JPH0597523A - 窒化アルミニウム焼結体の製造方法 - Google Patents
窒化アルミニウム焼結体の製造方法Info
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- JPH0597523A JPH0597523A JP3256512A JP25651291A JPH0597523A JP H0597523 A JPH0597523 A JP H0597523A JP 3256512 A JP3256512 A JP 3256512A JP 25651291 A JP25651291 A JP 25651291A JP H0597523 A JPH0597523 A JP H0597523A
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Abstract
(57)【要約】
【構成】 平均粒径１．５μｍ〜５μｍ、粒径１μｍ以
下の微粒含有量が１５重量％以下、ＢＥＴ比表面積が
３．５ｍ2 ／ｇ以下で、イットリウム或いはイットリウ
ム化合物を酸化イットリウムに換算して０．５〜５重量
％含有し、かつ硫黄化合物を硫黄元素として７０〜５０
０ｐｐｍ含有してなる窒化アルミニウム粉末１００重量
部にカルシウム化合物を酸化カルシウムに換算して０．
１〜３重量部添加、混合、成形した後、非酸化性雰囲気
下で焼成することを特徴とする窒化アルミニウム焼結体
の製造方法。 【効果】 常圧、１７００℃程度の低温で比較的大型の
成形体を製品歩留りよく焼結することができる。
下の微粒含有量が１５重量％以下、ＢＥＴ比表面積が
３．５ｍ2 ／ｇ以下で、イットリウム或いはイットリウ
ム化合物を酸化イットリウムに換算して０．５〜５重量
％含有し、かつ硫黄化合物を硫黄元素として７０〜５０
０ｐｐｍ含有してなる窒化アルミニウム粉末１００重量
部にカルシウム化合物を酸化カルシウムに換算して０．
１〜３重量部添加、混合、成形した後、非酸化性雰囲気
下で焼成することを特徴とする窒化アルミニウム焼結体
の製造方法。 【効果】 常圧、１７００℃程度の低温で比較的大型の
成形体を製品歩留りよく焼結することができる。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、比較的大型の焼結体を
約１７００℃程度の従来に比較しより低い温度で焼結し
得る窒化アルミニウム焼結体の製造方法に関する。
約１７００℃程度の従来に比較しより低い温度で焼結し
得る窒化アルミニウム焼結体の製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】窒化アルミニウム（以下ＡｌＮと称する
場合がある。）は高い熱伝導度を有し、高温特性もよ
く、ＩＣ基板・パッケージ材料、ヒートシンク、炉材、
冶金用治具など様々な用途材料として注目されている。
しかしながらアルミナ焼結体等の酸化物材料に比べると
焼結温度が高く、また大型成形品は内部と外部の物性差
が生じ易く製品歩留りが悪いため製造コストが高くな
り、用途も限定されていた。
場合がある。）は高い熱伝導度を有し、高温特性もよ
く、ＩＣ基板・パッケージ材料、ヒートシンク、炉材、
冶金用治具など様々な用途材料として注目されている。
しかしながらアルミナ焼結体等の酸化物材料に比べると
焼結温度が高く、また大型成形品は内部と外部の物性差
が生じ易く製品歩留りが悪いため製造コストが高くな
り、用途も限定されていた。
【０００３】より低温で焼結させるためには微粒のＡｌ
Ｎ粉を用い、焼結助剤としてＣａＯを単独、あるいはＹ
2 Ｏ3 との組合せで用いることが公知である。ＣａＯ単
独で用いる場合には熱伝導度が上がりにくく、Ｙ2 Ｏ3
との組合せで用いる場合には二種の焼結助剤を均一に分
散し難いためか得られる焼結体の物性にバラつきを生じ
易い傾向にある。特にこの傾向は大型の焼結体ほど大き
く、大型の焼結体を製造する際には、場所により焼結の
進行状態が異なり、不均一な収縮によりソリ、割れが発
生し易く、製品の歩留りが著しく悪化する。加えて大型
成形体は内部ほどバインダーが揮散し難く、残留炭素が
多くなるため焼結が進まないとの不都合を有する。
Ｎ粉を用い、焼結助剤としてＣａＯを単独、あるいはＹ
2 Ｏ3 との組合せで用いることが公知である。ＣａＯ単
独で用いる場合には熱伝導度が上がりにくく、Ｙ2 Ｏ3
との組合せで用いる場合には二種の焼結助剤を均一に分
散し難いためか得られる焼結体の物性にバラつきを生じ
易い傾向にある。特にこの傾向は大型の焼結体ほど大き
く、大型の焼結体を製造する際には、場所により焼結の
進行状態が異なり、不均一な収縮によりソリ、割れが発
生し易く、製品の歩留りが著しく悪化する。加えて大型
成形体は内部ほどバインダーが揮散し難く、残留炭素が
多くなるため焼結が進まないとの不都合を有する。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】かかる事情に鑑み、本
発明者らはより低温での焼結が可能で、比較的大型の窒
化アルミニウム焼結体を歩留りよく製造できる方法を見
いだすことを目的とし鋭意検討した結果、予めイットリ
ウム化合物を複合した特定物性を有する窒化アルミニウ
ム粉末に特定量のカルシウム化合物を混合し焼結体原料
となし、これを成形、焼結する場合には上記目的がすべ
て達成し得ることを見いだし本発明を完成するに至っ
た。
発明者らはより低温での焼結が可能で、比較的大型の窒
化アルミニウム焼結体を歩留りよく製造できる方法を見
いだすことを目的とし鋭意検討した結果、予めイットリ
ウム化合物を複合した特定物性を有する窒化アルミニウ
ム粉末に特定量のカルシウム化合物を混合し焼結体原料
となし、これを成形、焼結する場合には上記目的がすべ
て達成し得ることを見いだし本発明を完成するに至っ
た。
【０００５】
【課題を解決するための手段】すなわち本発明は、平均
粒径１. ５μｍ〜５μｍ、粒径１μ以下の微粒含有量が
１５重量％以下、ＢＥＴ比表面積が３.５ｍ2 ／ｇ以下
で、イットリウムまたはイットリウム化合物を酸化イッ
トリウムに換算して０．５〜５重量％含有し、かつ硫黄
化合物を硫黄元素として７０〜５００ｐｐｍ含有してな
る窒化アルミニウム粉末１００重量部にカルシウム化合
物を酸化カルシウムに換算して０. １〜３重量部添加、
混合、成形した後、非酸化性雰囲気下で焼成することを
特長とする窒化アルミニウム焼結体の製造方法を提供す
る。
粒径１. ５μｍ〜５μｍ、粒径１μ以下の微粒含有量が
１５重量％以下、ＢＥＴ比表面積が３.５ｍ2 ／ｇ以下
で、イットリウムまたはイットリウム化合物を酸化イッ
トリウムに換算して０．５〜５重量％含有し、かつ硫黄
化合物を硫黄元素として７０〜５００ｐｐｍ含有してな
る窒化アルミニウム粉末１００重量部にカルシウム化合
物を酸化カルシウムに換算して０. １〜３重量部添加、
混合、成形した後、非酸化性雰囲気下で焼成することを
特長とする窒化アルミニウム焼結体の製造方法を提供す
る。
【０００６】以下本発明を詳細に説明する。本発明に使
用する窒化アルミニウム粉末は、平均粒径１. ５μｍ〜
５μｍであり、好ましくは２〜４μｍである。平均粒径
が１．５μｍ未満では成形時の粒子間に生じる平均のポ
ア径が小さくなり脱バインダー性が悪くなる。他方５μ
を越えると焼結性が悪くなる。
用する窒化アルミニウム粉末は、平均粒径１. ５μｍ〜
５μｍであり、好ましくは２〜４μｍである。平均粒径
が１．５μｍ未満では成形時の粒子間に生じる平均のポ
ア径が小さくなり脱バインダー性が悪くなる。他方５μ
を越えると焼結性が悪くなる。
【０００７】また窒化アルミニウム粉末は、粒径１μｍ
以下の微粒含有量は約１５重量％以下であることが好ま
しい。微粒が多く含まれている場合にはバインダー除去
性が良好ではないので、特に粒径１μ以下の微粒含有量
が少ないことが望まれる。
以下の微粒含有量は約１５重量％以下であることが好ま
しい。微粒が多く含まれている場合にはバインダー除去
性が良好ではないので、特に粒径１μ以下の微粒含有量
が少ないことが望まれる。
【０００８】本発明に使用する窒化アルミニウム粉末の
比表面積は３. ５ｍ2 ／ｇ以下、好ましくは２. ５ｍ2
／ｇ以下である。比表面積が大きくなると脱バインダー
性が悪くなり焼成後の残留カーボン含有量が多くなる。
カーボン含有量が多くなると焼結に悪影響を及ぼし、焼
結体密度が低くなる。
比表面積は３. ５ｍ2 ／ｇ以下、好ましくは２. ５ｍ2
／ｇ以下である。比表面積が大きくなると脱バインダー
性が悪くなり焼成後の残留カーボン含有量が多くなる。
カーボン含有量が多くなると焼結に悪影響を及ぼし、焼
結体密度が低くなる。
【０００９】さらに窒化アルミニウム粉末中には、熱伝
導度の高い緻密な焼結体を得る為に焼結助剤であるイッ
トリウム或いはイットリウム化合物が均一に含有されて
いなければならない。イットリウム或いはイットリウム
化合物の含有量は酸化イットリウムに換算して約０．５
〜約５重量％の範囲が好適である。該含有量が０．５重
量％より少ない場合には焼結助剤としての効果が低い。
導度の高い緻密な焼結体を得る為に焼結助剤であるイッ
トリウム或いはイットリウム化合物が均一に含有されて
いなければならない。イットリウム或いはイットリウム
化合物の含有量は酸化イットリウムに換算して約０．５
〜約５重量％の範囲が好適である。該含有量が０．５重
量％より少ない場合には焼結助剤としての効果が低い。
【００１０】焼結助剤であるイットリウム或いはイット
リウム化合物を含有した本発明に用いる窒化アルミニウ
ム粉末は、さらに硫黄化合物を硫黄元素として７０〜５
００ｐｐｍ含有されていることが必要である。理由は詳
らかではないが硫黄が存在することにより焼結性が改善
される。窒化アルミニウム粉末に対して硫黄化合物が硫
黄元素として７０ｐｐｍより少ない場合には十分な効果
は認められず、５００ｐｐｍより多い場合には焼結体は
絶縁性や誘電損失等の電気的性質が低下する。また硫黄
が含有されていることにより、焼結体に従来よく見られ
た色ムラが生じにくいことが判明した。これはイットリ
ウムとの相乗効果により焼結性が改善され、焼結体密度
が大きくなることにより色ムラが消失するものと推定さ
れる。色ムラは焼結体の物性に直接影響するものではな
いが、色ムラの発生は商品としての価値を減ずるもので
好ましくない。
リウム化合物を含有した本発明に用いる窒化アルミニウ
ム粉末は、さらに硫黄化合物を硫黄元素として７０〜５
００ｐｐｍ含有されていることが必要である。理由は詳
らかではないが硫黄が存在することにより焼結性が改善
される。窒化アルミニウム粉末に対して硫黄化合物が硫
黄元素として７０ｐｐｍより少ない場合には十分な効果
は認められず、５００ｐｐｍより多い場合には焼結体は
絶縁性や誘電損失等の電気的性質が低下する。また硫黄
が含有されていることにより、焼結体に従来よく見られ
た色ムラが生じにくいことが判明した。これはイットリ
ウムとの相乗効果により焼結性が改善され、焼結体密度
が大きくなることにより色ムラが消失するものと推定さ
れる。色ムラは焼結体の物性に直接影響するものではな
いが、色ムラの発生は商品としての価値を減ずるもので
好ましくない。
【００１１】本発明に用いる窒化アルミニウム粉末は焼
結を促進させるためイットリウムが均一に窒化アルミニ
ウム中に分散していなければならない。好ましくは窒化
アルミニウムとミクロ的な領域で均一に複合されている
ことが推奨される。不均一であれば液相の生成が不均一
となり焼結に際し、特に大型品の場合、内部と外部の収
縮率の差、密度のバラつきなどを生じ、ソリ、割れ等を
生じ易くなる。窒化アルミニウムとイットリウムの複合
粉末を得るには、アルミナとイットリウム化合物を複合
させた後窒化反応せしめればよく、通常、アルミナスラ
リー中へ硝酸イットリウムなどの水溶液を滴下し、アン
モニア水などで中和析出させ、アルミナの表面にイット
リウム化合物を析出被覆し、複合化させ、この後通常の
還元窒化法、即ちイットリウム化合物で被覆されたアル
ミナ粉末をカーボンと混合し、１４００℃〜１７００℃
の温度で窒化し、窒化アルミニウム−イットリウム複合
粉末とすればよい。
結を促進させるためイットリウムが均一に窒化アルミニ
ウム中に分散していなければならない。好ましくは窒化
アルミニウムとミクロ的な領域で均一に複合されている
ことが推奨される。不均一であれば液相の生成が不均一
となり焼結に際し、特に大型品の場合、内部と外部の収
縮率の差、密度のバラつきなどを生じ、ソリ、割れ等を
生じ易くなる。窒化アルミニウムとイットリウムの複合
粉末を得るには、アルミナとイットリウム化合物を複合
させた後窒化反応せしめればよく、通常、アルミナスラ
リー中へ硝酸イットリウムなどの水溶液を滴下し、アン
モニア水などで中和析出させ、アルミナの表面にイット
リウム化合物を析出被覆し、複合化させ、この後通常の
還元窒化法、即ちイットリウム化合物で被覆されたアル
ミナ粉末をカーボンと混合し、１４００℃〜１７００℃
の温度で窒化し、窒化アルミニウム−イットリウム複合
粉末とすればよい。
【００１２】窒化アルミニウム粉末中への硫黄の添加は
上記還元窒化時に使用するカーボン粉末として硫黄化合
物の含有量の高いものを用いてもよいし、窒化反応にさ
いし硫黄単体或いは硫酸アルミニウム粉末等の硫黄含有
物質を添加してもよい。
上記還元窒化時に使用するカーボン粉末として硫黄化合
物の含有量の高いものを用いてもよいし、窒化反応にさ
いし硫黄単体或いは硫酸アルミニウム粉末等の硫黄含有
物質を添加してもよい。
【００１３】本発明においては上記物性を有する窒化ア
ルミニウム粉末１００重量部にカルシウム化合物を酸化
カルシウムに換算して０. １〜３重量部添加、混合、成
形した後、非酸化性雰囲気下で焼成する。これらカルシ
ウム化合物の添加方法は特に制限されないが、窒化アル
ミニウム粉末を通常有機溶媒に分散し、カルシウム化合
物を添加すればよい。適用するカルシウム化合物の形態
は特に限定はないが、炭酸カルシウム、硝酸カルシウム
などが好んで用いられる。窒化アルミニウム粉末に対す
るカルシウム化合物の添加量が少ないと低温焼結の効果
がなく、多いと焼結体の特性が損なわれるので好ましく
ない。
ルミニウム粉末１００重量部にカルシウム化合物を酸化
カルシウムに換算して０. １〜３重量部添加、混合、成
形した後、非酸化性雰囲気下で焼成する。これらカルシ
ウム化合物の添加方法は特に制限されないが、窒化アル
ミニウム粉末を通常有機溶媒に分散し、カルシウム化合
物を添加すればよい。適用するカルシウム化合物の形態
は特に限定はないが、炭酸カルシウム、硝酸カルシウム
などが好んで用いられる。窒化アルミニウム粉末に対す
るカルシウム化合物の添加量が少ないと低温焼結の効果
がなく、多いと焼結体の特性が損なわれるので好ましく
ない。
【００１４】また通常は成形性を良好ならしめるため有
機バインダーを上記有機溶媒に分散添加する。この場合
には窒化アルミニウム粉末−カルシウム化合物−バイン
ダーが分散した有機溶媒をよく攪拌し、均一に混合した
後、乾燥し、焼結体製造用組成物とすればよい。
機バインダーを上記有機溶媒に分散添加する。この場合
には窒化アルミニウム粉末−カルシウム化合物−バイン
ダーが分散した有機溶媒をよく攪拌し、均一に混合した
後、乾燥し、焼結体製造用組成物とすればよい。
【００１５】窒化アルミニウム粉末とカルシウム化合
物、必要に応じてバインダーを混合した粉末は次に成形
を行い、所望の形状に成形するが、成形法については特
に限定はない。通常の１軸プレス、静水圧プレスなどが
好んで使用される。焼結に際しては窒素などの非酸化性
雰囲気下で行えばよい。
物、必要に応じてバインダーを混合した粉末は次に成形
を行い、所望の形状に成形するが、成形法については特
に限定はない。通常の１軸プレス、静水圧プレスなどが
好んで使用される。焼結に際しては窒素などの非酸化性
雰囲気下で行えばよい。
【００１６】
【本発明の効果】以上詳述した本発明方法によれば予め
イットリウム或いはイットリウム化合物を複合した特定
物性を有する窒化アルミニウム粉末に特定量のカルシウ
ム化合物を混合し焼結体原料となし、これを成形、焼結
するという極めて簡単な方法で、比較的大型の焼結体を
１７００℃程度の低温で歩留りよく製造できることを見
出したものであり、その工業的価値は頗る大である。
イットリウム或いはイットリウム化合物を複合した特定
物性を有する窒化アルミニウム粉末に特定量のカルシウ
ム化合物を混合し焼結体原料となし、これを成形、焼結
するという極めて簡単な方法で、比較的大型の焼結体を
１７００℃程度の低温で歩留りよく製造できることを見
出したものであり、その工業的価値は頗る大である。
【００１７】
【実施例】以下、実施例により本発明の内容を具体的に
説明するが、本発明は下記実施例により制限されるもの
ではない。なお、本発明方法において粉末の特性は以下
の装置および方法により測定した。
説明するが、本発明は下記実施例により制限されるもの
ではない。なお、本発明方法において粉末の特性は以下
の装置および方法により測定した。
【００１８】平均粒径及び粒径１μｍ以下の微粒含有
量 ；マイクロメリティックス社製 セディグラフ Ｅ５０
００ 窒化アルミニウム質粉末３ｇを、第一工業製薬株式会社
性セラモＤ−１８の０．５重量％ｎ−ブタノール溶液４
０ｇを超音波で１０分間処理することにより分散させて
測定した。アルミナ粉末については、アルミナ粉末３ｇ
をヘキサメタリン酸ナトリウムの０．１重量％水溶液４
７ｇに超音波で１０分間処理することにより分散させて
測定した。
量 ；マイクロメリティックス社製 セディグラフ Ｅ５０
００ 窒化アルミニウム質粉末３ｇを、第一工業製薬株式会社
性セラモＤ−１８の０．５重量％ｎ−ブタノール溶液４
０ｇを超音波で１０分間処理することにより分散させて
測定した。アルミナ粉末については、アルミナ粉末３ｇ
をヘキサメタリン酸ナトリウムの０．１重量％水溶液４
７ｇに超音波で１０分間処理することにより分散させて
測定した。
【００１９】ＢＥＴ比表面積 マイクロメリティックス社製 ＢＥＴ比表面積測定装置
マイクロソーブII
マイクロソーブII
【００２０】酸素量 堀場製作所製 セラミックス中酸素窒素分析装置 ＥＭ
ＧＡ−２８００ 標準試料は財団法人日本セラミックス協会製 窒化ケイ
素粉末Ｒ−００５を使用した。
ＧＡ−２８００ 標準試料は財団法人日本セラミックス協会製 窒化ケイ
素粉末Ｒ−００５を使用した。
【００２１】圧粉体密度 直径２０ｍｍの一軸成形金型を使用し、窒化アルミニウ
ム質粉末３ｇをバインダ等の添加なしで１０００ｋｇ／
ｃｍ2 の圧力を加えてペレット状に成形し、寸法と重さ
から密度を算出した。
ム質粉末３ｇをバインダ等の添加なしで１０００ｋｇ／
ｃｍ2 の圧力を加えてペレット状に成形し、寸法と重さ
から密度を算出した。
【００２２】カーボン粉末および窒化アルミニウム質
粉末中の硫黄含有量 ；フィリップス社製蛍光Ｘ線分析装置ＰＷ１４８０型を
使用し 、既知の値のカーボン試料を用い検量線を作成
し求めた。
粉末中の硫黄含有量 ；フィリップス社製蛍光Ｘ線分析装置ＰＷ１４８０型を
使用し 、既知の値のカーボン試料を用い検量線を作成
し求めた。
【００２３】実施例１ 水１５００部に第一工業製薬株式会社製ノイゲンＥＡ−
１３７を８．３部、サンノプコ社製ＳＮ−ＤＩＳＰＥＲ
ＳＡＮＴ５４６８を７．５部、ポリエチレングリコール
＃１０００を２９．４部溶解させ、平均粒径が０．５μ
で、ＢＥＴ比表面積７．６ｍ2 ／ｇでＮａ2 Ｏ含有量が
０．２６％のアルミナ粉２０００部を加えて、３０分間
の超音波処理により分散させた。生成したアルミナスラ
リー中に硝酸イットリウム水溶液をＹ2 Ｏ3 として４
９．７部となるよう滴下した。硝酸イットリウム水溶液
中にはＹが１０００ｍｌ中にＹ2 Ｏ3 として１００ｇ含
まれるように調整した。硝酸イットリウムの滴下量は、
生成する窒化アルミニウム質粉末に対し酸化イットリウ
ムに換算して３重量％に相当する。硝酸イットリウムの
滴下と同時に濃アンモニア水を滴下し、ＰＨが９．５に
なるように調整し、またＳＮ−ＤＩＳＰＥＲＳＡＮＴ５
４６８も８２．５部同時に滴下し、粘度上昇を抑えた。
このようにして得られたアルミナに水酸化イットリウム
を被覆したアルミナスラリーとカーボン粉末（硫黄含有
量がカーボン粉末１００重量部に対し０．２６重量部）
９４１部とを富士産業株式会社製バーティカルグラニュ
レータを使用して２０分間混合し、生成した該混合物を
１２０℃で１５時間乾燥させて窒化反応用原料を得た。
該窒化反応用原料４００部をグラファイト製のトレー上
に暑さ１５ｍｍとなるように仕込み、窒素気流中１６６
０℃にて８時間焼成し窒化反応を行った。昇温速度は
２．６℃／分とした。窒化反応後、空気中で７００℃に
て２時間焼成し、余剰カーボンを除去し、窒化アルミニ
ウム−イットリウム複合粉末を得た。得られた複合粉末
の特性を表１に示す。また得られた複合粉末の酸素量は
１．７５％であった。この複合粉末の焼結を以下の方法
で行った。ｎ−ブタノール４０部に、分散剤として第一
工業製薬株式会社製セラモＤ−１８を０．１部、バイン
ダーとしてアクリル樹脂を０．２部溶解し、炭酸カルシ
ウム０．３６部、複合粉末２０部を添加して、直径１５
ｍｍの鉄芯入りプラスチックボールを使用して、ボール
ミル混合を４時間行った後に乾燥させた。該混合物を金
型を使用して３００ｋｇ／ｃｍ2 の圧力で１０ｃｍ×１
０ｃｍ×厚さ１ｃｍの大きさにプレス成形し、さらにラ
バープレスにより１５００ｋｇ／ｃｍ2 の圧力で成形を
行い成形体を作製した。該成形体を窒素雰囲気中カーボ
ン製の二重容器中で、１７００℃で５時間保持して常圧
焼結を行った。この焼結体の外観（色ムラ）を観察し、
焼結体の上端左右２ヶ所（端部より各１ｃｍの部分、向
かって左よりＡ，Ｂと記す）、下端左右２ヶ所（端部よ
り各１ｃｍの部分、向かって左よりＤ，Ｅと記す）、及
び中央部（Ｃと記す）の密度のバラつきを測定した。そ
の結果を表２に示す。
１３７を８．３部、サンノプコ社製ＳＮ−ＤＩＳＰＥＲ
ＳＡＮＴ５４６８を７．５部、ポリエチレングリコール
＃１０００を２９．４部溶解させ、平均粒径が０．５μ
で、ＢＥＴ比表面積７．６ｍ2 ／ｇでＮａ2 Ｏ含有量が
０．２６％のアルミナ粉２０００部を加えて、３０分間
の超音波処理により分散させた。生成したアルミナスラ
リー中に硝酸イットリウム水溶液をＹ2 Ｏ3 として４
９．７部となるよう滴下した。硝酸イットリウム水溶液
中にはＹが１０００ｍｌ中にＹ2 Ｏ3 として１００ｇ含
まれるように調整した。硝酸イットリウムの滴下量は、
生成する窒化アルミニウム質粉末に対し酸化イットリウ
ムに換算して３重量％に相当する。硝酸イットリウムの
滴下と同時に濃アンモニア水を滴下し、ＰＨが９．５に
なるように調整し、またＳＮ−ＤＩＳＰＥＲＳＡＮＴ５
４６８も８２．５部同時に滴下し、粘度上昇を抑えた。
このようにして得られたアルミナに水酸化イットリウム
を被覆したアルミナスラリーとカーボン粉末（硫黄含有
量がカーボン粉末１００重量部に対し０．２６重量部）
９４１部とを富士産業株式会社製バーティカルグラニュ
レータを使用して２０分間混合し、生成した該混合物を
１２０℃で１５時間乾燥させて窒化反応用原料を得た。
該窒化反応用原料４００部をグラファイト製のトレー上
に暑さ１５ｍｍとなるように仕込み、窒素気流中１６６
０℃にて８時間焼成し窒化反応を行った。昇温速度は
２．６℃／分とした。窒化反応後、空気中で７００℃に
て２時間焼成し、余剰カーボンを除去し、窒化アルミニ
ウム−イットリウム複合粉末を得た。得られた複合粉末
の特性を表１に示す。また得られた複合粉末の酸素量は
１．７５％であった。この複合粉末の焼結を以下の方法
で行った。ｎ−ブタノール４０部に、分散剤として第一
工業製薬株式会社製セラモＤ−１８を０．１部、バイン
ダーとしてアクリル樹脂を０．２部溶解し、炭酸カルシ
ウム０．３６部、複合粉末２０部を添加して、直径１５
ｍｍの鉄芯入りプラスチックボールを使用して、ボール
ミル混合を４時間行った後に乾燥させた。該混合物を金
型を使用して３００ｋｇ／ｃｍ2 の圧力で１０ｃｍ×１
０ｃｍ×厚さ１ｃｍの大きさにプレス成形し、さらにラ
バープレスにより１５００ｋｇ／ｃｍ2 の圧力で成形を
行い成形体を作製した。該成形体を窒素雰囲気中カーボ
ン製の二重容器中で、１７００℃で５時間保持して常圧
焼結を行った。この焼結体の外観（色ムラ）を観察し、
焼結体の上端左右２ヶ所（端部より各１ｃｍの部分、向
かって左よりＡ，Ｂと記す）、下端左右２ヶ所（端部よ
り各１ｃｍの部分、向かって左よりＤ，Ｅと記す）、及
び中央部（Ｃと記す）の密度のバラつきを測定した。そ
の結果を表２に示す。
【００２４】比較例１ 水１５００部に第一工業製薬株式会社製ノイゲンＥＡ−
１３７を８．３部、サンノプコ社製ＳＮ−ＤＩＳＰＥＲ
ＳＡＮＴ５４６８を７．５部、ポリエチレングリコール
＃１０００を２９．４部溶解させ、中心粒径が０．５μ
で、ＢＥＴ比表面積７．６ｍ2 ／ｇでＮａ2 Ｏ含有量が
０．２６％のアルミナ粉２０００部を加えて、３０分間
の超音波処理により分散させた。このようにして得られ
たアルミナスラリーとカーボン粉末（硫黄含有量がカー
ボン粉末１００重量部に対し０．０５重量部以下）９４
１部とを富士産業株式会社製バーティカルグラニュレー
タを使用して２０分間混合し、生成した該混合物を１２
０℃で１５時間乾燥させて窒化反応用原料を得た。該窒
化反応用原料４００部をグラファイト製のトレー上に暑
さ１５ｍｍとなるように仕込み、窒素気流中１６６０℃
にて８時間焼成し窒化反応を行った。昇温速度は２．６
℃／分とした。窒化反応後、反応物をボールミルで約３
Ｈｒ解砕し、空気中で７００℃にて２時間焼成し、余剰
カーボンを除去し、窒化アルミニウム質粉末を得た。得
られた窒化アルミニウム質粉末の特性を表１に示す。ま
た得られた窒化アルミニウム質粉末の酸素量は１．２５
％であった。なお焼結に際して実施例１の窒化アルミニ
ウム−イットリウム複合粉末の代わりに上記方法で得た
窒化アルミニウム粉末１９．４部に酸化イットリウム
０．６部（窒化アルミニウム粉末に対する酸化イットリ
ウムの添加割合は３．０重量％である）を添加混合した
粉末を使用した他は全く実施例１と同様な方法により焼
結し、同様な方法で密度のバラつきを調べた。その結果
を表２に示す。
１３７を８．３部、サンノプコ社製ＳＮ−ＤＩＳＰＥＲ
ＳＡＮＴ５４６８を７．５部、ポリエチレングリコール
＃１０００を２９．４部溶解させ、中心粒径が０．５μ
で、ＢＥＴ比表面積７．６ｍ2 ／ｇでＮａ2 Ｏ含有量が
０．２６％のアルミナ粉２０００部を加えて、３０分間
の超音波処理により分散させた。このようにして得られ
たアルミナスラリーとカーボン粉末（硫黄含有量がカー
ボン粉末１００重量部に対し０．０５重量部以下）９４
１部とを富士産業株式会社製バーティカルグラニュレー
タを使用して２０分間混合し、生成した該混合物を１２
０℃で１５時間乾燥させて窒化反応用原料を得た。該窒
化反応用原料４００部をグラファイト製のトレー上に暑
さ１５ｍｍとなるように仕込み、窒素気流中１６６０℃
にて８時間焼成し窒化反応を行った。昇温速度は２．６
℃／分とした。窒化反応後、反応物をボールミルで約３
Ｈｒ解砕し、空気中で７００℃にて２時間焼成し、余剰
カーボンを除去し、窒化アルミニウム質粉末を得た。得
られた窒化アルミニウム質粉末の特性を表１に示す。ま
た得られた窒化アルミニウム質粉末の酸素量は１．２５
％であった。なお焼結に際して実施例１の窒化アルミニ
ウム−イットリウム複合粉末の代わりに上記方法で得た
窒化アルミニウム粉末１９．４部に酸化イットリウム
０．６部（窒化アルミニウム粉末に対する酸化イットリ
ウムの添加割合は３．０重量％である）を添加混合した
粉末を使用した他は全く実施例１と同様な方法により焼
結し、同様な方法で密度のバラつきを調べた。その結果
を表２に示す。
【００２５】比較例２ 比較例１で用いた窒化アルミニウム粉末の代わりに、市
販の表１に示す粒径の大きい粉末を用いた他は比較例１
と全く同様の方法で焼結した。焼結密度を測定し同様の
方法で密度のバラつきを調べた。その結果を表２に示
す。これより明らかなように焼結密度が平均３. １４ｇ
／ｃｃで３. ２０ｇ／ｃｃに達せず焼結が充分進んでい
なかった。
販の表１に示す粒径の大きい粉末を用いた他は比較例１
と全く同様の方法で焼結した。焼結密度を測定し同様の
方法で密度のバラつきを調べた。その結果を表２に示
す。これより明らかなように焼結密度が平均３. １４ｇ
／ｃｃで３. ２０ｇ／ｃｃに達せず焼結が充分進んでい
なかった。
【００２６】比較例３ 実施例１と同様の複合粉末を用い、カルシウム化合物の
添加を行わず、その他は同様の方法で焼結した。焼結密
度は平均２．７４ｇ／ｃｃで焼結していなかった。
添加を行わず、その他は同様の方法で焼結した。焼結密
度は平均２．７４ｇ／ｃｃで焼結していなかった。
【００２７】
【表１】
【００２８】
【表２】 焼結密度 単
位（ｇ／ｃｃ）
位（ｇ／ｃｃ）
Claims (2)
- 【請求項１】 平均粒径１. ５μｍ〜５μｍ、粒径１μ
以下の微粒含有量が１５重量％以下、ＢＥＴ比表面積が
３. ５ｍ2 ／ｇ以下で、イットリウムまたはイットリウ
ム化合物を酸化イットリウムに換算して０．５〜５重量
％含有し、かつ硫黄化合物を硫黄元素として７０〜５０
０ｐｐｍ含有してなる窒化アルミニウム粉末１００重量
部にカルシウム化合物を酸化カルシウムに換算して０.
１〜３重量部添加、混合、成形した後、非酸化性雰囲気
下で焼成することを特長とする窒化アルミニウム焼結体
の製造方法。 - 【請求項２】 アルミナ粉末にイットリウム化合物を析
出被覆した後、還元窒化することにより得た平均粒径
１. ５μｍ〜５μｍ、粒径１μ以下の微粒含有量が１５
重量％以下、ＢＥＴ比表面積が３. ５ｍ2 ／ｇ以下で、
イットリウムまたはイットリウム化合物を酸化イットリ
ウムに換算して０．５〜５重量％含有し、かつ硫黄化合
物を硫黄元素として７０〜５００ｐｐｍ含有してなる窒
化アルミニウム粉末を用いることを特徴とする請求項１
記載の窒化アルミニウム焼結体の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3256512A JPH0597523A (ja) | 1991-10-03 | 1991-10-03 | 窒化アルミニウム焼結体の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3256512A JPH0597523A (ja) | 1991-10-03 | 1991-10-03 | 窒化アルミニウム焼結体の製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0597523A true JPH0597523A (ja) | 1993-04-20 |
Family
ID=17293659
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP3256512A Pending JPH0597523A (ja) | 1991-10-03 | 1991-10-03 | 窒化アルミニウム焼結体の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0597523A (ja) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2001062686A1 (en) * | 2000-02-24 | 2001-08-30 | Ibiden Co., Ltd. | Aluminum nitride sintered compact, ceramic substrate, ceramic heater and electrostatic chuck |
| US6888236B2 (en) | 2000-03-07 | 2005-05-03 | Ibiden Co., Ltd. | Ceramic substrate for manufacture/inspection of semiconductor |
| JP2013124202A (ja) * | 2011-12-14 | 2013-06-24 | Tokuyama Corp | 窒化アルミニウム粉末の製造方法 |
-
1991
- 1991-10-03 JP JP3256512A patent/JPH0597523A/ja active Pending
Cited By (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2001062686A1 (en) * | 2000-02-24 | 2001-08-30 | Ibiden Co., Ltd. | Aluminum nitride sintered compact, ceramic substrate, ceramic heater and electrostatic chuck |
| US6861165B2 (en) | 2000-02-24 | 2005-03-01 | Ibiden Co., Ltd. | Aluminum nitride sintered compact, ceramic substrate, ceramic heater and electrostatic chuck |
| US6929874B2 (en) | 2000-02-24 | 2005-08-16 | Ibiden Co., Ltd. | Aluminum nitride sintered body, ceramic substrate, ceramic heater and electrostatic chuck |
| US6888236B2 (en) | 2000-03-07 | 2005-05-03 | Ibiden Co., Ltd. | Ceramic substrate for manufacture/inspection of semiconductor |
| JP2013124202A (ja) * | 2011-12-14 | 2013-06-24 | Tokuyama Corp | 窒化アルミニウム粉末の製造方法 |
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