する焼結助剤
の状態（例えば、原料と添加物の粉末形状、粒度
の差、原料と添加物両粉末の存在分散状態など）
によつても大きな影響を受ける。 更には、窒化アルミニウム粉と焼結助剤の粉と
を混合する際には、通常はボールミルなどを用い
た方法が適用されているとはいえ、互いに粉同志
の混合なのでどうしても理想的な均質混合状態が
得られず焼結体における特性の均質性が不満足な
状態にならざるを得ない。 〔発明の目的〕 本発明は、粒径が小さく、そのばらつきも小さ
く粒形状も揃つている窒化アルミニウム粉であつ
て、かつ、焼結助剤と混合しなくてもそれ自体が
易焼結性を有している窒化アルミニウム粉を製造
する方法の提供を目的とする。 〔発明の概要〕 本発明の易焼結性窒化アルミニウム粉の製造方
法は、粒径が2.0μｍ以下のアルミナ粉若しくは熱
処理されてアルミナ粉を生成する化合物の粉と、
粒径が2.0μｍ以下の炭素粉若しくは熱処理されて
炭素粉を生成する化合物の粉と、粒径が2.0μｍ以
下の周期律表ａ族元素の酸化物の粉若しくは熱
処理されて該酸化物の粉を生成する化合物の粉、
又は更に、周期律表ａ族元素の酸化物の粉若し
くは熱処理されて該酸化物の粉を生成する化合物
の粉とを混合し、得られた混合物を含窒素非酸化
性雰囲気中で焼成することを特徴とする。 まず第１の原料粉は、アルミナ粉若しくは熱処
理されたときアルミナ粉を生成する化合物の粉で
ある。後者の例としては、硝酸アルミニウム、ア
ルミン酸ナトリウム、などをあげることができ
る。これらは、後述の焼成過程において熱分解
し、アルミナ粉に転形する。 第２の原料粉は、炭素粉若しくは熱処理された
とき炭素粉を生成する化合物である。前者の例と
してはカーボンブラツク、黒鉛など、後者の例と
しては、各種の樹脂系の物質をあげることができ
る。これらは後述の焼成過程において熱分解して
炭素粉に転形する。 このような炭素粉は焼成過程で還元剤として機
能し、前述のアルミナ粉、後述の焼成助剤を還元
する。 第３の原料粉は周期律表ａ族元素の酸化物の
粉若しくは熱処理されたとき、これら酸化物の粉
を生成する化合物である。前者の例としては、酸
化マグネシウム、酸化カルシウム、酸化ストロン
チウム、酸化バリウムなどをあげることができ、
また後者の例としては、ａ族元素の硝酸塩、シ
ユウ酸塩、酢酸塩、炭酸塩等の各種無機化合物や
有機金属化合物などをあげることができる。後者
は焼成過程において熱分解しそれぞれが対応する
前者に転形する。 これらの酸化物の粉は、焼成過程で一部が還元
又は窒化されるけれども、焼結助剤としての機能
更には窒化アルミニウムの合成反応時における
“種”としての機能を発揮する。 これら酸化物の粉を“種”として、微細な窒化
アルミニウムが成長していくので、得られた粉に
おいては、焼結助剤たる酸化物と窒化アルミニウ
ムとが理想的に共存できることになる。いわば、
焼結助剤と窒化アルミニウムとを均質に混在せし
めたと同様の状態が得られる。 これら３つの原料粉はいずれも純度99％以上の
ものが用いられる。また、第１と第２の原料粉に
おいて、その粒径は前述のように2.0μｍ以下、好
ましくは0.5μｍ以下であり、第３の原料粉の場合
には前述のように2.0μｍ以下である。このような
ものは通常の工業的手法によつて容易に製造する
ことができる。 本発明方法においては、まず上記３種類の粉を
混合する。このとき、炭素粉はアルミナ粉１重量
部に対し0.35〜2.0重量部、好ましくは0.4〜1.0重
量部、酸化物の粉はアルミナ粉１重量部に対し
0.005〜1.0重量部、好ましくは0.005〜0.1重量部
となるようにそれぞれの原料粉を配合する。炭素
粉の配合量が0.35重量部未満の場合には、未反応
状態で残存するアルミナ粉が多くなり、また2.0
重量部より多い場合には、窒化アルミニウムの生
成は可能であるがその収率低下を招くようにな
る。酸化物の配合量が0.005重量部未満の場合に
は、その焼結助剤及び“種”としての効果が少な
く、また1.0重量部より多い場合は、焼成して得
られた粉において、これら酸化物の性質が顕著に
発現し窒化アルミニウムとしての特性が減退して
目的を達成することが困難になる。 また、原料粉として、熱処理されてアルミナ粉
を生成する化合物、熱処理されて炭素粉を生成す
る化合物又は熱処理されて酸化物を生成する化合
物を用いた場合、それぞれの配合量は、熱分解の
結果得られる各生成物の量が相互に上記した割合
を満足する量に設定される。 また、上記３種類の原料粉に加えて更にａ族
元素の酸化物若しくは熱分解して該酸化物になる
化合物の粉を配合してもよい。 なお、炭素を過剰に配合した場合、焼成粉には
未反応の炭素が残存するが、そのときには焼成粉
を酸化性雰囲気中にて600〜800℃の温度で更に焼
成して除去すればよい。 各原料粉の混合は、例えばボールミル、などを
用いて行えばよい。 得られた混合粉は含窒素非酸化雰囲気中で焼成
される。適用する雰囲気としては、窒素ガス、ア
ンモニアガス単独、窒素−アルゴン混合ガス、水
素−窒素混合ガスをあげることができるが、工業
的観点からすると窒素ガス雰囲気が好ましい。 焼成温度は1400〜1850℃、好ましくは1450〜
1600℃である。温度が1400℃より低い場合には窒
化アルミニウム粉の生成が困難であり、また1850
℃より高い温度の場合には得られた窒化アルミニ
ウム粉の粒径が大きくなりすぎて好ましくない。
また、焼成時間は２〜20時間、好ましくは５〜10
時間である。 以上のようにして、平均粒径20μｍ以下で、そ
のばらつきも小さく粒形状が揃つており、かつ焼
結性に富む窒化アルミニウム粉が得られる。 〔発明の実施例〕 実施例 １ 平均粒径0.05μｍのアルミナ粉１重量部、平均
粒径0.05μｍのカーボンブラツク0.5重量部、及び
平均粒径0.7μｍの酸化カルシウムの粉0.05重量部
を混合し、得られた混合粉100ｇをカーボン容器
の中に入れて、10／minの窒素気流中において
1550℃で５時間焼成した。 得られた焼成粉を空気中において650℃で３時
間処理し残存するカーボンを酸化除去した。得ら
れた粉につきＸ線回折分析を行つたところ、ほと
んど窒化アルミニウムであることが確認された。
平均粒径1.2μｍ、そのばらつきの範囲は1.9〜0.8μ
ｍであつた。 つぎに、この粉を金型の中に充填し、300Kg／
cm²の圧力でプレスしてたて30mmよこ30mm厚み５mm
の板を成形した。この板を窒素雰囲気中におい
て、1780℃で２時間焼結した。相対密度98％以上
の緻密な窒化アルミニウム板が得られた。 実施例 ２〜21 表に示した割合で各原料粉（粒径はいずれも実
施例１と同じ）を混合し、同じく表示の条件で各
混合粉を焼成した。得られた各焼成粉から実施例
１の方法で窒化アルミニウム板を製造した。その
板の相対密度及び焼成分の半定量分析の結果を表
に示した。

【表】

【表】 ＋＋＋＋＋＞＋＋＋＋＞＞＞＋＞＜＋
〔発明の効果〕 以上の説明で明らかなように、本発明方法は、
粒径が小さく、またそのばらつきが小さい窒化ア
ルミニウム粉であつて、しかも新たに焼結助剤を
添加しなくてもそれ自体が易焼結性を有する窒化
アルミニウム粉を製造することができる。そし
て、この粉を用いた窒化アルミニウム焼結体は非
常に緻密質になる。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １ 粒径が2.0μｍ以下のアルミナ粉若しくは熱処
   理されてアルミナ粉を生成する化合物の粉と、粒
   径が2.0μｍ以下の炭素粉若しくは熱処理されて炭
   素粉を生成する化合物の粉と、粒径が2.0μｍ以下
   の周期律表ａ族元素の酸化物の粉若しくは熱処
   理されて該酸化物の粉を生成する化合物の粉、又
   は更に、周期律表ａ族元素の酸化物の粉若しく
   は熱処理されて該酸化物の粉を生成する化合物の
   粉とを混合し、得られた混合物を含窒素非酸化性
   雰囲気中で焼成することを特徴とする易焼結性窒
   化アルミニウム粉の製造方法。 ２ 該周期律表ａ族元素の酸化物が酸化カルシ
   ウムである特許請求の範囲第１項記載の方法。 ３ アルミナ粉１重量部と、炭素粉0.35〜２重量
   部と、周期律表ａ族元素の酸化物の粉若しくは
   熱処理されて該酸化物の粉を生成する化合物の粉
   0.005〜1.0重量部とを混合したのち焼成する特許
   請求の範囲第１項記載の方法。 ４ 焼成時の温度が1400〜1850℃である特許請求
   の範囲第１項ないし第３項のいずれか１項に記載
   の方法。 ５ アルミナ粉及び炭素粉の粒径が0.5μｍ以下で
   ある特許請求の範囲第１項ないし第３項のいずれ
   か１項に記載の方法。