JPS59189108A - 硬化性樹脂組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 よび該共重合体と官能基を有するメチルメタクリレート
共重合体とを含有する硬化性樹脂組成物に関する。さら
に詳しくは、クロロトリフルオ口エチレンと２．２，３
．３−テトラフルオロプロビルビニルエーテルと官能基
をもつビニルエーテルとからなる共重合体（以下、本発
明の含フツ素共重合体という）宥よびこれと官能基を有
するメチルメタクリレート共重合体（以下、官能性ＭＭ
Ａ共重合体という）とを含有する硬化性樹脂組成物に関
する。

フッ素樹脂塗料は耐薬品性、耐候性、耐汚染性、耐熱性
などに優れているためこれらの特性を生かした種々の用
途に用いられているが、通常溶剤への溶解性に乏しくま
た溶解するばあいでも使用しつる溶媒の種類が限定され
ており、さらにそれら溶媒は高沸点を有するものである
ため塗装機高温での加熱処理が必要であるなどの欠点を
有している。前記欠点を解消するためメチルメタクリレ
ート重合体などとフッ素系重合体との併用が検討されて
きた。しかし現在までメチルメタクリレート重合体など
と均質に混合できるフッ素系重合体としてはフッ素含量
の低い含フツ素メタクリレート系共重合体を除くとフッ
化ビニリデン系重合体しか見出されていない。一般にフ
ッ化ビニリデン系重合体はこれを溶解することのできる
溶媒の種類が少なく、それを溶解するためには沸点の高
いＮ、Ｎ−ジメチルホルムアミド、Ｎ、Ｎ−ジメチルア
セトアミドなどの特殊な溶媒を使用しなければならない
ため塗料の乾燥温度を高くしなければならない。

また、フッ化ビニリデン系重合体およびメチルメタクリ
レート重合体を含有する塗料も製品化されているがその
製膜のためには高温焼付が必要である。

近年高温に２ける焼付を必要としない常温硬化型フッ素
樹脂塗料の研究が行なわれてきてあり、フッ化ビニリデ
ンとテトラフルオロエチレン、ヘキサフルオロプロピレ
ンまたはクロロトリフルオロエチレンなどとを共重合さ
せ、溶解性を改良した共重合体を用いて常温硬化型フッ
素樹脂塗料をえようとする検討もなされたがフッ化ビニ
リデンは共重合性がわるく、特殊な含フツ素官能性モノ
マーを使用しなければならないなどの欠点を有し、現在
のところ常温硬化可能な共重合体かえられていないのが
実状である。

さらに常温硬化型の塗料を目的として、フルオロオレフ
ィン、シクロヘキシルビニルエーテルぢよび他の共重合
性単量体成分からなる共重合体が提案されている（特開
昭５５−２５４１４号、特開昭５７−３４１０７号およ
び特開昭５７〜３４１０８号公報〕。

しかし前記共重合体は透光性が良好なメチルメタクリレ
ート重合体と均質に混合できない問題を有している。

本発明者らは前記にかんがみ、フッ素系常温硬化型塗料
に使用でき、メチルメタクリレート重合体と均質に混合
することができる含フツ素共重合体をつるべく鋭意研究
を重ねた結果、クロロトリフルオロエチレン、２，２，
３．３−テトラフルオロプロピルビニルエーテルおよび
官能基として水酸基、グリシジル基またはアミノ基を有
するビニルエーテル（以下、官能性ビニルエーテルとい
う）の１種または２種以上からなる含フツ素共重合体に
より、前記目的が達せられることを見出し、本発明を完
成するにいたった。

すなわち本発明では含フツ素共重合体の成分として前記
の特定の含フツ素オレフィン化合物を選択することによ
り、通常の重合法により共重合体をうろことができ、え
られる共重合体はメチルメタクリレート重合体と通常の
溶媒を用いてまたは溶媒を用いることなく均質に混合す
ることができることを見出したものである。このえられ
る共重合体は塗料の成分として用いることにより該塗料
の耐薬品性、耐候性、耐汚染性などを改良することがで
きる。またこの共重合体と特定のメチルメタクリレート
共重合体とを含有する組成物は常温硬化性を有し、塗料
等に利用できるという顕著な効果かえられる。

本発明に用いられる官能性ビニルエーテルとしてはクロ
ロトリフルオロエチレンおよび２，２゜３．３−テトラ
フルオロプロピルビニルエーテルとの共重合性が良好で
あり、常温硬化性を付与することのできる官能基を含有
するものが用いられる。そのような官能性ビニルエーテ
ルとしては水酸基、グリシジル基またはアミノ基を有す
るビニルエーテルがあげられ、具体例としてはヒドロキ
シプロピルビニルエーテル、ヒドロキシイソプロピルビ
ニルエーテル、ヒドロキシブチルビニルエーテル、ヒド
ロキシ−２−メチルブチルビニルエーテル、グリシジル
ビニルエーテル、エチレンオキシグリシジルビニルエー
ミノビ＝　／Ｌ／　ｘ−チル（０Ｈ２＝ＯＨＯＣＩＨ２
０Ｈ２ＮＨ２）、プロピルアミノビニルエーテルなどが
あげられ、好ましくはヒドロキシブチルビニルエーテル
、グリシジルビニルエーテルなどがあげられる。

本発明の含フツ素共重合体を構成す“るクロロトリフル
オロエチレン、２，２，３．３−テトラフルオロプロピ
ルビニルエーテルおよび官能性ビニルエーテルの割合は
クロロトリフルオロエチレン４０〜６０モル％、２，２
，３．３−テトラフルオロプロピルビニルエーテル２５
〜５０モル％、官能性ビニルエーテル０．５〜２５モル
％の範囲が好ましい。クロロトリフルオロエチレンの量
が６０モル％をこえて多くなるとえられる共重合体の溶
解性が低下し、４０モル％未満になるとえられる共重合
体の耐薬品性、耐候性、耐汚染性などの性質が低下する
。２，２，３．３−テトラフルオロプロピルビニルエー
テルの量が５０モル％をこえて多くなると耐薬品性、耐
候性、耐汚染性などの性質が低下し、２５モル％未満に
なるとメチルメタクリレート重合体と均質に混合しにく
くなる。

官能性ビニルエーテルの量は用途に応じた硬度、耐薬品
性などと関連してコントロールされればよく、２５モル
％をこえると官能基の影響のためにえられる共重合体の
溶解性などに問題が生じたり、塗膜にしたばあいの物性
を低下させたりし、０．５モル％未満になると常温硬化
性かえられなくなる。

本発明の含フツ素共重合体は、クロロトリフルオロエチ
レン、２，２，３．３−テトラフルオロプロピルビニル
エーテル郭よび官能性ビニルエーテルを、溶媒の存在下
、重合触媒を用い一２０〜１５０°０、好１しくは５〜
９５°Ｏの温度および０〜３０　ｋｆ／ａｍ　Ｇ、好ま
しくは１０　ｋｙ／ａｍ”Ｇ以下の圧力条件下、水性媒
体中における乳化重合、懸濁重合または溶液重合などの
方法で重合することにより製造される。

前記溶液重合反応に用いられる溶媒としては、トリクロ
ロトリフルオロエタン、１，１，１．２−テトラクロロ
−２，２−ジフルオロエタン、メチルエチルケトン、酢
酸エチル、酢酸ブチルなどがあげられる。

前記反応に用いられる重合触媒としては過硫酸アンモニ
ウム、過硫酸カリウムなどの過硫酸塩、前記過硫酸塩と
亜硫酸カリウム、亜硫酸ナトリウムなとの亜硫酸塩およ
び（または）酸性亜硫酸カリウム、酸性亜硫酸ナトリウ
ムなどの酸性亜硫酸塩とを用いるレドックス系重合開始
剤、ジイソプロピルパーオキシジカーボネート、ｔ−ブ
チルパーオキシブチレートまたはベンゾイルパーオキシ
ドなどの過酸化物系重合開始剤、アゾビスイソブチロニ
トリルなどのアゾ系重合開始剤などが好ましく用いられ
る。重合開始剤の使用量は前記単量体の総量に対して通
常０．０１〜５％（重量％、以下同様）、好ましくは０
．０５〜１．０％である。

前記の方法によりえられる本発明の含フツ素共重合体は
メチルエチルケトン、トリクロロトリフルオロエタン、
酢酸エチル、酢酸ブチルなどの溶媒に溶解し、メチルメ
タクリレート重合体と溶液状態で混合するかまたは溶媒
のない状態で熱ロールにより混練するなどの方法により
均質に混合することができる。こうしてえられる含フツ
素共重合体に官能性ＭＭＡ共重合体を配合することによ
り本発明の硬化性樹脂組成物かえられる。

前記硬化性樹脂組成物に用いられる官能性ＭＭＡ共重合
体としては、メチルメタクリレートとヒドロキシエチル
メタクリレート、グリシジルメタクリレート、アクリル
アミド、メタクリルアミドなどの官能基を有する単量体
との共重合体が用いられる。前記官能性ＭＭＡ共重合体
は必要に応じてエチルメタクリレート、ブチルメタクリ
レート、トリフルオロエチルメタクリレート、ペンタフ
ルオロプロピルメタクリレート、メチルアクリレート、
ブチルアクリレートなどの第３成分を共重合して含有し
てもよい。前記第３成分は本発明の硬化性樹脂組成物ま
たはそれからえられるや膜の均質性が官能性ＭＭＡ共重
合体の官能基の種類により微妙に変化するためその調整
のために使用される。

官能性ＭＭＡ共重合体中におけるメチルメタクリレート
と官能基を有する単量体と第３成分との割合はメチルメ
タクリレート６０〜９９．５モル％、官能基を有する単
量体０．５〜２５モル％、第３成分０〜３０モル％であ
る。メチルメタクリレートの量が６０モル％未満になる
と本発明の含フツ素共重合体との相溶性がわるくなり、
均質な混合物かえられなくなる。官能基を有する単量体
の量が２５モル％をこえると本発明の含フツ素共重合体
との相溶性がわるくなり、均質な混合かえられなくなり
、０．５モル％未満（こなるとえられる重合体中の官能
基の量が少なくなり充分な硬化性かえられなくなる。

本発明の含フツ素共重合体と官能性ＭＭＡ共重合体との
配合割合は、重量比で１７９〜９／１、好ましくは３／
７〜７／３の範囲が望ましい。官能性ＭＭＡ共重合体の
号が９０％をこえて多くなると含フッ素共眞合体の特徴
である耐薬品性、耐候性、耐汚染性などの性質がほとん
どえられなくなり、また１０％未満になると官能性ＭＭ
Ａ共重合体の特徴であるガラス転移温度が高いなどの性
質が低下する。

本発明の硬化性樹脂組成物は硬化剤を配合することによ
って硬化させる。硬化剤としては官能基が水酸基のばあ
いにはインシアネート類、たとえばへキサメチレンジイ
ソシアネートおよびその５量体および誘導体、キシリレ
ンジイソシアネート、トリレンジインシアネート、水素
添加トリレンジインシアネート、水素添加−４゜４′〜
ジフエニルメタンジインシアネートなどが用いられ、目
的により使いわけられる。官能基がグリシジル基のばあ
いには硬化剤としてアミン類、タトえばジエチレントリ
アミン、トリエチレンテトラミン、キシレンジアミン、
メタフェニレンジアミン、ベンジルジメチルアミン、ビ
スアミノプロピルテトラオキサスピロウンデカンなどが
用いられ、目的により使いわけられる。官能基がアミノ
基のばあいには式：４の整数である）であられされる直
鎖型ジエポキシド、芳香族系ジエポキシドまたは 芳香族系トリエポキシドなどがあげられる。

本発明の硬化性樹脂組成物はその’ｉｆ：ままたはこれ
を溶剤に溶解または分散させて塗料などとして使用でき
る。

本発明の硬化性樹脂組成物を用いて調製した塗料は運営
の塗料と同様に屋外または屋内用の塗料として金属、木
材、コンクリート、プラスチックなど用に使用され、耐
薬品性、耐候性、耐汚染性などに優れている。とくに本
発明の硬化性樹脂組成物から調製した塗膜が厚さＱ、２
ｍｍのときに可視光の波長範囲で７０％以上の透光性を
有するばあいには塗料の調製において添加した顔料の鮮
明さや塗膜の光沢が良好である。

つぎに実施例および比較例をあげて本発明の共重合体お
よび組成物を説明する。

実施例１ ｉｏｏｏ　ｍｅのガラス製オートクレーブにイオン交換
水３５０ｇ、炭酸ナトリウム１ｇを仕込み、チッ素ガス
にて空間部を充分置換して酸素を除去したのちトリクロ
ロトリフルオロエタン１８０ｍｊ？を仕込み、ついで２
，２．！１．３−テトラフルオロプロピルビニルエーテ
ル２８．５ｙ、ヒドロキシブチルビニルエーテル５．２
Ｆおよびクロロトリフルオロエチレン２８ｙを仕込んだ
。攪拌しながら４５°０まで加熱し、重合開始剤として
ジイソプロピルパーオキシジカーボネー）　０．３５．
を添加し、同温度で８時間重合させた。重合開始時の圧
力は２、Ｏｋｆ／ａｍ　Ｇ、　８時間重合を行なったの
ちの圧力は０．２　ｋｇ／ａｍ　Ｇであった。重合体は
トリクロロトリフルオロエタンに溶解しており、これを
石油エーテル中に攪拌しながら加え再沈させた。

そののち重合体を減圧下で転帰させ、重合体５１ｆ（重
合率８３％）をえた。

えられた重合体のメチルエチルケトン中３５°０テノ極
限粘度［７７］　＋１０．２３　（ｄ１／ｆ）、熱分解
温度（空気中、Ｒ温速度１０°Ｃ７分での減量開始温岸
）２７７°Ｃ１示差走査熱訃計（以下、ＤＳＯという２
を用いて測定したガラス転移温度（昇温速度１００ｏ　
７分２は４３°０であった。菫たえられた重合体につい
て元素分析、赤外線スペクトル分析（以下、工Ｒ分析と
いう）を行なった。工Ｒ分析の結果からこの重合体は水
酸基を含有していることが確認され、元素分析の結果か
らクロロトリフルオロエチレン／　２，２，５．３〜テ
トラフルオロプロピルビニルエーテル／ヒドロキシブチ
ルビニルエーテルはモル比で８よそ５／４／１の共重合
体であることが判明した。

元素分析値： 実測値ｆ％）　：　０３１．７　　Ｏｆｆ　１５．３　
　Ｆ　４３．８実施例２〜５ 実施例１と同様にして第１表に示す組成の重合体を調製
した。な？使用したクロロトリフルオロエチレンの量は
すべて実施例１と同量であり、他の成分の量を第１表に
示すと忘り変化させた。

えられた重合体について実施例１と同様にして極限粘度
、熱分解温度およびガラス転移温度を測定した。その結
果を第１表に示す。

実施例６ ３００ｍｇの４ツロフラスコにメチルメタクリレ）　４
６．８ｙ　、ペンタフルオロプロピルメタクリレート６
ｆ１　　ヒドロキシエチルメタクリレート７．２　　溶
媒としてメチルエチルケトン６０ｆ、連鎖移動剤として
ステアリルメルカプタン１．Ｏｙ＄１５よび重合開始剤
としてアゾビスイソブチロニトリル０．５１を仕込んだ
。フラスコ内を真空状態にし、攪拌しながら７０°０ま
で加熱し、同温度で７時間重合させたところ粘稠な重合
体溶液（重合率９８％）かえられた。

えられた重合体の極限粘度、ガラス転移温度窓よび熱分
解温度を実施例１と同様にして測定した。その結果を第
１表に示す。

えられた重合体について工Ｒ分析君よび元素分析を行な
った。工Ｒ分析の結果からこの重合体は水酸基を含有し
ていることが確認され、元素分析の結果からメチルメタ
クリレート／ペンタフルオロプロピルメタクリレート／
ヒドロキシエチルメタクリレートはモル比でおよそ８５
１５／１０の共重合体であることが判明した。

実施例７ 実施例６と同様にしてメチルメタクリレート６９ｆ１グ
リシジルメタクリレート１１ｆ、メチルエチルケトン８
０ｆ、ステアリルメルカプタン０．６１　ｊｉ５よびア
ゾビスイソブチロニトリルｒＪ、６ｇを用いて重合体（
重合率９７．５％）を調製した。

えられた重合体の極限粘度、ガラス転移温度および熱分
解温度を実施例１と同様にして測定した。その結果を第
１表に示す。

えられた重合体について元素分析を行ない、その結果か
らメチルメタクリレート／グリシジルメタクリレートは
モル比でおよび９０／１０であることが判明した。

実施例８ 実施例６のペンタフルオロプロピルメタクリレートにか
えてエチルメタクリレートを等モル量使用して重合させ
、重合体をえた。

えられた重合体の極限粘度、ガラス転移温度および熱分
解温度を実施例１と同様にして測定した。その結果を第
１表に示す。

分析結果からえられた重合体はメチルメタクリレート／
エチルメタクリレート／ヒドロキシエチルメタクリレー
トがモル比でおよそ８０／１０／１０であった。

実施例９〜１８ 実施例１．６および８でえられた共重合体をそれぞれ２
０％メチルエチルケトン溶液とし、第２表に示す割合で
混合し、均質に混合することを肉眼で確認した。前記混
合物１００部につき硬化剤としてヘキサメチレンジイン
シアネート３量体１４部を加え充分混合したのちスパッ
タエツチング処理したテトラフルオロエチレン／ヘキサ
フルオロプロピレン共重合体フィルム上に塗布し、室温
下３日間硬化させたのち真空乾燥器中に置き溶媒を完全
に除去し、厚さｆＪ、’１ｍｍの塗膜をえた。

えられた塗膜について実施例１と同様にしてガラス転移
温度２よび６５０部ｍにおける透光率を測定した。その
結果を第２表に示す。

なお実施例１１の試料に関しては種々の波長の光につい
ても透光率を測定した。その結果を第３表に示す。

前記硬化剤を配合した組成物を充分に脱脂された厚さ０
．２ｍｍのアルミニウム板上に塗布し、３日間室温で乾
燥させたのち４日間真空乾燥器中に置き溶媒を完全に除
去した。えられた試料を用いて協和科学社■製の接触角
測定機により水、グリセリン、ジエチレングリコール、
メチレンジアイオダイドおよびテトラクロロエチレンを
使用して接触角を測定し、ジスマンプロットにて臨界表
面張力をもとめた。その結果を第２表に示す。

実施例１９〜２１ 実施例２および７でえられた共重合体を２０％メチルエ
チルケトン溶液とし、第２表に示す割合で混合し、均質
に混合することを肉眼で確認した。前記混合物１００部
につき硬化剤としてビスアミノプロピルテトラオキサス
ピロウンデカン１２部を加え充分混合した。そののち実
施例９と同様にして試料を調製し、ガラス転移温度、透
光率および臨界表面張力を測定した。その結果を第２表
に示す。

なお第１表中の各共重合体棺成単句体はつきのとおりで
ある。

０ＴＦＫ　：クロロトリフルオロエチレン４ＦＶＫ　：
　２，２，３．３−テトラフルオロプロピルビニルエー
テル ＨＢＶ］Ｔｉ　：ヒドロキシブチルビニルエーテルＧＶ
Ｋ　ニゲリシジルビニルエーテル ＭＭＡ　：メチルメタクリレート ５ＰＭ：ペンタフルオロプロピルメタクリレート ＨＥＭＡ　：ヒドロキシメチルメタクリレートＧＭＡ　
：′グリシジルメタクリレートＥＭＡ　：エチルメタク
リレート 第３表 実施例２２および比較例１〜６ 実施例１で用いた２、２，３．３−テトラフルオロプロ
ピルビニルエーテルに代えて第４表に示すビニルエーテ
ルを等モル量使用して実施例１と同様にして共重合体を
えた。

実施例１でえられた共重合体および前記の重合によりえ
られた共重合体のそれぞれを２０％メチルエチルケトン
溶液にし、第４表に示すメチルメタクリレート系重合体
の２０％メチルエチルケトン溶液と重量比で１７１の割
合で２０　ｍｊ？のサンプル管に入れ、蓋をして振盪し
たのちその相溶性を観察した。その結果を第４表に示す
。

第４表中のＯは混合溶液が均一な状態を示し、△はやや
不均一、×は白濁マタは２層分離することを示す。

比較例７〜８ 実施例１で用いた２、２，３．３−テトラフルオロプロ
ピルビニルエーテルのｉ量を第４表に示すビニルエーテ
ルにおきかえ４元組成で実施例１と同様にして共重合体
をえた。えられた共重合体を用いて実施例２２と同様に
して第４表に示すメチルメタクリレート系重合体溶液と
の相溶性を測定した。その結果を第４表に示す。

なお第４表中の各ビニルエーテルはっぎのとおりである
。

８ＦＶＩ　：　０Ｈ２＝　０Ｈ００Ｈ２（ＯＦ２０Ｆ２
）２Ｈ１６ＦＶ’Ｅ　　：　　０Ｈ２＝　０ＨＯＯＨ２
（ＣＦ’２０Ｆ２）４Ｈ手続補正書（自発） 昭和５８年９月２０日 特許庁長官　　　若　杉　和　夫　　殿１事件の表示 昭和５８年特許願第　　６３５９９　　号２発明の名称 含フツ素共重合体およびその組成物 ３補正をする者 事件との関係　　特許出願人 住　所　　大阪市北区柿田１丁目１２番６９号新阪急ビ
ル名　称　　（２８５）　　ダイキン工業株式会社代表
者　　　山　１）　　稔 ）１ ５補ｊＦの対象 （１）　　明細書の「発明の詳細な説明」の楠６補正の
内容 （１）　　明細書７頁４〜５行の１エチルアミノ」を「
アミノエチル」と補正する。

（２）　　同７頁１ｊ’の１プロピルアミノ」を「アミ
ノプロピル」と補正する。

（３）　　同８頁１６行の「溶媒の存在下、」を削除す
る。

（４）同１５頁２０行の［１５，５Ｊを［１５，５Ｊと
補正する。

（５）同１９頁１行のＦ量体」のつぎに「のメチルエチ
ルケトン５０％溶液」を加入する。

（６）　　同２０頁９行の「ン」のつぎに「のメチルエ
チルケトン５０％溶液」を加入する。

以　　上 手続補正書（自発）　５ 昭和５８年１１月２８日 特許庁長官　　若　杉　和　夫　　殿 １事件の表示 昭和５８年特許願第　６３５９９　　号２発明の名称 含フツ素共重合体およびその組成物 ３補正をする者 事件との関係　　　特許出願人 住　所　　大阪市北区４＠）Ｈ１丁目１２番６９号　新
阪急ビル名称　　（２８５）ダイキン工業株式会社代表
者　山　ｌ」　　稔 ４代理人〒５４０ 補正の対象 （リ　明細書の「発明の詳細な説明」σ〕欄補正の内容 （１）　　明細書１５頁１４行の「元素」を「水酸基価
の定限（Ｊ工ｓ　Ｋ００７０−１９６６による）および
元素］と補正する。

（２）　　同１６頁５〜６行の「第１表に示すとおり変
化させた。」を［変化させ、第１表に示す組成の共重合
体をえた。１と補正する０ （３）同１７Ｗ６行の「元素」を１水酸基価の定量（Ｊ
工Ｓ　Ｋ　００７０−１９６６による）および元素」と
補正する。

（４）同１８頁２行の「および」を「およそ」と補正す
る。

（５）　同１８頁１１行の「分析」を［水酸基価の定量
（Ｊ工Ｓ　Ｋ　００７０−１９６６による）および元素
分析の」と補正する。

以　　上 ４５

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １　クロロトリフルオロエチレン、２，２，３．３−テ
   トラフルオロプロピルビニルエーテルおよび官能基とし
   て水酸基、グリシジル基またはアミ７基を有するビニル
   エーテルの１種または２種以上からなる含フツ素共重合
   体。 ２　クロロトリフルオロエチレンを４０〜６０モ／Ｌ’
   ％、２，２，３．３−テトラフルオロプロピルビニルエ
   ーテルを２５〜４５モル％、前記官能基を有するビニル
   エーテルを０．５〜２５モル％の範囲で含有する特許請
   求の範囲第１項記載の共重合体。 ６　クロロトリフルオロエチレン、２，２，３．３−テ
   トラフルオロプロピルビニルエーテルオヨび官能基とし
   て水酸基、グリシジル基またはアミノ基を有するビニル
   エーテルの１種または２種以上からなる含フツ素共重合
   体と官能基を有するメチルメタクリレート共重合体とを
   含有する硬化性樹脂組成物。 ４　前記含フツ素共重合体と前記メチルメタクリレート
   共重合体とが重量比で１７９〜９／１である特許請求の
   範囲第６項記載の組成物。 ５　硬化後の厚さ０．２ｍｍの成形体が可視光に対して
   ７０％以上の透光性を有する特許請求の範囲第１項記載
   の組成物。