JPH01219069A - 窒化アルミニウムの製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ 本発明は高熱伝導性の窒化アルミニウム粉末および焼結
体の製造方法に関する。

［従来の技術］ エレクトロニクスの分野における急激な技術の発達は、
半導体デバイスの小形化ばかりでなく、高出力化、高集
積度化をも同時に可能なものとしてきている。また、単
一の基板上に、半導体〜デバイスの高密度な実装方法も
研究されている。例えばパワーダイオード、パワートラ
ンジスタ、半導体レーザー、ＬＳＩさらにはＶＬＳＩな
どである。

高出力化、高集積度化あるいは高密度実装化する半導体
デバイスは、単位面積、単位体積当りの発熱量が大きく
なるという問題がおる。現在のところ、半導体デバイス
から発生する熱は熱電導率の良いダイヤモンド、立方晶
窒化ホウ素、酸化ベリリウム、絶縁性炭化ケイ素などを
ヒートシンクやパッケージ材料の一部として用いて散逸
させる方法がとられている。しかし、上記の良熱伝導性
材料には安全性、製造に要するコスト、生産の絶対値な
どの観点から見た場合、必ずしも十分とは言えない。

発熱量の大きい半導体デバイスの実用化に対して低コス
トで供給量の大きな高熱伝導性材料が必要となってきて
いる。

そこで、本発明者らは低コストで供給量の大きな高熱伝
導性材料として窒化ウルミニウムに着目した。

素材としての窒化アルミニウムは、その結晶構造から、
サファイアの８倍近くの熱伝導率を有するものと考えら
れていたが、測定値は５０Ｗ／ｍｋ程度のものであった
。窒化アルミニウムの焼結体の熱伝導率が、理論値（３
２０Ｗ／ｍｋ）の１７６程度の値を示す。この原因とし
ては、結晶粒界や不純物あるいは格子欠陥が影響するた
めと考えられている。特に窒化アルミニウム結晶粒中の
酸素の存在が、熱伝導率の低下に大きな影響を与えてい
る。この問題を解決する一つの方法として、各種の化合
物を添加し、焼結を行い、主に粉末表面に存在する酸素
を添加剤によりトラップする方法が行われている。しか
しこの方法においても未だ不十分でおり、熱伝導率が１
００Ｗ／ｍｋ程度の焼結体しか得られていないのが現状
でおる。

［発明が解決しようとする課題］ 本発明はこうした実情に鑑み、熱伝導率が１００Ｗ／ｍ
ｋを超える窒化アルミニウム粉末あるいは焼結体を安価
に製造する方法を提供すること目的とするものである。

［課題を解決するための手段］ 本発明者は、上記課題を解決するための従来より研究を
重ねてきたが、アルミナ粉末に対して炭素および周期律
表第■ａ、およびｍａ族元素のフッ化物を添加すること
が有効であることを知見し、本発明に至った。

すなわち、本発明の第１発明は、平均粒径２μ以下のア
ルミナ粉末に対して、炭素または加熱により遊離炭素を
発生する炭素化合物を炭素換算重量比で１：０．２〜１
；２の範囲で配合し、さらに周期律第［ａ、ｌｌａ族元
素のフッ素化合物を０．０１〜１０重量％添加したのち
、混合した粉末を窒素を含む雰囲気中で１２００〜２１
００℃で加熱することを特徴とする窒化アルミニウム粉
末の製造方法であり、また第２の発明は、平均粒径２μ
以下のアルミナ粉末に対して、炭素または加熱により遊
離炭素を発生する化合物を炭素換算重量比で１：０．２
〜１：１の範囲で配合し、さらに周期箱［ａ、ｌｌａ族
元素のフッ素化合物を０、０１〜１０重量％添加し混合
したのち、成形して得たセラミックス成形体を窒素を含
む雰囲気中で、１６００〜２２００℃で加熱することを
特徴とする緻密質窒化アルミニウム焼結体の製造法であ
る。

上記のように本発明において窒化アルミニウム粉末を製
造する場合（第１発明）と窒化アルミニウム焼結体を製
造する場合（第２発明）とでは製造条件に相違がある。

窒化アルミニウム粉末を製造する第１発明においては、
アルミナ粉末と炭素または炭素源化合物をアルミナ：炭
素比で１：０．２〜１；２の配合比で用いる。好ましく
は１：０．５〜１：１．５である。

炭素がアルミナに対し０．２以下の場合にはアルミナが
残存し、また炭素が前記範囲を超えると合成粉末中の炭
素の残存量が多くなり過ぎいずれも好ましくない。

また、焼結体を製造する第２発明においては、アルミナ
：炭素比は１：０．２〜１：１の配合比を用いる。炭素
がこの下限未満であると粉末の製造法の場合と同様にア
ルミナが残存し、またこの上限を超えると緻密な焼結体
を得ることができない。

本発明に使用するアルミナ粉末は、窒化アルミニウムの
粉末の製造においても焼結体の製造においても平均粒径
が２μ以下であることが必要であり、好ましくは１μ以
下である。これを越えると反応性が不十分となる。また
、アルミナの純度としては、９９．９％以上のものが好
ましいが、低Ｎａのアルミナ粉末が使用可能である。

周期律第１ａ族および第１１１８の元素のフッ化素化合
物は、第１発明および第２発明のいずれにおいてもアル
ミナ粉末に対して０．０１〜１０重量％添加されるが好
ましくは０．０５〜５重量％添加される。０．０１％未
満では反応が進行しがたく、１０％を超えると粉末の凝
集あるいは粒界第２相の析出等により性能の劣化が著し
い。また、加熱反応温度は、窒化アルミニウム粉末の合
成において１２００〜２１００℃好ましくは１５００〜
２１００℃が必要である。

１２００℃未満では反応不十分であり、２１００℃を越
えると粒成長および粉末の凝集が著しくなる。

また窒化アルミニウム焼結体を得るためには１６００℃
〜２２００℃に加熱する。１６００℃未満では、緻密化
が不十分であり、２２００℃を越えると焼結体表面の蒸
発等が問題となる。

本発明においてフッ素化合物として使用する周期律表第
ｎａ族および第１１１８族の元素としては、Ｃａ、Ｂａ
、　Ｙ　、　Ｃｅ、　Ｇｄ等を挙げることができるが、
このうちとくにＣａのフッ素化合物ＣａＦ　２が好まし
い。

また、本発明に用いる炭素または加熱により遊離炭素を
発生する化合物としてはたとえばカーボンブラック、グ
ラファイト、フェノール樹脂等を挙げることができる。

［実施例］ 以下に実施例を挙げ、本発明とさらに詳細に説明する。

実施例 表１に示す組成に配合し、トルエンを溶媒としてＰＶＢ
を添加したスラリーを調整した。スラリーはドクターブ
レッド法にてシート成形し、口３０Ｘ　０．８Ｔの成形
体を得た。成形体は窒素気流中で１０℃／分昇温し、１
９５０℃にて２時間保持し、焼結体とした得られた焼結
体の特性を表１に示す。

＊は比較例 実施例２ 表２に示した組成に配合した混合粉末はカンボンボート
に入れて１７００℃にて３０分Ｎ２気流中で加熱反応さ
せた。得られた粉末はいずれも１００％ＡＩＮに変換が
終了し、残留酸素は２％以下、平均粒径１μ以下で秀れ
た粉末であった。

（ｑられた粉末を加圧プレスしたのち、２０００℃で焼
結した焼結体はいずれも１８０Ｗ／ｍＫ以上の高熱伝導
性を示した。

夷９ 実施例３ 純度９９，９％粒径０．４μのＡｌＯ３粉末に同−土足
のカーボンブラック粉末を加え、さらにＣａＦ粉を２重
量パーセント添加混合した粉末を表３に示す条件で反応
させたところ本発明の粉末は微粒低酸素であることがわ
かった。

表３ ［発明の効果］ 以下説明したように、本発明は、アルミナ粉と炭素の混
合物に周期律表■ａ族、ｍａ族フッ化物を添加し、加熱
することによって、高熱伝導性の窒化アルミニウム粉末
あるいは窒化アルミニウム焼結体を得ることができ、ま
た得られた窒化アルミニウムはＩＣ基板、放熱板、構造
材料等に秀れた性能をもち、実用性の高いものである。

特許出願人　住友電気工業株式会社 代理人　弁理士　小　松　秀　岳 代理人　弁理士　旭　　　　　　宏 代理人　弁理士　加　々　美紀雄

Claims (3)

【特許請求の範囲】
1. （１）平均粒２μ以下のアルミナ粉末に対して、炭素ま
   たは加熱により遊離炭素を発生する炭素化合物を炭素換
   算重量比で１：０．２〜１：２の範囲で配合し、さらに
   周期律第IIａ、IIIａ族元素のフッ素化合物を０．０１
   〜１０重量％添加したのち、混合した粉末を窒素を含む
   雰囲気中で、１２００〜２１００℃で加熱することを特
   徴とする窒化アルミニウム粉末の製造方法。
2. （２）平均粒２μ以下のアルミナ粉末に対して、炭素ま
   たは加熱により遊離炭素を発生する炭素化合物を炭素換
   算重量比で１：０．２〜１：１の範囲で配合し、さらに
   周期律第IIａ、IIIａ族元素のフッ素化合物を０．０１
   〜１０重量％添加し混合したのち、成形して得たセラミ
   ックス成形体を窒素を含む雰囲気中で、１６００〜２２
   ００℃で加熱することを特徴とする緻密質窒化アルミニ
   ウム焼結体の製造方法。
3. （３）フッ素化合物がフッ化カルシウムである請求項（
   １）または（２）に記載の窒化アルミニウムまたは緻密
   質窒化アルミニウム焼結体の製造方法。