JPH07207368A - AlまたはAl合金の製造方法 - Google Patents
AlまたはAl合金の製造方法Info
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- JPH07207368A JPH07207368A JP327294A JP327294A JPH07207368A JP H07207368 A JPH07207368 A JP H07207368A JP 327294 A JP327294 A JP 327294A JP 327294 A JP327294 A JP 327294A JP H07207368 A JPH07207368 A JP H07207368A
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Landscapes
- Manufacture And Refinement Of Metals (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【目的】 AlまたはAl合金溶湯中からTi不純物を
安価でしかも生産性良好に除去し得る方法を提供し、高
純度なAlまたはAl合金を製造することを目的とす
る。 【構成】 不純物としてTiを含むAlまたはAl合金
溶湯中に、Ca酸化物、Ba酸化物、Mg酸化物、Mn
酸化物、Pb酸化物よりなる群から選択される1種以上
の酸化物を添加し、不純物Tiとこれらの酸化物との複
合酸化物を形成させてこれを分離する工程を含むAlま
たはAl合金の製造方法。
安価でしかも生産性良好に除去し得る方法を提供し、高
純度なAlまたはAl合金を製造することを目的とす
る。 【構成】 不純物としてTiを含むAlまたはAl合金
溶湯中に、Ca酸化物、Ba酸化物、Mg酸化物、Mn
酸化物、Pb酸化物よりなる群から選択される1種以上
の酸化物を添加し、不純物Tiとこれらの酸化物との複
合酸化物を形成させてこれを分離する工程を含むAlま
たはAl合金の製造方法。
Description
【0001】
【産業上の利用分野】本発明は、AlまたはAl合金を
製造する方法に関し、詳細にはAlまたはAl合金溶湯
から不純物であるTiを除去する方法に関するものであ
る。
製造する方法に関し、詳細にはAlまたはAl合金溶湯
から不純物であるTiを除去する方法に関するものであ
る。
【0002】
【従来の技術】AlまたはAl合金は、軽量性、加工
性、表面美麗性等の特徴を有することから種々の用途に
利用されている。しかし、不純物元素の混入によって、
共晶化合物が粗大化する等の不都合が生じ、強度、靭
性、表面処理性等が著しく劣るという問題がある。近
年、省資源・省エネルギーの観点から、AlまたはAl
合金製品のリサイクルが必要とされているが、不純物元
素を極力低減しなければリサイクルによって得られるA
lまたはAl合金が使用に耐えないものとなってしま
う。不純物のなかでもTiについては以下の様な除去方
法が提案・実用化されている。
性、表面美麗性等の特徴を有することから種々の用途に
利用されている。しかし、不純物元素の混入によって、
共晶化合物が粗大化する等の不都合が生じ、強度、靭
性、表面処理性等が著しく劣るという問題がある。近
年、省資源・省エネルギーの観点から、AlまたはAl
合金製品のリサイクルが必要とされているが、不純物元
素を極力低減しなければリサイクルによって得られるA
lまたはAl合金が使用に耐えないものとなってしま
う。不純物のなかでもTiについては以下の様な除去方
法が提案・実用化されている。
【0003】1)溶湯処理:溶解温度を制御して、Ti
が溶湯に溶解することを防ぐ方法であるが(例えば特開
平4−147928号)、Tiが固体で存在しなければ
ならないため除去し得るTi量が限られており、スクラ
ップ率が増大するとTiが残留してしまう。 2)精錬法:Mo、W、Vを添加して金属間化合物を形
成させて除去する方法であるが(例えば特表平2−50
0600号)、金属間化合物の生成反応が起こりにくい
ため除去効果が期待できず、添加元素によって溶湯が汚
染されてしまうこともある。
が溶湯に溶解することを防ぐ方法であるが(例えば特開
平4−147928号)、Tiが固体で存在しなければ
ならないため除去し得るTi量が限られており、スクラ
ップ率が増大するとTiが残留してしまう。 2)精錬法:Mo、W、Vを添加して金属間化合物を形
成させて除去する方法であるが(例えば特表平2−50
0600号)、金属間化合物の生成反応が起こりにくい
ため除去効果が期待できず、添加元素によって溶湯が汚
染されてしまうこともある。
【0004】この様に、上記方法にはそれぞれ問題点が
あり、AlまたはAl合金中のTi不純物を、安価でか
つ生産性良好に除去し得る方法はまだ得られていないの
が現状である。
あり、AlまたはAl合金中のTi不純物を、安価でか
つ生産性良好に除去し得る方法はまだ得られていないの
が現状である。
【0005】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、上記従来技
術の問題を解決し、AlまたはAl合金溶湯中からTi
不純物を安価でしかも生産性良好に除去し得る方法を提
供し、高純度なAlまたはAl合金を製造することを目
的とする。
術の問題を解決し、AlまたはAl合金溶湯中からTi
不純物を安価でしかも生産性良好に除去し得る方法を提
供し、高純度なAlまたはAl合金を製造することを目
的とする。
【0006】
【課題を解決するための手段】本発明のAlまたはAl
合金の製造方法は、不純物としてTiを含むAlまたは
Al合金溶湯中に、Ca酸化物、Ba酸化物、Mg酸化
物、Mn酸化物、Pb酸化物よりなる群から選択される
1種以上の酸化物を添加し、不純物Tiとこれらの酸化
物との複合酸化物を形成させてこれを分離する工程を含
むところに第1発明の要旨を有する。上記酸化物に代え
て、Ca、Ba、Mg、Mn、Pbよりなる群から選択
される1種以上の元素、またはこれらの元素の1種以上
を含む酸化物以外の化合物1種以上を添加し、空気を吹
込みながら酸化することによって、不純物Tiとの複合
酸化物を形成させてこれを分離する工程を含む製造方法
(第2発明)、あるいは第1発明と第2発明の併用工程
を含む製造方法(第3発明)も本発明に含まれる。
合金の製造方法は、不純物としてTiを含むAlまたは
Al合金溶湯中に、Ca酸化物、Ba酸化物、Mg酸化
物、Mn酸化物、Pb酸化物よりなる群から選択される
1種以上の酸化物を添加し、不純物Tiとこれらの酸化
物との複合酸化物を形成させてこれを分離する工程を含
むところに第1発明の要旨を有する。上記酸化物に代え
て、Ca、Ba、Mg、Mn、Pbよりなる群から選択
される1種以上の元素、またはこれらの元素の1種以上
を含む酸化物以外の化合物1種以上を添加し、空気を吹
込みながら酸化することによって、不純物Tiとの複合
酸化物を形成させてこれを分離する工程を含む製造方法
(第2発明)、あるいは第1発明と第2発明の併用工程
を含む製造方法(第3発明)も本発明に含まれる。
【0007】また、複合酸化物の形成されたAlまたは
Al合金溶湯中に、不活性ガスを吹込み溶湯中の複合酸
化物の浮上分離を促進する方法や、複合酸化物を耐火性
フィルターを介して除去する方法も好ましく採用でき
る。
Al合金溶湯中に、不活性ガスを吹込み溶湯中の複合酸
化物の浮上分離を促進する方法や、複合酸化物を耐火性
フィルターを介して除去する方法も好ましく採用でき
る。
【0008】
【作用】AlまたはAl合金は極めて酸化し易く、かつ
その酸化傾向はTi酸化物より大きい。従って、Alま
たはAl合金溶湯からTiを酸化物として除去すること
は不可能であることが知られている。しかし、本発明者
らが鋭意検討した結果、Ca、Ba、Mg、Mn、Pb
のいずれかとTiとの複合酸化物は、メタルロスを起こ
すことなくAlまたはAl合金溶湯中に晶析もしくは半
溶融状態で存在し、ろ過によって分離除去し得ることを
見出し本発明に到達した。これは、上記元素とTiとの
複合酸化物が、Alの酸化物であるAl2 O3 よりも生
成自由エネルギーが低いためであると考えられる。
その酸化傾向はTi酸化物より大きい。従って、Alま
たはAl合金溶湯からTiを酸化物として除去すること
は不可能であることが知られている。しかし、本発明者
らが鋭意検討した結果、Ca、Ba、Mg、Mn、Pb
のいずれかとTiとの複合酸化物は、メタルロスを起こ
すことなくAlまたはAl合金溶湯中に晶析もしくは半
溶融状態で存在し、ろ過によって分離除去し得ることを
見出し本発明に到達した。これは、上記元素とTiとの
複合酸化物が、Alの酸化物であるAl2 O3 よりも生
成自由エネルギーが低いためであると考えられる。
【0009】図1には、各種酸化物およびAl3 Tiの
生成自由エネルギーΔGを示した。Al3 Ti、Ti2
O3 等のTi化合物がAl2 O3 よりもΔGが高いのに
対し、TiPbO3 、MgTi2 O5 、MgTiO3 、
BaTiO3 、CaTiO3、MnTiO4 、Mg2Ti
O4 、BaTiO4 等のTi複合酸化物はAl2 O3よ
りもΔGが低くなっている。このことから本発明では、
AlまたはAl合金溶湯中にCa、Ba、Mg、Mn、
Pbを添加して、Tiとの複合酸化物を形成させてこれ
を除去することとしたのである。
生成自由エネルギーΔGを示した。Al3 Ti、Ti2
O3 等のTi化合物がAl2 O3 よりもΔGが高いのに
対し、TiPbO3 、MgTi2 O5 、MgTiO3 、
BaTiO3 、CaTiO3、MnTiO4 、Mg2Ti
O4 、BaTiO4 等のTi複合酸化物はAl2 O3よ
りもΔGが低くなっている。このことから本発明では、
AlまたはAl合金溶湯中にCa、Ba、Mg、Mn、
Pbを添加して、Tiとの複合酸化物を形成させてこれ
を除去することとしたのである。
【0010】本発明では、AlまたはAl合金溶湯中に
おいて上記複合酸化物を形成させるために、2つの方法
が採用できる。まず、Tiとの複合酸化物を形成し得る
元素を酸化物の形で(Ca酸化物、Ba酸化物、Mg酸
化物、Mn酸化物、Pb酸化物のうち1種以上)溶湯中
に添加する方法である。この方法では、添加物が酸化物
であるため、空気吹込みを行って酸化させる必要はな
い。また、これらの酸化物に代えてCa、Ba、Mg、
Mn、Pbを単体金属のまま、あるいはこれらの元素を
1種以上含む酸化物以外の化合物として1種以上添加し
て、空気吹込みによって複合酸化物を形成するための酸
素源を与える方法も採用できる。さらに両方法を併用す
ることも可能である。Ca、Ba、Mg、Mn、Pbを
含む酸化物以外の化合物としては、シリカ物、炭化物、
弗化物、塩化物、硫化物、硼化物等が利用できる。な
お、効果については程度の差はあるがいずれも有効であ
った。
おいて上記複合酸化物を形成させるために、2つの方法
が採用できる。まず、Tiとの複合酸化物を形成し得る
元素を酸化物の形で(Ca酸化物、Ba酸化物、Mg酸
化物、Mn酸化物、Pb酸化物のうち1種以上)溶湯中
に添加する方法である。この方法では、添加物が酸化物
であるため、空気吹込みを行って酸化させる必要はな
い。また、これらの酸化物に代えてCa、Ba、Mg、
Mn、Pbを単体金属のまま、あるいはこれらの元素を
1種以上含む酸化物以外の化合物として1種以上添加し
て、空気吹込みによって複合酸化物を形成するための酸
素源を与える方法も採用できる。さらに両方法を併用す
ることも可能である。Ca、Ba、Mg、Mn、Pbを
含む酸化物以外の化合物としては、シリカ物、炭化物、
弗化物、塩化物、硫化物、硼化物等が利用できる。な
お、効果については程度の差はあるがいずれも有効であ
った。
【0011】AlまたはAl合金溶湯に添加すべきC
a、Ba、Mg、Mn、Pbの各元素の量は、溶湯中に
混入している不純物Tiの量に応じて、その存在量の総
量を増減させる必要がある。これらの元素の総量の下限
値は、複合酸化物を形成し得る化学量論的当量である。
当量より少ないと、不純物Tiの全てを複合酸化物とし
て除去できないためである。例えば、Caのみを添加し
て、CaTiO3 を形成させる場合、CaとTiは当モ
ル必要であり、重量比としては40:47.9となり、
Tiが1重量%含まれる溶湯にはCaを0.835重量
%以上添加すれば良いことになる。ただし、複合酸化物
形成のための反応の場が少ないことを考慮すれば、当量
の1.5倍以上の元素を存在させることが好ましい。
a、Ba、Mg、Mn、Pbの各元素の量は、溶湯中に
混入している不純物Tiの量に応じて、その存在量の総
量を増減させる必要がある。これらの元素の総量の下限
値は、複合酸化物を形成し得る化学量論的当量である。
当量より少ないと、不純物Tiの全てを複合酸化物とし
て除去できないためである。例えば、Caのみを添加し
て、CaTiO3 を形成させる場合、CaとTiは当モ
ル必要であり、重量比としては40:47.9となり、
Tiが1重量%含まれる溶湯にはCaを0.835重量
%以上添加すれば良いことになる。ただし、複合酸化物
形成のための反応の場が少ないことを考慮すれば、当量
の1.5倍以上の元素を存在させることが好ましい。
【0012】一方、これらの元素は溶湯中のTi量より
過剰に多く存在させると、却って溶湯汚染の原因とな
り、得られるAlまたはAl合金の性能低下につながり
かねない。従って、これらの元素の総量の上限値は、複
合酸化物を形成し得る化学量論的当量の3倍程度とする
ことが好ましい。より好ましくは当量の2倍以下であ
る。
過剰に多く存在させると、却って溶湯汚染の原因とな
り、得られるAlまたはAl合金の性能低下につながり
かねない。従って、これらの元素の総量の上限値は、複
合酸化物を形成し得る化学量論的当量の3倍程度とする
ことが好ましい。より好ましくは当量の2倍以下であ
る。
【0013】なお、これらの元素を酸化物、あるいは他
の化合物として添加する場合も、Tiとの複合酸化物を
作るのはCa、Ba、Mg、Mn、Pbであるので、こ
れらの元素換算で添加量を決定すれば良い。ただし、酸
化物のみを添加して空気吹込みを行わない場合は、大
気、あるいはすでに溶湯中に生成しているAl2 O3 か
ら酸素を奪うことも考えられるが、複合酸化物の組成の
理論値からは酸素源が不足すると考えられるので、酸化
物は金属元素換算の当量の1.5倍以上入れることが好
ましい。また、空気吹込みによって複合酸化物を形成さ
せる時の空気吹込み量も、余剰酸素によってAl2 O3
が形成されるのを極力防ぐために、化学量論的当量の1
〜3倍、好ましくは1.5〜2倍とする。
の化合物として添加する場合も、Tiとの複合酸化物を
作るのはCa、Ba、Mg、Mn、Pbであるので、こ
れらの元素換算で添加量を決定すれば良い。ただし、酸
化物のみを添加して空気吹込みを行わない場合は、大
気、あるいはすでに溶湯中に生成しているAl2 O3 か
ら酸素を奪うことも考えられるが、複合酸化物の組成の
理論値からは酸素源が不足すると考えられるので、酸化
物は金属元素換算の当量の1.5倍以上入れることが好
ましい。また、空気吹込みによって複合酸化物を形成さ
せる時の空気吹込み量も、余剰酸素によってAl2 O3
が形成されるのを極力防ぐために、化学量論的当量の1
〜3倍、好ましくは1.5〜2倍とする。
【0014】具体的な元素の添加量はTi1に対する重
量比で、それぞれ単独に添加するとして、Ca=0.8
3〜2.5、Ba=2.9〜8.6、Mg(Mg2 Ti
O4が最も生成し易い)=1.0〜3.0、Mn=1.
1〜3.4、Pb=4.3〜13.0となる。
量比で、それぞれ単独に添加するとして、Ca=0.8
3〜2.5、Ba=2.9〜8.6、Mg(Mg2 Ti
O4が最も生成し易い)=1.0〜3.0、Mn=1.
1〜3.4、Pb=4.3〜13.0となる。
【0015】併用系の場合は、図1における酸化物生成
自由エネルギーの低い元素が先に複合酸化物を形成し、
その元素がすべて消費されるまで他の元素との複合酸化
物は形成されにくいことが見出されており、すわなちP
bは残存し易いので、併用系の場合はこれを考慮して総
添加量を決定することが必要である。
自由エネルギーの低い元素が先に複合酸化物を形成し、
その元素がすべて消費されるまで他の元素との複合酸化
物は形成されにくいことが見出されており、すわなちP
bは残存し易いので、併用系の場合はこれを考慮して総
添加量を決定することが必要である。
【0016】本発明では、Tiの複合酸化物が形成した
AlまたはAl合金溶湯中から、これらの複合酸化物を
分離することによって、不純物Tiの除去が達成でき
る。複合酸化物の除去方法は特に限定されない。複合酸
化物はAlまたはAl合金より重いと考えられ、「溶湯
鎮静」として溶湯を静置して複合酸化物を沈降させた
後、耐火性の多孔体フィルターで溶湯濾過する等の方法
で除去することが好ましい。また複合酸化物は溶湯中に
浮遊しているものも多いため、窒素、アルゴン、He、
ネオン等の不活性ガスを微細な気泡状に溶湯中に吹込
み、気泡の浮上と共に複合酸化物を浮上させて除滓する
等の分離方法も好ましく採用できる。この場合は脱水素
も同時に達成することができる。
AlまたはAl合金溶湯中から、これらの複合酸化物を
分離することによって、不純物Tiの除去が達成でき
る。複合酸化物の除去方法は特に限定されない。複合酸
化物はAlまたはAl合金より重いと考えられ、「溶湯
鎮静」として溶湯を静置して複合酸化物を沈降させた
後、耐火性の多孔体フィルターで溶湯濾過する等の方法
で除去することが好ましい。また複合酸化物は溶湯中に
浮遊しているものも多いため、窒素、アルゴン、He、
ネオン等の不活性ガスを微細な気泡状に溶湯中に吹込
み、気泡の浮上と共に複合酸化物を浮上させて除滓する
等の分離方法も好ましく採用できる。この場合は脱水素
も同時に達成することができる。
【0017】本発明におけるAlまたはAl合金の溶解
温度としては、通常の700〜900℃でよく、複合酸
化物を形成させて濾過した後は、公知の方法で精錬を行
うことによって、高純度なAlまたはAl合金を製造す
ることができる。
温度としては、通常の700〜900℃でよく、複合酸
化物を形成させて濾過した後は、公知の方法で精錬を行
うことによって、高純度なAlまたはAl合金を製造す
ることができる。
【0018】
【実施例】以下実施例によって本発明をさらに詳述する
が、下記実施例は本発明を制限するものではなく、前・
後記の趣旨を逸脱しない範囲で変更実施することは全て
本発明の技術範囲に包含される。
が、下記実施例は本発明を制限するものではなく、前・
後記の趣旨を逸脱しない範囲で変更実施することは全て
本発明の技術範囲に包含される。
【0019】原料として、Ti1.0重量%を含むJI
Sの1100の純Al系スクラップ、およびTi1.0
重量%を含む2000、3000、4000、500
0、6000、7000系のAl合金スクラップを用い
た。溶解温度は750℃、溶解炉は50トンの反射型溶
解炉(LNG炊き)を用い、大気溶解とした。表1〜7
に示した添加物を用いて原料溶解を行い、サンプリング
した溶湯からフィルター濾過した後のサンプルについて
元素分析を行った。Tiの量が0.02%以下のものを
合格とした。また溶湯残留酸化物による欠陥の発生の有
無をチェックし合否を求めた。結果を表1〜7に示し
た。なお、表中の各元素の添加量はM(添加元素)/T
iとして示したが、これは各元素とTiとの化学量論的
当量に対する倍率を示している。
Sの1100の純Al系スクラップ、およびTi1.0
重量%を含む2000、3000、4000、500
0、6000、7000系のAl合金スクラップを用い
た。溶解温度は750℃、溶解炉は50トンの反射型溶
解炉(LNG炊き)を用い、大気溶解とした。表1〜7
に示した添加物を用いて原料溶解を行い、サンプリング
した溶湯からフィルター濾過した後のサンプルについて
元素分析を行った。Tiの量が0.02%以下のものを
合格とした。また溶湯残留酸化物による欠陥の発生の有
無をチェックし合否を求めた。結果を表1〜7に示し
た。なお、表中の各元素の添加量はM(添加元素)/T
iとして示したが、これは各元素とTiとの化学量論的
当量に対する倍率を示している。
【0020】
【表1】
【0021】
【表2】
【0022】
【表3】
【0023】
【表4】
【0024】
【表5】
【0025】
【表6】
【0026】
【表7】
【0027】各元素の添加量がTiに対して1〜3当量
のときに、溶湯の汚染なく良好なTi除去率が得られて
いることがわかる。
のときに、溶湯の汚染なく良好なTi除去率が得られて
いることがわかる。
【0028】
【発明の効果】本発明は以上の様に構成されており、A
lまたはAl合金中の不純物Tiを安価にかつ効率よく
除去することができ、高純度なAl、Al合金を製造す
ることができた。
lまたはAl合金中の不純物Tiを安価にかつ効率よく
除去することができ、高純度なAl、Al合金を製造す
ることができた。
【図1】酸化物の生成自由エネルギーと温度の関係を示
すグラフである。
すグラフである。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 大賀 清正 兵庫県神戸市西区高塚台1丁目5番5号 株式会社神戸製鋼所神戸総合技術研究所内 (72)発明者 新井 基浩 兵庫県神戸市西区高塚台1丁目5番5号 株式会社神戸製鋼所神戸総合技術研究所内 (72)発明者 益田 穣司 山口県下関市長府港町14番1号 株式会社 神戸製鋼所長府製造所内 (72)発明者 北野 貴之 山口県下関市長府港町14番1号 株式会社 神戸製鋼所長府製造所内
Claims (5)
- 【請求項1】 不純物としてTiを含むAlまたはAl
合金溶湯中に、Ca酸化物、Ba酸化物、Mg酸化物、
Mn酸化物、Pb酸化物よりなる群から選択される1種
以上の酸化物を添加し、不純物Tiとこれらの酸化物と
の複合酸化物を形成させてこれを分離する工程を含むこ
とを特徴とするAlまたはAl合金の製造方法。 - 【請求項2】 請求項1に記載の酸化物に代えて、C
a、Ba、Mg、Mn、Pbよりなる群から選択される
1種以上の元素、またはこれらの元素の1種以上を含む
酸化物以外の化合物1種以上を添加し、空気吹込みを行
いながら酸化することによって、不純物Tiと上記添加
元素を含む複合酸化物を形成させてこれを分離する工程
を含むことを特徴とするAlまたはAl合金の製造方
法。 - 【請求項3】 請求項1に記載の酸化物と共に、Ca、
Ba、Mg、Mn、Pbよりなる群から選択される1種
以上の元素を、またはこれらの元素の1種以上を含む酸
化物以外の化合物1種以上を添加し、空気吹込みを行い
ながら酸化することによって、不純物Tiと上記添加元
素を含む複合酸化物を形成させてこれを分離する工程を
含むことを特徴とするAlまたはAl合金の製造方法。 - 【請求項4】 前記複合酸化物が形成したAlまたはA
l合金溶湯中に、不活性ガスを吹込んで溶湯中の複合酸
化物の浮上分離を促進するものである請求項1〜3のい
ずれかに記載の製造方法。 - 【請求項5】 前記複合酸化物が形成したAlまたはA
l合金溶湯中の複合酸化物を、耐火性フィルターを介し
て分離除去するものである請求項1〜4のいずれかに記
載の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP327294A JPH07207368A (ja) | 1994-01-17 | 1994-01-17 | AlまたはAl合金の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP327294A JPH07207368A (ja) | 1994-01-17 | 1994-01-17 | AlまたはAl合金の製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH07207368A true JPH07207368A (ja) | 1995-08-08 |
Family
ID=11552819
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP327294A Withdrawn JPH07207368A (ja) | 1994-01-17 | 1994-01-17 | AlまたはAl合金の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH07207368A (ja) |
-
1994
- 1994-01-17 JP JP327294A patent/JPH07207368A/ja not_active Withdrawn
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| A300 | Withdrawal of application because of no request for examination |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A300 Effective date: 20010403 |