JPH07138088A - 予定された反応性を有する五硫化リンの粒状化 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【目的】 付着タイプ粒状化方法による五硫化リンの凝
固に関する。 【構成】 固体Ｐ₂ Ｓ₅ 又は固体Ｐ₂ Ｓ₅ 及び不活性材
料の組合せである粒子の活性塊状物上に溶融されたＰ₂
Ｓ₅ を噴霧することを含んで成る、五硫化リンの粒状化
方法に関する。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】本発明は、選択的に一定した反応性を有す
る易流動性非脆砕性生成物を生成するために付着タイプ
粒状化方法による五硫化リンの凝固に関する。

【０００２】付着タイプ粒状化は、肥料及び医薬生成物
の生成に都合良く利用されて来た。付着粒状化は濃縮溶
液及び／又は溶融物の形での材料のコーチング又は融合
による徐々の外部付加を通して小さな種粒子のサイズを
高めることによって一般的に行なわれる。粒状化方法は
通常、溶液又は溶融材料が噴霧される小さな種粒子の瀑
落層又はカーテンを形成するように企画される回転ドラ
ム又はパンを利用する。多重層付着粒体の重要な特徴
は、高い硬度、高い球体性及びダスト形成に対する耐性
である。

【０００３】アメリカ特許第４，６８６，１１５号（Ｍ
ａｊｅｒ）において、肥料のための積層タイプ粒状化方
法に対する改良は、付着粒状化が他の粒状化方法よりも
高い硬度、粉末になる低い傾向、粉砕される低い傾向及
び高い球体性を生成することを認識している。アメリカ
特許第４，８４２，７９０号において、Ｎｕｎｎｅｌｌ
ｙは、粒体の強度又は硬度をさらに高め、そしてまた、
その脆砕性をさらに低める改良された付着方法を記載す
る。Ｎｕｎｎｅｌｌｙの発明の目的は、破壊及びダスト
形成の防止及び従って、大量処理特徴の改良である。

【０００４】易流動性、抗ケーク形成、非脆砕性等であ
る粒状化された肥料が付着粒状化により生成され得るこ
とは知られている。ダスト状でない粒状生成物が液体と
共に容易に混合し、ところがダスト状の小さな粒子は液
体の上部に浮く傾向があることもまた知られている。

【０００５】付着による粒状化は、従来技術に従って及
び現在の産業技術により示されるように、Ｐ₂ Ｓ₅ の生
成にこれまで使用されたことはない。

【０００６】Ｐ₂ Ｓ₅ についての従来の凝集方法は、大
量キャスチング、水冷却スクリュー粒状化及び回転ドラ
ムフレーキングから成る。後者の２種の方法は、生成工
程の部分として微粉砕を伴い、ところがキャスト材料は
一般的に、使用者の施設で微粉砕される。凝集段階の
間、Ｐ₂ Ｓ₅ の冷却速度は、生成物の結晶（又は非晶）
構造に直接的に影響を及ぼし、そして従ってその反応性
に影響を及ぼす。市販のＰ₂ Ｓ₅ は、それがジアルキル
チオリン酸を生成するためにアルコールと反応するであ
ろう速度により特徴づけられ；ここで使用される場合、
用語“反応性”とは、１分当たりの温度上昇の分量によ
るこの反応の速度を意味する。それらの個々の方法は、
冷却速度が有意に変化するので異なった範囲の反応性を
もたらす。反応性範囲のギャップは、スクリュー粒状化
されたＰ₂ Ｓ₅ （これは典型的には０〜２．０℃／分の
範囲の反応性を有する）とフレークされたＰ₂ Ｓ₅ （こ
れは典型的には、３．０〜７．０℃／分の範囲の反応性
を有する）との間に存在する。使用者は、２〜３℃／分
の反応性の必要性及び７℃／分よりも高い反応性につい
ての必要性を示している。

【０００７】中間範囲及びひじょうに高い範囲で反応性
を生成するためのいくつかの試みが行なわれて来た。反
応性を予備決定するための、すなわち所望する反応性の
特定の値を生成するためにＰ₂ Ｓ₅ 凝集又は後−凝集方
法を調節するための努力もまた行なわれて来た。これら
の試みは、それらの意図する目的において成攻をおさめ
て来たが、しかしそれらの欠点も明らかである。

【０００８】アメリカ特許第３，１４６，０６９号及び
第３，３８０，８０８号は、アニール高反応性フレーク
化Ｐ₂ Ｓ₅ がアニールの時間及び温度に基づいて低い特
定の反応性を有する生成物を生成するだろうことを教授
する。アメリカ特許第４，４１９，１０４号は、転移部
（すなわち２０７℃〜１６０℃）よりも十分に低い温度
範囲を通して凝集されたＰ₂ Ｓ₅ の冷却速度を調節する
ことによってフレークされた材料の反応性を低めること
を教授する。予備決定された中間反応性のＰ₂Ｓ₅ 生成
物がアメリカ特許第４，２４８，６０２号に従って調製
され、、そしてその特許は、低い反応性の及び高い反応
性の固体Ｐ₂ Ｓ₅ の定量割合でのブレンドが、混合物中
の個々の成分の連続的反応を伴わないでこの目的を達成
するであろうことを教授する。

【０００９】アメリカ特許第３，０２３，０８６号は、
転移部（すなわち２８０℃〜２６０℃）を通しての冷却
の速度が、それぞれ調節又は予備決定において最とも重
要な要因であることを教授する。高い反応性のＰ₂ Ｓ₅
を生成するために、アメリカ特許第４，１７３，６２１
号は、この概念をユニークな手段に適用する。ドラムフ
レーク化（又は類似する急速冷却工程）の間、上部の溶
融されたＰ₂ Ｓ₅ −層は、冷却表面と直接的に接触する
ために、ひじょうにすばやく冷却する低い凝集されたＰ
₂ Ｓ₅ −層からすぐに分離される。上部層は、溶融物に
再循還され、そして低部の凝集された層は高い反応性の
生成物として集められる。高い反応性のＰ₂ Ｓ₅ を生成
する他の試みにおいては、アメリカ特許第３，８００，
０２８号は、Ｐ₂ Ｓ₅ 蒸気が急速に冷却され、そして粉
末生成物に凝縮される方法を記載する。

【００１０】それらの方法は予備決定された反応性、中
間の反応性、ひじょうに高い反応性又はそれらの所望す
る特性の組合せを生成することに好結果をもたらした
が、それらのすべての３種の特性を包含するのに十分に
柔軟な又は十分に広範な方法は存在しない。さらに、そ
れらのどれも、付着により生成される生成物の固有稠度
の生成物をもたらされない。Ｐ₂ Ｓ₅ を凝集するすべて
の３種の従来の方法においては、冷却媒体と最とも密接
に接触する材料の部分がより早く冷却し、そして従っ
て、冷却源から隔離されているよりゆっくり冷却される
部分は異なった反応性を有する。この融離現象は、それ
らの方法により生成されるＰ₂ Ｓ₅ の得られる反応性が
ひじょに予測できにくいことが主な理由であり、そして
従って、それらの方法は、アニーリング、後−転移冷
却、ブレンド、及び冷却ローラー上の層の除去及び再循
還により反応性を予備決定するための新しい手段を必要
とする。

【００１１】本発明は、生成物の反応性を改良するため
に実際の凝集段階の後、いづれの追加の段階も必要とし
ない凝集方法を教授する。本発明の新規方法はまた、調
節された工程条件に依存して、ひじょうに低い又はひじ
ょうに高い反応性のＰ₂ Ｓ₅を生成できる。

【００１２】発明の要約 一定したＰ₂ Ｓ₅ 生成物が、予定した反応性及び所望す
る流動特性を伴って調製され得ることが驚くべきことに
は見出された。本発明によれば、これは、固体Ｐ₂ Ｓ₅
粒子の移動する活性塊状物上に溶融されたＰ₂ Ｓ₅ を噴
霧し、そして従って、調節された反応性を提供する調節
された速度で移動する粒子上での溶融された材料の薄い
（たとえば極薄）層の凝集を可能にすることによって達
成され得る。粒子の塊状物は、所望する生成物の粒子サ
イズが達成されるまで溶融噴霧部分を通して再循還され
る。溶融噴霧液滴及び活性固体粒子の相対温度及び粒子
サイズは、反応性、球体性、脆砕性及び最終生成物の一
般的性質の主な決定要因である。極薄層を同じ速度で冷
却し、そして凝集することによって、均一性が得られ
る。

【００１３】驚くべきことには、積層効果のために、個
々の粒体を通して一定である選択的反応性を有する、調
節された、付着タイプの粒状化Ｐ₂ Ｓ₅ の生成が得られ
ることがまた、見出された。

【００１４】発明の特定の記載 本発明で処理される材料は、一般的にＰ₂ Ｓ₅ として示
される五硫化リンであり、純粋な化合物ではないが、し
かし硫化リン、主にＰ₂ Ｓ₅ の混合物である。本明細書
で使用される場合、用語“五硫化リン”は、一般的にそ
れらの材料に関して意図される。

【００１５】種々のタイプの装置が、“層”としても言
及される、流動性Ｐ₂ Ｓ₅ 粒子の活性塊状物を生成する
ために本発明に関連して使用され得る。回転ドラム（内
部羽根を有するか又は有さない）、回転パン、流体層又
は不活性ガス空間での粒子の自由落下を引き起こすのに
十分な速度でのその粒子の移動を引き起こすいづれかが
適切であるが、但しそれだけには限定されない。既知の
この化合物の製造になじみのものとして、装置の内部
は、Ｐ₂ Ｓ₅ が酸素と接触しないように不活性ガスによ
りガスシールされるべきである。下記例１に記載される
ような回転パンはこの用途のためには流体層に対してよ
り好ましいことが見出された。内部羽根を固定され、そ
して落下材料の薄い均等なカーテンを形成する傾むいた
パンを含む回転ドラムが最とも好ましい。ドラム又はパ
ンの回転速度は、粒体の平滑性、球体性及び反応性を最
適化するために他の臨界パラメーター（下記に言及され
る）と共に調節される。急速な回転層は滑らかな球状の
粒体をもたらすが、しかし過度の層速度は、粒体上への
溶融噴霧物の破壊及び不良な凝集を引き起こす。

【００１６】Ｐ₂ Ｓ₅ 粒子の初期層は、微粉砕され、そ
して所望する最終生成物の粒体サイズよりも小さな約８
００〜約２５００ミクロンである粒子サイズ範囲にスク
リーンされた固体材料（いづれかの従来の方法により製
造される）から成る。初期層が確立された後、必要な層
体積は、大形の粒体を微粉砕することにより、溶融材料
の十分な過剰噴霧又はそれらの２種の組合せにより補充
され得る。生成される大形で且つ過剰噴霧された材料の
量は、加工条件に依存する。

【００１７】回転装置を出る層材料／粒体は、３種の画
分、すなわち生成物サイズ、大粒及び小粒にスクリーン
され得る。生成物サイズに達した粒体は、大量貯蔵のた
めに許容できる温度に冷却され、そして次に包装され又
は貯蔵される。層に噴霧する溶融材料に対する粒状生成
物の収率は、加工条件に依存して約８５％〜９５％の間
である。生成物範囲のためには大き過ぎるサイズに達し
た大粒の粒体は微粉砕され、そしてそれらが層体積を補
充することが必要とされるまで貯蔵される。大粒の粒体
は、加工条件に依存して、流出する材料の約５％〜約１
５％を占めることができる。本明細書において“再循
還”と称する小粒の粒体は、活性層を生成する装置中に
直接的に供給され得る。再循還供給の速度は、層の温度
及び滞留時間を調節するために変更され得、そして従っ
て、生成物の粒体性質を調節できる。

【００１８】溶融Ｐ₂ Ｓ₅ は、活性層上に絶縁され、加
熱された液圧ノズルを通して噴霧され得る。その液圧ノ
ズルは、瀑落するＰ₂ Ｓ₅ 粒子の落下カーテン上に溶融
Ｐ₂Ｓ₅ を噴霧するためにドラムの長さを拡張するマニ
ホールドに結合され得る。ノズル先端から瀑落粒子の距
離は、調節された温度でまた存在する、固体粒子と接触
する時点で、液滴サイズ及び液滴温度を最適化するよう
に調節され得る、噴霧液滴サイズは、それが層粒子のサ
イズに対して適切な割合で存在するように調節され得
る。固体粒子の平均粒子直径に対する液滴のメジアン体
積直径の割合は、好ましくは約０．８〜約０．３５及び
より好ましくは約０．１５〜約０．３０の間である。適
切なノズルオリフィスのサイズの選択は主に、噴霧液滴
サイズを決定するが、しかし液滴サイズはまた、噴霧圧
力により影響される。

【００１９】溶融噴霧の温度は、Ｐ₂ Ｓ₅ の溶融点（２
８０℃）〜操作目的のための温度（約４２０℃）の間に
調節され得る。しかしながら、より好ましい温度範囲
は、約３２０℃〜約３７０℃の範囲である。この範囲内
で、Ｐ₂ Ｓ₅ 材料は、活性粒子上で十分に凍結するのに
十分に低いその凍結点以上で良好に存在する。最とも好
ましい温度は、約３３５℃〜約３５０℃の範囲である。
この範囲内で、ライン及びノズルの凍結問題は最少にさ
れ、そしてＰ₂ Ｓ₅ ダスト形成がその臨界蒸気圧以下で
生成物を維持することによってほとんど排除されたこと
が見出された。

【００２０】溶融噴霧と層における固体活性粒子との間
の温度差は、その急冷速度及び従ってＰ₂ Ｓ₅ 粒体の反
応性に対して有意に影響を及ぼす。その急冷速度は、反
応性の速度に直接的に比例する。たとえば約１〜約１２
℃／分及び好ましくは約２〜約１０℃／分以内での反応
性が本発明の方法により得られる。溶融噴霧温度以上で
ある場合、活性粒子のためのより好ましい温度範囲は約
６５℃〜約１６０℃の範囲であることが見出された。溶
融Ｐ₂ Ｓ₅ 噴霧に含まれるエネルギーは、装置の壁を通
して一部散逸され、そして再循還速度でドラムを流出す
る層自体における材料により一部吸収される。残る熱
は、不活性ガス流を通して調節された速度で除去され得
る。不活性ガス流は続いて、冷却され、そして粒状化装
置又は供給される一定の新鮮な供給物を通して再循還さ
れるが、しかしこれは多くの状況においてほとんど経済
的ではない。Ｐ₂ Ｓ₅ 層の温度は、冷却ガス流の流速及
び／又は温度を制御することによって正確に調節され得
る。このガスは、アルゴン、二酸化炭素、窒素又はそれ
らの複数のガスの混合物であるが、但し、本発明におい
ては、それだけには限定されない。次の例は本発明の方
法を例示するものである。本明細書に使用される場合、
サイズを篩い分けすることに関しての用語“メッシュ”
とは、Tyler Standard Scale Sieves を言及する。

【００２１】

【実施例】例１ １２RPM で回転する、直径２０インチ（５０．８cm）及
び深さ５インチ（１２．７cm）のパンを用いて、Ｐ₂ Ｓ
₅ 種材料の活性層を生成した。そのパンは、４０枚の幅
インチ（２．５４cm）幅の内部羽根（４５度での傾斜
度）を含んだ。パンはまた、移動材料を含むために、開
放端上に２インチ（５．０８cm）幅のリップを有した。
種（水冷却されたスクリュー粒状化により従来、凝固さ
れる）の粒子サイズは、約−１０〜約＋１４Tyler メッ
シュ（−１６８０〜＋１１９０ミクロン）の範囲であっ
た。

【００２２】従来のＰ₂ Ｓ₅ （種材料と同じ製造ロット
から）を、２９９〜３１０℃の温度に溶融し、そして３
１５〜３４３℃に予備加熱された液圧ノズルを通して２
５０psi(１７．２３バール）で噴霧した。層から４〜６
インチ（１０．１６〜１５．２４cm）の位置に存在する
ノズル先端は、０．０３１インチ（０．０７９cm）の同
等のオリフィス開口を有した。溶融材料のおおよその流
速は、５ポンド／分（２．２６８kg／分）であった。

【００２３】定期的に、操作を停止し、そして層材料を
スクリーンし、そして小粒の粒子（１０メッシュ又は１
６８０ミクロン以下）をパンに戻した。（パンに供給さ
れる連続再循還は存在しなかった。）層体積は必要によ
り、粉砕された大粒（１０メッシュ又は１６８０ミクロ
ン以上）の粒体により補充された。

【００２４】生成物粒体をTyler メッシュサイズに従っ
て分類し、そしてイソプロピルアルコール（ＩＰＡ）を
用いて標準方法に従って反応性について試験した。−１
０／＋１４（−１６８０／＋１１９０ミクロン）の粒体
の反応性は１．７６℃／分であった。その反応性は、撹
拌しながら窒素又はアルゴン雰囲気から３６．０ｇのＰ
₂ Ｓ₅ をすばやく添加されている、２５．０℃＋／−
０．５℃の安定温度で開始する密封された乾燥“Ｄｅｗ
ａｒ”フラスコにおける１００mlのイソプロパノールの
時間（分）にわたっての℃での合計温度の上昇を測定す
ることによって決定された。反応性は次の等式により計
算される：合計温度上昇（Ｔ）／合計時間（ｔ）＝反応
性（℃／分）。

【００２５】例２ この例及び次の例に使用される装置の概略図である図
１，２及び３が言及される。図２は、図１の装置のカッ
トアウェイ（斜めに切断された）であり、そして図３は
図２に関連して記載されるドラムの断面図である。

【００２６】３フィート（０．９１４４ｍ）の内径及び
４フィート（１．２２ｍ）の長さを有するドラム（１）
は、Ｐ₂ Ｓ₅ 粒体の実験規模製造のために利用される。
回転ドラムは、閉鎖容器の壁を通して拡張するドラムを
支持するシャフトを含む固定閉鎖容器内に位置し、そし
て駆動手段（３）に結合される。シャフトは、空気の漏
れ及び／又はＰ₂ Ｓ₅ 蒸気及びダストの大気中への放出
を防ぐために機械的シールを有した。

【００２７】幅３インチ（７．６２cm）及び３０度のピ
ッチである２５枚の内部羽根（４）を有するドラムは１
２〜１３RPM で回転する。ドラムの内部の長さにそって
拡張する傾けられた固定パン（５）は、粒子の均等カー
テン（６）中に羽根の固体Ｐ₂ Ｓ₅ 粒子落下を方向づけ
るように配置される（図３を参照のこと）。ドラムの駆
動手段端は密閉され（シャフトは機械的シールを含
む）、そして他端は開口されており、但し、回転粒子を
含むように開口部を横切る３インチ（７．６２cm）幅の
保持リング（７）を除く。

【００２８】この開口端を通して、４インチ（１０．１
６cm）の再循還供給パイプ（８）、４インチ（１０．１
６cm）の窒素冷却ヘッダー（９）及び１／２インチ
（１．２７cm）の溶融Ｐ₂ Ｓ₅ 噴霧ヘッダー（１０）が
ドラムに入る。噴霧ヘッダーは、個々の噴霧ヘッドのた
めに、供給パイプからのＴ継手、カップリング、及び温
度を調節するためにサーモカップルを有する加熱源によ
り取り囲まれる噴霧ノズル（Spraying Systems Company
からのＭｏｄｅｌ ＴＰ ４０００３３）を含んで成る
通常のデザインのものである。完全な装置は絶縁され
た。容量フィーダーを用いて連続的に供給される再循還
材料はドラムの後方で排出され、そして処理された粒体
は閉鎖容器の外部に延長するシュートを通してドラムの
開放端で保持リング（７）上を出る。粒子の落下カーテ
ン上で冷却不活性ガスを吹きつける窒素ヘッダーがま
た、ドラムの長さに延びた。加熱された噴霧ヘッダー
は、カーテンの長さにそって均等に間隔を置かれた３個
の油圧ノズル（１２）を含む。

【００２９】ドラムを充填するために使用されるＰ₂ Ｓ
₅ 種材料は初めにドラムフレーカーにより凝集され、微
粉砕され、そして−１４〜＋２４Tyler メッシュ（−１
１９０／＋７１０ミクロン）の粒子サイズ範囲にスクリ
ーンされる。同じ製造ロットからのＰ₂ Ｓ₅ は溶融さ
れ、そして溶融された供給材料のために使用される。

【００３０】溶融Ｐ₂ Ｓ₅ は約３６０℃で維持され、そ
して粒子の落下カーテン上に４００psi(２７．５８バー
ル）で噴霧された。前記粒子のカーテンから４インチ
（１０．１６cm）の位置に配置されるノズル先端は０．
０１５インチ（０．０３８cm）の同等のオリフィス開口
部を有した。個々のノズルからのおおよその流速は５０
ポンド／時（２２．６８kg／時）であった。層は、カー
テン上への窒素の流速を調節することによって約１１８
℃で維持された。

【００３１】ドラムの前部を出る粒体は、後での使用の
ために貯蔵される大粒（９Tyler メッシュ又は＋２００
０ミクロン以上の粒体）、試験され、そして包装される
生成物（−９〜＋１２Tyler メッシュ又は−２０００／
＋１４１０ミクロンの粒体）及び４５０ポンド／時（２
０４．１kg／時）でドラムに連続して再循還される大粒
（１２Tyler メッシュ又は１４１０ミクロン以下の粒
体）に連続してスクリーンされた。この例においては、
３６０℃の噴霧温度が十分な過剰噴霧をもたらし（実際
には、Ｐ₂ Ｓ₅ 蒸気が凝縮し、そしてダストに凝固す
る）、その結果、その工程は十分な層材料を自己生成
し、そして添加する粉砕された大粒の粒体は必要でな
い。標準のＩＰＡ方法に従って試験された−９／＋１２
Tyler メッシュ（−２０００／＋１４１０ミクロン）の
生成物粒体は、７．６６℃／分の反応性を有した。

【００３２】例３ Ｐ₂ Ｓ₅ 粒体を例２に記載される付着タイプ方法により
製造した。但し、次のパラメーターが変更された：溶融
Ｐ₂ Ｓ₅ は約３３８℃で維持され、そして３００psi(２
０．６８バール）の圧力で噴霧された。層温度は１４３
℃で調節された。標準ＩＰＡ方法に従って試験された−
９／＋１２Tyler メッシュ（−２０００／＋１４１０ミ
クロン）粒体は、９．０３℃／分の反応性を有した。

【００３３】例４ Ｐ₂ Ｓ₅ 粒体を例２に記載される付着タイプ方法により
製造した。但し、次のパラメーターが変更された：溶融
Ｐ₂ Ｓ₅ は約３４３℃で維持され、そして４００psi(２
７．５８バール）の圧力で噴霧された。層温度は１５７
℃で調節された。標準ＩＰＡ方法に従って試験された−
９／＋１２Tyler メッシュ（−２０００／＋１４１０ミ
クロン）粒体は、６．５５℃／分の反応性を有した。

【００３４】次の例は本発明の特定の態様を例示するも
のであって、本発明を限定するものではない。本発明の
方法に従って行なわれる他の例はまた、操作パラメータ
ー（たとえば噴霧温度、層温度、噴霧圧力／液滴サイ
ズ）及び反応性間で直接的な相互関係を示すであろう。

【図面の簡単な説明】

【図１】例２，３及び４に使用される装置の代表的な図
である。

【図２】図１の装置のカットウェイである。

【図３】これは、図１に示されるドラムの断面図であ
る。

【符号の説明】

１…ドラム ２…閉鎖容器 ３…動力源 ４…羽根 ５…パン ６…カーテン ７…保持リング １０…噴霧ヘッダー １２…油圧ノズル

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 アンドリュー エム．ヒューイ アメリカ合衆国 アラバマ 62027，フロ ーレンス，ボックス 66−エス，ルート 11 (72)発明者 アーサー レイ シャーレイ，ジュニア アメリカ合衆国 アラバマ 35630，フロ ーレンス，ボックス 182，ルート ７

Claims (10)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 予定された反応性の生成物を生成する五
   硫化リン（Ｐ₂ Ｓ₅)の粒状化のための方法であって、固
   体Ｐ₂ Ｓ₅ 又は固体Ｐ₂ Ｓ₅ 及び不活性材料の組合せで
   ある粒子の活性塊状物上に溶融されたＰ₂ Ｓ₅ を噴霧す
   ることを含んで成る方法。
2. 【請求項２】 前記粒子の活性塊状物がＰ₂ Ｓ₅ 粒子又
   はその組合せの瀑落層又は落下カーテンにより形成され
   る請求項１記載の方法。
3. 【請求項３】 前記生成物が約１．０〜約１２℃／分の
   範囲内の反応性を有する請求項１記載の方法。
4. 【請求項４】 内部持ち上げコースを有する回転ドラム
   がＰ₂ Ｓ₅ 粒子を持ち上げ、そして粒子の瀑落層又は落
   下カーテンを創造する請求項２記載の方法。
5. 【請求項５】 前記Ｐ₂ Ｓ₅ の反応性が溶融噴霧の温
   度、瀑落／落下粒子の温度、溶融噴霧のメジアン粒子直
   径、瀑落／落下粒子のメジアン粒子直径又はそれらのパ
   ラメーターのいづれかの組合せの変動により予備決定さ
   れる請求項４記載の方法。
6. 【請求項６】 前記溶融Ｐ₂ Ｓ₅ 噴霧の温度が約２８０
   ℃〜約４２０℃の範囲であり、そして前記粒子の活性塊
   状物の温度が約６５℃〜約１６０℃の範囲である請求項
   １記載の方法。
7. 【請求項７】 Ｐ₂ Ｓ₅ の活性塊状物の平均粒子直径に
   対する溶融噴霧液滴のメジアン体積直径の割合が約０．
   ８〜約０．３５の範囲である請求項６記載の方法。
8. 【請求項８】 前記瀑落／落下粒子の温度が流動する不
   活性ガスにより吸収された熱を除去することによって調
   節される請求項５記載の方法。
9. 【請求項９】 前記Ｐ₂ Ｓ₅ 固体粒子の初期層が所望す
   る最終生成物粒子サイズよりも小さな約８００〜約２５
   ００ミクロンの粒子サイズを有する粒子から形成される
   請求項５記載の方法。
10. 【請求項１０】 請求項１記載の方法により製造された
    生成物。